DE2450391A1 - Verfahren zur verhinderung der tritium-kontaminierung von sekundaersalzschmelze und dampf in einem salzschmelzen-kernreaktor - Google Patents
Verfahren zur verhinderung der tritium-kontaminierung von sekundaersalzschmelze und dampf in einem salzschmelzen-kernreaktorInfo
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Description
8 MUnchen 22, Thierschstr. 27
Telefon (089) 22 50 51
CP 496/1323 München, den 23."'*- 'M *
T"595ÖT$T31 Dr.M./cs
Commissariat a IsEnergie Atomique in Paris/Frankreich
Verfahren sur Verhinderung der Tritium-Kontaminierung von
Sekundärsalzschmelse und Dampf in einem Salaschmelzen-Kern-
reaktor.
Die Erfindung betrifft ein Yerfahreni, um in einem mit Salzschmelzen
betriebenen Kernreaktor die Kontaminierung der sekundären Salzschmelze
und des Dampfes durch Tritium au verhindern.
Mit geschmolzenen Salzen arbeitende Kernreaktoren sind solche, die
einen flüssigen Brennstoff benutzen, der aus einem Gemisch von ge=
schmolzenen SaIaen besteht« Im Fall von mit schnellen Heutronen be=
triebenen Kernreaktoren ist der Brennstoff ein Gemisch von Chloriden und im Fall der Mt thermischen Neutronen arbeitenden Kernreaktoren
ist er ein eutektisches Gemisch geschmolzener Salze„ z.B. von Lithiumfluorid,,
Berylliumfluorid und U 235- oder U 233·» oder auch Pu 238»
Pluorid. Man verwendet in diesem Fall Graphit als Moderator.
Der flüssige Brennstoff bildet die in einem Kreislauf strömende primäre Salzsehmeise und gibt durch einen primären Wärmeaustauscher
seine Wärme an eine sekundäre Salzschmelze ab5 die z.B. aus einem
Gemisch von Lithiumfluorid und Berylliumfluorid oder aus einem Natriumfluoborat besteht„ wobei die Sekundärsalzschmelze selbst in ei-
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nem Kreislauf strömt und ihre Wärme durch einen Sekundärwärmeaustauscher
an einen Dampfkreislauf abgibt, wo sie in elektrische Energie
umgewandelt wird. Im übrigen läßt man durch den eigentlichen Kern des Kern eaktors ein Spülgas, wie Helium, strömen, um die Spalt
produkte und das gebildete Tritium abzuführen.
Tatsächlich bilden sich besonders in den mit thermischen Neutronen
betriebenen Salzschmelzen-Kernreaktoren durch die Einwirkung der Strahlen auf die benutzten Salze, besonders das Lithiumfluorid, erhebliche
Mengen Tritium. Das Tritium entsteht durch die folgenden Reaktionen:
6 1 3 4
Li ψ η «—«—*«>
H -}· He
3 0 12
3 0 12
7 1 14 3
I1X + η -«™»»,„> η 4- He + H
I1X + η -«™»»,„> η 4- He + H
3 0 0 2 1
19 + 1 1? + 3 „
19 + 1 1? + 3 „
0 8
Schätzungsweise bilden sich in einem Salzschmelzen-Kernreaktor von
1Q00 Mi-Ze etwa 2400 Curies pro I'ag Tritium. Das im Kreis der Primärsalzschmelze
gebildete Tritium diffundiert durch die Wände des Primärwärmeaustauschers und dann durch die des Sekundärwärmeaustauschers
und gelangt schließlich in den Dampfkreislauf des elektrischen Generators. Es läßt sich auf dieser Stufe nur sehr schwer zurückhalten,
woraus sich erhebliche Gefahren der Verschmutzung der Atmosphäre ergeben.
Um diese Kontasninierung %u. verhindern, bemüht man sich, den in den
Dampfkreislauf gelangenden Strom von Tritium möglichst zu verringern. Dafür sind bereits zahlreiche Methoden bekannt, die jedoch
noch keine voll befriedigenden Ergebnisse erbracht haben.
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Man hat beispielsweise versucht, die chemischen Gleichgewichte im Kreis der Primärsalzschmelze durch Einleiten eines hindurchperlenden
Stroms von Wasserstoff zu verschieben, der die Reaktion 1/2 H2 + UF4
UF3 + HF begünstigt. Dieses Durchleiten von Wasserstoff
führt also zur Bildung der in der Gasphase mehr löslichen Fluorwasserstoffsäure, die daher vom Spülgas des Kernreaktors leichter
mitgenommen wird und somit einen Teil des gebildeten Tritiums mitnimmt. Dieses Verfahren weist jedoch den Wachteil auf, daß die
gebildete Fluorwasserstoffsäure stark korrodierend wirkt. Es ist auch bekannt, die Gleichgewichte in der Sekundärsalzschmelze, beispielsweise
dem Natriumfluoborat„ zu verschieben, indem in Gegenwart
von Sauerstoff ein Komplex vom Typ NaBeF,,,QH gebildet wird,
der zu einer Blockierung des Tritiums im Sekundärkreislauf führt.
Ein anderes bekanntes Verfahren besteht darin, das Tritium im Primärkreislauf oder Sekundärkreislauf durch Bildung von Tritiden (z«
B. von Yttrium) chemisch zu adsorbieren. Diese Verbindungen sind jedoch bei hoher Temperatur wenig beständig und zersetzen sich
leichts sodaß nur eine vorübergehende Dekontaminierung erreichbar
ist *
Man kann auch auf den Wänden der Wärmeaustauscher feste Grenzschicht
ten ausbilden, die der Diffusion des Tritiums entgegenwirken. Es kann geschehen, indem man einen Wärmeaustauscher aus einem Stahl
verwendet, der ein Element, wie Zirkonium, enthält, das Tritium zu-'
rückhalten kann. Man kann auch auf den Austauscherflächen der Wärmeaustauscher
Schichten von Oxiden oder Metallen, wie Molybdän, abscheiden, welche die Durchlässigkeit der die Wärmeaustauscher bildenden
Metalle oder Materialien herabsetzen.
Durch das erfindungsgemäße Verfahren sollen nun die Nachteile der
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bekannten Verfahren "beseitigt und auf einfache, leicht durchführbare
Weise eine gute Tritium-Dekontarainierung des Sekundärkreises und
Dampfkreises eines SaIzschmelzen-Kernreaktor£ erreicht werden.
Das diesem Zweck dienende erfindungsgemäße Verfahren ist dadurch gekennzeichnet,
daß im Sekundärsalzschmelzenkreis ein solcher Druck von Wasserstoff aufrechterhalten wird» daß der Wasserstoff die Sekundärsalzschmelze
sättigt und aus ihr zur Primärsalzschmelze diffundiert.
Vorzugsweise liegt der in der Sekundärsalzschmelze aufrechterhaltene
Wasserstoffdruck in der Nähe von 1 Atmosphäre.
Der so in den Sekundärsalzschmelzenkreis eingebrachte Wasserstoff
löst sich in der Sekundärsalzschraelze und diffundiert in den Primärwärmoaustauscher.
Im Bereich der Wand des Primärwärmeaustauschers dissoziieren der molekulare Wasserstoff und das molekulare Tritium
im Metall des Wärmeaustauschers oder an der Grenzfläche. Man erzeugt
so einen der gegebenen Strömung des Tritiums entgegengerichteten Strom von Wasserstoffatomen, der also den Tritium-Strom weitgehend
blockiert und umkehrt.
Die Ströme der beiden Elemente Tritium und Wasserstoff hängen nicht
nur von ihren jeweiligen Partialdrücken beiderseits der Wärmeaustauscherwand
sondern auch von den in den Salzschmelzen beiderseits der Wand, an den Grenzflächen Salzschmelze-Material des Wärmeaustauschers
und im inneren des Wärmeaustauschermaterials stattfindenden molekularen Wechselwirkungen ab. Diese Bedingungen sind so festgelegt,
daß genügend Wahrscheinlichkeit für interatomare Stöße zwischen den Wasserstoffatomen und Tritiumatomen besteht, sodaß schließlich
das Tritium vom Primärwärmeaustauscher in den Primärsalzschmelzenkreis
zurückgedrückt wird. Es kann so den Sekundärsalzschmelzen-
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• 9 *
kreis und damit den Dampfkreis nicht mehr kontaminieren.
Die Erfindung wird erläutert durch die folgende Beschreibung eines
Ausführungsbeispiels. Die Beschreibung bezieht sich auf die beigefügte
Figur, die schematisch einen Salsschmelzen-Kernreaktor und au=
gehörige Anlagen zeigt.
Die Figur seigt den Kern 1 des Kernreaktors, in dem sich die Primärsalzschmelze
befindete welche die flüssige Ausgangsbrennstoffmischung
bildet. Diese Primärsalzschmelze strömt im Primärkreis 2 durch den Primärwärmeaustauscher 3 * wo sie ihre Wärme an die im Sekundärkreis
4 strömende SekundärsalzsGhmelze abgibt-, die ihre Wärme
im Sekundärwärmeaustauscher 6 an den im Dampf kreislauf 5 strömenden
Dampf weitergibt. Mit dem Reaktorkern 1 ist ein Spülgaskreis 7 verbunden,,
der eine Abzweigung aufweist, in die eine Vorrichtung 8 zur Behandlung eines Teils des Spülgases zwecks Beseitigung der Spalt·»
produkte und des mitgeführten Tritiums eingeschaltet ist.
Erfindungsgemäß ist der Sekundärsalsschmelzenkreis 4 mit einem Wasserstoff
kreis 9 verbunden, durch den die im sekundärkreis strömende Salzschmelze mit Wasserstoff gesättigt wird« Der in der Sekundärsalzschmelze
gelöste Wasserstoff diffundiert durch den Primärwärmeaustauscher 3*
Die Primärsalzschmelze besteht aus einem Gemisch von Lithiumfluoridp
Berylliumfluorid und Ü 23S=PIiIOrId9 die Sekundärsalzschmelze aus
einem Natriumfluoborat und das Spülgas aus Helium.
In diesem Beispiel w@ffsteai8 % des Spülgases Helium in der Vorrichtung
8 dauernd oxidiert, um das Tritium zu beseitigen. Der Partial«,
druck dieses Tritiums im Helium beträgt etwa 11,3 χ 10~6 Atmosphären.
Der in der Sekundärsalzschmelze erzeugte Partialdruck des Wasserstoffs
kann ohne Schwierigkeiten nahe bei 1 Atmosphäre liegen.
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Das ist besonders günstig, da der Kernreaktor bei Atmosphärendruck
arbeitet· Der Wasserstoffstrom ist daher etwa 600-mal höher als der
Tritiumstrom,
Außerdem treten an den Grenzflächen Salzschmelzen-Metall oder Material
des Primärwärmeaustauschers chemische Erscheinungen der Dissoziation und Rekombination auf, die auf die TritiummolekUle und auch
Wasserstoffmoleküle einwirken, wobei aber die Tritiummoleküle einen
Abstand von 370 A haben» während die Wasserstoffatome an der Grenz«
fläche auf der Seite des Metalls oder Materials im Mittel nur 15 A
voneinander entfernt sind. Im Inneren des den Primärwärmeaustauscher
bildenden Materials sind die Konzentrationen an Tritium- und Wasserstoffatomen ein Spiegelbild der entsprechenden Konzentrationen in
den Primär- und Selcundärsalzschmelzen. In der Primärsalzschmelze beträgt
die Tritiumkonzentration 2 χ 1012 Moleküle pro cm3, während
in der Sekundärsalzschmelze die Wasserstoffkonzentration 1,8 χ 10
Moleküle pro cm3 beträgt. Außerdem liegt die mittlere freie Wegstrecke
der Tritiumatome im Wärmeaustauscher, die durch die physische Gestalt des Materials festgelegt ist, in der Nähe der mittleren
Entfernung zwischen den Atomen des WasserstoffStroms. All das
zeigt, daß die Wahrscheinlichkeit von Stößen zwischen den Tritiumatomen
imd Wasserstoffatomen im Bereich der Wand des Primärwärmeaustauschers
3 sehr groß ist.
Ein großer Teil der in Berührung mit dem den Primärwärmeaustauscher
bildenden Material neu gebildeten Tritiumatome rekombiniert sich also mit den aus diesem Wärmeaustauscher austretenden Wasserstoffatomen
und wird infolgedessen auf den Rückweg gebracht.
Man erhält so nach dem erfindungsgemäßen Verfahren eine gute Triti-UKHSekontaminierung
des Sekundärkreises und Dampfkreises eines Salzschmelzen-Kernreaktors.
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Claims (2)
- Patentansprüche1·)Verfahren zur Verhinderung der Tritium-Kontaminierung von Sekundär sal zschmel ze und Dampf in einem Salzschmelzen-Kernreaktor, dadurch gekennzeichnet^ daß im Kreis der Sekundärsalzschmelze ein solcher Wasserstoffdruck aufrechterhalten wird, daß der Wasserstoff die Sekundärsalzschmelze sättigt und von dieser ziay Primär» salzschmelze diffundiert*
- 2. Verfahren nach Anspruch 1„ dadurch gekennzeichnet, daß der Wasserstoff druck in der Sekundärsalzschmelze in der Nähe von 1 Atmosphäre liegt.509818/0353Leerseite
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