DE2339860B2 - Laminierte Verbundfolien - Google Patents

Laminierte Verbundfolien

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Description

Die Erfindung betrifft laminierte Verbundfolien, die sich zur Verwendung als Packmaterial sowie für Behälter eignen und im wesentlichen aus thermoplastischen Polyolefinen bestehen.
Die Verarbeitung von Kunststoffen nach ihrer Benutzung bereitet in zunehmendem Maße schwerwiegende Probleme.
Herkömmliche Methoden der Verarbeitung von Kunststoffabfällen bestehen in der Wiedergewinnung zur erneuten Verwendung, in der Zersetzung und Verflüssigung, in der Einbringung in unterirdische Ablagerungsstätien sowie in der Verbrennung.
Unter den verschiedenen Kunststoffen besitzen Polyolefine, wie Polyäthylen und Polypropylen, eine hohe Verbrennungswärme und liefern, wenn sie unter richtigen Bedingungen verbrannt werden, ein Gas, das im wesentlichen aus Wasser und Kohlendioxid besteht. Da diese Gase die Atmosphäre nicht vergiften, kann man von den Abfällen derartiger Polyolefine sagen, daß sie leicht zu beseitigen sind.
Wenngleich die Wasserfestigkeit, Feuchtigkeitsfestigkeit und Widerstandsfähigkeit gegenüber dem Hindurchdringen von Flüssigkeiten bei den Polyolefinen im allgemeinen hoch sind, ist ihre Durchlässigkeit r) gegenüber Gasen, wie beispielsweise Sauerstoff, groß, so daß sie nicht zur Verwendung als Behälter und Ve/-packungsfolien für Nahrungsmittel, Arzneimittel, Kosmetika u. dgl. geeignet sind, die Behältnisse erfordern, die gegenüber Gas und Feuchtigkeit undurch-
H) lässig sind.
Aus der GB-PS 1 212569 ist ein Laminat aus einer Folie aus Polyäthylen und einer Folie aus einem Äthylen/Vinylalkohol-Mischpolymerisat bekannt, die durch gemeinsame Extrudierung aneinandergebun-
ii den worden sind. Bei Versuchen zur Erhöhung der Bindekraft zwischen der Polyäthylenfolie und einer Folie aus Äthylen/Vinylalkohol-Mischpolymerisat durch gleichzeitiges Extrudieren wurde jedoch gefunden, daß nur in den Fällen, in denen das. Äthylen/VinylalkohoI-Mischpolymerisat eine große Menge Äthylen (mehr als 40 Mol.%) enthält, die Bindekraft zwischen den Folien für eine technische Verwendung der Laminate ausreicht. In allen anderen Fällen müssen zusätzliche Bindemittel verwendet werden.
r> Aus der GB-PS 1 247 114 ist ein Laminat aus einer Folie aus Polyäthylen und einer Folie aus einem Äthylen/Vinylalkohol-Mischpolymerisat bekannt, das durch Zusammenkleben zweier Einzelfolien mit Hilfe eines Klebemittels, wie beispielsweise eines künstli-
id chen Kautschuks, eines Acrylharzes oder eines modifizierten Vinylharzes hergestellt worden ist. Die Verwendung eines Bindemittels zum Laminieren ist ein bedeutender Nachteil.
Aufgabe der Erfindung ist daher die Schaffung ei-
j> ner Verbundfolie, die eine niedrige Durchlässigkeit gegenüber Gas und Feuchtigkeit aufweist, so daß sie als Verpackungsfolie und zur Herstellung von Behältern geeignet ist, die ferner nach der Verwendung unter Erzeugung unschädlicher Gase verbrannt werden
4(1 kann und die schließlich aus Einzelfolien besteht, die mit starker Bindekraft durch Zusammenextrudieren ohne Verwendung eines Bindemittels aneinander laminiert sind.
Gegenstand der Erfindung ist eine laminierte Ver-
Γΐ bundfolie, im wesentlichen bestehend aus einer Zwischenfolie aus einem Gemisch aus einem Äthylen/Vinylalkohol-Mischpolymerisat und einem Äthylen/Vinylacetac-Mischpolymerisat oder einem Gemisch aus einem Äthylen/Vinylalkohol-Mischpolymerisat und
κι einem mit Natriumionen neutralisierten lonomeren, das ein Mischpolymerisat aus einer Hauptmenge Äthylen und einer geringeren Menge Acryl- oder Methacrylsäure ist, und zwei Außenschichten aus Polyäthylen oder -propylen oder aus einem Gemisch aus
ν-, Polyäthylen oder -propylen und einem Äthylen/Vinylacetat-Misehpolymerisat oder einem mit Natriumionen neutralisierten Ionomeren, das ein Mischpolymerisat aus einer Hauptmenge Äthylen und einer geringen Menge Acryl- oder Methacrylsäure ist, die
ho mit der Zwischenfolie zusammen extrudiert und zu beiden Seiten an sie gebunden sind.
Das lonomere und das Äthylen/Vinylacetat-Mischpolymerisat, das in die Zwischenfolie oder eine oder beide Außenschichten eingearbeitet ist, verbes-
hr) sert nicht nur die Widerstandsfähigkeit der zusammengesetzten Struktur gegenüber dem Hindurchdringen von Gas und Feuchtigkeit, sondern erhöht auch die Bindekraft zwischen den aneinander laminierten
Schichten.
Das vielschichtige Verpackungsmaterial gemäß der Erfindung wird hergestellt, indem man thermoplastische Materialien, die zwei oder mehr Bestandteile enthalten, unter Verwendung von zwei odtr mehreren Extrudern schmilzt, eine Anzahl von Schichten aus Polymerisaten unterschiedlicher Zusammensetzung in einer Kammer der Spritzdüse am Ende des Extruders aneinander laminiert und zusammenschmilzt, das vielschichtige zusammengeschmolzene Folienblatt aus dem Extruder streckt und anschließend die Verbundfolie kühit und verfestigt. Dieses Verfahren des gleichzeitigen Extrudierens und Zusammenschmelzen mehrerer Schichten unterschiedlicher Zusammensetzung wird auch Kontrudieren genannt. Hohlbehälter werden hergestellt, indem man aus der extrudierten, aus mehreren Schichten bestehenden und zusammengeschmolzenen Folie Külbel oder Külbchen bläst und diese Külbel anschließend verformt. Somit werden erfindungsgemäß die einzelnen Schichten der Verbundfolie vor dem Extrudieren laminiert und zusammengeschmolzen, und es werden nicht etwa nach dem Extrudieren die einzelnen Schichten laminiert. Aus diesem Grund ist es nicht erforderlich, ein Bindemittel zwischen den aneinandergrenzenden Schichten zu verwenden, sondern man kann ein Polymerisat in eine oder beide der ancinandergrenzenden Kunststoffschichten von verhältnismäßig geringer Bindekraft einarbeiten und dadurch die Bindekraft zwischen den aneinandergrenzenden Schichten erhöhen, wenn sie unmittelbar laminiert und zusammengeschmolzen werden.
Die Schichten der neuen Folienverbundlaminate besitzen die folgenden Zusammensetzungen: Die Zwischenschicht besteht aus einem Mischpolymerisat aus Äthylen und Vinylalkohol, das durch eine äußerst geringe Gasdurchlässigkeit gekennzeichnet ist, beispielsweise gegenüber Sauerstoff. Ein derartiges Äthylen/Vinylalkohol-Mischpolymerisat besitzt jedoch eine verhältnismäßig ,große Feuchtigkeitsdurchlässigkeit. Um diese Schwierigkeit zu vermeiden, werden zu beiden Seiten der Mittelschicht zu deren Schutz Schichten aus Polyäthylen oder Polypropylen angefügt. Wenngleich die Schicht aus dem Mischpolymerisat aus Äthylen und Vinylalkohol und die Schichten aus Polyäthylen oder Polypropylen in einem gewissen Ausmaß aneinander haften, so ist doch die Bindekraft nicht groß genug, um eine gewerbliche Verwertung zu gestatten. Erfindungsgemäß wird daher ein spezielles lonomeres, nämlich ein Mischpolymerisat aus einer Hauptmenge Äthylen und einer geringeren Menge Acryl- oder Methacrylsäure, das mit Natriumionen ganz oder teilweise neutralisiert ist, oder ein Äthylen/Vinylacetat-Mischpolymerisat oder beides in mindestens eine der oben beschriebenen Schichten zur Erhöhung der Bindefestigkeit zwischen diesen Schichten eingebracht.
Das erfindungsgemäß verwendete lonomere besteht aus einem Polymeren, in dem organische und anorganische Komponenten durch eine kovalente und eine Ionenbindung aneinander gebunden sind. Ein derartiges lonomeres kann hergestellt werden, indem man Natriumhydroxid oder -alkoholat oder das Natriumsalz einer niedrigmolekularen aliphatischen Säure einem Äthylenpolymerisat, das mit einer geringen Menge Methacryl- oder Acrylsäure kopolymerisicrt ist, zusetzt, um die meisten der sauren Gruppen zu neutralisieren. Somit sind die Carboxylatanionen, die entlang der Molekülkette verteilt sind, elektrostatisch mit den Metalikationen, die zwischen den Molekülen vorhanden sind, zu einer Art Brücke gebunden.
Das erfindunssgemäß verwendete lonomere ist somit ein sogenanntes metallionenhaltiges Polymerisat. Be'spielsweise wird ein Polymerisat mit einem Gehalt an Metaiiionen verwendet, das aus einem Mischpolymerisat aus einer Hauptmenge Äthylen und einer geringen Menge Acrylsäure und mit Natriumionen
i" neutralisierter Acrylsäure oder aus einem Mischpolymerisat aus einer Hauptmenge Äthylen und einer geringen Menge Methacrylsäure und mit Natriumionen neutralisierter Methacrylsäure besteht. Die beschriebenen Olefinmonomeren und ungesättigten Säuren
υ werden in Gegenwart eines gewöhnlichen freie Radikale bildenden Katalysators mischpolymerisiert. Bevorzugt wird eine Zusammensetzung aus etwa 96 Mol% Olefin und 4 Mol% monomerer Säure.
Wie weiter unten in Verbindung mit dem Beispiel
2» beschrieben, erwies sich ein Mischpolymerisat aus Äthylen und Vinylacetat mit einem Gehalt von etwa 10% Vinylacetat als ein zufriedenstellende Ergebnisse lieferndes Produkt, jedoch ist selbstverständlich das Monomerenverhältnis nicht auf das beschriebene be-
-'■■> schränkt. Das Äthylen/Vinylacetat-Mischpolymerisat wird hergestellt, indem man monomeres Äthylen und monomeres Vinylacetat in bekannter Weise mit einem herkömmlichen Katalysator, der freie Radikale liefert, mischpolymerisiert.
ίο Beim Einarbeiten des speziellen oder des Äthylen/Vinylacetat-Mischpolymerisats in das Mischpolymerisat aus Äthylen und Vinylalkohol, das die Zwischenschicht ausmacht, ist es von Vorteil, 1 bis 30 Teile des Ionomeren oder Mischpolymerisats aus
r> Äthylen und Vinylacetat zu 100 Teilen des Äthylen/ Vinylalkohol-Mischpolymerisats hinzuzugeben.
Sämtliche Teile beziehen sich in diesen und in allen anderen Fällen der vorliegenden Beschreibung auf das Gewicht. Eine Erhöhung der Menge des Ionomeren
4ü oder des Mischpolymerisats aus Äthylen und Vinylacetat über den genannten Anteil führt zwar zu einer Erhöhung der Bindekraft zwischen der Mittelschicht und den Außenschichten, schwächt jedoch die Gasundurchlässigkeitseigenschaften der Verbundfolie.
•π Wenn das lonomere oder das Mischpolymerisat aus Äthylen und Vinylacetat in die die Außenschichten ausmachenden Polyolefine eingearbeitet wird, ist es von Vorteil, 0,1 bis 15 Teile des Ionomeren oder des Mischpolymerisats aus Äthylen und Vinylacetat
"><> 100 Teilen Polyolefin zuzusetzen. In diesem Falle wird bei Erhöhung der Ionomerenmenge oder der Menge an Mischpolymerisat aus Äthylen und Vinylacetat über die erwähnte Grenze h inaus die Bindekraft zwischen der Zwischenschicht und den Außenschich-
Y) ten erhöht, jedoch wird zugleich die geringe Feuchtigkeitsdurchlässigkeit der Polyolefine abgeschwächt. Wird das lonomere oder das Copolymerisat aus Äthylen und Vinylacetat sowohl in die Zwischenschicht als auch in die Außenschichten eingebracht, so ist es
wi möglich, die Bindekräfte zwischen diesen Schichten zu erhöhen, ohne die wünschenswerten Eigenschaften der Kunststoffe, aus denen die einzelnen Schichten bestehen, zu beeinträchtigen, wie es der Fall ist, wenn das lonomere oder das Äthylen/Vinylacetat-Misch-
hri polymerisat entweder in die Zwischenschicht oder die Außenschichten eingebracht wird. Umdie erwünschte Gasundurchlässigkeit des Äthylen/Vinylalkohol-Mischpolymerisatszu erhalten, ist es von Vorteil, eine
verhältnismäßig geringe Menge, beispielsweise weniger als 10 Teile, des Ionomeren oder des Äthylen/Vinylacetat-Mischpolymerisats in die Zwischenschicht und eine verhältnismäßig große Menge davon in die Außenschichten einzuarbeiten. Das Ziel und die Vorteile der Erfindung können nicht erreicht werden, wenn das Ionomere oder das Äthylen/Vinylacetat-Mischpolymerisat in geringerer Menge als in den angegebenen Grenzen zugesetzt wird.
Der Zwischenschicht oder den Außenschichten können auch Pigmente oder andere Zusatzstoffe zugesetzt werden. Weiter kann die Zwischenschicht eine bestimmte Menge an dem Kunststoff enthalten, der die Außenschichten ausmacht und umgekehrt. Beispielsweise können die Außenschichten aus 100 Teilen Polyolefinen und 0.5 bis K) Teilen Äthylen/Vinylalkohol-Mischpolymerisat bestehen. Wenngleich die beiden Außenschichten nicht notwendigerweise die gleiche Zusammensetzung aufweisen, so ist es doch in den Fällen, in denen die beiden Außenschichten dieselbe Zusammensetzung aufweisen, möglich, die Verbundfolie mit nnem Extruder einfacher Bauart zu extrudieren.
Die Erfindung wird im folgenden an Hand einer Zeichnung näher erläutert, die eine Seitenansicht, zum Teil im Schnitt, eines Hohlkörpers darstellt, der aus einer Verbundfolie gemäß der Erfindung hergestellt ist.
Der Hohlkörper besteht aus einer Verbundfolie mit einer Mittelschicht 1 und zwei Außenschichten 2 und 3 deioclben Zusammensetzung, die aneinander laminiert und zugleich unter Wärmeeinwirkung verformt worden sind.
Die Erfindung wird weiter an Hand von Beispielen erläutert.
Beispiel 1
Die Zwischenschicht wurde hergestellt, indem man 5 Teile eines aus einem Mischpolymerisat aus einer Hauptmenge Äthylen und einer geringeren Menge Acryl- oder Methacrylsäure, das mit Natriumionen ganz oder teilweise neutralisiert ist. bestehenden Ionomeren in 100 Teile eines Mischpolymerisats aus 30% Äthylen und 70% Vinylalkohol einbrachte, während die Außenschichten 2 und 3 hergestellt wurden, indem man 3 Teile des erwähnten Ionomeren in 100 Teile Polyäthylen von geringer Dichte und einem S'chmelzindex von 2 einbrachte. Die Mittelschicht 1 und die beiden Außenschichten 2 und 3 wurden zugleich mit zwei Extrudern extrudiert, wobei man eine laminierte Verbundröhre erhielt. An den Enden der Verbundröhre wurden anschließend hohle Külbel gebildet, die mit Hilfe einer herkömmlichen Blasformmaschine zu hohlen Gegenständen verformt wurden. Die erhaltenen hohlen Behälter besaßen ein Gewicht von etwa 20 g und ein Volumen von etwa 500 cm3. An der dünnsten Stelle betrug die Dicke der äußeren Schicht 0,15 mm, die der Zwischenschicht 0,02 mm und die der inneren Schicht 0,18 mm. Die äußere und innere Schicht 2 und 3 besaßen die gleiche Zusammensetzung. Die Durchlässigkeit des Behälters gegenüber Sauerstoff betrug 25 cm3/m2/Tag bei 1 atm Druck, was besser ist als die 38 cm3/m2/Tag beim gleichen Druck, die ein Hohlbehälter aufweist, der aus hartem Vinylchlorid hergestellt wurde und ein Ge wicht von 23 g und ein Volumen von 500 cm3 besaß. Die Bindekraft zwischen den laminierten Schichten betrug etwa 0,4 kg/cnr. Die Bindekraft zwischen dei Schichten war niedrig im Fall, in dem das Ionomen nicht sowohl in die Zwischenschicht als auch die au ßere und innere Schicht eingearbeitet war, und betriij ■) etwa 0,05 kg/cnr.
Beispiel 2
Die Zwischenschicht wurde hergestellt, indem mai 2 Teile des gemäß Beispiel 1 verwendeten lonomerci
ίο in 100 Teile des gleichen Äthylen/Vinylalkohol Mischpolymerisats, wie in Beispiel 1 beschrieben ein arbeitete, wahrend die beiden äußeren Schichten her gestellt wurden, indem man 5 Teile des obengenann ten Äthylen/Vinylalkohol-Mischpolymerisiiis um
ii 3 Teile des gemäß Beispiel 1 verwendeten lonomerei in 100 Teile eines Polyäthylens von niedriger Dichtt und einem Schmelzindex von 1,0 sowie einer Dichti von 0,92 einarbeitete. Die Mittelschicht und die bei den äußeren Schichen wurden zu einer Verbundfolu
.'ο extrudiert, aus der Hohlkörper, von denen jeder eil Gewicht von etwa 20 g und ein Volumen von etw; 500 cm' aufwies, in der gleichen Weise geformt wur den, wie in Beispiel 1 beschrieben. An der dünnstei Stelle der Wand betrug das Dickenverhältnis zwischei
.'■i Außenschicht 3, Mittelschicht 1 und Innenschicht ; 6:1:5. Innen- und Außenschicht besaßen die gleich« Zusammensetzung. Die Durchlässigkeit des erhalte nen Behälters gegenüber Sauerstoff betrug 8 cm' nr/Tag bei 1 atm Druck, während ein Hohlbehälte
»ι mit einem Gewicht von 19 g und einem Volumen voi 460 cm3, der aus Vinylidenchlorid hergestellt war eine Durchlässigkeit von 20 cmVnr/Tag aufwies Wenn der Behälter mit Wasser gefüllt und verschlos sen wurde, betrug der mittlere Gewichtsverlust nacl
η 2 Monaten 0,5% und die Bindefestigkeit zwischei den laminierten Schichten 0,5 kg/cnr im Mittel.
Beispiel 3
Analog dem Verfahren von Beispiel 1 wurden al;
4Ii Zusatz zur Herstellung der Zwischenschicht K) TeiU Äthylen/Vinylacetat-Mischpolymerisat mit einerr Gehalt von 10% Vinylacetat verwendet, d.h. ir 100 Teile des gleichen Äthylcn/Vinylalkohol-Misch Polymerisats, wie in Beispiel 1 beschrieben, eingear
ν·, beitet, während Innen- und Außenschicht aus Poly äthylen niedriger Dichte (0.92). das einen Schmelzin dex von 1,0 aufweist, bestanden. Hohlkörper wurder in der gleichen Weise, wie in Beispiel 1 beschrieben hergestellt. Der erhaltene Hohlbehälter besaß ein Ge
3d wicht von etwa 21 g und ein Volumen von etw< 500 cm3. An der dünnsten Stelle betrug das Verhältni: zwischen Außenschicht 3, Zwischenschicht 1 und In nenschicht 2 9:1:8, und Innen- und Außenschich besaßen die gleiche Zusammensetzung. Die Durch lässigkeit des erhaltenen Behälters gegenüber Sauer stoff betrug 29 cm3/nr/Tag bei 1 atm Druck und di< Bindefestigkeit zwischen den laminierten Schichtet 0,25 kg/cm2.
Die Polyolefine Polyäthylen und Polypropylen, di<
bo zur Herstellung der beiden Außenschienten verwen det worden waren, ferner die Äthylen/Vinylalkohol Mischpolymerisate, die zur Vergrößerung der Gasun durchlässigkeit verwendet worden waren, sowie dif Ionomeren und die Äthylen-Vinylacetat-Mischpoly merisate, die zur Verbesserung der Bindefestigkei verwendet wurden, erzeugen bei Verbrennung untei geeigneten Bedingungen lediglich Verbrennungsgas das im wesentlichen aus Wasser und Kohlendioxid be-
s-teht. die nicht giftig sind, wodurch das Problem der Verarbeitung der Abfälle aus diesen Kunststoffen zufriedenstellend gelöst wird. Außerdem besitzen die erfindungsgemäßen Verbundfolien eine niedrige Durchlässigkeit gegenüber Gas und Feuchtigkeit und sind hygienisch. Da die laminierten Schichten fest aneinander gebunden sind, kann die Verbundfolie so behandelt werden, als wäre sie aus einer einzigen Schicht zusammengesetzt. Aus diesem Grunde eignet sich die neue Verbundfolie als Packmaterial oder als Behälter für Nahrungsmittel und verschiedene andere Materialien.
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen

Claims (3)

Patentansprüche:
1. Laminierte Verbundfolie, im wesentlichen bestehend aus einer Zwischenfolie aus einem Gemisch aus einem Äthylen/Vinylalkohol-Mischpolymerisat und einem Äthylen/Vinylacetat-Mischpolymerisat oder einem Gemisch aus einem Äthylen/Vinylalkohol-Mischpolymerisat und einem mit Natriumionen neutralisierten Ionomeren, das ein Mischpolymerisat aus einer Hauptmenge Äthylen und einer geringeren Menge Acryl- oder Methacrylsäure ist, und zwei Außenschichten aus Polyäthylen oder -propylen oder aus einem Gemisch aus Polyäthylen oder -propylen und einem Äthylen/Vinylacetat-Mischpolymerisat oder einem mit Natriumionen neutralisierten lonomeren, das ein Mischpolymerisat aus einer Hauptmenge Äthylen und einer geringen Menge Acryl- oder Methacrylsäure ist, die mit der Zwischenfolie zusammen extrudiert und zu beiden Seiten an sie gebunden sind.
2. Verbundfolie nach Anspruch I, bestehend aus einer Zwischenfolie aus einem Äthylen/Vinylalkohol-Mischpolymerisat und zwei Außenschichten, die mit der Zwischenschicht zusammen extrudiert und zu beiden Seiten an sie gebunden sind und die aus Polyäthylen oder -propylen bestehen, wobei mindestens eine der Außenschichten mit einem mit Natriumionen neutralisierten Ionomeren, das ein Mischpolymerisat aus einer Hauptmenge Äthylen und einer geringeren Menge Acryl- oder Methacrylsäure ist, oder einem Äthylen/Vinylacetat-Mischpolymerisat vermischt ist.
3. Verbundfolie nach Anspruch !, dadurch gekennzeichnet, daß jede der Außenschichten aus einem Gemisch aus Polyäthylen oder -propylen und einem Äthylen/Vinylacetat-Mischpolymcrisat oder einem mit Natriumionen neutralisierten Ionomeren, das ein Mischpolymerisat aus einer Hauptmenge Äthylen und einer geringeren Menge Acryl- oder Methacrylsäure ist, besteht.
DE2339860A 1972-08-08 1973-08-07 Laminierte coextrudierte Verbundfolien Expired DE2339860C3 (de)

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