DE2010760C3 - Thermoplastische Formmassen - Google Patents

Thermoplastische Formmassen

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DE2010760C3 DE19702010760 DE2010760A DE2010760C3 DE 2010760 C3 DE2010760 C3 DE 2010760C3 DE 19702010760 DE19702010760 DE 19702010760 DE 2010760 A DE2010760 A DE 2010760A DE 2010760 C3 DE2010760 C3 DE 2010760C3
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Description

Die Erfindung betrifft thermoplastische Formmassen mit ausgezeichneter Durchsichtigkeit und Schlagzähigkeit.
Bekanntlich ist Polystyrol farblos und durchsichtig, es hat jedoch eine unzureichende Schlagzähigkeit. Zur Überwindung dieses Nachteils wird Styrol mit natürlichen oder synthetischen Kautschuken copolymerisiert. Man erhält sogenanntes schlagzähes Polystyrol, das weißlich-opak ist.
Zur Herstellung von Formmassen guter Durchsichtigkeit und hoher Schlagzähigkeit wurde es bisher als wesentlich angesehen, daß die zusätzliche Komponente zwei Bedingungen erfüllen muß, nämlich mit der Formmasse mischbar sein und den gleichen Brechungsindex besitzen muß. Es ist jedoch ziemlich schwierig, eine geeignete Kombination von Polymeren uud Zusätzen zu finden, die diese Bedingungen erfüllen, und es sind nur wenige Kombinationen bekanntgeworden.
Aufgabe der Erfindung ist es, neue thermoplastische Formmassen zu schaffen, die nicht nur eine ausgezeichnete Durchsichtigkeit, sondern auch eine hohe Schlagzähigkeit aufweisen. Diese Aufgabe wird durch die Erfindung gelös,.
Gegenstand der Erfindung sind somit thermoplastische Formmassen, bestehend aus 1 bis 99 Gewichtsprozent eines Methacrylat-Polymerisats, ! bis 99 Gewichtsprozent eines mit Vinylchlorid gepfropften Äthy'en-Vinylacetat-Copolymerisats und gegebenenfalls bis 95 Gewichtsprozent eines Vinylchlorid-Polymerisats, bezogen auf das Gesamtgewicht aller Pol>merisate.
Die Formmasse der Erfindung aus dem Methacrylat-Polymerisat und dem mit Vinylchlorid gepfropften Äthylen-Vinylacetat-Copolymerisat — nachstehend kurz als »EVA-VC-Pfropfcopolymer« bezeichnet — mit oder ohne ein Vinylchlorid-Polymerisat, hat die geforderte ausgezeichnete Durchsichtigkeit und Schlagzähigkeit. In diesem Zusammenhang ist bemerkenswert, daß der Brechungsindex des Methacrylat-Polymerisats oder dessen Gemisches mit dem Vinylchlond-Polymerisat nicht unbedingt identisch sein muß mit dem des EVA-VC- Pfropfcopolymers. Dies hat den Vorteil, daß das Mengenverhältnis des Äthylen-Vinylacetat-Copolymers zu Vinylchlorid im EVA-VC-Pfropfcopolymer beliebig gewählt werden kann. Auf diese Weise kann man die thermoplastischen Formmassen der Erfindung auch noch hinsichtlich anderer Eigenschaften als der Durchsichtigkeit- und Schlagzähigkeit in weiten Grenzen variieren. Wenn die Formmassen z. B. einen hohen Anteil an der Äthylen-Vinylacetat-Copolymerkomponente enthalten, erhält man Produkte mit gutem Erweichungspunkt. Formmassen, mit hohem Gehalt an Methacrylat-Polymerisat haben einen hübschen Glänz und sind besonders witterungsbeständig. Schließlich sind Formmassen
mit hohem GehaK an der Vinylchlorid-Komponente sehr beständig gegen Chemikalien, und sie besitzen ausgezeichnete flammabweisende Eigen" ften.
Wie nachstehend aus den Beispielen "' ,ad S hervorgeht, sind Formmassen aus dem Methacrylat-Polymerisat und dem EVA-VC-Pfropfcopoiymer mit oder ohne Vinylchlorid - Polymerisat hinsichtlich Durchsichtigkeit und Schlagzähigkeit besser als Formmassen aus einem Methacrylat-Polymerisat und einem Äthylen-Vinylacetat-Copolymerisat mit oder ohne Vinylchlorid-Polymerisat. Somit ist die Verwendung der Äthylen -Vinylacetat -Copolymerkomponente in Form eines EVA-VC-Pfropfcopolymers wesentlich zur Erzielung guter Durchsichtigkeit und hoher Schlagzähigkeit. Dieser Befund ist überraschend.
Vorzugsweise enthält die Formmasse der Erfindung noch 0,2 bis 20 Gewichtsprozent, bezogen auf die Vinylchlorid-Komponente. eines üblichen Stabilisators für Vinylchlorid-Polymerisate. Eine der bevorzugten Formmassen der Erfindung besteht aus 3 bis 30 Gewichtsprozent eines Methacrylat-Polymerisats. 5 bis 50 Gewichtsprozent eines EVA-VC -Pfropfcopolymers und 50 bis 90 Gewichtsprozent eines Vinylchlorid-Polymerisats, bezogen auf das Gesamtgewicht aller Polymerisate, sowie 0,2 bis 20 Gewichtsprozent, bezogen auf di«.· Vinylchlorid-Komponente in der Formmasse, eines Stabilisators für Vinylchlorid-Polymerispte. Eine andere bevorzugte Formmasse der Erfindung besteht aus 1 bis 99 Gewichtsprozent eines Methacrylat-Polymerisats, V9 bis 1 Gewichtsprozent eines EVA-VC-Pfropfcopolymers und 0 bis 10 Gewichtsprozent eines Vinylchlorid-Polymerisats. bezogen auf das Gesamtgewicht aller Polymerisate, sowie 0,2 bis 20 Gewichtsprozent, bezogen auf die Vinylchlorid-Komponenten in der Formmasse, eines Stabilisators für Vinylchlorid-Polymerisate. Die Vinylchlorid-Komponente, auf die sich die Menge des Stabilisators bezieht, schließt sowohl das im Pfropfcopolymcrisat enthaltene Vinylchlorid als auch das im Vinylchlorid-Polymerisat enthaltene Vinylchlorid ein.
Der vorstehend genannte breite Mengenbereich der Zusammensetzung der Formmasse ist zur Erzielung einer guten Durchsichtigkeit und hohen Schlagzähigkeit von entscheidender Bedeutung. Wenn die Mengenverhältnisse außerhalb des angegebenen Bereichs liegen, verschlechtert sich die Durchsichtigkeit und bzw. oder die Schlagzähigkeit.
Das für die Formmassen der Erfindung verwendete Methacrylat-Polymerisat kann ein Homopolymerisat oder Copolymerisat aus einem oder mehreren Methacrylsäurealkylestern sein, wie Methacrylsäuremethylester, -äthylester, -propylester oder -butylester. Dieses Polymerisat kann auch noch eine oder mehrere andere monomere Vinylverbindungen enthalten, wie Styrol, Acrylnitril, N-Allylmaleinimid und/oder einen Acrylsäurealkylester, wie Acrylsäuremethylester, -äthylester oder -butylester. Der Schmelzindex, bestimmt nach ASTM D-1238-69 T, der verwendbaren Methacrylat-Polymerisate beträgt 0,1 bis 100 g/10 Minuten bei 210°C und einer Belastung von 10 kg.
Das EVA-VC-Pfropfcopolymer ist unter Normalbedingungen fest und besteht im wesentlichen aus 1 bis 90 Gewichtsprozent der Äthylen-Vinylacetat-Copolyrner-Komponente mit einem Gehalt an der Vinyl-
acetatkomponente von 20 bis 90 Gewichtsprozent, sowie 99 bis 10 Gewichtsprozent der VinylcbJoridkomponente. Dieses Pfropfcopolymer kannz. B. durch polymerisation von Vinylchlorid in Gegenwart des Äthylen-Vinylacetat-Copolymers unter Verwendung von etwa 0,05 bis 3 Gewichtsprozent eines radikalischen Initiators, bezogen auf das Gewicht des polyinerisierbaren Monomeren, bei 20 bis 8O0C nach der in der japanischen Patentveröffentlichung Nr. 27876/ 1964 beschriebenen Methode hergestellt werden.
Das Vinylchlorid-Polymerisat ist unter Normalbedingungen fest und kann eim Homopolymerisat von Vinylchlorid oder ein Copolymerisat von Vinylchlorid mit einem oder mehreren anderen Vinylmonomeren sein, wie Vinylacetat, Vinylpropionat, Vinylbutyrat, Vinyllaurat, Acrylsäureäthylester, Methacrylsäuremethylester, Allylacetat, Allylchlorid, Atlyläthyläther, Vinylidenchlorid, Äthylen- und Propylen. Der Polymerisationsgrad, bestimmt nach JIS K-6727, der verwendbaren Vinylchlorid-Polircnerisate liegt bei 400 bis 2000.
Beispiele für verwendbare Stabilisatoren für Vinylchlorid-Polymerisate sind Zinn-, Cadmium-, Barium-, Zink- und Epoxyverbindungeo oder deren Gemische. Spezielle Beispiele fur geeignete Stabilisatoren sind Dibutylzinndilaurat, Dibutylzinnmaleat, Mercaptozinnverbindungen, Cadmiumstearat, Bariumstearai, Zinkstearat und Epoxystearinsäurebutylester.
Die Formmassen der Erfindung können in einfacher Weise durch Vermischen der Komponenten in herkömmlichen Mischern, wie Walzenmischern, Banburymischern oder Extrudern hergestellt werden. Ferner können den Formmassen Farbstoffe, Pigmente, Wärmestabilisatoren und Lichtstabilisatoren in solchen Mengen einverleibt werden, die sich auf die
IO Durchsichtigkeit und Schlagzähigkeit der Formmassen nicht auswirken.
Die Beispiele erläutern die Erfindung. Teile und Prozentangaben beziehen sich auf das .Gewicht Die Schlagzähigkeit wurde nach ASTMD256-56T bestimmt Die Durchsichtigkeit wurde an Hand der Lichtdurchlässigkeit geschätzt und die Trübung mit Hilfe einer 1 mm starken Probe nach ASTMD1003-52 bestimmt.
Beispiel 1
In einem Autoklav werden 2250 Teile eines Äthylen-Vinylacetat-Copolymers (Vinylacetatgehalt 45 Gewichtsprozent; Schmelzindex 4,9 g/10 Minuten bei
,5 1900C unter einer Belastung von 2,160 kg), 750 Teile Vinylchlorid, 6600 TeUe Wasser, 30 Teile Methylcellu-Iose, I Teil eines langkettigen ParafHnsulfonats und 5 Teile Lauroylperoxid gegeben. Das erhaltene Gemisch wird bei Raumtemperatur 5 Stunden kräftig
gerührt. Danach wird die Polymerisation 15 Stunden unter kräftigem Rühren bei 65° C durchgeführt. Man erhält ein EVA-VC-Pfropfcopolymer mit einem Gehalt an der Äthylen-Vinylacetat-Copolyinerkomponente von "5%. Das Pfropfcopolymer wird mit
5 Teilen einer Mercaptozinnverbindung je 100 Teile der Vinylchlorid-Komponente versetzt und bei 1700C homogen vermischt. Danach wird das Gemisch mit Polymethylacrylat (Schmelzindex 4,0 g/10 Minuten) versetzt.
Das erhaltene Gemisch wird 7 Minuten bei 180C in einem Knetmischer vermischt. Man erhält eine durchsichtige Formmasse. Die physikalischen Eigenschaften der Formmassen sind in Tabelle I angegeben. In Masse 1 beträgt der Polymethylmethacrylatgehalt 73,4%, in Masse 2 dagegen 60,0%.
Tabelle I
Masse
EVA-VC-Pfropfcopolymer -Gehalt
26,6
40.0
Schlagzähigkeit, ohne Kerbe
cm, kg cm2
78.6 nicht zerbrochen Lichtdurchlässigkeit
80.4
78.9
Durchsichtigkeit
Trübung
13,4
15,6
Aussehen*!
transparent transparent
Wenn die Trübung weniger als 40° ο oder die L ichldurchlässigkeit mehr als 50% beträgt, wird die Formmasse als transparent angesehen.
Beispiel 2
In einen Autoklav werden 675 Teile des in Beispiel 1 verwendeten Äthylen - Vinylacetat - Copolymerisats, 825 Teile Vinylchlorid, 3300 Teile Wasser, 10 Teile Methylcellulose und 3 Teile «,«'-Azodiisobutyronitril gegeben, und das erhaltene Gemisch wird 5 Stunden kräftig bei Raumtemperatur gerührt. Danach wird die Polymerisation 20 Stunden bei 6O0C durchgeführt. Man erhält ein EVA-VC-Pfropfcopolymer mit einem Gehalt an der Äthylen-Vinylacetat-Copolymerkomponente von 44,8%. Das Piropfcopolymer wird mit 5 Teilen einer Mercaptozinnverbindung als Stabilisator je 100 Teile der Vinylchloridkomponente versetzt und bei 1700C homogen vermischt. Danach wird das Gemisch mit dem im Beispiel 1 verwendeten PoIymethylmethacrylat in den in Tabelle Il angegebenen Mengen versetzt und 7 Minuten bei 1800C verknetet.
Polyvinylchlorid (Polymerisationsgrad 1100) und das im Beispiel 1 verwendete Äthylen-Vinylacetat-Copolymerisat werden im gleichen Mengenverhältnis miteinander vermischt, wie die Komponenten im EVA-VC-Pfropfcopolymer vorliegen. Ferner werden 5 Teile der Mercaptozinnverbindung die 100 Teile der Vinylchlorid-Komponente zugegeben und bei 170° C homogen vermischt. Nach Zugabe des vorstehend genannten Polymethylmethacrylats wird das erhaltene Gemisch 7 Minuten bei 1800C verknetet.
Auf die gleiche Weise wird das vorgenannte PoIymethylmethacrylat und das im Beispiel 1 verwendete Äthylen-Vinylacetat-Copolymerisat in den in Tabelle II angegebenen Mengenverhältnissen miteinander verknetet. Die physikalischen Eigenschaften der erhaltenen Formmassen sind in Tabelle II angegeben.
Tabelle II
Zusammensetzung der Formmasse, % EVA-VC-Pfropf-
copolymer
Äthylen-Vinyl-
acetat-Copolymer
Schlagzähigkeit, cm/kg/cin2 ohne Kerbe Lichtdurch
Polyvinylchlorid Polymethyl-
methacrylal
44,6 (20)*) mit Kerbe nicht lässigkeit
%
0 55,4 21,5 zerbrochen 80,5
0 20 nicht (transparent)
0 80 12,3 zerbrochen 50
(nicht
0 20 nicht transparent)
24,6 55,4 15,0 zerbrochen 50
(nicht
transparent)
*) Der Gehalt der Äthylen-Vinylacetat-Copofymerkomponente im EVA-VC-Pfropfcopolymer.
Beispiel 3
Gemäß Beispiel 2 werden 750 Teile eines Athylen-Vinylacetat-Copolymerisats (Vinylacetatgehalt 45 Gewichtsprozent, Schmelzindex 60 g/10 Min. bei 1900C unter einer Belastung von 2,160 kg) sowie 750 Teile Vinylchlorid polymerisiert. Man erhält ein EVA-VC-Pfropfcopolymer mit einem Gehalt an der Äthylen-Vinylacetat-Copolymerkomponente von 53,8%. Das Pfropfcopolymer wird mit 5 Teilen einer Mercapto-
zinnverbindung je 100 Teile der Vinylchlorid-Komponente versetzt und bei 1700C homogen vermischt. Das Gemisch wird mit Polymethylmethacrylat (Schmelzindex 12,8 g/10 Min.) in einer Menge von 5 bzw. 10% versetzt, und das erhaltene Gemisch wird 7 Minuten bei 1700C verknetet. Die physikalischen Eigenschaften der erhaltenen Formmassen sind in Tabelle III angegeben.
Tabelle III
Polymethylmethacrylal-Gehalt
5
10
Schlagzähigkeit, mit Kerbe cm/kg/cm2
nicht zerbrochen nicht zerbrochen
lichtdurchlässigkeil
80 84
Beispiel 4
Durchsichtigkeit Trübung
21 19
Aussehen
transparent
transparent
Gemäß Beispiel 2 werden 350 Teile des im Beispiel 3 40 rid-Komponente versetzt und bei 1700C homogen verwendeten Äthylen-Vinylacetat-Copolymerisats und vermischt. Danach wird das Gemisch mit dem im 1150 Teile Vinylchlorid polymerisiert. Man erhält ein
EVA-VC-Pfropfcopolymer mit einem Gehalt an der
Äthylen - Vinylacetat - Copolymerkomponente von . . ~
22,5%. Das Pfropfcopolymer wird mit 5 Teilen einer 45 der erhaltenen Formmassen sind in Tabelle IV an-Mercaptozinnverbindung je 100 Teile der Vinylchlo- gegeben.
Beispiel 3 verwendeten Polymethylmethacrylat in einer Menge von 20 bzw. 40% versetzt und 7 Minuten bei 1700C verknetet. Die physikalischen Eigenschaften
Schlagzähigkeit,
ohne Kerbe
cm/kg/cm:
Tabelle IV Durchsichtigkeit
Trübung
%
Aussehen
Folymethylmethacrylat-
Gehalt
%
nicht zerbrochen
nicht zerbrochen
Lichtdurchlässigkeit
%
7,7
4,7
transparent
transparent
20
40
88,9
90,8
Beispiel 5
Gemäß Beispiel 2 werden 150 Teile des im Beispiel 3 verwendeten Äthylen-Vinylacetat-Copolymerisats und 1350 Teile Vinylchlorid polymerisiert. Man erhält ein EVA-VC-Pfropfcopolymer mit einem Gehalt an der A'hylen - Vinylacetat - Copolymerkomponente von 9,4%. Das Pfropfcopolymer wird mit 5 Teilen einer
Mercaptozinnverbindung je 100 Teile der Vinylchloridkomponente versetzt und bei 1700C homogen vermischt. Danach wird das Gemisch mit dem im Beispiel 3 verwendeten Polymethylmethacrylat in Mengen von 5 bzw. 10% versetzt und 7 Minuten bei 1700C verknetet.
Die physikalischen Eigenschaften der erhaltenen Formmassen sind in Tabelle V angegeben.
7 Schlagzähigkeit,
ohne Kerbe
cm/kg/cm2
2010760
Tabelle V
ί, Aussehen
Polymethylmethacrylat-
Gehalt
%
89
87
Lichtdurchlässigkeit
%
Durchsichtigkeit
Trübung
%
transparent
transparent
5
10
81
84
Beispiel 6
31
16
Gemäß Beispiel 2 werden 75 Teile des im Beispiel 3 Mercaptozinnverbindung je 100 Teile der Vinylchlo-
verwendetenÄthylen-Vinylacetat-Copolymerisatsund rid-Komponente versetzt und bei 1700C homogen
1425 Teile Vinylchlorid polymerisiert. Man erhält ein 15 vermischt. Das Gemisch wird mit dem im Beispiel 3
EVA-VC-Pfropfcopolymer mit einem Gehalt an der verwendeten Polymethylmethacrylat in einer Menge Äthylen - Vinylacetat - Copolymerkomponente von von 5 bzw. 10% versetzt und 7 Minuten bei 170° C
5,9%. Das Pfropfcopolymer wird roH 5 Teilen einer verknetet.
Die physikalischen Eigenschaften der erhaltenen Formmassen sind in Tabelle VI angegeben. Tabelle VI
Polymelhylmelhacrylal-
Gehalt
Vo
Schlagzähigkeit,
ohne Kerbe
cm/kg/cm2
Lichtdurchlässigkeit
%
Durchsichtigkeit
Trübung
%
Aussehen
5
10
86
85
84
87
16
11
transparent
transparent
Beispiel 7
Ein Gemisch aus 10 Teilen des im Beispiel 3 verwendeten EVA-VC-Pfropfcopolymers, 35 Teilen des im Beispiel 3 verwendeten Polymethylmethacrylats und 55 Teilen Polyvinylchlorid (Polymerisationsgrad 1100) wird mit 5 Teilen einer Mercaptozinnverbindung je 100 Teile der Vinylchlorid-Komponente im Gemisch, versetzt und bei 1700C in einem Extruder mit einer Dulmage-Schnecke mit einem Durchmesser von 30 mm homogen verknetet und vermischt. Die physikalischen Eigenschaften der erhaltenen Formmasse sowie anderer Formmassen aus Polyvinylchlorid, Polymethylmethacrylat sowie einem Gemisch aus 35 Teilen Polymethylmethacrylat und 55 Teilen Polyvinylchlorid sind in Tabelle VII angegeben.
Tabelle VII
Formmasse
Formmasse der Erfindung Polyvinylchlorid Polymethylmethacrylat
Polymethylmethacrylat und Poly vinylchlorid
Schlagzähigkeit, ohne Kerbe cra'kg'cm2
44,7
25,3
15,2
17.4
Durchsichtigkeit Lichtdurchlässigkeit
88,0 83,8 91.7
88,3
Aussehen
transparent transparent transparent
transparent
Beispiel 8
Gemäß Beispiel 2 werden 1120 Teile des im Beispiel 3 verwendeten Äthylen-Vinylacetat-Copolymerisats und 380 Teile Vinylchlorid polymerisiert. Man erhält ein EVA-VC-Pfropfcopolymer mit einem Gehalt an der Äthylen-Vinylacetat-CopolymeTkomponente von 75%. Das Pfropfcopolymer wird mit dem ha Beispiel 3 verwendeten Polymethylmethacrylat sowie dem im Beispiel 7 verwendeten Polyvinylchlorid in dem in Tabelle VIII angegebenen Mengenverhältnis vermischt.
Das Gemisch wird mit 5 Teilen einer Mercaptozinnverbindung je 100 Teile der Vinylchlorid- Komponente im Gemisch versetzt. Das erhaltene Gemisch wird bei 1800C auf einem Walzenmischer homogen verknetet und bei 19O0C preßverformt. Die physikalischen Eigenschaften des erhaltenen Fonnkörpers sowie von Fonnkörpern, die an Stelle des EVA-VC-Pfropfcopolymers das Äthyten-Viüyiacetat-Copoiymerisat enthalten, sind in Tabelle VIII angegeben.
Polyvinylchlorid 9 2010 760 X) Aussehen
85 10
75 Zusammensetzung Tabelle ' transparent
85 Polymethyl- der Formmasse, % Schlagzähigkeit, transparent
Nr. 75 methacrylal EVA-VC-Pfropf- Äthylen-Vinyl- mit Kerbe nicht transparent
5 copolymer acetat-Copolymer cm/k g/cm2 nicht transparent
I 10 10 0 13,4
2 5 15 0 18,3
3 10 0 10 5,3
4 0 15 7,5

Claims (1)

  1. Patentrpspruch:
    Thermoplastische Formmassen, bestehend aus a) 1 bis 99 Gewichtsprozent eines Methacrylat-Polymerisats, b) 1 bis 99 Gewichtsprozent eines nut Vinylchlorid gepfropften Äthylen-Vinylacetat-' Copolymerisate und gegebenenfalls c) bis zu 95 Gewichtsprozent eines Vinylchlorid-Polymerisats, bezogen auf das Gesamtgewicht aller Polymerisate.
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