DE2437810C2 - Verfahren zum Abtrennen von Krypton aus einem bei der Verbrennung graphithaltiger Kernbrenn- und/oder -brutelemente anfallenden Abgas - Google Patents
Verfahren zum Abtrennen von Krypton aus einem bei der Verbrennung graphithaltiger Kernbrenn- und/oder -brutelemente anfallenden AbgasInfo
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Description
Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zum Abtrennen von Krypton aus einem bei der Verbrennung
graphithaltiger Kernbrenn- und/oder -brutelemente anfallenden und durch Kompression und/oder Kühlung
und/oder Wäsche mit einer kryptonarmen flüssigen Abgasfraktion gebildeten Flüssiggas mit einem Anteil
einer Mischung aus Stickstoff und/oder Sauerstoff und/oder Kohlenmonoxid von mehr als 1 bis 30% des
gebildeten Flüssiggases.
Gasgemische der vorbezeichneten Art fallen bei der Verbrennung von Kernbrenn- und/oder -brutelementen
an, bei denen der Brennstoff und/oder der Brutstoff in einer Graphitmatrix eingebettet oder mit pyrolytischem
Kohlenstoff überzogen ist. Derartige Brennelemente werden in Hochtemperatur-Reaktoren verwendet. Die
dabei anfallenden Abgase enthalten im allgemeinen neben Kohlendioxid Stickstoff, Kohlenmonoxid und/
oder Sauerstoff sowie die bei der Spaltung anfallenden Edelgase Krypton und Xenon. Das Spaltedelgas
Krypton ist zum Teil radioaktiv. Daher ist es zum Schütze der Umwelt erforderlich, diesen Bestandteil des
bei der Verbrennung entstehenden Abgases abzutrennen, wobei die Abgase in der Atmosphäre emittiert
werden. Nicht erforderlich ist es, Xenon abzutrennen, da die radioaktiven Isotope des Xenon zum Zeitpunkt der
Wiederaufarbeitung in einem für die Praxis ausreichendem Maße zerfallen sind.
Es ist bereits bekannt, daß Krypton aus Verbrennungsgasen dadurch abgetrennt wird, daß das Abgas mit
flüssigem Kohlendioxid gewaschen, die leichter flüchtigen Komponenten in einer Stripper-Kolonne aus der
flüssigen Phase abgetrieben und im Anschluß daran die flüssige Phase rektifiziert wird. Dabei wird das
kryptonarme Sumpfprodukt nach der Verdampfung in die Atmosphäre emittiert und das kryptonreiche
Kopfprodukt auf Stahlflaschen gezogen (DT-OS 21 31 507). Dieses Verfahren ist zwar einfach durchführbar.
Doch sind die Kosten für seine Durchführung wegen der dazu benötigten aufwendigen Regelung nicht
unerheblich.
Durch einen anläßlich der Hauptversammlung der Gesellschaft Deutscher Chemiker 1969 in Hamburg
gehaltenen Vortrag ist es auch bekannt, Krypton und Kohlendioxid durch Zeolithe zu trennen. Bekannt ist
auch die Abtrennung von Krypton durch permselektive
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Zur Durchführung dieser Verfahren werden jedoch sehr aufwendige Anlagen benötigt Daher sind die
Koswn für diese Verfahren sehr hoch.
Aufgabe der Erfindung ist es daher, aus kohlendsoxidhaltigen
Gasgemischen, wie sie als Verbrennungsgase graphithaltiger Kernbrenn- und/oder -brutelemente
anfallen das darin enthaltene Krypton auf einfachere und wirtschaftlichere Weise so abzutrennen, daß es
möglich ist, das verbleibende Gas in die Atmosphäre
abzugeben. .
Die Erfindung geht hierbei von der überraschenden
Erkenntnis aus, daß es nicht erforderlich ist, die leichter flüchtigen Komponenten, wie Stickstoff, Sauerstoff
und/oder Kohlenmonoxid, in einer besonderen Stripper-Kolonne
aus dem Gasgemisch abzutrennen, wobei das Krypton in der Rektifikationsstufe angereichert
wird. Es hat sich nämlich gezeigt, daß im allgemeinen
nur einen geringen Anteil des Abgasgemisches ausmachende Mengen an Krypton - die vorzugsweise
< !00 ppm betragen - auch bei der Rektifikation wesentlich stärker im Kopfprodukt anreichern als die
leichter flüchtigen, aber in höherer Konzentration, d. h. in einer zwischen 1 und 30% liegenden Konzentration,
vorhandenen Komponenten Stickstoff, Sauerstoff und Kohlenmonoxid.
Von dieser Erkenntnis ausgehend wird die Aufgabe der Erfindung bei einem Verfahren der eingangs
bezeichneten Art dadurch gelöst, daß das Flüssiggas unter einem Druck rektifiziert wird, der etwa dein
Sättigungsdampfdruck des aus Stickstoff und/oder Sauerstoff und/oder Kohlenmonoxid bestehenden Gasgemisches
entspricht. Dabei wird also darauf verzichtet, die leichter flüchtigen Komponenten vor der Rektifikation
in einer Stripper-Kolonne abzutrennen.
Der große Vorzug des Verfahrens gemäß der Erfindung besteht somit darin, daß der dadurch
mögliche Verzicht auf die Verwendung von Stripper-Kolonnen mit der dafür notwendigen aufwendigen
Regelung dazu führt, daß das Verfahren gemäß der Erfindung auf sehr wirtschaftliche Weise durchführbar
ist.
Aus der Verbrennung von graphithaltigen Brenn- und Brutelementen mit reinem Sauerstoff stammendes,
durch Kompression verflüssigtes Abgas, das aus einem Gemisch von 99%CO2, 1%C>2 und 100 ppm Krypton
bestand, wurde unter Druck in einer Rektifikationskolonne mit 15 theoretischen Stufen bei einem Rücklaufverhältnis
von 1 :150 getrennt. Die Temperatur betrug dabei am Boden der Kolonne JO0C und am Kopf der
Kolonne 00C, Der Druck in der Kolonne betrug 50 atm. Das dabei gebildete Kopfprodukt setzte sich aus
95% CO2, 3% Kr und 2% O2 zusammen. Dagegen war das Krypton im Sumpfprodukt auf 0,6 ppm abgereichert.
Aus der Verbrennung von graphithaltigen Brenn- und Brutelementen unter Verwendung von an Sauerstoff
angereicherter Luft stammendes, durch Vereinigung der durch Kompression und Kühlung des Abgases gebildeten
flüssigen Fraktion mit der zum Waschen des Restgases benutzten, durch Rektifikation von Krypton
befreiten Sumpffraktion erhaltenes Flüssiggas wurde
^ 4
unter Druck in einer Rektifikationskolonne mit 25 -400C und am Kopf der Kolonne -45°C. Der Druck
theoretischen Stufen bei einem Rücklaufverhältnis von lag bei 120 atm. Die Zusammensetzung des Kopfpro-
1 :17 000 getrennt Dabei hatte das Flüssiggas folgende duktes war 10% Kr, 23% N2, 1,5% O2 und 653% CO2.
!,4 ppm Krypton. Die Temperatur betrug am Boden 5 abgereichert.
Claims (1)
- Patentanspruch:24Verfahren zum Abtrtrtnen von Krypton aus einem bei der Verbrennung graphithaltiger Kernbrenn- und/oder -bauelemente anfallenden und durch Kompression und/oder Kühlung und/oder Wäsche mit einer kryptonarmen flüssigen Abgasfraktion gebildeten Flüssiggas mit einem Anteil einer Mischung aus Stickstoff und/oder Sauerstoff und/ ic oder Kohlenmonoxid von mehr als 1 bis 30% des gebildeten Flüssiggases, dadurch gekennzeichnet, daß das Flüssiggas unter einem Druck rektifiziert wird, der etwa dem Sättigungsdampfdruck des aus Stickstoff und/oder Sauerstoff und/oder Kohlenmonoxid bestehenden Gasgemisches entspricht.
Priority Applications (4)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
DE19742437810 DE2437810C2 (de) | 1974-08-06 | Verfahren zum Abtrennen von Krypton aus einem bei der Verbrennung graphithaltiger Kernbrenn- und/oder -brutelemente anfallenden Abgas | |
FR7523981A FR2281314A1 (fr) | 1974-08-06 | 1975-07-31 | Procede pour la separation du krypton d'un gaz residuaire se produisant lors de la combustion d'elements combustibles et/ou fertiles contenant du graphite |
JP9508775A JPS5144800A (ja) | 1974-08-06 | 1975-08-06 | Kokuenganjukakunenryoyoso oyobi* mataha zoshokunenryoyosononenshonosainishozuruhaigasuyorikuriputonobunrisuruhoho |
GB3286075A GB1483879A (en) | 1974-08-06 | 1975-08-06 | Process for separating krypton from a gas mixture |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
DE19742437810 DE2437810C2 (de) | 1974-08-06 | Verfahren zum Abtrennen von Krypton aus einem bei der Verbrennung graphithaltiger Kernbrenn- und/oder -brutelemente anfallenden Abgas |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
DE2437810B1 DE2437810B1 (de) | 1975-08-21 |
DE2437810C2 true DE2437810C2 (de) | 1976-03-25 |
Family
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