DE2400202C3 - Galvanisches Element - Google Patents
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Description
Die Erfindung betrifft ein galvanisches Element mit einer flüssigen negativen Alkalimetallelektrode (Anode)
in einer Anodenkammer, die durch einen festen, AikaUmctaüiGRcn leitenden Elektrolyten von einem
positiven Reaktionsmittel in einer Kathodenkammer getrennt ist, wobei nahe der Oberfläche des Elektrolyten
in der Anodenkammer eine das Alkalimetall durch Kapillarwirkung aus einem AlkaJimetallvorrat aufwärts
auf die Elektrolytoberfläche transportierende Anordnung vorgesehen ist
Ein derartiges Element ist z.B. aus der DE-OS 22 07 129 bekannt Wenn ein derartiges Element mit
einer flüssigen Alkalimetallelektrode Strom führt, so fließen die Elektronen von dem Alkalimetall, das die
Anode bildet, zu dem kathodischen Reaktionsmittel durch den externen Stromkreis. Positive Ionen des
Alkalimetalls gelangen durch den festen Elektrolyten und vereinigen sich mit den negativen Ionen des
Reaktionsmittels. Der Effekt der Entladung des Elements besteht darin, daß das Alkalimetall durch den
festen Elektrolyten geführt wird. Die Hauptbegrenzung
der von einem solchen Element lieferbaren Leistung ist der Widerstand des festen Elektrolyten, dieser ist
umgekehrt proportional der Hache, die mit dem Alkalimetall in Kontakt steht Wenn bei der Entladung
des Elements der Alkalimetallpegel mit dem Transport des Alkalimetalls durch den Elektrolyten abfällt, so
nimmt auch die effektive Fläche des Alkalimetalls in Kontakt mit dem Elektrolyten ab, wodurch ein
zunehmend schneller Anstieg des Widerstandes verursacht wird. Außer dem so verursachten Leistungsabfall
kann die Konzentration des durch den abnehmenden Flächenbereich des Elektrolyten fließenden Stroms
diesen beschädigen. Aus diesem Grunde wurde es bisher als nötig angesehen, in dem das Alkalimetall enthaltenden
Vorratsbehälter eine ausreichende Metallmenge bereit zu halten, um den erforderlichen Pegel in Kontakt
mit dem Elektrolyten bei vollständiger Reaktion beizubehalten. Dieses zusätzliche Alkalimetall, das nicht
zum elektrochemischen Prozeß beiträgt, hat eine Menge, die ungefähr einem Drittel des gesamten
Alkalimetalls entspricht
Abgesehen von der Ausnutzung der gesamten vorhandenen Alkalimetallmenge ist es nicht möglich, die
Kapazität des Elements entsprechend dem Gewicht des Alkalimetallverbrauchs und die Leistungsdichte durch
Vergrößern der effektiven Elektrodenkammer in dem Element zu erweitern. Dies ist leicht zu erkennen, wenn
man ein Element der bekannten Art betrachtet, dessen Elektrolyt durch ein Rohr gebildet ist, in dessen
Innenraum sich das Alkalimetall, an dessen Außenseite sich das kathodische Reaktionsmittel berindet Wenn die
Leistung des Elements durch Vergrößern des Durchmessers des Rohrs vergrößert wird, so steigt die
Oberfläche des Rohrs und damit die Leistung linear mit zunehmendem Rohrdurchmesser, jedoch vergrößert
sich das Gewicht des nicht ausgenutzten Alkalimetalls, das zur Füllung des Rohrs notwendig ist, quadratisch mit
dem Rohrdurchmesser.
Die Aufgabe der Erfindung besteht darin, ein verbessertes Element mit flüssiger AlkaJimetallelektrode
zu schaffen, bei dem die Fläche des mit dem Alkalimetall in Berührung stehenden Elektrolyten
unabhängig von dem Durchgang des Alkalimetalls durch den Elektrolyten beibehalten werden kann.
Ein galvanisches Element der eingangs genannten Art ist zur Lösung dieser Aufgabe erfindungsgemäß derart
ausgebildet, daß diese Anordnung ein mit seiner Oberfläche neben einer Oberfläche des Elektrolyten
unter gleichmäßigem Abstand angeordnetes, einen Kapillarbereich zwischen beiden Rächen bildendes
Bauteil ist und daß der Kapiüarbereich unit einem Ende
24 OO 202
in den AlkafimetaUvorrat mündet.
Durch die Erfindung ist es möglich, unter dem Elektrolyten eine nur geringe Vorratsmenge an
Alkalimetall vorzusehen, was einen wesentlichen Vorteil gegenüber dem bekannten Element darstellt
Die erfindungsgemäBe Konstruktion den Elements ist
daher unabhängig von irgendeiner Schwerkraftwirkung, so daß das Element in jeder beliebigen Position
betrieben werden kann. Dabei wird eine bessere Verteilung djs Alkalimetalls gleichmäßig aber die
gesamte Oberfläche des Elektrolyten erzielt Somit kann die mit dem Alkalimetall in Berührung stehende
Fläche des Elektrolyten praktisch gleichbleibend beibehalten werden.
Die Kapiuarenanordnung kann durch einen schmalen Spalt zwischen dem Elektrolyten und einem Gehäuse
oder zwischen dem Elektrolyten und einem anderen Element gebildet sein, beispielsweise einem metallischen
Leiter, der eine elektrische Verbindung mit dem Alkalimetall schafft Ferner kann auch ein poröses oder
faseriges oder andersartig ausgebildetes Material vorgesehen sein, das einen Docht bildet
Das Element kann eine Elektrodenkammer aufweisen, die gegen eine Fläche des Elektrolyten abgedichtet
ist und die Kapillarenanordnung enthalt Die Kammer kann anfangs mit dem Alkalimetall weitgehend gefüllt
sein. Wenn jedoch der Pegel des Alkalimetalls in der Kammer durch den Durchgang der Ionen durch den
Elektrolyten abfällt, so hält die Kapillarenanordnung an dieser Fläche des Elektrolyten das flüssige Alkalimetall
in Kontakt mit dem gesamten durch sie bedeckten Bereich unabhängig von einem Abfall des Pegels des
Alkalimetalls in der Kammer.
Es sei bemerkt, daß diese Konstruktion jeglichen
Behälter für Alkalimetall überflüssig macht Beispielsweise wurde bisher bei Natrium-Schwefelzellen in
Röhrenform ein Natriumbehälter verwendet, der den Flüssigkeitspegel beibehält so daß dadurch die vorstehend
beschriebenen Wirkungen eines abfallenden Pegels vermieden werden. Das Vorhandensein der
Kapillarenanordnung vermeidet dieses Problem. Ein Behälter muß nur vorgesehen sein. \^enn das weitere
Alkalimetall zur Ausnutzung bei der elektrochemischen Reaktion erforderlich ist
Ein weiterer Vorteil der Anordnung nach der Erfindung ergibt sich dadurch, daß die Oberfläche des
Elektrolyten durch die Kapillarwirkung feucht gehalten wird. Dieser Effekt hängt nicht von der Schwerkraft ab,
so daß das Element auch hierdurch nicht in einer ganz bestimmten Stellung betrieben werden muß, sondern
auch über längere Zeit alle anderen Stellungen möglich sind. Es ist daher keine besonders vorgeschriebene
Ausrichtung des Elements nötig, d.h. zylindrische Elemente können bei horizontal angeordneter Längsachse
betrieben werden.
Die Erfindung kann nicht nur auf rohrförmige Elemente angewendet werden, sondern auch auf
Elemente in Form flacher Platten, bei denen der Elektrolyt als Platte ausgebildet ist und das kathodische
Reaktionsmittel an der anderen Seite der Platte liegt
Ausführungsbeispiele der Erfindung werden im folgenden anhand der Figuren beschrieben. Es zeigt
F i g. 1, 2 und 3 Querschnitte von Natrium-Schwefelelementen nach der Erfindung,
F i g. 3a eine vergrößerte Darstellung eines Teils des in F i g. 3 gezeigten Elements,
Fig.4 ein weiteres Ausführungsbeispiel der Erfindung.
F i g. 5 eine grafische Darstellung des Spannungsverlaufs des in Fig. 1 gezeigten Elements während der
Entladung und
F i g. 6 und 7 grafische Darstellungen des Spannungss
Verlaufs des in F i g. 3 gezeigten Elements während der Entladung.
In F i g. 1 ist ein Natrium-Schwefelelement dargestellt,
das ein äußeres Edelstahlrohv 10 aufweist, welches
einen rohrförmigen Elektrolyten 11 aus ß-Tonerdekeramik
umgibt Der ringförmige Raum zwischen diesen beiden Rohren enthält porösen Graphitfilz 12 und bildet
einen Behälter für den Schwefel, der bei der Betriebstemperatur von 350° C flüssig ist Das Elektrolytrohr 11 enthält das flüssige Natrium 14. Innerhalb des
is Elektrolytrohrs 11 ist ein Zylinder 15 angeordnet, der
aus einer 0,05 mm dicken Edelstahlfolie besteht und mit vier Schichten aus 300maschigem Edelstahigewebe 16
umwickelt ist, bevor er in das Elektrolytrohr 11 eingesetzt wird. Der Zylinder 15 neigt somit dazu, sich
aufzuwickeln, so daß das Gewebe 16 in enge Berührung
mit der Innenwand des Elektrolytrohrs 11 kommt Die Edelstahlfolie ist durch Punktschweißung mit einem
Aluminiumdraht 17 verbunden, der an eine Abdeckkappe 18 angeschlossen ist Beim Zusammensetzen des
Elements wird die Abdeckkappe 18 nach der Füllung des Elektrolytrohrs U mit Natrium auf dem offenen
Ende des Rohrs 11 abgedichtet Der ringförmige Bereich zwischen dem Rohr 11 und dem zylindrischen
Behälter 10 wird mit Schwefel gefüllt und dann durch eine weitere Kappe 20 abgedichtet
Das Edelstahlgewebe 16 an der Innenwand des Elektrolytrohrs 11 wirkt als ein Docht, der durch
Kapillarwirkung die Innenfläche des Elektrolytrohrs 11 mit Natrium benetzt hält Dies geschieht auch dann,
wenn der Natriumpegel in dem mittleren Bereich im Rohr 11 unter den Pegel der Oberseite des Elektrolyten
abfallen sollte. Diese Konstruktion ermöglicht deshalb
eine Ausnutzung des effektiven Oberflächenbereichs des Rohrs ohne Abfall während der Entladung des
Elements. In elektrochemischer Hinsicht arbeitet das
Element in bekannter Weise: Wenn ein äußerer elektronischer Leiter an die Natrium- und Schwefelelektrode
angeschlossen wird, so fließen die Elektroden von dem Natrium durch den Leiter hindurch zum
4) Schwefel. Die positiven Natriumionen und negative
der Natriumionen durch den Elektrolyten, so daß in dem
so in F i g. 1 gezeigten Art haben gezeigt, daß die Entladungskapazität bei nur einem geringfügigen Abfall
der Zellenspannung beibehalten wird, bis die Polarisation der Schwefelelektrode einen Abfall der Entladespannung
verursacht
abgeändert werden, daß mehrere elektrolytische Rohre mit Natrium innerhalb eines einzigen Schwefelbehälters
angeordnet sind.
μ Ausnutzung der Schwerkraft eines Natriumvorrats an
der keramischen Fläche arbeitet, muß es nicht in der in
F i g. 1 gezeigten aufrechten Lage betrieben werden. Mehrere Elemente können in beliebiger Orientierung
gestapelt werden, so daß eine Anpassung an besondere
Anwendungszwecke oder verfügbaren Raum möglich ist
F i g. 2 zeigt eine Konstruktion mit flachen Elektrolytplatten, Es sind zwei Eiern*"»? 40 und 4! dargestellt, die
jeweils eine flache Platte 42 aus 0-Tonerdekeramik aufweisen, welche den Elektrolyten bildet Auf der einen
Seite der Platte ist Schwefel 43, auf der anderen Seite flüssiges Natrium 44 vorgesehen. Schematisch ist bei 45
eine Kapillarenanordnung dargestellt, die auf der Seite der Platte 42 liegt, welche durch das flüssige Natrium 44
ui benetzen ist. Eine solche Kapillarenanordnung 45
hält die gesamte Räche mit flüssigem Natrium bedeckt, und zwar unabhängig von einem Abfall des Pegels im
Hauptbereich des Natriums. Die Kapillarenanordnung 45 kann aus einer flachen Platte oder aus Gaze oder aus
Gewebe bebildet sein, die mechanisch gegen die Fläche des keramischen Elektrolyten 42 gedruckt ist. Alternativ
kann auch ein für Natrium widerstandsfähiges poröses Material an der Fläche des Elektrolyten 42 angeordnet
sein.
In Fig.3 ist ein weiteres Ausführungsbeispiel eines
Elements dargestellt, das ein Edelstahlgehäuse SO aufweist, welches an einem Ende verschlossen ist und
ein keramisches Elektrolytrohr 51 mit 2 cm Innendurchmesser und 20 cm Länge enthält Das flüssige Schwefel/
Sulphidmaterial 52 liegt zwischen dem Rohr 51 und dem
Gehäuse 50, das flüssige Natrium (nicht dargestellt) befindet sich im Rohr 51. Eine Folie 54 aus Edelstahl mit
einer Dicke von 0,05 mm hat eine Größe von 185 χ 120 mm und ist über einen Bereich von ca.
185 χ 63 mm mit Löchern 55 von ca. 0,5 mm Durchmesser
versehen, die wenige Millimeter Abstand zueinander haben. Die Löcher 55 sind so ausgestanzt, daß das durch
das Stanzen versetzte Material auf der einen Seite der Folie vorsteht Nickelelektroden 56 mit einer Dicke von
ca. 0,5 mm und einer Breite von 10 mm sind durch Punktschweißung mit dem nichtperforierten Teil der
Folie verbunden, die dann zylinderfömnig aufgewickelt
wird und in das Rohr 51 eingesetzt ist so daß der perforierte Teil der Folie 54 an der Innenwandung des
Rohrs 51 liegt, von dieser jedoch einen Abstand von 0,1 bis 0,5 mm infolge der Vorsprünge hat, die durch das
Stanzen erzeugt werden. Die Elastizität der Folie 54 bewirkt das Anliegen am Rohr 51. Nach dem
Zusammensetzen werden die Elektroden 56 durch Punktschweißung mit einem negativen Pol 57 an einem
Ende des Elements (in Fig.3 das obere Ende)
verbunden. Das Natrium und der Schwefel werden in das Element eingegeben, das dann durch eine
Abdeckkappe 58 abgedichtet wird, welche auf das Ende des Gehäuses 50 aufgeschraubt wird Die Kappe ist
durch eine Isolierscheibe 59 gegenüber dem negativen Pol 57 isoliert Ein Isolator 60 hält das Elektrolytrohr 51
innerhalb der Kappe.
Der ringförmige Bereich zwischen der Folie 54 und dem Elektrolytrohr 51 bildet eine Kapillarenanordnung,
die gewährleistet, daß die gesamte Oberfläche des Rohrs mit dem Natrium in Kontakt gehalten wird.
Fig.4 zeigt eine weitere Konstruktion eines Elements
mit einem äußeren Weicheisengehäuse 70, in dem ein keramisches Elektrolytrohr 71 angeordnet ist Die
Rohre 70 und 71 sind so bemessen, daß der ringförmige
Bereich zwischen ihnen eine Breite von 0,1 bis 0,5 mm hat Das Rohr 71 ist durch Vorsprünge am Gehäuse oder
durch punktgeschweißte Drähte oder durch Anordnung eines porösen Dochtmaterials zwischen Elektrolytrohr
und Gehäuse gelagert Durch Ausnutzung des schmalen
1« Spalts bedeckt jedoch das Natrium in einem Behälter 72
an einem Ende des Elektrolytrohrs die gesamte Oberfläche des Rohrs. Der Schwefel in dieser Zelle
befindet sich im Elektrolytrohr in einem Behälter 73. Ein Metallrohr oder Metallstab 74 ragt in dsa Schwefelbehälter
und durch eine Dichtung 75 an einem Ende des Elektrolytrohrs 71 und bildet den positiven Anschluß.
Das Außengehäuse 70 bildet den negativen Anschluß, und eine Verbindung 76 ist an einem Verschluß 77
befestigt, der in das andere Ende des Elektroiytrohrs 71 eingeschweißt ist
F i g. 5 zeigt eine grafische Darstellung der Spannung des in F i g. 1 gezeigten Elements während dessen
Entladung. Die Punkte zeigen die Leerlaufspannung, die durch die Änderungen der Schwefelelektrode leicht
abfällt Die durchgehende Linie 80 zeigt die Spannung bei Belastung. Der Unterschied zwischen den beiden
Kurven ist ein Maß für den Widerstand, der ersichtlich
praktisch konstant bleibt Dieser Widerstand hängt von der Fläche des Elektrolyten in Kontakt mit dem
in Natrium ab. Durch das Vorhandensein des Dochtes
bleibt dieser Bereich praktisch konstant, und zwar unabhängig von dem Durchgang des Natriums durch
den Elektrolyten.
i~> einem Element nach F i g. 3 in vertikaler bzw. horizontaler
Position möglichen Ergebnisse gezeigt F i g. 6 zeigt mit der Kurve 81 die Leerlaufspannung, die mit der
Entladung durch die Schwefelelektrodenwirkungen abfällt Der durch die Kurve 82 dargestellte Innenwider-
■"· stand bleibt jedoch praktisch konstant bei ca. 30
Milliohm, bis die Entladung ca. 40 Amperestunden beträgt In diesem Element würde die Menge des
Natriums innerhalb des Elektrolyten von 48 g auf ca. 8 g abfallen und somit der Pegel des Natriums bei Fehlen
der Kapillarenanordnung vom Boden aus auf ca. 4 cm
verringert Beim Fehlen der Kapillarenanordnung würde der Innenwiderstand in der Größenordnung von
150 Milliohm liegen.
F i g. 6, wobei die Kurve 83 die Leerlaufspannung und die Kurve 84 den Innenwiderstand angibt Der Docht ist
in horizontaler Position etwas wirksamer, da das Natrium in dieser Stellung auf eine geringere Höhe
angehoben werden muß.
Claims (8)
1. Galvanisches Element mit einer flüssigen negativen Alkalimetallelektrode (Anode) in einer
Anodenkammer, die durch einen festen. Alkalimetallionen leitenden Elektrolyten von einem
positiven Reaktionsmittel in einer Kathodenkammer getrennt ist, wobei nahe der Oberfläche des
Elektrolyten in der Anodenkammer eine das Alkalimetall durch Kapillarwirkung aus einem ι ο
Alkalimetallvorrat aufwärts auf die Elektrolytoberfläche transportierende Anordnung vorgesehen ist,
dadurch gekennzeichnet, daß diese Anordnung ein mit seiner Oberfläche neben einer
Oberfläche des Elektrolyten (11) unter gleichmäßigern Abstand angeordnetes, einen Kapillarbereich
zwischen beiden Flächen bildendes Bauteil (15) ist, und daß der Kapillarbereich mit einem Ende in den
Alkalimetallvorrat (14) mündet
Z Rohrförmiges Element nach Anspruch I mit einem an einem Ende geschlossenen Elektrolytrohr,
bei welchem die Anodenkammer durch das Gehäuse und das Elektrolytrohr gebildet wird, dadurch
gekennzeichnet, daß die Gehäusewandung über das geschlossene Ende des Elektrolytrohrs (71) hinausragt
und dadurch ein Vorratsbehälter für das Alkalimetall (72) gebildet wird, daß der Abstand
zwischen dem Gehäuse (70) und dem Elektrolytrohr (71) den Kapillarbereich bildet, und daß das positive
Reaktionsmittel (73) sich in dem Elektrolytrohr (71) befindet.
3. Element nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß ein poröses Dochtmaterial in dem
Kapillarbereich angeordnet ist, durch das das Elektrolytrohr konzentrisch im Gehäuse gehalten
wird.
4. Element nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß in dem Kapillarbereich zur konzentrischen
Anordnung des Elektrolytrohrs (71) am Gehäuse (70) Vorsprünge vorgesehen sind.
5. Element nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Anordnung zum Transport des
Alkalimetalls eine Metallfolie (15) aufweist, die mit Edelstahlgewebe (16) umwickelt ist
6. Element nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß die Metallfolie (15) und das Edelstahlgewebe
(16) eine elektrische Verbindung mit dem Alkalimetall (14) bilden.
7. Element nach Anspruch 1, bei dem der Elektrolyt rohrförmig ausgebildet ist und in seinem
Innenraum das Alkalimetall enthält, dadurch gekennzeichnet, daß ein elastisches Metallfolienmaterial
(54) in aufgerolltem Zustand im Innenraum des Elektrolyten (51) angeordnet ist, und daß das
Metallfolienmaterial (54) mit Vorsprüngen (55) an seiner Außenseite versehen ist, die einen Abstand
zum Elektrolyten (51) bilden.
8. Element nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß das Metallfolienmaterial (54) teilweise
mit öffnungen versehen ist feo
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