DE2155338A1 - Katalysator zur oxidation brennbarer gasfoermiger bestandteile von gasgemischen - Google Patents

Katalysator zur oxidation brennbarer gasfoermiger bestandteile von gasgemischen

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Description

Hanau, den 4. Nov. 1971
PA-Pr/ku
W. C. Heraeus GmbH, Hanau
Patentanmeldung
"Katalysator zur Oxidation brennbarer
gasförmiger Bestandteile von Gasgemischen"
Die Erfindung betrifft einen Katalysator zur Oxidation brennbarer gasförmiger Bestandteile von Gasgemischen, insbesondere von Kohlenmonoxid und/oder gasförmigen organischen Substanzen in Autoabgasen.
Sowohl Abgase von Verbrennungskraftmaschinen als auch vieler
Industriebetriebe enthalten als brennbare Bestandteile Kohlenmonoxid und gasförmige organische Substanzen. Kohlenmonoxid
ist besonders gefährlich, da es als geruchloses Gas, z. B. in Ottomotor-Abgasen in hoher Konzentration vorkommend, sehr giftig ist. Organische Substanzen sind teils stark geruchsbelästigend (z. B. Aldehyde), teils giftig und können zu späteren
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Gesundheitsschäden (ζ. B. das cancerogene Benzpyren) und gemeinsam mit Stickoxiden zur Smog-Bildung führen. Daher ist man bestrebt, die Konzentration dieser schädlichen gasförmigen Bestandteile in Abgasen zu verringern.
Ein Mittel dazu ist, das die schädlichen Bestandteile produzierende Verfahren so zu modifizieren, daß ihre Konzentration von vornherein niedrig gehalten wird. Versuche dazu sind zum Beispiel auf dem Gebiet der Verbrennungsmotoren mit großem Aufwand betrieben worden. Das führte zu teuren Regelarmaturen, ohne daß die gewünschten niedrigen Grenzkonzentrationen erreicht wurden.
Ein wirksameres Mittel zur Vernichtung der brennbaren gasförmigen Bestandteile ist die katalytische Nachverbrennung. Dazu werden die Abgase zusammen mit einer wenigstens zur vollkommenen Oxidation ausreichenden Menge Sauerstoff durch einen Katalysator geleitet und die Kohlenstoff-Verbindungen zu unschädlichem Kohlendioxid und Wasser oxidiert.
Für diesen Zweck bekannte Katalysatoren bestehen aus einem temperaturfesten Träger, auf dem Edelmetall aufgebracht ist, insbesondere Platin. Es sind aber auch Oxide des Kupfers, Chroms, Mangans, Eisens, Kobalts oder Nickels aufweisende Katalysatoren vorgeschlagen worden.
Bei der katalytischen Nachverbrennung muß der Katalysator bzw. das Abgas auf eine bestimmte Temperatur (Zündtemperatur) aufgeheizt werden, damit die Oxidation eintritt. Durch die Verbrennungswärme und/oder durch zu hohe Abgastemperaturen wird der Katalysator oft weit über die Zündtemperatur erhitzt, was zu seiner Desaktivierung führen kann.
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Weiterhin treten in Abgasen teils vom Erdöl, teils von Kraftstoffzusätzen oder auch von anderen Zusätzen herrührende Katalysatorgifte, wie Chlor-, Schwefel-, Phosphor- und Bleiverbindungen, auf. Sie beeinträchtigen meist schon in sehr geringen Konzentrationen die Wirksamkeit des Katalysators.
Die Aufgabe der Erfindung ist es, einen Katalysator zur Oxidation brennbarer gasförmiger Bestandteile von Gasgemischen, insbesondere von Kohlenmonoxid und/oder gasförmigen organischen Substanzen in Autoabgasen, zu finden, der eine hohe Aktivität besitzt und diese unter Betriebsbedingungen beibehält. Er soll darüber hinaus gegen Katalysatorgifte möglichst unempfindlich sein.
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß gelöst durch eine Katalysatorzusammensetzung der allgemeinen Formel:
(A1)m(A2)n(B1)p(B2)q03,
m bzw. η Werte von 0 bis 1 und ρ bzw. q Werte von >0, aber <1
annehmen können und m + η = 1 und ρ + q = 1 sind,
mit A-] = Lan^+, wobei Lan für Lanthan und die Seltenen Erdmetalle steht
A2 = Sr2+, Ba2+ und/oder Pb2+
B1 = Ni2+, Co2+, Fe2+, Zn2+, Cu2+ und/oder Mn2+ B2 = Ru4+, Os^+, Ir4+, Ti4+, Mo4+, W4+, Nb4+, Mn4+, V4+, Ta5+, Sb5+ und/oder Nb5+,
3 0 9 3 2 1/0923
mit der Maßgabe, daß (m«A-|) + (η·Α2) + Cp-B1) + Cq^B2) = 6 ist und damit Ladungsneutralität besteht.
Die erfindungsgemäßen Katalysatoren können als Vollkontakte (Formkörper, bestehend aus Katalysator, gegebenenfalls mit keramischem Bindemittel homogen vermischt) eingesetzt werden oder aber auch in Verbindung mit einem Trägermaterial, vorzugsweise aus einem glaskeramischen oder keramischen Werkstoff, wie beispielsweise -A-Al2O-*, auf dessen Oberfläche der Katalysator aufgebracht wird. Die Form des Trägermaterials kann beliebig gewählt werden. Bevorzugt liegt das Trägermaterial jedoch in Wabenrohr- oder Pellet-Form vor. Auf diesem Trägermaterial kann auch eine Mischung aus dem Katalysator mit einem Bindemittel aufgetragen sein.
Die erfindungsgemäßen Katalysatoren sind besonders hochaktiv. Überraschenderweise haben sie sich auch gegenüber Katalysatorgiften als unempfindlich erwiesen. Dadurch sind sie besonders zur Oxidation brennbarer gasförmiger Bestandteile in Abgasen von Verbrennungskraftmaschinen geeignet, die insbesondere auch mit verbleitem und übliche Zusätze enthaltendem Kraftstoff betrieben werden.
Die erfindungsgemäßen Katalysatoren können Edelmetalle enthalten jedoch kann das Edelmetall auch ganz oder teilweise durch die
metall
genannten Unedexkomponenten ersetzt werden. Sie erfüllen auch dann noch die gestellte Aufgabe und haben die gleichen Vorzüge wie die edelmetallhaltigen Katalysatoren.
Sehr günstige Oxidationsergebnisse wurden erzielt mit einem Katalysator der Zusammensetzung
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Aufgrund röntgenographisoher Untersuchung besitzt diese Zusammensetzung eine Perowskitstruktur.
Im folgenden Beispiel 1 wird die Herstellung dieses erfindungsgemäßen Katalysators mit Wabenrohrträger beschrieben.
Beispiel 1
4,45 g Lanthan, 0,3135 g Nickel, 0,3149 g Kobalt, 0,2985 g Eisen und 1,619 g Ruthenium, jeweils als Nitrate vorliegend, werden in 600 ml Wasser gelöst. Mit der erhaltenen Lösung wird ein Wabenrohrvolumen von 2 1 imprägniert. Nach dem Trocknen bei 120 0C wird das imprägnierte Wabenrohr einer Wärmebehandlung bei 600 0C in Luft unterworfen. Das so erhaltene Wabenrohr enthält u. a. 0,1 % Ruthenium, bezogen auf sein Gesamtgewicht.
Die Wirksamkeit dieses Katalysators für die Oxidation von Propan zeigt die Kurve I (dargestellt durch eine ausgezogene Linie in der Abbildung 1. Sie gibt den prozentualen Umsatz eines Propan-Luft-Gemisches wieder, welches bei der angegebenen Temperatur über den Katalysator geleitet wurde. Die Oxidation beginnt bei 270 0C und ist schon ab 400 0C vollständig. Da Propan zu den am schwersten oxidierbaren Substanzen in Autoabgasen gehört wurde außerdem der Beginn der CO-Umsetzung bestimmt. Er liegt bei 220 0C. Zur Untersuchung des Einflusses verschiedener Ka- ' talysatorgifte wurde die Aktivität des beschriebenen Katalysators nach der Behandlung mit Blei-, Chlor-, Schwefel- und Phosphorverbindungen geprüft. Der Katalysator wurde mit Lösungen von Bleiacetat, Ammoniumchlorid, Schwefelsäure bzw. Phosphorsäure behandelt, auf 100 0C und dann auf 600 0C erhitzt. Die angewandten Giftmengen entsprechen denjenigen, die während einer Fahrstrecke von 20.000 km mit üblichem Kraftstoff am Kata-
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lysator anfallen. Die Wirksamkeit der vergifteten Katalysatoren wird unter den gleichen Bedingungen w:i e die des unvergif teten mit einem Propan-Luft-Gemisch geprüft. Die Umsatz-Kurven gehen aus Abbildung 1 hervor. Die Kurve II (strichliert dargestellt) gilt für den mit Blei, Kurve III (einfach strichpunktiert dargestellt) für den mit Chlor, Kurve IV (punktiert dargestellt) für den mit Schwefel und Kurve V (mehrfach strichpunktiert dargestellt) für den mit Phosphor behandelten Katalysator. In jede: Falle ergibt sich ein vollständiger Umsatz bei Temperaturen, die zwischen 430 und 520 0C liegen.
Beispiel 2 <
Wenn in einer Zusammensetzung gemäß Beispiel 1 der Ruthenium-Anteil zu 2/3 durch Titan ersetzt wird, hat der Katalysator die Zusammensetzung
Seine Aktivität ist ebenfalls sehr gut. Dieser Katalysator wurde entsprechend dem Beispiel 1 hergestellt, jedoch wird Titan als Titan(III)-Chlorid eingesetzt und mit H2O2 zu Titan(IV) oxidiert. Seine Wirksamkeit für die Propan-Oxidation ergibt siel· aus der Kurve I (dargestellt durch eine ausgezogene Linie) in Abbildung 2. Die Propan-Oxidation beginnt bei 300 0C und ist ab 450 0C vollständig.
Beispiel 3
Als Beispiel für einen erfindungsgemäßen edelmetallfreien Katalysator wurde entsprechend dem Beispiel 1 die Zusammensetzung
LaFe1Z6Ni1Z6Co1Z6V1Z2^
— 7 —
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auf einen keramischen Körper aufgebracht. Die Propan-Oxidation in Gegenwart dieses Katalysators, dargestellt als Kurve II (punktiert) in Abbildung 2, beginnt bei 350 0C und verläuft ab 520 0C vollständig.
Beispiel 4
Eine auf einem Wabenkörper, entsprechend Beispiel 1, niedergeschlagene Zusammensetzung
LaCu-]
ist ebenfalls sehr aktiv für die Propan-Oxidation. Die Reaktion setzt nach Kurve III (strichliert dargestellt) in Abbildung 2 bei 320 0C ein und ist bei 500 0C beendet.
Außer den in den Beispielen 1 bis 4 angegebenen Zusammensetzungen haben sich auch Katalysatoren der Zusammensetzung
LaPe1/6Ni1/6CO1/6Ta1/2°3' LaFe1/6Ni1/6Coi/6Sbi/2°3>
LaPe1Z6Ni1ZoCo1z6Tiiι 2o3 bewährt. 3 genannt. - 8 -
und LaNi1Z2Mo1/2°3 Zusammensetzung
Auch erfindungsgemäße Katalysatoren der 3'
(A1 J1n(A2)J1(B1 )p(B2)q0 m und η >0, haben sich vorteilhafte Ergebnisse gezeigt.
mit Beispiel hierfür wird
Als
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Claims (1)

  1. Patentansprüche
    1. Katalysator zur Oxidation brennbarer gasförmiger Bestandteile von Gasgemischen, insbesondere von Kohlenmonoxid und/oder gasförmigen organischen Substanzen in Autoabgasen, gekennzeichnet durch die Zusammensetzung
    (A1)m(A2)n(B1)p(B2)q03, wobei
    m bzw. η Werte von 0 bis 1 und ρ bzw. q Werte von >0., aber £1
    annehmen können und m + η = 1 und ρ + q = 1 sind,
    mit A^ = Lan^+, wobei Lan für Lanthan und die Seltenen Erdmetalle steht
    A2 = Sr2+, Ba2+ und/oder Pb2+
    B1 = Ni2+, Co2+, Fe2+, Zn2+, Cu2+ und/oder Mh2+ B2 = Ru4+, Os4+, Ir4+, Ti4+, Mo^+, W4+, Nb4+, Mn4+, V^+, Ta5+, Sb5+ und/oder Nb^+,
    mit der Maßgabe, daß (Bi-A1) + (η·Α2) + Cp-B1) + (q-B2) = 6 ist und damit Ladungsneutralität besteht.
    2. Katalysator nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch die Zusammensetzung
    LaCo1 ^Fe1 Z6Ni1 ^Ru1/203.
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    "■»HIV
    3. Katalysator nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch die Zusammensetzung
    LaFe1/5Ni1Z6Co1/5Ru1Z6Ti1/3O3.
    4. Katalysator nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch die Zusammensetzung
    LaFe1Z6Ni1/5Co1/5V1/203.
    1Z6Ni1/5Co1/5V1/203
    5. Katalysator nach Anspruch 1,
    sammensetzung     gekennzeichnet • gekennzeichnet gekennzeichnet durch die Zu-     LaCu1Z2Mn1/2°3 LaFeiZ6Ni1/6Coi/6Ta1/2°3· ,/6Sb1Z2O3. 6. Katalysator nach Anspruch 1,
    sammensetzung     Katalysator nach Anspruch 1,
    sammensetzung     gekennzeichnet durch die Zu-     LaFe1Z6Ni1Z6Co- ./6>*1/2°3· 7. Katalysator nach Anspruch 1,
    sammensetzung     gekennzeichnet durch die Zu-     LaFe1Z6Ni1Ζ6^0' 8. Katalysator nach Anspruch 1,
    sammensetzung     durch die Zu-     LaNi1Z2Mo1/2°3 9. durch die Zu- - 10 -
    309821 /0923
    10. Katalysator nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch die Zus ammens et zung
    11. Katalysator nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß er auf einem Träger, insbesondere aus glaskeramischem oder keramischem Material, aufgebracht ist.
    12. Katalysator nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, daß der Träger eine wabenrohrförmige Struktur aufweist.
    13. Katalysator nach einem der Ansprüche 1 bis 12, dadurch gekennzeichnet, daß er mit einem Bindemittel homogen vermischt ist.
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