DE2042099A1 - Verfahren zum Speichern elektrischer Signale - Google Patents

Verfahren zum Speichern elektrischer Signale

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DE2042099A1 DE19702042099 DE2042099A DE2042099A1 DE 2042099 A1 DE2042099 A1 DE 2042099A1 DE 19702042099 DE19702042099 DE 19702042099 DE 2042099 A DE2042099 A DE 2042099A DE 2042099 A1 DE2042099 A1 DE 2042099A1
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Description

M 2875
Matsushita Slectric Industrial Co., ltd.,
1006 Kadoma, Osaka (Japan)
Verfahren S5um Speichern elektrischer Signale
Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zum Speichern eines elektrischen Signals mittels eines Speicherelementee, das in einem Harz dispergierte fein zerteilte leitende Partikel aufweist, und das in einen Zustand mit einem hohen Widerstand, in einen Zustand mit einem niedrigen Widerstand und in einen Speieherzustand versetzt werden kann, welches Speicherelement aus dem Zustand mit dem hohen Widerstand in den Zustand mit dem niedrigen Widerstand versetzt wird, wenn dem Speicherelement ein elektrisches Signal mit einer kritischen Spannung zugeführt wird, welches Speicherelement in den Speicherzustand versetzt wird, wenn dem Speicherelement im Zustand des niedrigen Widerstandes ein elektrisches Signal mit einem kritischen Stromwert zugeführt wird, während bei einer Erhitzung des sich im Speioner-
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zustand befindenden Speicherelementes dieses in den Zustand mit einem hohen Widerstand versetzt wirdο
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Speichern eines elektrischen Signals und im besonderen die Verwendung eines Speicherelementee, das in einem Harz dispergierte fein zerteilte leitende Partikel aufweist.
Ss sind verschiedene leitende Materialien bekanntgeworden, die aus in einem organischen Harz dispergieren fein zerteilten leitenden Partikeln bestehen. Diese leitenden Materialien wurden bei herkömmlichen ohmschen Widerständen oder als elektrische Leiter zwischen elektrischen Schaltungselementen verwendet.
Bisher 1st jedoch nicht bekanntgeworden, ein Speicherelement aus einem organischen Harz herzustellen, das fein zerteilte leitende Partikel dispergiert enthält.
Die bisher bekannten Speicherelement·, die Zustände eines hohen und eines niedrigen Widerstandes aufweisen» bestehen aus negativen Widerständen auf kristallinischer Basis und aus mechanischen Schaltern. Diese verfügbaren Speicherelemente können nur unter Schwierigkeiten zu einem PiIm geformt werden.
Gegenstand der Erfindung ist ein Speicherelement aus fein zerteilten leitenden Partikeln, die in einem organischen Harz dispergiert enthalte» sind.
Die Erfindung sieht ferner ein Verfahren zum Speiohern eines elektrischen Signale unter Verwendung eines Speicherelementes vor, das aus einem Harz mit in diesem dispergierten fein zerteilten leitenden Partikeln besteht.
Die Erfindung wird nunmehr ausführlich beschrieben. In der beiliegenden Zeichnung ist die
Fig.1 ein senkrechter Schnitt durch ein Speicherelement nach der Erfindung,
Fig.2 ein senkrechter Schnitt durch eine andere Ausführung eines Speicherelementes nach der Erfindung,
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2 O A ? Π 9 9
Figo3 ein vergrößert gezeichneter Querschnitt durch einen leitenden Körper nach der Erfindung und die
Mg.4 eine Spannung/Strom-Kennlinie eines Speicherelementes nach der Erfindung.
Das Verfahren zum Speichern eines elektrischen Signals nach der Erfindung ist dadurch gekennzeichnet, dass ein Speicherelement mit in einem Harz dispergierten fein zerteilten leitenden Partikeln vorgesehen wird, das einen Zustand mit einem hohen widerstand, einen Zustand mit einem niedrigen Widerstand und einen Speicherzustand aufweist, dass dem Speicherelement im Zustand des hohen Widerstandes ein elektrisches Signal mit einer kritischen Spannung zugeführt wird, wobei das Speicherelement aus d em Zustand des hohen Widerstandes in den Zustand des niedrigen Widerstandes versetzt wird, dass dem Speicherelement im Zu_ stand des niedrigen Widerstandes ein elektrisches Signal mit einer kritischen Stromstärke zugeführt wird, wobei das Speicherelerntη aus dem Zustand des niedrigen Widerstandes in den Speicherzustand versetzt wird, und dass das sich im Speicherzustande befindliche Speicherelement erhitzt wird, wobei das Speicherelement aus dem Speicherzustand in den Zustand des hohen Widerstandes versetzt wird.
Nachstehend wird zuerst das in der l?ig.1 dargestellte Speicherelement nach der Erfindung beschrieben. Das Speicherelement weist einen leitenden Körper 1 aus fein zerteilten und in einem Harz dispergierten leitenden Partikeln auf. An den entgegengesetzten Seiten des leitenden Körpers 1 sind zwei Elektroden 2 und 3 angebracht, an denen die beiden Leiter 4 und 5 befestigt sind. Die in der Fig.1 dargestellte Ausführung kann zu der in der Fig.2 dargestellten Ausführung abgeändert werden, bei der an einer Seite des leitenden Körpers 1 die beiden Elektroden und .7 angebracht sind- Das Speicherelement nach der Erfindung weist einen Zustand eines hohen Widerstand, den Zustand eines niedrigen Widerstandes und eine neue Spannung/Strom-Charakteristik auf, die von der an die beiden Leiter 4 und 5 angelegten Spannung abhängt, wie aus der Pig,4 zu ersehen ist. Wird die an das sich im Zustand eines hohen Widerstandes befindlichen
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Speicherelement angelegte Spannung auf einen ersten kritischen Wert 30 erhöht, so wird das Speicherelement aus dem Zustand des hohen Widerstandes in den Zustand des niedrigen Widerstandes 40 versetzt. Hiernach bewirkt eine Erhöhung der Spannung, dass durch d.en leitenden Körper ein fast linearer starker Strom fließt, und bei einem Ansteigen der Stromstärke bis zu einem kritischen Wert 50 wird das Speicherelement aus dem Zustand des niedrigen Widerstandes in den Zustand 60 mit einer neuen Spannung/Strom-Oharakteristik versetzt. Ein Absenken der Spannung bewirkt ein fast lineares Absinken der Stromstärke bis aul den Wert Null· Dieser Zustand mit der neuen Spannung/Strom-Oharakteristik wird hiernach als "Speicherzustand" bezeichnet. Diese Spannung/Strom-Charakteristik des Speicherzustandes wird bei wiederholtem Erhöhen und Absenken der Spannung aufrechterhalten und kann bei Fehlen einer angelegten Spannung lange Zeit aufrechterhalten werden. Der Speieherzustand kann rasch in den Zustand eines hohen Widerstandes umgewandelt werden durch Erhitzen des leitenden Körpers 1 auf eine über der Glasübergangstemperatur des Harzes 12 im leitenden Körper 1 liegende Temperatur. Die Glasübergangstemperatur des Harzes kann mittels einer dilatometorischen Analyse und einer Differentialthermalanalyse bestimmt werden·
Bei dem Speicherelement kann der Übergang aus dem Zustand des hohen Widerstandes über den Zustand des niedrigen Widerstandes in den Speicherzustand wiederholt erfolgen.
Das erfindungsgemäße Speicherelement kann mittels einer Kombination von Impulsen betätigt werden. Wird dem sich im Zustand des hohen Widerstandes befindlichen Speicherelement ein die kritische Spannung 30 übersteigender Spannungsimpuls mit einer Breite zwischen 10 und 10*"4" Sekunden zugeführt, so wird das Speicherelement rasch in den Zustand des niedrigen Widerstandes versetzt. Wird andererseits dem sich im Zustand des niedrigen Widerstandes befindlichen Speicherelement ein die kritische Stromstärke 50 übersteigender Stromimpuls mit einer Breite zwisehen 10 J und 10 Sekunden zugeführt, so wird das Speicherelement aus dem Zustand des niedrigen Widerstandes rasch in den Speicherzustand versetzt·
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Das Harz 12 hat einen großen Einfluss auf die Übergangszeiten zwischen den einzelnen Zuständen des Speicherelementes. Das Harz 12 hat auch einen großen Einfluss auf die Stabilität bei der Wiederholung der Speichervorgänge. Kürzere Übergangszeiten und eine höhere Stabilität können erzielt werden, wenn das Harz 12 Chlor- oder Bromatome enthält. Die Eingliederung von Chlor- oder Bromatomen kann durch Verwendung eines normalen organischen Harzes und einer Chlor- oder Bromverbindung in Form eines Gemisches erfolgen oder mittels einer Chlor- oder Brom-Harz-Verbindung.
Es werden vorzugsweise Gemische verwendet, die enthalten Polyäthylen, Polystaren, Poly(methylmethacrylat), Polyacetal, Polycarbonat, Polyamid, Polyester, Phenol-formaldehyd-Harz, Epoxidharz, Silikonharz, Alkydharz, Polyuräthanharz, Polyimidesharz, Phenoxidharz, Polysulfidharz und Polyphenylenoxidharz mit einem Gehalt an Chlor- oder Bromverbindungen mit einem niedrigen Molekulargewicht, wie chloriertes Paraffin, chlorinierter Fettester, chlorinierter Fettalkohol, chloriniertes Fettamin, chlorinierte Amide, 1.2.3-tribromopropan, 1^-Dibromochloropropan, 1e2.3«4-tetrabrombutan, 1.2-Dibromo-i.1.2.2o-tetrachloräthan, Iris (2-chloroäthyl)-phosphit und Perchloropentacyclodecan.
Im Harz werden vorzugsweise folgende Verbindungen verwendet:
1) chlor- oder bromhaltige Vinylpolymere, wie Polyvinylchlorid, Polyvinyldenechlorid, Polyvinylbromid und Poly (p-chlorostyren),
2) Chlorersatz-Polyolefine wie chloriniertea Polyäthylen und chloriniertes Polypropyren,
3) chloriniertes Dienpolymer wie chlorinierter Naturgummi,
4) chlor- oder bromhaltige Epoxidharze.
Vin diesen verschiedenen Harzen führt chlorinierter JTaturgummi zu den besten Ergebnissen.
Die durchschnittliche Größe der Partikel beträgt vorzugsweise 0,1 bis 10 Mikron und besser noch 0,2 bis 1 Mikron. Bei einer Größe der Partikel von weniger als 0,1 Mikron werden die
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kritische Spannung und der kritische Strom mit der Wiederholung der Zustandsübergänge unstabil. Beträgt andererseits die durchschnittliche PartikelgröÄe mehr als 10 Mikron, so weichen die Werte der kritischen Spannung und des kritischen Stromes von den Sollwerten weitgehend ab. Die durchschnittliche Partikelgröße kann bestimmt werden durch eine Sedimentationsanalyse und durch Elektronenmikroskopie.
Die Partikel 11 bestehen vorzugsweise aus Silber, Eisen, Kupfer, Kohleruß und Graphit, wobei Silberpartikel die besten Ergebnisse ergeben.
Hach der Pig.3 ruhen die leitenden Partikel im Harz 12 dispergiert und von einander getrennt. Der Abstand der einzelnen leitenden Partikel von einander hat einen wesentlichen Einfluss auf die Umschaltwirkung nach der Erfindung· Die mit einander in Berührung stehenden leitenden Partikel 11 sind an der Umschal twirkung nicht beteiligt. J i größeren Abständen erhält der leitende Körper 1 einen höheren elektrischen Widerstand, so dass die erste kritische Spannung höher wird. Eine Betrachtung durch das Elektronenmikroskop lässt erkennen, für die Umschal twirkung ein Abstand von 500 bis 10*000 A geeignet ist. Dieser Abstand hängt von der durchschnittlichen Partikelgröße ab sowie von dem Volumenprozentsatζ der leitenden Partikel in bezug auf das Harz und von der Verteilung der leitenden Parti kel im Harz. Der Volumenprozentsatz der leitenden Partikel wird bestimmt von der spezifischen Schwere der leitenden Partikel und des Harzes und von der durchschnittlichen Partikelgröße· Werden im Harz Silberpartikel mit einer durchschnittlichen Größe von 0,5 Mikron dispergiert» so beträgt der Volumenprozentsatz der Silberpartikel 20 bis 10j4 und der des Harzes 80 bis 90#. Wird imHarz Kohleruß mit einer durchschnittlichen Partikelgröße von 0,25 Mikron dispergiert, so beträgt der Volumenprozentsatz des Kohlerußes 6 bis 25# und der des Harzes 94 bis
Ein leitender Körper nach der Erfindung kann nach jedem geeigneten Verfahren hergestellt werden. Eine gegebene Menge eines geeigneten Harzes wird in einem geeigneten Lösungsmittel aufgelöst. Me Menge des Lösungsmittel wird so bemessen, dass
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* die fertige Lösung eine Viskosität von ungefähr 10 Poise aufweist. Der Lösung werden die leitenden Partikel in einer gegebenen Menge zugesetzt· Die Menge der leitenden Partikel muss einen "bestimmten Volumenprozentsatz des Harzes betragen. Das Gemisch, wird z.B. in einer Kugelmühle zu einer homogenen Paste verarbeitet, die die leitenden Partikel in der Lösung dis-pergiert enthält. Die homogene Paste wird auf eine als Elektrode wirkende geeignete Unterlage aufgetragen und zum Verdampfen des Lösungsmittels erhitzt. Die ausgehärtete Paste wird an einer Seite mit einer weiteren Elektrode z.B. durch einen Metallniederschlag im Vakuum oder durch Auftragen einer leitenden Farbe versehen.
Zum Herstellen des leitenden Körpers kann auch die homogene Paste zum Verdampfen des Lösungsmittels erhitzt werden. Die erhitzte Paste besteht aus einem homogenen Gemisch aus den leitenden Partikeln und einem Harz· Das homogene Gemisch wird zu einer Folie verarbeitet oder zu einer dünnen Platte, die an den entgegengesetzten Seiten nach einem geeigneten Verfahren ζ·Β· durch einen Metallniederschlag oder durch Auftragen eines leitenden Farbstoffes mit Elektroden versehen wird.
Beispiel 1
Ein Gewichtsteil chlorinierter Naturgummi mit einem Gehalt von 60 Gew.jfc Chlor wird in 10 Gewichtsteilen Ortho-dichlöoenzen aufgelöst. In der Lösung wird Silberpulver mit einer durchschnittlichen Partikelgröße von 0,5 Mikron gleichmäßig verteilt, wobei eine homogene Paste hergestellt wird. Die Gewichtsprozentsätze des Silberpulvers und des chlorierten Naturgummis wurden mit 30 - 8O5C bezw· 70 bis 3O?6 bemessen· Die homogene Paste wurde auf eine Aluminiumunterlage aufgetragen und eine Stunde lang auf 1700C erhitzt. Durch Niederschlagen im Vakuum wurde die erhitzte Paste mit zwei Aluminiumelektroden versehen, wie in der Pig.2 dargestellt. Der leitende Körper 1 wies eine Dicke von 0,15 mm und eine Breite von 5 mm auf. Der Abstand der beiden Elektroden von einander betrug 0,2 mm. Unter Verwendung eines herkömmlichen leitenden Klebstoffes wurden zwei Leiter mit den beiden Elektroden verbunden.
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Wird Silberpulver in einer Menge von mehr als 58 Gew.# verwendet, so wird ein herkömmlicher leitender Körper mit nur einem geringen Widerstand erzeugt, während bei einem Anteil des Silbers von weniger als 43 Gew.?S ein isolierender Körper mit einem hohen elektrischen Widerstand erzeugt wird gleich dem des chlorinierten Naturgummis. Beträgt die Menge des Silberpulvers 43 bis 58 Gew·^, so wird ein Speicherelement nach der Erfindung erzeugt· In der nachstehenden Tabelle 1 sind die elektrischen Eigenschaften der Speicherelemente angeführts
T a b e 1 1 e 1 . elektrischer .
Widerstand im
Speicher
zustand
in 0hm
1 χ 106
5 x 104
1 χ 105
2 χ 102
Silber
pulver
Gewo^		 . kritische
Spannung
in Volt		 . kritischer
Strom
in mA
43
50
55
58		 120
20
5
0,02		 0,5
1
2
0,5
Im Zustand des hohen Widerstandes weisen diese Speieherele-
mente einen elektrischen Widerstand von mehr als 103 0hm auf. Bei Fehlen einer angelegten Spannung verbleiben diese Speicherelemente bei Baumtemperatur mehr als einige Stunden im Speicherzustand. Der Speicherzustand wird innerhalb einer Minute in den Zustand des hohen Widerstandes umgewandelt durch Erhitzen des Elementes auf 1200C über der Glasübergangstemperatur von 115°C des bei diesem Beispiel verwendeten chlorinierten Naturgummis.
Beispiel 2
Als leitende Partikel wurden die in der nachstehenden Tabelle 2 angeführten Materialien verwendet!
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T Material a b e 1 Ie 2 * Eisen ' Kupfer *
durchschnittl.Partikel
größe in Mikron		 3 5
Gewicht in fi Silber • Kohle
ruß		 65 60
kritische Spannung Volt 0,5 0,25 8 10
kritischer Strom mA 55 9,1 0,5 9,2
elektr.Widerstand im
Zust.d.hohen Widerst·		 5 3 5 x 1010 5 x 101t
Speieherzusta-nd
•		 2 0,1 5 x 104
•		 1 χ 105
• ·
2 χ 1010 1 χ 1010
1 χ 105 5 x 105
*
Speicherelemente aus diesen Materialien werden in der im Beispiel 1 beschriebenen Weise hergestellt. Die Tabelle 2 zeigt die elektrischen Eigenschaften dieser Speicherelemente.
Beispiel 3
Als leitende Partikel wurde Silberpulver mit einer durchschnittlichen Partikelgröße von 0,2 j 0,5 \ 1 und 10 Mikron verwendet. Die Gewichtsprozente des Silberpulvers sind in der nachstehenden Tabelle 3 zusammengestellt:
Tabelle 3
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Tabelle
0,2 0,5 1 10
durchschnittl.Partikel 40 50 65 93
größe in Mikron 3 20 25 40
Gewicht in i> 1,5 1 0,4 0,5
kritische Spannung Volt
kritischer Strom mA 1x10t0 2x1O10 5X1010 1x1010
elektroWiderstand in 5x103 5x104 1x105 1x105
Zust.d.hohen Widerstandes
Sp e i eherzus tana
Die dieses Silberpulver enthaltenden Speicherelemente wurden in der im Beispiel 1 beschriebenen Weise hergestellt und wiesen die in der Tabelle 3 angeführten elektrischen Eigenschaften auf.
Beispiel 4
Silberpulver mit einer durchschnittlichen Partikelgröße von 0,5 Mikron wurden in den in der Tabbelle 4 angeführten verschiedenen Harzen dispergiert. Der gewichtsmäßige Anteil des Silberpulvers und des Harzes betrug 50$.
Tabelle
Harz
kritische Spannung
Volt
krit. elektrοWiders tand Sttom Zustand Speicher-
d.hohen zustand
Widerst.
mA 0hm 0hm
Polyvinyldenchlorid
ohloriniertee Polyäthylen
(Chlorgehalt
Polyatyren 75 Gew. 1» ehloriniertes Paraffin (O24H29Cl21) 25 6
15
25 18
4x1010 1,5x1O4
5x10
2x10
IxIO10 1,5x1O4
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Polyetyren 90 Methylester des Pentachlorostearicaeid
10 Gew.^
Polymethylmethacrylat 80 Gew.#
1.2-Bromo-1*1»2«2·-
t e tra chioräthan 20
1,5 1x1O9 8x1O5 0,5 5x1o9 5x104
Die verschiedenen Speicherelemente wurden in der im Beispiel 1 beschriebenen Weise hergestellt. Die Tabelle 4 zeigt die elektrischen Eigenschaften der fertigen Speicherelemente.
Pat entansprüche
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Claims (4)

Patentansprüche Verfahren zum Speichern eines elektrischen Signals, dadurch gekennzeichnet, dass ein Speicherelement vorgesehen wird, das feine leitende Partikel in einem Harz dispergiert enthält und einen Zustand eines hohen Widerstandes, einen Zustand eines niedrigen Widerstandes und einen Speicherzustand aufweist, dass den Speicherelement im Zustand des hohen Widerstandes ein elektrisches Signal mit einer kritischen Spannung zugeführt wird, wobei der Zustand des hohen Widerstandes in den Zustand des niedrigen Widerstandes umgewandelt wird, dass dem Speicherelement im Zustand des niedrigen Widerstandes ein elektrisches Signal mit einer kritischen Stromstärke zugeführt wird, wobei der Zustand des niedrigen Widerstandes in den Speicherzustand umgewandelt wird, und dass das Speicherelement im Speicherzustand erhitzt wird, wobei der Speieherzustand in den Zustand des hohen Widerstandes umgewandelt wird. 2, Verfahren zum Speichern eines elektrischen Signals nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das genannte Harz Chloratome enthält. 3· Verfahren zum Speichern eines elektrischen Signals nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das genannte Harz Bromatome enthält, 4· Verfahren zum Speichern eines elektrischen Signals nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die durchschnittliche Größe der feinen leitenden Partikel 0,1 bis 10 Mikron beträgt. 5· Verfahren zum Speichern eines elektrischen Signals nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die feinen leitenden Partikel aus Silber, Eisen, Kupfer, Kohleruß oder Graphit bestehen· 109820/1825 2042Q99 6# Verfahren zum Speichern eines elektrischen Signals nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass der Abstand der feinen leitenden Partikel von einander 500 bis 10,000 A beträgt. 7· Verfahren zum Speichern eines elektrischen Signals nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das genannte Harz im wesentlichen besteht aus
1) einem chlor- oder bromhaltigen Vinylpolymer, wie Polyvinylchlorid, Polyvinyldenechlorid, Polyvinylbromid und Poly(p-Chlorostyren),
2)] chlorersetztes Polyolefin, wie chloriniertes Polyäthylen und chloriniertes Polypropyren,
3) chloriniertes Dienpolymer, wie chlorinierter Haturgummi und
4) chlor- oder bromhaltige Epoxidharze.
3· Verfahren zum Speichern eines elektrischen Signals nach Anspruch 2 und 3, dadurch gekennzeichnet, dass das genannte Harz im wesentlichen aus einer der nachstehend angeführten Substanzen besteht» Polyäthylen, Polystyren, Poly(methylmethacrylat), Polyacetal, Polycarbonat, Polyamid, Polyester, Phenolformaldehydharz, Epoxidharz, Silikonharz, Alkydharz, Polyuräthanharz, Polyimidesharz, Phenoxidharz, Polysulfidharz und Polyphenylenoxidharz mit einem Gehalt an einer ein niedriges Molekulargewicht aufweisenden Chlor- oder Bromverbindung, wie chloriniertes Paraffin, chlorinierter Fettester, chlorinierter Pettalkohol, chloriniertes fettamin, chlorinierte Amide, 1•2.3-Tribromopropan, 1.2-Dibromochloropropan, 1.2.3.4—Tetrabromobutan, 1,2-Dibromo-i.1.2.2-Tetrachloroäthan, Tris(2-Chloroäthyl)phosphit undPerchloropentacyclodecan.
9· Verfahren zum Speichern eines elektrischen Signals nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, dass die feinen leitenden Partikel aus Silberpulver mit einer durchschnittlichen Partikelgröße von 0,2 bis 1 Mikron bestehen.
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10· Verfahren zum Speichern eines elektrischen Signale nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, dass das genannte Harz aus chloriniertem Uaturgummi besteht.
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