DE2357192B2 - Formmassen aus pfropfpolycarbonaten und pfropfcopolymerisaten auf basis von dienkautschuk oder kautschukartigen acrylsaeureesterpolymerisaten - Google Patents

Formmassen aus pfropfpolycarbonaten und pfropfcopolymerisaten auf basis von dienkautschuk oder kautschukartigen acrylsaeureesterpolymerisaten

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DE2357192B2 DE19732357192 DE2357192A DE2357192B2 DE 2357192 B2 DE2357192 B2 DE 2357192B2 DE 19732357192 DE19732357192 DE 19732357192 DE 2357192 A DE2357192 A DE 2357192A DE 2357192 B2 DE2357192 B2 DE 2357192B2
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Description

worin R = H, C1-Q Alkyl, R1 = H, Cl, Br, C1-C4 Alkyl; Cycloalkyl, C1-C4 Alkoxy, η = 0, 1, 2, X = —OH—
OH
/~ι
25
JO
Gegenstand der Erfindung sind thermoplastische Formmassen, bestehend aus
A) 70 - 20 Gew.-% von Pfropfpolycarbonaten, deren Pfropfbasis ein Vinyl- oder Acrylpolymerisat vom Molekulargewicht 10 000 bis 100 000 mit 3-10 über Kohlenstoff verknüpften Seitenketten ist, die jeweils einen Hydroxyphenylrest enthalten, auf welches aromatische Polycarbonatketten aufkondensiert sind und
B) 30 - 80 Gew.-°/o von Pfropfpolymerisaten, hergestellt durch Polymerisieren eines Gemisches von
1) 50-90 Gew.-% Styrol, oc-Methylstyrol, Methylmethacrylat oder Mischungen daraus und
2) 10-50 Gew.-% Acrylnitril, Methacrylnitril, Methylmethacrylat oder Mischungen daraus
auf einen Dienkautschuk oder auf kautschukartiges Polymerisat auf Basis von Alkylestern der Acrylsäure und der Methacrylsäure mit 1 -4 Kohlenstoffatomen im Alkylrest.
Pf ropfpolycarbonate (A)
Diese Produkte sind aus deutschen Offenlegungsschriften 17 70 144 und 19 50 982 grundsätzlich bekannt. Bei ihrer Herstellung wird zunächst die Pfropfbasis erzeugt. Sie ist ein — bevorzugt durch übliche radikalische Polymerisation erzeugtes — Copolymerisat aus einer oder mehreren, im Prinzip beliebigen äthylenisch ungesättigten Verbindungen einerseits und einer aromatischen Hydroxyverbindung, die durch einen olefinisch ungesättigten Substituenten copolymerisierbar ist, andererseits.
Bevorzugte äthylenisch ungesättigte Verbindungen sind Vinylaromaten wie Styrol, «-Methylstyrol, Vinylnaphthalin, Acryl- und Methacrylsäurederivate, z. B. deren Nitrile (Acrylnitril, Methacrylnitril), und Alkylester mit 1 —6 C-Atomen (Methyiacryiat, Methylmethacrylat, Äthylacrylat, Äthylmethacrylat, Butylacrylat, Hexylacrylat, Butylmethacrylat) und Vinylester aliphati-
ist.
Beispiele für geeignete polymerisierbare aromatische Hydroxyverbindungen sind p-Isopropenylphenol und 2-(Hydroxyphenyl)-2-(p-isopropenylphenyl)-propan.
Für die an sich bekannte Copolymerisation verwendet man im allgemeinen 1-10, bevorzugt 2-5 Mol der polymerisierbaren aromatischen Hydroxylverbindung pro 100 Mol Gesamtmonomere. Die Copolymerisate haben im allgemeinen ein Molekulargewicht (bestimmt durch Osmose) von 10 000 bis 1000 000, bevorzugt 10 000 bis 40 000, und enthalten 3 -10 Hydroxylgruppen pro Makromolekül.
Diese Pfropfbasis wird dann mit aromatischen Dihydroxyverbindungen, bevorzugt Di-(hydroxyphenyl)-alkanen wie 2,2-Di-(p-hydroxyphenyl)-propan (Bisphenol A), Tetrachlorbisphenol A und Tetrabrombisphenol A zur Herstellung schwer brennbarer Produkte und Phosgen oder anderen Kohlensäurederivaten unter Polycarbonat-bildenden Bedingungen umgesetzt. Dabei ist wesentlich, daß pro Molekül OH-Gruppen in der Pfropfbasis mindestens 1 Mol Dihydroxyverbindung und mindestens 1 Mol Phosgen (oder anderes Kohlensäurederivat) vorhanden ist, damit alle OH-Gruppen der Pfropfbasis mit Polycarbonat gepfropft werden. Die Umsetzung folgt der bekannten Herstellung von Polycarbonaten und ist in den deutschen Offenlegungsschriften 17 70144 und 19 50 982 prinzipiell beschrieben.
Pfropfpolymerisate auf Basis von Kautschuken
und kautschukartigen Polymerisaten (B)
Diese Pfropfpolymerisate sind ebenfalls bekannt (vgl. GB-PS 7 94 400).
Sie werden z. B. erhalten durch radikalische Emulsionspolymerisation der Pfropfmonomeren (1) und (2) in Anwesenheit eines Kautschuklatex. Für den Zweck der vorliegenden Erfindung sind besonders als Kautschuke geeignet: Polybutadien, Butadien/Styrol-Copolymerisate, Butadien/Acrylat-Copolymerisate, und Polyacrylate. »Acrylat« bezeichnet hier C1 -Q-Alkylester der Acrylsäure und der Methacrylsäure, z. B. Äthylacrylat, Methylmethacrylat oder Butylacrylat. Die Kautschuke,
insbesondere soweit sie Copolymerisate sind, können auch noch kleine Mengen (bis etwa 10 Gew.%) weiterer Monomerer enthalten. Hier kommen je nach Art des Kautschuks in Frage Methacrylamid, Methacrylamidmethyioläther, Acrylsäure, Divinylbenzol, Äthylengly- ·> koldimethacrylat. Im allgemeinen werden mif ioü Gew.-Teile Kautschuk 10-200 Gew.-Teile K. >mere aufpolymerisiert. Die Pfropfung ist im allgemeinen nicht vollständig, so daß neben den auf den Kautschuk aufpolymerisierten Monomeren noch ein Copolymeri- ι ο sat aus diesen Monomeren entsteht. Dies ist im allgemeinen ein harzartiger Körper. Man kann auch nur einen Teil der Monomeren in Anwesenheit des Kautschuks polymerisieren und den Rest als getrennt polymerisiertes Harz zufügen. Es kommt hauptsächlich darauf an, daß die erhaltene Mischung einen Kautschukgehall von etwa 5 bis etwa 40 Gew.-% besitzt 'lnd daß genügend Monomere tatsächlich pfropfpolymerisiert sind, um die Verträglichkeit des gepfropften Kautschuks mit dem Harz zu gewährleisten.
Besonders bevorzugt sind Mischungen aus
10-100 Gew.-% eines Pfropfpolymerisats von
10 - 90 Gew.-Teilen einer
Monomerenmischung aus
50 - 90 Gew.-% Styrol und
50-10 Gew.-°/o Acrylnitril auf
90-10 Gew.-Teile Polybutadien, ein Copolymerisat von Butadien und Acrylnitril (das gegebenenfalls kleine Mengen Methacrylsäure und/oder Divinylbenzol enthält) oder Polybu- 3" tylacrylat (das gegebenenfalls kleine Mengen Methacrylamidmethyloläther enthält) und
0-90 Gew.-% eines harzartigen Copolymerisats
aus
50 - 90 Gew.-% Styrol und
50-10 Gew.-% Acrylnitril.
Beispiele
35
Pfropfcopolymerisat im Sinne der vorliegenden Erfindung bezeichnet also nicht nur das reine Pfropfpolymerisat, sondern auch dessen Mischungen mit getrennt hergestellten oder während der Pfropfreaktion entstandenen Copolymerisaten aus den Pfropfmonomeren.
Die Formmassen der Erfindung können erhalten werden durch übliches Vermischen der beiden Komponenten auf Mischvorrichtungen wie Walzenstühlen, Innenknetern oder Doppelwellenextrudern. Die Formmassen können Füllstoffe, Glasfasern, Pigmente und die üblichen Zusätze wie Stabilisatoren, Flammschutzmittel, Fließmittel, Gleitmittel enthalten. Sie sind besonders leicht durch Spritzguß verarbeitbar und u. a. zur Herstellung von Formkörpern wie Gehäuseteilen geeignet. Gegenüber entsprechenden Mischungen mit nicht gepfropften Polycarbonaten unterscheiden sie sich durch besonders leichte Verarbeitbarkeit und insbesondere durch verbesserte Beständigkeit gegen Alkalien sowie heißes Wasser.
Die Produkte besitzen weiterhin ein verbessertes dynamisches Verhalten.
60
a) Pfropfpolycarbonat mit einer relativen Viskosität von 1,304, hergestellt durch Pfropfung von 90 Gew -Teilen eines aromatischen Polycarbonats auf Basis von Bisphenol A auf 10 Gew.-Teile eines br> Copolymerisats, bestehend aus 78 Gew.-Teilen Styrol, 17 Gew.-Tcücn Acrylnitril und 5 Gew.-Teilen Isopropenylphenol;
b) Pfropfpolycarbonat mit einer Viskosität von ηη·ι = 1,28, hergestellt durch Pfropfung von 80 Gew.-Teilen eines aromatischen Polycarbonats auf Basis von Bisphenol A auf 20 Gew.-Teile eines Copolymerisats, bestehend aus 95 Gew.-Teilen Methylmethacrylat und 5 Gew.-Teilen Isopropenylphenol;
c) Mischung aus
1) 30 Gew.-Teilen eines Pfropfpolymerisats, hergestellt durch Pfropfung von 35 Gew.-Teilen Styrol und 15 Gew.-Teilen Acrylnitril auf 50 Gew.-Teile eines grobteiligen Polybutadiens (gemäß den Angaben der deutschen Auslegeschriften 12 47 665 und 12 69 360), wobei der mittlere Teilchendurchmesser der in Latexform vorliegenden Polybutadien-Pfropfgrundlage zwischen 0,3 und 0,4 μ liegt, und
2) 70 Gew.-Teilen eines Copolymerisats aus 70 Gew.-Teilen Styrol und 30 Gew.-Teilen Acrylnitril und einer Grenzviskosität von [η] = 79,8 (gemessen in Dimethylformamid bei 2O0C);
d) Mischung aus
1) 18,75 Gew.-Teilen eines Pfropfpolymerisats, hergestellt durch Pfropfung von 16 Gew.-Teilen Styrol und 4 Gew.-Teilen Acrylnitril auf 80 Gew.-Teile eines feinteiligen Polybutadiens in Latexform mit einem mittleren Teilchendurchmesser von 0,05 bis 0,1 μ, und
2) 81,25 Gew.-Teilen eines Styrol/Acrylnitril-Copolymerisats mit einem Styrol/Acrylnitril-Verhältnis von 72 :28 und einer Grenzviskosität von [η] = 79,4 (gemessen in Dimethylformamid bei 2O0C);
e) Mischung aus
Gew.-Teilen eines Copolymerisats aus 80 Gew.-Teilen Styrol und 20 Gew.-Teilen Acrylnitril und 29 Gew.-Teilen eines Copolymerisats aus 60 Gew.-Teilen Butadien, 36 Gew.-Teilen Acrylnitril, 3 Gew.-Teilen Methacrylsäure und 1 Gew.-Teil Divinylbenzol;
f) Mischung aus
1) 40 Gew.-Teilen eines in Emulsion hergestellten Pfropfpolymerisats, hergestellt durch Pfropfung von 35 Gew.-Teilen Styrol und 15 Gew.-Teilen Acrylnitril auf 50 Gew.-Teile eines Copolymerisats aus 96 Gew.-Teilen Butylacrylat und 4 Gew.-Teilen Methacrylamid-N-methylolmethyläther und
2) 60 Gew.-Teilen eines Copolymerisats aus 70 Gew.-Teilen Styrol und 30 Gew.-Teilen Acrylnitril und einer Grenzviskosität von [η] = 80,1 (gemessen in Dimethylformamid bei 200C);
g) Mischung aus
1) 30 Gew.-Teilen eines in Emulsion hergestellten Pfropfpolymerisats, hergestellt durch Pfropfung von 40 Gew.-Teilen Styrol und 20 Gew.-Teilen Acrylnitril auf 40 Gew.-Teile eines Copolymerisats aus 80 Gew.-Teilen Butylacrylat und 20 Gew.-Teilen Butadien und
2) 70 Gew.-Teilen eines Styrol/Acrylnitril-Copolymerisats im Verhältnis 70:30 mit einer Grenzviskosität von [η] = 79,0 (gemessen in Dimethylformamid bei 2O0C).
Die Komponenten a) und b) werden mit den Komponenten c) bis f) bei Temperaturen zwischen 240 und 270°C im Doppelwellenextruder homogenisiert.
Die Zusammensetzungen sowie einige mechanische Eigenschaften sind in der Tabelle 1 zusammengestellt:
Tabelle 1
Pfropfpolycarbonat a) Gew.-Teile
Pfropfpolycarbonat b) Gew.-Teile -
Mischune c) Gew.-Teile
Mischung d) Gew.-Teile -
Mischung e) Gew.-Teile Mischung 0 Gew.-Teile Mischung g) Gew.-Teile Reißdehnung DIN 53455, %
Ε-Modul DIN 53455, kp/cm2 25000
Schlagzähigkeit DIN 53453, cmkp/cm2
Kerbschlagzähigkeit DIN 53453, cmkp/cm2 Vicat-Zahl Methode A DIN 53460, "C 100
60
60
26000 20000
η. gebr.
23
138
50
70
19000
η. gebr.
25
136
40 60
70
20100 η. gebr. 22 138
60
65
23700
η. gebr.
31
142
40
50
23000 η. gebr. 19 140
η. gebr. = nicht gebrochen.

Claims (2)

Patentanspruch: Thermoplastische Formmassen, bestehend aus A) 70-20 Gew.-°/o von Pfropf polycarbonaten, deren Pfropfbasis ein Vinyl- oder Acrylpolymerisat vom Molekulargewicht 10 000 bis 100 000 mit 3 -10 über Kohlenstoff verknüpften Seitenketten ist, die jeweils einen Hydroxyphenylrest enthalten, auf welches aromatische Polycarbonatketten aufkondensiert sind und B) 30-80 Gew.-% von Pfropfpolymerisaten, hergestellt durch Polymerisieren eines Gemisches von
1) 50-90 Gew.-% Styrol, «-Methylstyrol, ii Methylmethacrylat oder Mischungen daraus und
2) 10-50 Gew.-% Acrylnitril, Methacrylnitril, Methyfmethacrylat oder Mischungen daraus
auf einen Dienkautschuk oder auf ein kautschukartiges Polymerisat auf Basis von Alkylestern der Acrylsäure und der Methacrylsäure mit 1—6 Kohlenstoffatomen im Alkylrest.
scher Carbonsäuren (Vinylacetat, Vinylpropionat).
Man kann zwei dieser Monomeren gleichzeitig verwenden, z. B. Styrol und Acrylnitril (bevorzugt im Gewichtsverhältnis 90:10 bis 50:50), oder auch ein Monomeres allein, z. B. Methylmethacrylat.
Bevorzugte polymerisierbare aromatische Hydroxyverbindungen sind solche der Formel
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