DE2357192C3 - Formmassen aus Pfropfpolyearbonaten und Pfropfcopolymerisaten auf Basis von Dienkautschuk oder kautschukartigen Acrylsäureesterpolymerisaten - Google Patents

Formmassen aus Pfropfpolyearbonaten und Pfropfcopolymerisaten auf Basis von Dienkautschuk oder kautschukartigen Acrylsäureesterpolymerisaten

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DE2357192C3 DE2357192A DE2357192A DE2357192C3 DE 2357192 C3 DE2357192 C3 DE 2357192C3 DE 2357192 A DE2357192 A DE 2357192A DE 2357192 A DE2357192 A DE 2357192A DE 2357192 C3 DE2357192 C3 DE 2357192C3
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    • Y10S525/942—Polymer derived from nitrile, conjugated diene and aromatic co-monomers

Description

Gegenstand der Erfindung sind thermoplastische Formmassen, bestehend aus
A) 70-20 Gew.-% von Pfropfpolycarbonaten, deren Pfropfbasis ein Vinyl- oder Acrylpolymerisat vom Molekulargewicht 10 000 bis 100 000 mit 3-10 über Kohlenstoff verknüpften Seitenketten ist, die jeweils einen Hydroxyphenylrest enthalten, auf welches aromatische Polycarbonatketten aufkondensiert sind und
B) 30 — 80 Gew.-% von Pfropfcopolymerisaten, hergestellt durch Polymerisieren eines Gemisches von
1) 50-90 Gew.-% Styrol, «-Methylstyrol, Methylmethacrylat oder Mischungen daraus und
2) 10-50 Gew.-% Acrylnitril, Methacrylnitril, Methylmethacrylat oder Mischungen daraus
auf einen Dienkautschuk oder auf kautschukartiges Polymerisat auf Basis von Alkylestern der Acrylsäure und der Methacrylsäure mit 1 -4 Kohlenstoffatomen im Alkylrest.
Pfropfpolycarbonate (A)
Diese Produkte sind aus deutschen Offenlegungsschriften 17 70 144 und 19 50 982 grundsätzlich bekannt. Bei ihrer Herstellung wird zunächst die Pfropfbasis erzeugt. Sie ist ein — bevorzugt durch übliche radikalische Polymerisation erzeugtes — Copolymerisat aus einer oder mehreren, im Prinzip beliebigen äthylenisch ungesättigten Verbindungen einerseits und einer aromatischen Hydroxyverbindung, die durch einen olefinisch ungesättigten Substituenten copolymerisierbar ist, andererseits.
Bevorzugte äthylenisch ungesättigte Verbindungen sind Vinylaromaten wie Styrol, «-Methylstyrol, Vinylnaphthalin, Acryl- und Methacrylsrturederivate, z. B. deren Nitrile (Acrylnitril, Methacrylnitril), und Alkylestcr mil 1—6 C-Atomen (Methylacrvlat. Melhylmethacrylai. Äthylacrylat. Äthylmethacryiat, Butylacrylat, Hexyliicryl.it. Biitylmcihacrylat) und Vinylester aliphatischer Carbonsäuren (Vinylacetat, Vinylpropionat),
Man kann zwei dieser Monomeren gleichzeitig verwenden, z. B, Styrol und Acrylnitril (bevorzugt im Gewichtsverhältnis 90:10 bis 50:50), oder auch ein Monomeres allein, z. B, Methylmethacrylat,
Bevorzugte polymerisierbare aromatische Hydroxyverbindungen sind solche der Formel
worinR = H, C1-C4 Alkyl, R1 = H, Cl, Br1 C1-C1 Alkyl; Cycloalkyl, C1-C4 Alkoxy, η = 0,1, 2, X = — OH—,
OH
CH3 I
-C—4-
ι \x
CH3 (R1).
Beispiele für geeignete polymerisierbare aromatische Hydroxyverbindungen sind p-Isopropenylphenol und 2-(Hydroxyphenyl)-2-(p-isopropenylphenyl)-propan.
Für die an sich bekannte Copolymerisation verwendet man im allgemeinen 1-10, bevorzugt 2-5 MoI der polymerisierbaren aromatischen Hydroxylverbindung pro 100 MoI Gesamtmonomere. Die Copolymerisate haben im allgemeinen ein Molekulargewicht (bestimmt durch Osmose) von 10 000 bis 1000 000, bevorzugt 10 000 bis 40 000, und enthalten 3-10 Hydroxylgruppen pro Makromolekül.
Diese Pfropfbasis wird dann mit aromatischen Dihydroxyverbindungen, bevorzugt Di-(hydroxyphenyl)-alkanen wie 2,2-Di-(p-hydroxypheny])-propan (Bisphenol A), Tetrachlorbisphenol A und Tetrabrombisphenol A zur Herstellung schwer brennbarer Produkte und Phosgen oder anderen Kohlensäurederivaten unter Polycarbonat-bildenden Bedingungen umgesetzt Dabei ist wesentlich, daß pro Molekül OH-Gruppen in der Pfropfbasis mindestens 1. Mol Dihydroxyverbindung und mindestens 1 Mol Phosgen (oder anderes Kohlensäurederivat) vorhanden ist, damit alle OH-Gruppen der Pfropfbasis mit Polycarbonat gepfropft werden. Die Umsetzung folgt der bekannten Herstellung von Polycarbonaten und ist in den deutschen Offer.legungsschriften 17 70144 und 1950982 prinzipiell beschrieben.
Pfropfcopolymerisate auf Basis von Kautschuken
und kautschukartigen Polymerisaten (B)
Diese Pfropfcopolymeirisate- sind ebenfalls bekannt (vgl. GB-PS 7 94 400).
Sie werden z. B. erhalten durch radikalische Emulsionspolymerisation der Pf ropf monomeren (1) und (2) in Anwesenheit eines Kautschuklatex. Für den Zweck der vorliegenden Erfindung sand besonders als Kautschuke geeignet: Polybutadien, Butadien/Styrol-Copolymerisa-
h-, te, Butadien/Acrylat-Copolymerisate, und Polyacrylate. »Acrylat« bezeichnet hier Ci -Ce-Alkylester der Acrylsäure und der Methacrylsäure, z. B. Äthylacrylat, Methylmethacrylat oder Butylacrylat. Die Kautschuke,
insbesondere soweit sie Copolymerisate sind, können auch noch Weine Mengen (bis etwa 10 Gew,%) weiterer Monomerer enthalten. Hier kommen je nach Art des Kautschuks in Frage Methacrylamid, Methacrylamidmethyloläther, Acrylsäure, Divinylbenzo!, Äthylenglykoldimethacrylat. Im allgemeinen werden auf 100 Gew.-Teile Kautschuk 10—200 Gew.-Teile Monomere aufpolymerisiert. Die Pfropfung ist im allgemeinen nicht vollständig, so daß neben den auf den Kautschuk aufpolymerisierten Monomeren noch ein Copolymeri- ι ο sat aus diesen Monomeren entsteht Dies ist im allgemeinen ein harzartiger Körper. Man kann auch nur einen Teil der Monomeren in Anwesenheit des Kautschuks polymerisieren und den Rest als getrennt polymerisiertes Harz zufügen. Es kommt hauptsächlich darauf an, daß die erhaltene Mischung einen Kautschukgehalt von etwa 5 bis etwa 40 Gew.-% besitzt und daß genügend Monomere tatsächlich pfropfpoiymerisiert sind, um die Verträglichkeit des gepfropften Kautschuks mit dem Harz zu ge-vährleisten.
Besonders bevor zogt sind Mischungen aus
10-100 Gew.-% eines Pfropfpolymerisats von
10 - 90 Gew.-Teilen einer
Monomerenmischung aus
50 - 90 Gew.-% Styrol und 2d
50-10 Gew.-% Acrylnitril ?.uf
90-10 Gew.-Teile Polybutadien, ein Copolymerisat von Butadien und Acrylnitril (das gegebenenfalls kleine Mengen Methacrylsäure und/oder Divinylbenzol enthält) oder Polybu- J0 tylacrylat (ci?s gegebenenfalls kleine Mengen Methacrylamidmethyloläther enthält) und
0—90 Gew.-% eines harzartigen Copolymerisats
aus
50 - 90 Gew.-% Styrol und 50-10 Gew.-% Acrylnitril.
Pfropfcopolymerisat im Sinne der vorliegenden Erfindung bezeichnet also nicht nur das reine Pfropfpolymerisat, sondern auch dessen Mischungen mit getrennt hergestellten oder während der Pfropfreaktion entstandenen Copolymerisaten aus den Pfropfmonomeren.
Die Formmassen der Erfindung können erhalten werden durch übliches Vermischen der beiden Komponenten auf Mischvorrichtungen wie Walzenstühlen, Innenknetern oder Doppelwellenextrudern. Die Formmassen können Füllstoffe, Glasfasern, Pigmente und die üblichen Zusätze wie Stabilisatoren, Flammschutzmittel, Fließmittel, Gleitmittel enthalten. Sie sind besonders leicht durch Spritzguß verarbeitbar und u.a. zur Herstellung von Formkörpern wie Gehäuseteilen geeignet. Gegenüber entsprechenden Mischungen mit nicht gepfropften Polycarbonaten unterscheiden sie sich durch besonders leichte Verarbeitbarkeit und insbesondere durch verbesserte Beständigkeit gegen Alkalien sowie heißes Wasser.
Die Produkte besitzen weiterhin ein verbessertes dynamisches Verhalten.
Beispiele
a) Pfropfpolycarbonat mit einer relativen Viskosität von 1,304, hergestellt durch Pfropfung von 90 Gew.-Teilen eines aromatischen Polycarbonats auf Basis von Bisphenol A auf 10 Gew.-Teile eines ,·,-, Copolymerisats, bestehend aus 78 Gew.-Teilen Styrol, 17 Gew.-Teilen Acrylnitril und 5 Gew. Teilen Isopropenylphenol;
b) Pfropfpolycarbonat mit einer Viskosität von Ijn./ = 1,28, hergestellt durch Pfropfung von 80 Gew.-Teilen eines aromatischen Polycarbonats auf Basis von Bisphenol A auf 20 Gew.-Teile eines Copolymerisats. bestehend aus 95 Gew.-Teilen Methylmethacrylat und 5 Gew.-Teilen Isopropenylphenol;
c) Mischung aus
1) 30 Gew.-Teilen eines Pfropfpolymerisats, hergestellt durch Pfropfung von 35 Gew.-Teiien Styrol und 15 Gew.-Teilen Acrylnitril auf 50 Gew.-Teile eines grobteiligen Polybutadiens (gemäß den Angaben der deutschen Auslegeschriften 12 47 665 und 12 69 360), wobei der mittlere Teilchendurchmesser der in Latexform vorliegenden Polybutadien-Pfropfgrundlage zwischen 03 und 0,4 μ liegt, und
2) 70 Gew.-Teilen eines Copolymerisats aus 70 Gew.-Teilen Styrol und 30 Gew.-Teilen Acrylnitril und einer Grenzviskosität von [η] = 79,8 (gemessen in Dimethylformamid bei 200C):
d) Mischung aus
1) 18,75 Gew.-Teilen eines Pfropfpolymerisats, hergestellt durch Pfropfung von 16 Gew.-Teilen Styrol und 4 Gew.-Teilen Acrylnitril auf 80 Gew.-Teile eines feinteiligen Polybutadiens in Latexform mit einem mittleren Teilchendurchmesser von 0,05 bis 0,1 μ, und
2) 81,25 Gew.-Teilen eines Styrol/Acrylnitril-Copolymerisats mit einem Styrol/Acrylnitril-Verhältnis von 72 :28 und einer Grenzviskosität von [tj] = 79,4 (gemessen in Dimethylformamid bei 200C);
e) Mischung aus
Gew.-Teilen eines Copolymerisats aus 80 Gew.-Teilen Styrol und 20 Gew.-Teilen Acrylnitril und 29 Gew.-Teilen eines Copolymerisats aus 60 Gew.-Teilen Butadien, 36 Gew.-Teilen Acrylnitril, 3 Gew.-Teilen Methacrylsäure und 1 Gew.-Teil Divinylbenzol;
f) Mischung aus
1) 40 Gew.-Teilen eines in Emulsion hergestellten Pfropfpolymerisats, hergestellt durch Pfropfung von 35 Gew.-Teilen Styrol und 15 Gew.-Teilen Acrylnitril auf 50 Gew.-Teiie eines Copolymerisats aus 96 Gew.-Teilen Butylacrylat und 4 Gew.-Teilen Methacrylamid-N-methylolmethyläther und
2) 60 Gew.-Teiler, eines Copolymerisats aus 70 Gew.-Teilen Styrol und 30 Gew.-Teilen Acrylnitril und einer Grenzviskosität von [η] — 80,1 (gemessen in Dimethylformamid bei 200C);
g) Mischung aus
1) 30 Gew.-Teilen eines in Emulsion hergestellten Pfropfpolymerisats, hergestellt durch Pfropfung von 40 Gew.-Teilen Styrol und 20 Gew.-Teilen Acrylnitril auf 40 Gew.-Teile eines Copolymerisats aus 80 Gew.-Teilen Butyiacrylat und 20 Gew.-Teilen Butadien und
2) 70 Gew.-Teilen eines Styrol/Acrylnitril-Copolymerisats im Verhältnis 70:30 mit einer Grenzviskosität von [η] - 79,0 (gemessen in Dimethylformamid bei 200C).
Die Komponenten a) und b) werden mit den Komponenten c) bis f) bei Temperaturen zwischen 240 und 2700C im Doppelwellenextruder homogenisiert.
Die Zusammensetzungen sowie einige mechanische Eigenschaften sind in der Tabelle ! zusammengestellt:
Tabelle 1
Beispie]
Pfropfpolycarbonat a) Gew.-Teile 100 - 40 50 -
Pfropfpolycarbonat b) Gew.-Teile - 100 - - 40 40 60
Mischung c) Gew.-Teile - 60
Mischung d) Gew.-Teile - 60
Mischung e) Gew.-Teile - - - - - - 40
Mischung 0 Gew.-Teile - 50
Mischung g) Gew.-Teiie
Reißdehnung DIN 53455, %
Ε-Modul DIN 53455, kp/cm2
Schlagzähigkeit DIN 53453, cmkp/cm2
Kerbschlagzähigkeit DIN 53453, cmkp/cm2
Vicat-Zahl Methode A DIN 53460, 0C
η. gebr. = nicht gebrochen.
— — — — — 60 —
40 30 60 70 70 65 50
25000 26000 20000 19000 20100 23700 23000
80 75 n. gebr. n. gebr. n. gebr. n. gebr. n. gebr
11 4 21 25 22 31 19
148 143 138 136 138 142 140

Claims (2)

Patentanspruch: Thermoplastische Formmassen, bestehend aus A) 70—20 Gew,-% von Pfropfpolycarbonaten, deren Pfropfbasis ein Vinyl- oder Aerylpolymerisat vom Molekulargewicht 10 000 bis 100 000 mit 3 — 10 über Kohlenstoff verknüpften Seitenketten ist, die jeweils einen Hydroxyphenylrest enthalten, auf welches aromatische Polycarbonatketten aufkondensiert sind und B) 30-80 Gew.-% von Pfropfpolymerisaten, hergestellt durch Polymerisieren eines Gemisches von
1) 50-90 Gew.-% Styrol, a-Methylstyrol, Methylmethacrylat oder Mischungen daraus und
2) 10-50 Gew.-% Acrylnitril, Methacrylnitril, Methylmethacrylat oder Mischungen daraus
auf einen Dienkautschuk oder auf ein kautschukartiges Polymerisat auf Basis von Alkylestern der Acrylsäure und der Methacrylsäure mit 1—6 Kohlenstoffatomen im AlkylresL
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