DE2653258A1

DE2653258A1 - Verfahren zur verringerung der gefahren, die infolge eines unfalles durch niederschmelzen eines kernreaktor-cores entstehen koennen

Info

Publication number: DE2653258A1
Application number: DE19762653258
Authority: DE
Inventors: Mario Dalle Dipl Ing Dr Donne; Stefan Dipl Ing Dr Dorner; Gustav Dipl Phys Dr Schumacher
Original assignee: Gesellschaft fuer Kernforschung mbH
Current assignee: Gesellschaft fuer Kernforschung mbH
Priority date: 1976-11-24
Filing date: 1976-11-24
Publication date: 1978-06-01
Also published as: DE2653258C2; US4300983A

Description

GESELLSCHAFT FÜR 75 Karlsruhe, den 19.10.1976

KERNFORSCHUNG MBH PLA 7663 Gl/em

Verfahren zur Verringerung der Gefahren, die infolge eines Unfalles durch Niederschmelzen eines Kernreaktor-Cores enstehen können.

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Verringerung der Gefahren , die infolge eines Unfalles durch Niederschmelzen eines Kernreaktor-Cores entstehen können, bei welchem das Eindringen der Coreschraelze in die Reaktorumhüllung durch Abkühlen- und zumindest teilweise Erstarrenlassen der Schmelze in einer Auffangwanne unter dem Reaktor-Core verhindert wird

und bei welchem die auf das Niederschmelzen des Cores und Erstarren der Schmelze folgende Beseitigung der schwierig zu entfernenden,erstarrten Masse durch Mischen und Verdünnen des oxidischen Teils der Coreschmelze mit zuvor in die Auffangwanne eingebrachten anorgani sehen Oxiden oder Salzen erleichtert wird.

Zur Vermeidung eines unkontrollierten Austretens einer niederschmelzenden Kernreaktor-Coremasse aus dem Reaktorbereich wurden bereits verschiedene Vorschläge gemacht. Diese Vorschläge beruhen hauptsächlich auf dem Versuch, die Coreschmelze durch geeignete Maßnahmen bzw. durch eine geeignete Auffangvorrichtung an der Oberfläche so zu kühlen, daß die Schmelze spätestens an der Kontaktstelle zur Auffangwanne erstarrt und damit ein weiteres Eindringen der Schmelze in die Reaktorumhüllung verhindert wird. So wurden

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beispielsweise metallische Auffangwannen, die u.U. auf ihrer Innenseite mit Graphit beschichtet sind, ein Kühlsystem enthalten und innerhalb der Reaktordruckbehälter angeordnet sind, beschrieben. Solche Auffangwannen können Einbauten zum Auftrennen der Core schmelze in Teilportionen zum Vermeiden eines Kritikalitätsunfalles aufweisen.

In der DT-OS 22 34 744 wird eine Auffangwanne mit einem über ihr angeordneten Sprühsystem für Wasser vorgeschlagen, um bei einem Abschmelzen des Cores die Schmelzen-Masse mit Wasser in Tröpfchenform zu kühlen. Eine Kühlung mit geschmolzenem Metall, z.B.mit Kupfer , Blei oder Aluminium wurde ebenfalls in Erwägung gezogen.

Die bisher vorgeschlagenen Kühlmittel weisen jedoch alle gravierende Nachteile auf, z.B. lösen sie nicht die Kernschmelze auf. So verbleiben einerseits die nachzerfallswärme-erzeugenden Spaltpro dukte in der Kernschmelze in relativ kleinem Volumen konzentriert und andererseits entsteht nach der Erstarrung der Schmelze eine in Wasser unlösliche, mechanisch schwerbearbeitbare Masse. Die Konzentrierung der Spaltpradukte bedingt eine hohe Temperatur der Schmelze und damit verknüpft, entsteht eine höhere Gefährdung der ümge bung. Eine in Wasser unlösliche, schwerbearbeitbare, erstarrte Coreschmelzen-Masse macht die Aufräumung der Unfallstelle sehr schwierig, Wenn nicht gar unmöglich.

Es sind auch schon Vorschläge zum Auffangen einer Coreschmelze gemacht worden, bei denen die erstarrte Coreschmelze aufgelöst bzw. suspendiert werden soll. So wurde die Auflösung der Coreschmelze *. B. in Beton und Basalt diskutiert. Dadurch entsteht aber wiederum ein schwerbearbeitbares Produkt. Außerdem sind die Lösevorgänge in derartigen komplexen Auffangmitteln unüberschaubar und mit vielen offenen Fragen verbunden. Auch der Vorschlag, die Coreschmelze in geschmolzenem Blei zu suspendieren, führt zu einem schwierig ent fernbaren Unfallendprodukt.

In der DT-OS 23 63 844 wird eine Einrichtung offenbart, die aus einer Auffangwanne und einer darin angeordneten, evt. von einer Metallfolie umgebenen, Schutzschicht aus Oxiden oder Salzen besteht.

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Diese Einrichtung hat die Aufgabe, die Gefahren einer Wasserstofffreisetzung und deren Folgen, die bei Auftreten eines Coreschmelzen-Unfalles bei einem mit Wasser, Wasserdampf oder Gas gekühlten Kernreaktor auftreten können, zu verhindern. Als Oxide oder Salze für die Schutzschicht werden dort MgO, CaO, B₃O₃, SiO-, Borate, Phos phate, Chromate und Karbonate genannt. Die in der Auffangwanne durch nichts unterbrochene Schutzschicht bewirkt, daß bei einem Coreschmelzen-ünfall die Schmelze zunächst entweder an einer Stelle oder auch an mehreren die Schutzschicht aufschmilzt, durchbricht, und als Ganzes, d.h. sowohl der oxidische Teil als auch der metal lische Teil der Coreschmelze, die Schutzschicht unterläuft, so daß der metallische Teil der Coreschmelze von der inzwischen insgesamt aufgeschmolzenen Schutzschicht lückenlos überdeckt wird. Eine an dere mögliche Wirkung der Schutzschicht wird darin gesehen, daß zumindest ein Teil der Schutzschicht sich mit zumindest einem Teil des oxidischen Coreschmelzenteils zu einer Masse mischt, die eine geringere Dichte aufweist als die Metallschmelze und deshalb diese überschichtet. In beiden Fällen wird erreicht, daß ein Kontakt zwischen dem metallischen Teil der Coreschmelze und Wasser oder Wasserdampf verhindert wird. Nur im letzteren Fall besteht die Möglichkeit, daß das Aufräumen der Unfallstelle erleichtert wird, was jedoch durch die erstarrte Masse der Metallschmelze und des Restes der Oxidschmelze nicht in gewünschtem Maße und immer sichergestellt ist.

Der Erfindung liegt nun die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren und eine Einrichtung zu schaffen, das, bzv/. die die Nachteile der zum Stand der Technik gehörigen Verfahren vermeidet und eine einfache, sichere, schnelle und praktisch vollständig durchführbare Entsorgung der Unfallstelle gewährleistet.

Die Aufgabe wird in einfacher Weise er findungsgemäß dadurch gelöst» daß man den oxidischen Teil der Coreschmelze in ein aus mehreren übereinander liegenden Schichten eines oder mehrerer Auffangmittel bestehendes Bett in einer Auffangwanne stufenweise eindringen läßt, den oxidischen Teil der Coreschmelze in dem (den) in einer etwa gleichen Gewichtsmenge wie die Coreschmelze vorgelegten Auffangmittel (n) löst, die Lösungsschmelze zu einer glasähnlichen, jedoch : _ 3 -

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teilweise wasserlöslichen Masse erstarren läßt und nach Abkühlen auf eine Temperatur, bei der eine Wasserstoff-Freisetzung vermieden wird, die erstarrte Masse mit Wasser oder Wasserdampf aus der Auffangwanne herauslöst und herausschwemmt.

Vorteilhafterweise läßt man den oxidischen Teil der Coreschmelze auf Schichten aus umhüllten Formstücken eintropfen oder einfließen, die das, bzw. die Auffangmittel enthalten.

Zur Durchführung des Verfahrens wird gemäß der Erfindung eine Einrichtung vorgeschlagen, bei welcher in einer kühlbaren, auf der Innenseite mit einer festhaftenden Schutzschicht versehenen Auf fangwanne eine mit einer Metallfolie umhüllte Schicht einer Schutzsubstanz aus Oxiden oder anorganischen Verbindungen zum Abkühlen einer Coreschmelze und zum Schutz des metallischen Teils der Coreschmelze vor einem Kontakt mit Wasser oder Wasserdampf angeordnet ist, eine Einrichtung, die dadurch gekennzeichnet ist, daß die Auffangwanne mit mehreren horizontal übereinanderliegenden Schichten . aus umhüllten Formstücken mit einem Auffangmittel, das mit dem oxidischen Teil der Coreschmelze eine Lösungsschmelze bilden kann, versehen ist.

Das Auffangmittel besteht vorteilhafterweise aus einem oder mehreren wasserlöslichen Alkaliboraten. In einer Ausbildung der Erfin dung liegt innerhalb einer Schicht nur eine Boratart oder nur eine Art einer Mischung von Boraten vor. Unterschiedliche Schichten können unterschiedliche Arten von Boraten oder unterschiedliche Arten von Boratgemischen enthalten. Die Umhüllung der Formstücke besteht aus Metallen oder Legierungen. Als Umhüllung der Formstücke wird mindestens ein Metall oder eine Legierung aus der Gruppe Stahl, Eisen, Gußeisen, Nickel, Eisenlegierungen, Nickellegierungen ver wendet.

In einer anderen Ausbildung der Erfindung werden als Umhüllung der Formstücke hochschmelzende keramische Stoffe oder Gläser mit einem niedrigeren Schmelzpunkt als die Coreschmelze verwendet.

In einer vorteilhaften Weiterbildung der erfindungsgemäßen Ein -

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richtung ist auf dem Boden der beschichteten Auffangwanne eine Schicht dicht nebeneinander gepackter₃ wieder entfernbarer Graphitwannen zum Auffangen des metallischen Teils der Coreschmelze angeordnet .

Die Erfindung ist außerdem gekennzeichnet durch die Verwendung von Alkaliboraten als Lösungsmittel für den oxidischen Teil einer Coreschmelze und als vorsorgliche Entsorgungshilfe für einen eventuellen Kernreaktor-Coreschmelzen-Unfall in mit metallischen oder keramischen Werkstoffen umhüllten Formstücken in einer Gesamtboratmenge im Gewichts-Verhältnis oxidischer Teil der Coreschmelze zu Borat wie ca. 1 zu 1.

Das Prinzip des Verfahrens beruht auf dem stufenweisen Eindringen der Coreschmelze in das Boratlager unter gleichzeitigem Auflösen darin. Durch den Auflösevorgang wird zugleich die Nachzerfallswärme der Coreschmelze vom Borat aufgenommen. Zur Beseitigung der erstarrten Schmelzennasse wird in die Auffangwanne Wasser eingebracht.Durch de s Herauslösen des wasserlöslichen Borats verbleibt die oxidische Phase des Cores in Pulverform zurück, so daß dieses Pulver zusam men mit dem Wasser aus der Auffangwanne, bzw. aus dem Reaktorge bäude herausgesaugt werden kann.

Die Erfindung wird im folgenden anhand der Zeichnungen für einen gasgekühlten schnellen Brutreaktor (GSB) erläutert. Die Zeichnungen sind schematische Darstellungen, und die Erfindung beschränkt sich nicht auf dieses Beispiel.

Die Figur 1 zeigt die umhüllten Formstücke 3 mit wasserlöslichem Borat in einer mit Kühlrohren 2 versehnen Auffangwanne 1 innerhalb der Reaktorumhülluiig 7 eines 1000 MWe-GSB. Zum zusätzlichen Schutz der Auffangwanne 1 ist an deren Innenseite 4 eine Schutzschicht 5 in vorliegendem Fall aus Graphit - angebracht. Diese Schutzschicht 5 ist nicht Gegenstand der Erfindung. Erfirüungsgemäß können als Borat die leicht wasserlöslichen Akaliborate, d.h. die Lithium-, Kalium-, Natrium-, Rubidium- und Cäsiumborate, verwendet werden. Bei 'gasgekühlten schnellen Brütern wird man bevorzugt h^B^O.,, Borax, wegen seiner Verfügbarkeit und wegen seiner günstigen physi-

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kalisehen und chemischen Eigenschaften einsetzen. Als Hüllmaterial eignet sich Stahl. Aber auch andere Metalle, wie Eisen, Nickel u.a., sowie Metallegierungen sind verwendbar. Durch die Wahl des Hüllmaterials, d.h. dessen Schmelztemperatur, und der Größe der Formstücke 3 läßt sich das Eindringen der Kernschmelze steuern. Die· Schichtdicke des Stahls aus der Kernschmelze eines 1000 MWe-GSB (gleichmäßig auf den Boden der Reaktorkaverne von 50m verteilt) wäre etwa 10-11 cm hoch. Um die am Boden sich ansammelnde metallische Phase aus der Reaktorkaverne leicht entfernen zu können, bringt man auf den Boden der beschichteten Auffangwanne 1 (also unterhalb der erfindungsgemäßen Boratlagen) Graphitwannen 6 ein, deren Seitenwände höher sind als die zu erwartende Metallschicht. Das freie Volumen der Wannen kann mit umhüllten Boratformstücken 3 gefüllt werden. Oberhalb der aus den Formstücken 3 gebildeten Schichten schützt ein Hitzeschild 10 die gekühlte Wand der Auffangwanne 1 gegen zu starke Wärmestrahlung von den herabschmelzenden Core-Materialien.

Die Figur 2 zeigt schematisch das stufenweise Eindringen der Kernschmelze in das Boratlager im Core-Catcher. Dieser Figur liegen unter bestimmten Annahmen errechnete Zeiten bis zum Erreichen der Schmelztemperatur des Stahls (ca.t427°C) zugrunde. Das Gewichtsverhältnis Natriumborat zur oxidischen Phase der Coreschmelze wird vorteilhafterweise höher als 1:1 gewählt. Bei der Abschätzung der Eindringzeiten war das Verhältnis Na₂B₄O₇: Kern schmelze ca. 4:3. Wegen des bedeutend geringeren Atomgewichts von Natrium und Bor gegenüber Uran ist das Mol- bzw. Atomverhältnis noch höher. Ein höheres Borat/Brennstoffverhältnis ist erforderlich, um sicherzustellen, daß auch bei vollständiger Reaktion die Wasserlöslichkeit gewahrt ist. Es sind Reaktionen zu Na₃UO₄ (Natriumuranat) und zu UO₂(BO₂)₂ (Uranylborat) denkbar. Na₃UO₄ nimmt bereits beim Lagern an Luft sofort H~0 und C0~ auf; mit Wasser erfolgt Totalhydrolyse. Mit Wasser hydrolysiert UO₂(BO₂J₂ ebenfalls, es bildet sich UO₃"2H₂O. Daraus ist zu entnehmen, daß man beim entsprechenden Einsatz der Auffangmittelraenge das Produkt mit der Core schmelze auflösen, bzw. hydrolysieren kann. Damit wird weiterhin erreicht, daß man den oxidischen Teil der Coreschmelze in fein verteilte Form bringt. In dieser Form laßt sich die Coreschmelze

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in einfacher V/eise durch Absaugen aus der Reaktorkaverne entfernen. Das Auflösen und Hydrolysieren kann über einen Kreislauf erfolgen, wobei das Wasser durch Eindampfen der von den suspendierten Partikeln abgesaugten und filtrierten Lösung immer wieder in den Kreislauf eingespeist werden kann.

Durch das erfindungsgemäße Verfahren werden fernbediente mechanische Bearbeitungsmaschinen in der Reaktorkaverne überflüssig. Es sind lediglich Wasserzuleitungen 8, bzw. 8a, und Absaugleitungen 9, bzw.9a, notwendig. Diese einfachen Elemente lassen sich auch nach einem Coreschmelzen in die Reaktorkaverne einführen. Der hydrolysierte Brennstoff fällt in einer zur Wiederaufbereitung günstigen Form an.

Obwohl die Erfindung primär für einen gasgekühlten schnellen Brüter entwickelt ist, zeigt sich, daß sie auch für wassergekühlte und natriumgekühlte Reaktoren bei entsprechender Modifizierung verwendbar ist. So muß bei LWR gesorgt werden, daß im Falle eines Unfalles nicht das Wasser das unterhalb des Corebereichs gelagerte wasserlösliche Borat unkontrolliert wegspülen kann, was bereits mit einer allseitigen Umhüllung des Borats erreicht wird. Das ist bei zweckmäßiger Konstruktion und Kapselung der Auffangraittel ohne weiteres möglich.

Bei natriumgekühlten Reaktoren (wie schnelle Brüter) wird man zweckmäßigerweise ein Borat wählen, das nicht weiter mit metal lischem Natrium reagiert. In diesem Falle würde man z.B. NaBO₂, Natriummetaborat, einsetzen.

Bei natriumgekühlten schnellen Brütern muß ein Eindringen von Wasser in die Reaktorkaverne von vornherein auszuschließen sein. Bei LWR würde durch die Umhüllung der Boratformstücke 3 kein bzw. kaum zusätzlicher Wasserstoff freigesetzt werden, denn nach dem Aufschmelzen der obersten Hülle der Formstücke würde das Borat einen Kontakt zwischen Stahl und Wasser bzw. Wasserdampf verhindern.

Beim Aufschmelzen nur weniger Formstücke wird man die unbeschädigten Stücke nach der für den Normalfall· vorgesehenen Technik entfernen

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und danach den angeschmolzenen Rest nach der Löse-Abpumpenmethode (Schadensfallmethode) räumen. Bei größerem partiellen Erschmelzen der Boratschichten wird man zunächst die Schadensfallmethode der Entsorgung anwenden. Die unbeschädigten Formstücke werden erst danach herausgeholt.

Das Auflösen und Auspumpen der Coreschmelze-Auffangmittel-Produkte stellt die einfachste und sicherste Art der Entsorgung eines Coreschmelzenunfalls dar und könnte bereits bald nach dem Unfall erfolgen. Durch die Erfindung wird erreicht, daß die Nachzerfauswärme nach einem Coreniederschmelzen sicher und ohne weiter aktive Maßnahmen von Auffangraitteln aufgenommen wird. Die Wärme- und Strahr lungsbelastung des Reaktorbereichs wird verringert. Die zusätzliche Sicherheitsmaßnahme tangiert wenig die eigentliche Kernreaktor konstruktion. Sie ist in der Ausführung einfach und preiswert. Der Reaktorbereich wird durch die Einbringung der erfindungsgemäßen Einrichtung nicht gestört.

Claims

GESELLSCHAFT PUR Karlsruhe, den1. Oktober I976

KERNFORSCHUNG MBH PLA 7663 Gl/em

Patentansprüche:

1,}Verfahren zur Verringerung der Gefahren, die infolge eines Unfalles durch Niederschmelzen eines Kernreaktor-Cores entstehen können, bei welchem das Eindringen der Coreschmelze - in die Reaktorumhüllung durch Abkühlen- und zumindest teilweise Erstarrenlassen der Schmelze in einer Auffangwanne unter dem Reaktor-Core verhindert wird, und bei welchem die auf das Niederschmelzen des Cores und Erstarren der Schmelze folgende Beseitigung der schwierig zu entfernenden, erstarrten Masse durch Mischen und Verdünnen des oxidischen Teils der Coreschmelze mit zuvor in die Auffangwanne eingebrachten anorganischen Oxiden oder Salzen erleichtert wird, dadurch gekennzeichnet, daß man den oxidischen Teil der Coreschmelze in ein aus mehreren übereinander liegenden Schichten eines oder mehrerer Auffangmittel bestehendes Bett in einer Auffangwanne stufenweise eindringen läßt, den oxidischen Teil der Coreschmelze in dem (den) in einer etwa gleichen Gewichtsmenge wie die Coreschmelze vorgelegten Auffangmittel(n) löst, die Lösungsschmelze zu einer glasähnlichen, jedoch teilweise wasserlöslichen Masse erstarren läßt und nach Abkühlen auf eine Temperatur, bei der eine Wasserstoff-Freisetzung vermieden wird, die erstarrte Masse mit Wasser oder Wasserdampf aus der Auffangwanne herauslöst und herausschwemmt.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man

den oxidischen Teil der Coreschmelze auf Schichten aus umhüllten Formstücken (3) eintropfen oder einfließen läßt, die das bzw. die Auffangmittel enthalten.
3. Einrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 1, bei welcher in einer kühlbaren, auf der Innenseite mit einer festhaftenden Schutzschicht versehenen Auffangwanne eine mit einer Metallfolie umhüllte Schicht einer Schutzsubstanz aus

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Oxiden oder anorganischen Verbindungen zum Abkühlen einer
Coreschmelze und zum Schutz des metallischen Teils der Coreschmelze vor einem Kontakt mit Wasser oder Wasserdampf angeordnet ist, dadurch gekennzeichnet, daß die Auffangwanne (1) mit mehreren horizontal übereinanderliegenden Schichten aus umhüllten Formstücken (3) mit einem Auffängmittel, das mit dem oxidischen Teil der Coreschmelze eine Lösungsschmelze bilden kann, versehen ist.
4. Einrichtung nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß das Auffangmittel aus einem oder mehreren wasserlöslichen Alkaliboraten besteht.
5. Einrichtung nach Anspruch 3> dadurch gekennzeichnet, daß innerhalb einer Schicht nur eine Boratart oder nur eine Art einer Mischung von Boraten vorliegt.
S, Einrichtung nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß unterschiedliche Schichten unterschiedliche Arten von Boraten oder unterschiedliche Arten von Boratgemischen enthalten.
7. Einrichtung nach Anspruch 3> dadurch gekennzeichnet, daß die Umhüllung der Formstücke(3)ausMetallen oder Legierungen besteht.
8. Einrichtung nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß als Umhüllung der Formstücke(3)mindestens ein Metall oder eine Legierung aus der Gruppe Stahl, Eisen, Gußeisen, Nickel, Eisenlegierungen, Nickellegierungen verwendet wird.
9. Einrichtung nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß als Umhüllung der Formstücke (3) hochschmelzende keramische Stoffe oder Gläser mit einem niedrigeren Schmelzpunkt als die Coreschmelze verwendet werden.

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10. Einrichtung nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß auf dem Boden der beschichteten Auffangwanne (1) eine Schicht dicht nebeneinander gepackter, wieder entfernbarer Graphitwannen (6) zum Auffangen des metallischen Teils der Coreschmelze angeordnet ist.
11. Verwendung von Alkaliboraten gemäß Anspruch 1 oder 2 als Lösungsmittel für den oxidischen Teil einer Coreschmelze und als vorsorgliche Entsorgungshilfe für einen eventuellen Kernreaktor-Coreschmelzen-Unfall in mit metallischen oder keramischen Werkstoffen umhüllten Formstücken in einer Gesamtboratmenge im Gewichts-Verhältnis oxidischer Teil der Coreschmelze zu Borat wie ca. 1 zu 1.

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