DE2659752C3 - Verfahren zum Entschwefeln von auf unter 0,1 mm zerkleinerter Kohle - Google Patents
Verfahren zum Entschwefeln von auf unter 0,1 mm zerkleinerter KohleInfo
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Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Entschwefeln von auf unter 0,1 mm zerkleinerter Kohle, die
gegebenenfalls im Flugstrom bei 350° bis 4500C innerhalb 4 see voroxidiert worden ist, durch Schnellem-
und -teilvergasung innerhalb von 6 sec in einem Trägergasstrom mit direkter oder indirekter Erwärmung
auf 700° bis 11000C unter Wasserstoff- und/oder
Wasserdampfzugabe.
Aus 1 kg Kohle entstehen bei der Verbrennung im allgemeinen ca. 9 m3 n Rauchgas, die zu entschwefeln
sind. Daher sind schon Verfahren erörtert worden, um die Entschwefelung der Kohle vor der Verbrennung so
weit vorzunehmen, daß der in der Kohle verbleibende Schwefelrest bei der nachfolgenden Verbrennung nur
zu Emissionswerten führt, die unterhalb der zugelassenen Grenzwerte liegen.
Der Schwefelgehalt in den Kohlen kann mehrere Prozente erreichen, im Ruhrgebiet z. B. beträgt der
mittlere Schwefelgehalt der Kohlen ca. 1,1%.
Zur weitgehenden Entschwefelung ist es bekannt, den Schwefel der Kohle in Gasform zu überführen, aus der
mit bekannten Reinigungsverfahren die schwefelhaltigen Gasverbindungen entfernt werden.
Zur weitgehenden Reduzierung des Schwefels in festen Brennstoffen sind erhöhte Temperaturen unter
bestimmten Bedingungen notwendig. Dies ist bekannt. Z. B. werden bei der Kammerverkokung 20 bis 30% des
in der Kohle enthaltenen Schwefels mit dem erzeugten Gas abgeführt.
Es ist weiter bekannt, bei der Entgasung der Kohle im Flugstrom Temperaturen von z.B. 75O0C oder 85O0C
vorzusehen, bei der Teilvergasung Temperaturen über 1200° oder 13000C.
Es ist auch bekannt, Kohle unter Druck zu vergasen, was einen günstigen Einfluß auf die Gaszusammenseizung
und den Bedarf an Vergasungsmitteln, beispielsweise auf die Bildung von Methan, die Reinigung des
Gases unter Druck, insbesondere was die Schwefelwasserstoffentfernung betrifft, besser bewerkstelligen läßt
als eine Reinigung unter Normaldruck.
Die Erfindung hat die Aufgabe, ein Verfahren aufzuzeigen, welches das Ent- und Vergasen zur
Entschwefelung von auf unter 0,1 mm zerkleinerter Kohle im Flugstrom, ausgehend von den eingangs
erwähnten verfahrenstechnischen Bedingungen, so weiterentwickelt, daß infolge besserer Umsetzungsbedingungen
kleinere Anlagenabmessungen möglich sind und der Einsatz der so behandelten Kohle als Brennstoff
in einem Kraftwerk eine Rauchgasentschwefelung überflüssig macht.
Zur Lösung dieser Aufgabe wird nach der Erfindung vorgeschlagen, daß das Ent- und Vergasen bei Drücken
bis zu 15 bar und bis zu einem FhS-Gehalt des zum Teil
im Kreislauf geführten Trägergases von höchstens 0,6, vorzugsweise 0,3 Vol-% erfolgt.
Bei der Zerkleinerung der Kohlen wird gleichzeitig auch die Trocknung durchgeführt Die Mahlfeinheit
kann der üblichen bei der Verbrennung von Kohlenstaub angewandten entsprechen, jedoch auch feiner
ι ο sein. In allen Fällen werden die Grobanteile über 0,1 mm
aus dem Korngemenge abgetrennt und zur Mühle zurückgeführt Der Aufmahlung kann eine Voroxidation
des Kohlenstaubes mit sauerstoffhaltigen Gasen bei Temperaturen von 350 bis 4500C in 1 bis 4 see folgen,
der dann die Entgasung und/oder Teilentgasung angeschlossen ist Durch die genannten Temperaturen
und bei den Drücken im Reaktionsraum zur Entgasung und Teilvergasung wird bei den angewandten Aufheizgeschwindigkeiten
ein Kokskorn erzeugt, dessen innere und äußere Oberfläche um weit mehr als das 1Ofache
größer ist als die des ursprünglichen Kohlenstaubkornes. Damit wird das Kokskorn außerordentlich reaktionsfähig
für die Teilvergasung bzw. nachfolgende Verbrennung. Weiter sind im Kokskorn enthaltene
Bestandteile, insbesondere der Schwefel, den Reaktionspartnern sehr viel besser zugänglich als im
Kohlekorn. Besonders hohe Affinität hat der bei der Entgasung aus der Kohle sowie der bei der Teilvergasung
mit Wasserdampf im »Status nascenti« entstehende Wasserstoff.
Durch das bei der Entgasung entstehende Bildungswasser, die von der Kohle mitgebrachte Feuchtigkeit
sowie Teilverbrennung von Heizgas bzw. Kohle wird eine Wasserdampfmenge gebildet, die u. U. schon allein
eine ausreichende Teilvergasung des festen Koksstaubes bewirkt.
Die zur direkten Aufheizung des Kohlenstaubes von der Eintrittstemperatur auf die Reaktionstemperatur
erforderliche Wärmemenge kann aus einem Heizgas entnommen werden, das durch Vorwärmung und ggf.
Teilverbrennung auf entsprechend hohe Temperaturen z. B. 1200-1600° C gebracht wurde. Dazu kann ein Teil
des bei der Ent- und/oder Teilvergasung entstandenen Gases im Kreislauf geführt werden. Es können aber
auch Heizgase eingesetzt werden, die von fremden Energiequellen kommen, z. B. Erdgas, Kokereigas,
Gichtgas o. ä., die ebenfalls auf ein entsprechend hohes Temperaturniveau gebracht worden sind.
Als weitere Möglichkeit der direkten Wärmezufuhr kann ein Teil des in den Reaktionsraum eingeführten
Kohlenstaubes unmittelbar verbrannt und mit der dabei entstehenden Wärme der restliche Teil des Kohlenstaubes
auf die Reaktionstemperatur gebracht werden.
Schließlich kann die Wärme von gasförmigen, flüssigen oder in Wirbelzustand befindlichen Wärmeträgern durch Heizflächen auf das Kohlenstaub-Trägergemisch übertragen werden.
Schließlich kann die Wärme von gasförmigen, flüssigen oder in Wirbelzustand befindlichen Wärmeträgern durch Heizflächen auf das Kohlenstaub-Trägergemisch übertragen werden.
Alle Verfahrensvarianten ermöglichen je nach Kohlenart die optimale Reaktionstemperatur einzustellen.
Für die optimale Entschwefelung sind Temperaturen zwischen 700 und 11000C anwendbar, wobei für eine
bestimmte Kohlenart auch eine bestimmte Temperatur die optimalen Ergebnisse bringt. Z. B. gilt für die eine
Kohle zur Entschwefelung eine optimale Temperatur im Bereich von 800—8500C, für eine andere eine solche
von 900—950° C. Für Steinkohlen aus dem Ruhrgebiet
liegt die optimale Temperaturspanne z. B. zwischen 750—950°C. Bei dieser Temperatur ergeben sich unter
Normaldruck Entschwefelungsgrade von bis zu 70% allein schon durch der. Entgasungsvorgang, d. h. 70%
des ursprünglich im Kohlenstaub enthaltener. Schwefels
sind in Gasform überführt worden. Der absolute Schwefelgehalt im Koksstaub beträgt dann noch etwa
50% vom Schwefelgehalt der Kohle.
Die Behandlungszeit steht in einem engen Zusammenhang mit dem Schwefelwasserstoffgehalt des Heizbzw.
Trägergases. Je höher dieser Schwefelwasserstoffgehalt wird, um so kürzer soll die Behandlungszeit des io —
Staubes sein, um Zersetzung des gebildeten Schwefelwasserstoffes zu vermeiden. Versuche haben ergeben,
daß oberhalb von 0,3VoI-% HjS im Keiz- bzw.
Trägergas bereits bei den in Sekunden ablaufenden Vorgängen eine Rückzersetzung des H2S zu H2 und S
erfolgt, wobei diese bei H2S-GehaIten >
0,6 Vol-% bereits sehr deutlich wird. Bei ^S-Volumen-Gehalten
von z. B. > 3% wird ein Koksstaub erzeugt, der einen um ca. V3 größeren Schwefelgehalt aufweist als der
Eingangskohlenstaub. Daraus wird deutlich, daß die Trennung zwischen Koksstaub und erzeugtem Gas, das
den Schwefel aufgenommen hat, möglichst rasch erfolgen muß.
Mit zunehmendem H2S-Gehalt im Gas am Austritt aus dem Reaktionsraum ist daher die Aufenthaltszeit im
Reaktionsraum entsprechend zu verkürzen, beispielsweise bei 1 Vol-% H2S im Gas auf z. B. 2 s.
Auf der anderen Seite müssen für die eigentliche Entschwefelung während des Entgasungs- und/oder
Teilvergasungsvorganges bestimmte Zeiten eingehalten werden, um das Korn entsprechend aufzuschließen.
Halbkoks, d.h. ein bis auf etwa 10% Restflüchtige entgastes Kohlenstaubkorn, ist für den Wasserstoff zur
Entschwefelung noch nicht so gut zugänglich wie ein Kokskorn, das bis auf 1 bis 2% Restflüchtige entgast ist
Dieser Entgasungsgrad wird bei Temperaturen von z. B. 9000C in 2 bis 3 s erreicht, bei 10000C in etwa 1,5 s. Für
den Schritt Teilvergasung ergeben sich davon 10000C und mehr. Bei Behandlungszeiten von vorzugsweise
zwischen 2 und 4 s belaufen sich dann im Heizgas bzw. Trägergas die Schwefelwasserstoff-Volumengehalte am
Ende des Reaktionsraumes auf weniger als 0,3 Vol-%.
Zur Verbesserung der Gasqualität, z. B. zur Erzeugung
von Synthesegas und auch zur Steigerung des Wasserstoffgehaltes im erzeugten Gas wie insbesondere
zur Verbesserung des Entschwefelungseffektes wird wie vorausgesetzt — zur Teilvergasung in den
Reaktionsraum zusätzlich hocherhitzter Wasserdampf eingeführt
Gegebenenfalls kann noch zusätzlich Wasserstoff oder wasserstoffhaltiges Gas zum Heiz- bzw. Trägergas,
falls der vom Heizgas- bzw. Trägergas mitgebrachte und/oder der von der Kohle freigegebene Wasserstoffanteil
für den angestrebten Entschwefelungsvorgang nicht ausreicht, zugegeben werden. Der Wasserstoffgehalt
soll möglichst 5 Vol-% betragen, vorzugsweise jedoch über 10% liegen.
Bei der Integrierung dieses Prozesses in ein Kraftwerk ist der Ent- und/oder Teilvergasungsanlage
eine Gasreinigungsanlage nachgeschaltet, in der die Schwefelverbindungen aus dem erzeugten Gas entzogen
und, z. B. in einer nachgeschalteten Claus-Anlage, zu Schwefel umgearbeitet werden.
Von dem gereinigten Gas geht dann ein Teil als Heizgas zum Reaktionsraum der Ent- und/oder
Teilvergasung zurück, der andere Teil als Brennstoff zur Gasturbine, gegebenenfalls bei entsprechendem Oberschuß
unmittelbar zum Dampferzeuger oder zu anderen Abnehmern.
Teilvergasung kann so variiert werden, daß die durch Verbrennen des noch Schwefel enthaltenden Koksstaubes
anfallende SO2-Menge im Rauchgas den Bestimmungen
zur Reinhaltung der Luft genügt.
Claims (1)
- Patentanspruch:Verfahren zum Entschwefeln von auf unter 0,1 mm zerkleinerter Kohle, die gegebenenfalls im Flugstrom bei 350° bis 450° C innerhalb 4 see voroxidiert worden ist, durch Schnellem- und -teilvergasung innerhalb von 6 see in einem Trägergasstrom mit direkter oder indirekter Erwärmung auf 700° bis HOO0C unter Wasserstoff- und/oder Wasserdampfzugabe, dadurch gekennzeichnet, daß das Ent- and Vergasen bei Drücken bis zu 15 bar und bis zu einem PbS-Gehalt des zum Teil im Kreislauf geführten Trägergases von höchstens 0,6, vorzugsweise 0,3 Vol-% erfolgt
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