DE2125036A1 - Verfahren zur physikalisch-chemischen Reinigung von Rauch und Gasen und Vorrichtung zu dessen Durchführung - Google Patents

Verfahren zur physikalisch-chemischen Reinigung von Rauch und Gasen und Vorrichtung zu dessen Durchführung

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DE2125036A1 DE19712125036 DE2125036A DE2125036A1 DE 2125036 A1 DE2125036 A1 DE 2125036A1 DE 19712125036 DE19712125036 DE 19712125036 DE 2125036 A DE2125036 A DE 2125036A DE 2125036 A1 DE2125036 A1 DE 2125036A1
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Description

P 6066
PATENTANWÄLTE
DR. MOLLER-BORe · DR. MANITZ ■ DR. DEUFEL
DIPL.-1NG. FINSTERWALD ■ DIPL-ING. GRÄMKOW 19· MAI 197!
8 MÖNCHEN 22, ROBERT-KOCH-STR. 1
TELEFON 225110
COMPAGNIE INDUSTRIELIE DES TELECOMMUNICATIONS
CIT-ALCATEL
12, rue de la Baume, PARIS (8), Frankreich
VERFAHREN ZUR PHYSIKALISCH-CHEMISCHEN REINIGUNG VON RAUCH UND GASEN UND VORRICHTUNG ZU DESSEN
DURCHFÜHRUNG
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur
physikalisch-chemischen Reinigung von Rauch und von in einem Gasstrom enthaltenen Gasen, insbesondere von Derivaten des Schwefels, vor allem Anhydriden dieses Metalloids, die bei der Verbrennung eines Brennstoffs entstehen.
Aus der von der CIT-Compagnie Industrielle des T£lecommunications am 9· Dezember 1970 hinterlegten deutschen Patentanmeldung P 2 060 639-7 ist bereits bekannt, die physikalisch-chemische Reinigung von Rauch durch Waschen des zu reinigenden Gasstroms mit Hilfe einer wässerigen Lösung, Absorption der zu reinigenden Gase durch die betreffende Lösung und Einwirkung von Eisen oder einer Eisenverbindung
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auf die absorbierten Stoffe durchzuführen.
So wird in der genannten Patentanmeldung beschrieben, dass die zum Waschen verwendete Lösung Eisen(lll)-sulfat enthält, das sich nach und nach im Anschluss an die Absorption der Schwefelverbindungen bildet und dessen Konzentration sich während des Reinigungsprozesses erhöht,
Diese Lösung kann jedoch auch Eisen(II)-sulfat enthalten. Es wird angegeben, dass die Entfernung zumindest eines Teilee des Eisen(lII)-sulfats aus der zum Waschen verwendeten Lösung durch Oxydation, beispielsweise durch Einblasen von Luft, erfolgen kann. Das Eisen(III)-sulfat oxydiert dann au Eisen(II)-sulfat, das ausgefällt wird, und die aufschwimmende Lösung, welche Eisen(II)-sulfat enthält, wird zum Waschen des zu reinigenden Gasstroms verwendet.
Auf der Grundlage der den Gegenstand der genannten Patentanmeldung bildenden Angaben hat die Anmelderin ein Verfahren entwickelt, das die günstigsten Bedingungen für die Entfernung der Derivate des Schwefels und insbesondere der Anhydride dieses Metalloids bietet.
Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur physikalisch-chemischen Reinigung von Rauch und von in oinerL Gasstrom enthaltenen Gasen, insbesondere Derivaten des Schwefel <=> t die bei der Verbrennung eines Brennstoffs entstehen, und das Verfahren umfasst insbesondere das Waschen des Gasstroms mit Hilfe einer wässerigen Lösung, die Absorption der zu reinigen-
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den Gase durch dieee Lösung und die Einwirkung von Eisen oder einer Eisenverbindung auf die absorbierten Stoffe, wobei das Verfahren dadurch gekennzeichnet ist, dass die zum Waschen verwendete wässerige Lösung im wesentlichen aus Eisen(II)-sulfat besteht.
Es ist festgestellt worden, dass das Vorhanden-
2+
sein von Pe -Ionen in der zum Waschen verwendeten Lösung die während der Oxydation auftretenden, erforderlichen Vorgänge zum Teil verhindert, auf Grund deren eine einwandfreie Entfernung des Schwefeldioxids erzielt wird.
Das Prinzip der Entfernung des Schwefeldioxids besteht darin, es in Sulfat umzuwandeln. Dies kann durch Einwirkung eines Katalysators durch Verwendung des im Rauch enthaltenen Sauerstoffs und/oder durch Einblasen von Luft in den Rauch erfolgen. Das erzielte Ergebnis hängt jedoch davon ab, ob einerseits die Gefahr der Vergiftung des Katalysators besteht und andererseits davon, ob 'Änderungen der im Gas enthaltenen Sauerstoffmengen in Abhängigkeit von dem in Betrieb befindlichen Kessel eintreten.
Zur Vermeidung dieser Nachteile wird von der Anmelderin zum Zwecke der Oxydation des Schwefeldioxids eine Reduktions-Oxydations-Reaktion zwischen dem Schwefeldioxid und der zum Waschen verwendeten Lösung herbeigeführt, wobei das in der Lösung enthaltene Eisen aus dem Eisen(III)-zustand in den Eisen(II)-zustand übergeführt wird.
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Sofern die aura Waschen verwendete Lösung im wesentlichen aus Eisen (III)-sulfat besteht, erfolgt die Reaktion;
(S04)3 Fe2 + SO2 ^ 2 SO3 + 2 SO4 Fe (1).
Diese Reaktion kann auch in folgender Form ablaufen s
3 Fe2O3 + SO2 ■ ^ SO3 + SO3 + 2 (Fe 0, SO3) (2)
Hieraus geht hervor, dass bei der Reduktions-Oxydations-Reaktion ein SO „-Molekül in SO-, verwandelt wird und ein Eisen(lI3)~sulfat-Moleldll zwei Eisen(II) — sulfat-Molekule und ein SO-,-Molekül entstehen lässt.
Das Sohwefelsäureanhydrid wird durch das in der zum Waschen verwendeten Lösung enthaltene Wasser hydratisiert«,
Die nach dem Waschen wiedergewonnene Lösung enthält somit Eisen(II )~ sulfat und Schwefelsäure» Um zum Waschen ) wieder verwendet werden zu können, muss das aus der Lösung vorhandene Eisen(ll )- sulfat in Eisen(EH)-sulfat verwandelt werden.
Nach einem erfindungsgemässen Verfahren wird die wiedergewonnene Lösung Eisen und/oder einer Eisenverbindung ausgesetzt, so dass die. vorhandene Schwefelsäure neutralisiert wird, und dann wird die Lösung oxydiert, bevor sie erneut zum Waschen des zu reinigenden Gasstroms verwendet wird.
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Die Oxydation erfolgt mit dem Ziel, das Eisen(II)-sulfat in Eisen Oll ])-sulf at zu verwandeln; dies kann durch Einblasen von Luft erfolgen.
Um eine einwandfreie Umwandlung zu gewährleisten, muss die Oxydation in Anwesenheit von Schwefelsaure erfolgen·
Folgende Reaktion tritt dann ein: 2 (Pe 0, SO3) + SO3 + 1/2 O2 > (s°3^3 Fe2 °3 ^*
Wenn das verwendete Medium keine Schwefelsäure enthält, kann sich auf folgende Weise Eisenoxyd bilden,
12 (PeO, SO3) + 3 O2 £ 2 Pe2 O3 + 4 (SO3 ^ Fe2 O3 (4).
Wenn die gesamte nach dem Waschen wiedergewonnene Lösung vor der Oxydation in Berührung mit Eisen oder einer Eisenverbindung gebracht wird, beispielsweise mit Spateisen«- stein in dispergierter Form, wird die gesamte in der Lösung vorhandene freie Säure infolge des Überschusses an Eisen oder der Eisenverbindung neutralisiert. Um eine einwandfreie Oxydation zu gewährleisten, sollte Schwefelsäure hinzugegeben werden.
Um dies zu vermeiden, wird erfindungsgemäss nur ein Bruchteil der wiedergewonnenen Lösung vor der Oxydation mit dem Eisen und/oder der Eisenverbindung in Berührung gebracht, um die darin vorhandene Schwefelsäure zu neutralisieren. Dieser Teil der Lösung wird dann in Anwesenheit des nicht behandelten Teils der Lösung, welcher Schwefelsäure enthält , oxydiert,
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Da in der wiedergewonnenen Lösung zwei Eisen(II)-sulfat-Moleküle zwei Schwefelsäureanhydrid-Molekülen entsprechen (Reaktion 1 und 2) und die Oxydation dieser beiden Eisen(II ) - sulfat-Moleküle die Anwesenheit eines Schwefelsäureanhydrid-Moleküls erfordert (Reaktion 3)» ist es von Vorteil, wenn die wiedergewonnene Lösung in etwa aus gleichen Teilen "besteht, von denen ein Teil unmittelbar oxydiert und das andere Teil in Berührung mit Eisen und/oder einer Eisen-™ verbindung gebracht wird.
V/eitere Merkmale enthält die Beschreibung an Hand der Zeichnung, in der Pig. 1 und Fig. 2 schematisch die Anwendung des erfindungsgemässen Verfahrens veranschaulichen.
In Fig. 1 und 2 ist mit 40 ein Gefäss bezeichnet, in welchem die Waschung des zu reinigenden Gas Stroms durchgeführt wird. Der Gasstrom wird bei 41 zugeführt. Er wird in Berührung mit einer Waschlösung 42 gebracht, die mit Hilfe geeigneter Zerstäuber dem Gefäss zugeführt wird. Die zum Waschen verwendete L'dsung wird einem Behälter 43 entnommen. Erfindungsgemäss besteht diese Lösung während des kontinuierlichen Betriebs im wesentlichen aus EisenCni)-sulfat, Am Ausgang des Gefässes 40 wird die Lösung in einem Behälter 44 aufgefangen, in dem sie mit Eisen oder einer Eisenverbindung in Berührung gebracht wird, beispielsweise mit Spateisenstein in Form einer Dispersion 45; dann wird sie über 46 in einen Behälter 43 geleitet, wo durch Zuführung von Luft über 47 ihre Oxydation erfolgt.
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Der gereinigte Gasstrom entweicht bei 48 aus dem Behälter 40.
Am Ausgang des Behälters 40 kann die gesamte Lösung dem Behälter 44 zugeführt werden.
Bei einer bevorzugten Ausführungsart des erfindungsgemessen Verfahrens, das in Fig. 1 gestrichelt angegeben ist, wird ein Teil der Lösung über 49 unmittelbar in den Behalter 43 geleitet.
Zu Beginn des Reinigungsprozesses ist die zum Waschen verwendete Lösung nur eine wässerige I/o sung, die Pe - und FeJ - Ionen enthält, welche aus feinzerteiltem Eisen oder einer Eisenve!"bindung, beispielsweise Spateisenstein, stammen. Sobald die Lösung mit dem zu reinigenden Gasstrom in Berührung kommt, nimmt sie Schwefeldioxid (SO0) auf, das sich in Eisen(II )- sulfat verwandelt, welches in der Folge im Behälter 43 su Eisen(Ki)-sulfat oxydiert.
Das so gebildete EisenÖ:!])-sulfat wird in den Behälter 40 geleitet, wo es entsprechend der Reaktion (1) mit dem im zu reinigenden Gasstrom enthaltenen SO2 reagiert.
Aus diesem Grund enthält während der kontinuierlichen Betriebsphase die Lösung am Ausgang des Behälters 40 Eisen(II )-sulfat und Schwefelsäure. Diese keim vor der Oxydation des Eisen(ll) - sulfats vollständig oder teilweise neutralisiert werden, und zwar je nachdem, ob die gesamte oder nur ein Teil der aus dem Behälter 40 stammenden Lösung in den
109887/1120 BAU OBKStNAl
If
Behälter 44 geleitet wird.
Fahrend der kontinuierlichen Betriebsphase kann beispielsweise die EisenfrlO-sulfat-Konzentration der zum Reinigen verwendeten Lösung ungefähr 200 ^g/l betragen»
Fig. 2 weicht von Fig. 1 dadurch ab, dass darin die Dehydratisierung der entstandenen Eisensalze vorgesehen ist, und zwar indem diese mit dem zu reinigenden Gasstrom in Berührung gebracht werden bevor dieser in den Behälter 40 geleitet wird.
Wenn die Konzentration der im Behälter 43 befindlichen Eisen(TXE)-sulfat-Lösung fast den Sättigungsgrad erreicht hat, wird nach dieser Verfahrensweise ein Teil der Lösung abgezogen und über 51 in den Behälter 52 geleitet, über 53 wird gegebenenfalls Wasser in den Behälter 43 geleitet, dessen Menge im wesentlichen der abgezogenen Flüssigkeitsmenge entspricht.
Die festen Rückstände 54 werden dann im Behälter 52 zum Absetzen gebracht. Nach dem Absetzen wird die aufschwimmende Lösung, die hauptsächlich aus Eisen(HE)-sulfat besteht, über 55 in den Dehydratisierungs-Behälter 56 geleitet, wo sie mit dem zu reinigenden Gasstrom in Berührung gebracht wird, dessen Zuführung über 50 erfolgt.
Die Zuführung des Eisen(III)-sulfate in den Behälter 56 erfolgt mit Hilfe geeigneter Zerstäuber·
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Das konzentrierte Eisen(HI)-sulfat wird mit dem noch nicht gereinigten Gasstrom bei einer Temperatur von zwischen 130° und 18O° C in Berührung gebracht.
Nach der zumindest teilweisen Dehydratisierung im Behalter 56 wird ein mehr oder weniger schlammiger, fester Rückstand 57 erhalten, der Russ und Rauchteilchen sowie Eisensalze enthält, denen beispielsweise Eisenoxyd und Eisendioxid und Schwefeldioxid durch Behandlung in einem Ofen bei einer Temperatur zwischen beispielsweise 650° und 750° C entzogen werden kann.
Nach der Dehydratisierung des EisenÖIÜ-sulfats wird der Gasstrom über 58 in den Behälter 40 geleitet, und zwar nachdem diesem ein beträchtlicher Teil der festen Stoffe entzogen worden ist,und wobei er das infolge der Dehydratisierung der Eisensalzlbsung entstandene Wasser mitführt.
Nach einer abgewandelten Verfahrensweise ist vorgesehen, in den Dehydratisierungsbehälter 56 nicht die dem Behälter entnommene Eisen(lI3)-sulfatrosung zu leiten, sondern die aus dem Behälter 44 stammende, wiedergewonnene Lösung.
Die Anordnung des Dehydratisierungsbehälters vor dem Behälter, in dem die Absorption des Schwefeldioxids (SO2) erfolgt, ist sehr vorteilhaft, denn dadurch kann die Temperatur des zu reinigenden Gasstroms auf einen Wert in der GrSssenordnung von 45° bis 60° C gebracht werden; dies
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fordert die einwandfreie Absorption des Schwefeldioxids
(SO0).
C.
Die Reinigungsvorrichtung, die in den beschriebenen Beispielen nur einen zum Waschen dienenden Behälter 40 aufweist, kann mit mehreren solcher in Reihe und/ oder parallel angeordneter Behälter ausgerüstet werden.
Die zur Herstellung der Reinigungsvorrichtung
. verwendeten Stoffe müssen selbstverständlich den chemischen und physikalisch-chemischen Reaktionen der verschiedenen
Substanzen unter den jeweils gegebenen Arbeitsbedingungen
widerstehen.
Die Behälter k'dnnen aus Kunststoff oder einem mit Plastmasse überzogenen Metall bestehen.
Erforderlichenfalls können sie mit geeigneten Füllstoffen versehen werden, beispielsweise mit Drehspänen aus Polyamid oder ähnlichen Stoffen.
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Claims (10)

PATENTANSPRÜCHE
1. Verfahren zur physikalisch-chemischen Reinigung von Rauch und von in einem Gasstrom enthaltenen Gasen, insbesondere Derivaten des Schwefels, die bei der Verbrennung eines Brennstoffs entstehen, und das Verfahren umfasst insbesondere das Waschen des Gasstroms mit Hilfe einer wässerigen Lösung, die Absorption der zu reinigenden Gase durch diese Lösung und die Einwirkung von Eisen oder einer Eisenverbindung auf die absorbierten Stoffe, dadurch gekennzeichnet, dass die zum Waschen verwendete wässerige Lösung im wesentlichen aus Eisen(m)-sulfat besteht.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die wiedergewonnene Lösung nach dem Waschen des Gasstroms mit Eisen und/oder einer Eisenverbindung derart in Berührung gebracht wird, dass die vorhandene Schwefelsäure neutralisiert wird, und die Lösung oxydiert, bevor sie zum Waschen des zu reinigenden Gasstroms erneut verwendet wird.
3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, das die Oxydation in Anwesenheit von Schwefelsäure erfolgt.
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4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass nach dem Waschen des zu reinigenden Gasstroms und vor Wiederverwendung der Lösung zum Waschen ein Teil der wiedergewonnenenvLösung oxydiert, während der andere Teil vor der Oxydation mit Eisen und/oder einer Eisenverbindung derart in Berührung gebracht wird, dass die vorhandene Schwefelsäure neutralisiert wird.
5. Verfahren nach Anspruch 4» dadurch gekennzeichnet, dass etwa die Hälfte der wiedergewonnenen Lösung unmittelbar oxydiert und der andere Teil der wiedergewonnenen Lösung mit Eisen und/oder einer Eisenverbindung in Berührung gebracht wird,
6. Verfahren nach einem der Ansprüche 2 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass die Oxydation durch Einblasen von Luft erfolgt.
7. Verfahren nach einem der Ansprüche,
dadurch gekennzeichnet, dass während der kontinuierlichen Behandlungsphase die Konzentration des Eisen(lEl)-sulfats der zum Waschen verwendeten Lösung einen Wert der Grössenordnung von etwa 200 g/l aufweist,
8. Verfahren nach einem der Ansprüche,
dadurch gekennzeichnet, dass mindestens ein Teil der nach dem Waschen des Gasstroms wiedergewonnenen Lösung, die einer Oxydation unterzogen worden ist oder nicht, mindestens teilweise dehydratisiert wird,zwar indem sie mit
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dem noch nicht gewaschenen Gasstrom in Berührung gebracht wird.
9. Verfahren nach einem der Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass der zu reinigende Gasstrom mit einer versprühten, konzentrierten Eisensulfatl'dsung in Berührung gebracht wird, und zwar in einem ersten Behälter, in dem zumindest eine teilweise Dehydratisierung des Eisensulfats erfolgt, wonach der Gasstrom in einen zweiten Behälter geleitet wird, in dem er vorzugsweise in entgegengesetzter Strömungsrichtung mit einer wässerigen, hauptsächlich aus Eisen£ni)-sulfat bestehenden Waschlösung in Berührung gebracht wird, und dass die wiedergewonnene Lösung nach ihrer Oxydation zum Teil in den zweiten Behälter zurückgeleitet und zum Teil, gegebenenfalls nach ihrer Oxydation, in den ersten Behälter eingesprüht wird.
10. Vorrichtung für die Anwendung des Verfahrens nach einem der Ansprüche.
4H
Leerseite
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