DE2357192A1 - Formmassen aus pfropfpolycarbonaten und pfropfkautschuken - Google Patents
Formmassen aus pfropfpolycarbonaten und pfropfkautschukenInfo
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Description
Gegenstand der Erfindung sind thermoplastische Formmassen aus
1) 70-20 Gew.-%von Pfropfpolycarbonaten, deren Pfropfbasis
ein Vinylpolymerisat vom Molekulargewicht 10.000 bis 100.000 mit 3-10 über Kohlenstoff verknüpften Seitenketten
ist, die jeweils einen Hydroxyphenylrest enthalten, auf
welches aromatische Pplycarbonatketten aufkondensiert sind
und
2) 30-80 Gew.-% von Pfropfkautschuken, erhalten durch Polymerisieren
eines Gemische von
2.1) 50 - 90 Gew.-% Styrol, i/-Methylstyrol, Methylmethacrylat
oder Mischungen daraus, und
2.2) 10 - 50 Gew.-% Acrylnitril, Methacrylnitril, Methylmethacrylat
oder Mischungen daraus
auf einen Dien- oder Acrylatkautsch.uk.
Pfropfpolycarbonate (1):
Diese Produkte sind aus deutschen OffenlegungsSchriften
1,770,144 und 1,950,982 grundsätzlich bekannt. Bei ihrer Herstellung wird zunächst die Pfropfbasis erzeugt. Sie ist ein bevorzugt durch übliche radikalische Polymerisation erzeugtes -
Le A 15
222
. - 1 -
SO9821/0873 original inspected
Copolymerisat aus einer oder mehreren, im Prinzip beliebigen
äthylenisch ungesättigten Verbindungen einerseits und einer aromatischen Hydroxyverbindung, die durch einen olefinisch
ungesättigten Substituenten copolymerisierbar ist, andererseits .
Bevorzugte äthylenisch ungesättigte Verbindungen sind Vinylaromaten
wie Styrol, &(-Methylstyrol, Vinylnaphthalin, Acryl-
und Methacrylsäurederivate, z.B. deren Nitrile (Acrylnitril, Methacrylnitril) und Alkylester mit 1-6 C-Atomen (Methylacrylat,
Methylmethacrylat, Äthylacrylat, Äthylmethacrylat,
Butylacrylat, Hexylacrylat, Butylmethacrylat) und Vinylester aliphatischer Carbonsäuren (Vinylacetat, Vinylpropionat).
Man kann zwei dieser Monomeren gleichzeitig verwenden, z.B. Styrol und Acrylnitril (bevorzugt im Gewichtsverhältnis 90 :
10 bis 50 : 50) oder auch ein Monomeres allein, z.B. Methylmethacrylat
.
Bevorzugte polymerisierbar aromatische Hydroxyverbindungen
sind solche der Formel
X R-
worin R=H, C1-C4 Alkyl
R1 = H, Cl, Br, C1-C4 Alkyl, Cycloalkyl, C1-C4 Alkoxy,
η = ο, 1, 2 c OH
X = -OH-; - C
CH3 (R,)
ist.
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WOO»««,.
Beispiele für geeignete polymerisierbare aromatische Hydroxyverbindungen
sind p-Isopropenylphenol und 2-(Hydroxyphenyl)-2-(p-isopropenylphenyl)-propan.
Für die an sich bekannte Copolymerisation verwendet man im allgemeinen
1 - 10, bevorzugt 2-5 Mol, der polymerisierbaren aromatischen Hydroxylverbindung pro 100 Mol Gesamtmonomere.
Die Copolymerisate haben im allgemeinen ein Molekulargewicht (bestimmt durch Osmose) von 10.000 bis 100.000, bevorzugt
10.000 bis 40.000 und enthalten'3 - 10 Hydroxylgruppen pro Makromolekül.
Diese Pfropfbasis wird dann mit aromatischen Dihydroxyverbindungen,
bevorzugt Dt(hydroxyphenyl)-alkanen wie 2,2-Di-(phydroxyphenyl)-propan
(Bisphenol A), Tetrachlorbisphenol A und Tetrabrombisphenol A zur Herstellung schwer brennbarer
Produkte und Phosgen oder anderen Kohlensäurederivaten unter Polycarbonat-bildenden Bedingungen umgesetzt. Dabei ist wesentlich,
daß pro Molekül OH-Gruppen in der Pfropfbasis mindestens 1 Mol Dihydroxyverbindung und mindestens 1 Mol Phosgen
(oder anderes Kohlensäurederivat) vorhanden ist, damit alle OH-Gruppen der Pfropfbasis mit Polycarbonat gepfropft
werden. Die Umsetzung folgt der bekannten Herstellung von Polycarbonaten und ist in den deutschen Offenlegungsschriften
1,770,144 und 1,950,982 prinzipiell beschrieben.
Pfropfkautschuke (2);
Diese Pfropfcopolymerisate sind ebenfalls bekannt (vergl.
deutsches Patent 794,400).
Sie werden z.B. erhalten durch radikalische Emulsionspolymerisation
der Pfropfmonomeren (2.1) und (2.2), in Anwesenheit
eines Kautschuklatex. Für den Zweck der vorliegenden Erfindung sind besonders als Kautschuke geeignet: Polybutadien, Butadien/Styrol-Copolymerisate,
Butadien/Acrylat-Copolymerisate,
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509821/0873
BAD ORIGINAL
und Polyacrylate. "Acrylat" bezeichnen hier C1-Cg Alkylester
der Acrylsäure und der Methacrylsäure, z.B. Äthylacrylat, Methylmethacrylat
oder Butylacrylat. Die Kautschuke, insbesondere soweit sie Copolymerisate sind, können auch noch kleine Mengen (bis
etwa 10 Gew.-%) weiterer Monomerer enthalten.Hier kommen je nach
Art des Kautschuks infrage Methacrylamid, Methacrylamidmethyloläther, Acrylsäure, Divinylbenzol, Äthylenglykoldimethacrylat.
Im allgemeinen werden auf 100 Gew.-Teile Kautschuk 10 200 Gew.-Teile Monomere aufpolymerisiert. Die Pfropfung ist
im allgemeinen nicht vollständig, so daß neben den auf den Kautschuk aufpolymerisierten Monomeren noch ein Copolymerisat
aus diesen Monomeren entsteht. Dies ist im allgemeinen ein harzartiger Körper. Man kann auch nur einen Teil der Monomeren
in Anwesenheit des Kautschuks polymerisieren und den Rest als getrennt polymerisiertes Harz zufügen. Es kommt hauptsächlich
darauf an, daß die erhaltene Mischung einen Kautschukgehalt von etwa 5 bis etwa 40 Gew.-% besitzt und daß genügend Monomere tatsächlich pfropfpolymerisiert sind, um die Verträglichkeit
des gepfropften Kautschuks mit dem Harz zu gewährleisten.
Besonders bevorzugt sind Mischungen aus
10 - 100 Gew.-% eines Pfropfpolymerisats von 10-90 Gew.-Teilen einer Monomerenmischung aus
50 - 90 Gew.-% Styrol und 50-10 Gew.-% Acrylnitril auf
90-10 Gew.-Teile Polybutadien, ein Copolymerisat von Butadien und Acrylnitril (das gegebenenfalls kleine
Mengen Methacrylsäure und/oder Divinylbenzol enthält) oder Polybutylacrylat (das gegebenenfalls kleine
Mengen Methacrylamidmethyloläther enthält) und
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0-90 Gew.-% eines harzartigen Copolymerisats aus 50-90 Gew.-% Styrol und
50 - 10 Gew.-96 Acrylnitril.
Pfropfkautschuk im Sinne der vorliegenden Erfindung bezeichnet
also nicht nur das reine Pfropfolymerisat, sondern auch dessen
Mischungen mit getrennt hergestellten oder während der Pfropfreaktion entstandenen Copolymerisaten aus den Pfropf monomeren.
Die Formmassen der Erfindung enthalten 70 - 20 Gew,-°/ Pfropfpolycarbonat
und 30 - 80 Gew„-% Pfropfkautschuk„ Sie können
erhalten werden durch übliches Vermischen der beiden Komponenten auf Mischvorrichtungen wie Walzenstühlen, Innenknetem oder
Doppelwellenextrudernο Die Formmassen können Füllstoffe9 Glasfasern,
Pigmente und die üblichen Zusätze wie Stabilisatoren, Flammschutzmittel 9 Fließmittel, Gleitmittel enthalten. Sie sind
besonders leicht durch Spritzguß verarbeitbar und u.a., zur
Herstellung von Formkörpern wie Gehäuseteilen geeignete Gegenüber entsprechenden Mischungen mit nicht gepfropften Polycarbonaten
unterscheiden sie sich durch besonders leichte Verarbeitbarkeit und insbesondere durch verbesserte Beständigkeit
gegen Alkalien sowie heißes Wasser.
Die Produkte" besitzen weiterhin ein verbessertes dynamisches Verhalten.
Le A 15 222 - 5
a) Pfropfpolycarbonat mit einer relativen Viskosität von 1,304,
hergestellt durch Pfröpfling von 90 Gew.-Teilen eines aromatischen
Polycarbonate auf Basis von Bisphenol A auf Gew.-Teile eines Copolymer is at s, bestehend aus 78 Gew.-;
.Teilen Styrol, 17 Gew.-Teilen Acrylnitril und 5 Gew.-Teilen
Isopropenylphenol;
b) Pfropfpolycarbonat mit einer Viskosität von ^p6-I = 1»28,
hergestellt durch Pfropfung von 80 Gew.-Teilen eines aromatischen Polycarbonats auf Basis von Bisphenol A auf 20
Gew.-Teile eines Copolymerisats bestehend aus 95 Gew.-Teilen
Methylmethacrylat und 5 Gew.-Teilen Isopropenylphenol;
c) Mischung aus
) 30 Gew.-Teilen eines Pfropfpolymerisats, hergestellt durch Pfropfung von 35 Gew.-Teilen Styrol und 15 Gew.-Teilen
Acrylnitril auf 50 Gew.-Teile eines grobteiligen Polybutadiens (gemäß den Angaben der deutschen Auslegeschriften
1,247,665 und 1,269,360), wobei der mittlere Teilchendurchmesser der in Latexform vorliegenden PoIybutadien-Pfropfgrundlage
zwischen 0,3 und 0,4/U liegt, und
2) 70 Gew.-Teilen eines Copolymerisats aus 70 Gew.-Teilen Styrol und 30 Gew.-Teilen Acrylnitril und einer Grenzviskosität
von JPlJI =79,8 (gemessen in Dimethylformamid bei 200C) j
d) Mischung aus
1) 18,75 Gew.-Teilen eines Pfropfpolymerisats, hergestellt durch Pfropfung von 16 Gew.-Teilen Styrol und 4 Gew.-Teilen
Acrylnitril auf 80 Gew.-Teile eines feinteiligen Polybutadiens in Latexform mit einem mittleren Teilchen«
durchmesser von 0,Q5 bis 0,1 AX1 und
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50**21/0673
2) 81,25 Gew.-Teilen eines Styrol/Acrylnitril-Copolymerisats
mit einem Styrol/Acrylnitril-Verhältnis von 72 : 28 und einer Grenzviskosität von U\JJ = 7994 (gemessen in
Dimethylformamid bei 200C);
e) Mischung aus
Gew.-Teilen eines Copolymerisats aus 80 Gew.-Teilen Styrol und 20 Gew.-Teilen Acrylnitril und 29 Gew.-Teilen eines
Copolymerisats aus 60 Gew.-Teilen Butadien, 36 Gew.-Teilen Acrylnitril, 3 Gew.-Teilen Methacrylsäure und 1 Gew.-Teil
DivinyTbenzol ;
f) Mischung aus
1) 40 Gew.-Teilen eines in Emulsion hergestellten Pfropf-Polymerisats,
hergestellt durch Pfropfung von 35 Gew,-Teilen Styrol und 15 Gew.-Teilen Acrylnitril auf 50
Gew.-Teile eines Copolymerisats aus 96 Gew.-Teilen Butylacrylat
und 4 Gew.-Teilen Methacrylamid-N-methylolmethyläther
und
2) 60 Gew.-Teilen eines Copolymerisats aus 70 Gew.-Teilen Styrol und 30 Gew.-Teilen Acrylnitril und einer Grenzviskosität
von /7^JJ = 80,1 (gemessen in Dimethylformamid
bei 200C);
g) Mischung aus
1) 30 Gew.-Teilen eines in Emulsion hergestellten Pfropfpolymerisats,
hergestellt durch Pfropfung von 40 Gew,-Teilen Styrol und 20 Gew.-Teilen Acrylnitril auf 40
Gew.-Teile eines Copolymerisats aus 80 Gew.-Teilen Butylacrylat und 20 Gew.-Teilen Butadien und
2) 70 Gew.-Teile eines Styrol/Acrylnitril-Copolymerisats im Verhältnis 70 : 30 mit einer Grenzviskosität von U0^JJ=
79,0 (gemessen in Dimethylformamid bei 200C)
Le A 15 222 7
50982 ι /Q.873
Die Komponenten a) und b) werden mit den Komponenten c) bis f) bei Temperaturen zwischen 240 und 2700C im Doppelwellenextruder
homogenisiert.
Die Zusammensetzungen sowie einige mechanische Eigenschaften
sind in der Tabelle 1 zusammengestellt:
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509821/0873
iNo · Beispiel | Gewi-Tle. | Bsp. 1 | Bsp. 2 | 1 | 30 | Bsp. 3 | Bsp. 4 | Bsp. 5 | Bsp. 6 | Bsp. 7 |
Pfropfpolycarbonat a) | Gew.-Tie. | 100 | — | 26.000 | 40 | 50 | — | — | — | |
Pfropfpolycarbonat b) | Gew.-Tie. | - | 100 | 75 | - | - | 40 | 40 | 60 | |
Mischung c) | Gew.-Tie. | - | - | 4 | 60 | - | - | - | - | |
Mischung d) | Gew.-Tie. | - | - | - | - | 60 | - | - | ||
Mischung e) | Gew.-Tie. | - | - | 143 | - | - | - | - | 40 | |
Mischung f) | Gew.-Tie. | - | - | - | 50 | - | .- | - | ||
Mischung g) | % | - | - | - | - | 60 | - | |||
Reißdehnung DIN 53 455 | kp/cm | 40 | 60 | 70 | 70 | 65 ■ | 50 | |||
Ε-Modul DIN 53 455 · | 453 cmkp/cm | 25.000 | 20.000 | 19.000 | 20.100 | 23.700 | 23.000 | |||
^0 Schlagzähigkeit DIN 53 | 80 | η.gebr. | η.gebr. | η.gebr. | .η„gebr. | η ο gebr. | ||||
ι Kerbschlagzähigkeit | cmkp/cm | 11 | 23 | 25 | 22 | 31 | 19 | |||
DIN -53453 | ||||||||||
Vicat-Zahl Methode A | 0C | 148 | 138 | 136 | 138 | 142 | 140 | |||
DIN 53 460 | ||||||||||
n.gebr. = nicht gebrochen
, CO
Claims (2)
1) 70-20 Gew.-% von -Pfropf polycarbonaten, deren Pfropfbasis
ein Vinylpolymerisat vom'Molekulargewicht 10.000 bis
100.000 mit 3 - 10 über Kohlenstoff verknüpften Seitenketten ist, die jeweils einen Hydroxyphenylrest enthalten, auf welches aromatische Polycarbonatketten aufkondensiert sind und
100.000 mit 3 - 10 über Kohlenstoff verknüpften Seitenketten ist, die jeweils einen Hydroxyphenylrest enthalten, auf welches aromatische Polycarbonatketten aufkondensiert sind und
2) 30 - 80 Gew.-% von Pfropfkautschuken, erhalten durch Polymerisieren
eines Gemischs von
2.1) 50 - 90 Gew.-% Styrol, oC-Methylstyrol, Methylmethacrylat
oder Mischungen daraus, und
2.2) 10 - 50 Gew.-% Acrylnitril, Methacrylnitril, Methylmethacrylat
oder Mischungen daraus
auf einen Dien- oder Acrylatkautschuk.
Le A 15 222 ^ - 10 -
509821/0873
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