DE19948431A1 - Vorrichtung zur Messung von alpha-Strahlung - Google Patents

Abstract

Die Erfindung betrifft eine verbesserte Gitterionisationskammer sowie ein verbessertes Meßverfahren zur Ermittlung der Aktivitäten von alpha-Strahlern in Proben mit folgenden Vorteilen: DOLLAR A Es liegen identische Meßbedingungen bei Probe und Referenzpräparat vor. Es ergeben sich keine Störungen der Probenmessung durch das Referenzpräparat. Eine individuelle Kalibrierung jeder Probenmessung ist möglich. Daraus ergibt sich eine zweifelsfreie Identifizierung der in der Probe enthaltenen alpha-Nuklide trotz möglicher Schwankungen der Meßbedingungen zwischen den Meßzyklen verschiedener Proben.

Description

Die Erfindung betrifft eine Vorrichtung, mit der die α- Strahlung einer Probe gemessen werden kann und die ent­ sprechenden α-Nuklide (α-Strahler) in der Probe identi­ fiziert werden können.

Die Aktivitäten eines α-Strahlers in einer Probe können in einer Gitterionisationskammer gemessen werden. Diese besteht typischerweise aus einem vakuumdichten Metall­ zylinder (Meßkammer), der im unteren Bereich eine Öff­ nung zur Einführung eines Meßpräparates (Probe) auf­ weist. Zur Messung der Strahlung wird im Innenraum zwischen einer Anode und einer Kathode ein Hochspan­ nungsfeld erzeugt.

Solche Gitterionisationskammern sind inzwischen Stand der Technik.

Zur Messung der α-Strahlung einer Probe, die wenigstens einen oder mehrere α-Strahler aufweist, wird diese in die Meßkammer einer Gitterionisationskammer einge­ bracht. Die Meßkammer wird evakuiert und mit einem geeigneten Zählgas gefüllt. Als Zählgas hat sich eine Argon-Methan-Mischung als geeignet herausgestellt. In der Meßkammer wird eine Hochspannung derart angelegt, daß sich die Probe innerhalb des homogenen Hochspan­ nungsfeldes zwischen Kathode und Gitter befindet.

Die von einem α-Strahler ausgehenden α-Teilchen werden von dem Zählgas absorbiert und führen zu einer Ionenpaarbildung. Diese wandern im elektrischen Feld an die entsprechenden Elektroden und ergeben dort einen Strom­ impuls. Die Größe des Stromimpulses ist proportional zur Menge an gebildeten Ionenpaaren und abhängig von der Energie der α-Teilchen, welche zur Ionenpaarbildung geführt haben.

Ermittelt man die Stromimpulse mit der Zeit, z. B. mit einem Vielkanalanalysator, so läßt sich daraus ein sogenanntes α-Spektrum (Impulse gegen Energie) ermit­ teln.

Die Energie eines α-Teilchens ist charakteristisch für das α-Nuklid, welches diese Teilchen ausgesandt hat. Daher lassen sich die α-Nuklide, wie beispielsweise Pu- 238, U-235 oder Am-241, anhand ihrer charakteristischen α-Energien identifizieren.

Ferner läßt sich aus der Fläche unterhalb eines Peaks im α-Spektrum die dazugehörige Aktivität des α-Strah­ lers ermitteln.

Zur Identifizierung der in der Probe enthaltenen α- Strahler muß jedoch eine Energiekalibration der Gitter­ ionisationskammer vorgenommen werden. Dazu wird in der gleichen Art und Weise wie die Messung einer Probe, d. h. in einer separaten Messung, ein Referenzpräparat mit bekannten Nukliden und damit auch bekannten α-Ener­ gien gemessen.

Aus den Peaklagen wird die Kalibrationskurve "Energie gegen Kanallage" ermittelt. Erst mit einer solchen Kalibrationskurve können dann in den Probenspektren die α-Nuklide identifiziert werden.

Diese Methode der Energiekalibration zur Identifizie­ rung der α-Strahler weist jedoch folgende Nachteile auf.

Zur Energiekalibration der Gitterionisationskammer ist eine separate Messung eines Referenzpräparates erfor­ derlich. Die Praxis hat gezeigt, daß sich aufgrund des oben beschriebenen Meßablaufes eine nachteilige Unsi­ cherheit bezüglich der Energiekalibration ergibt. Durch das jeweilige Herauf- und Herunterfahren der Hochspan­ nung, und der jeweiligen Evakuierung und Befüllung der Gitterionisationskammer mit dem Zählgas für jede Probe, ergeben sich gewisse unerwünschte Schwankungen in den Meßbedingungen und somit auch der Kalibrationskurve. Das führt dazu, daß nahe beieinander liegende α-Linien nicht zweifelsfrei bestimmten Nukliden zugeordnet wer­ den können. Dies kann zu fatalen Fehlidentifizierungen führen.

Aufgabe der Erfindung ist es, ein Verfahren zur Messung von Aktivitäten von α-Strahlern in einer Probe zu schaffen, bei dem die α-Nuklide exakt und einfach iden­ tifiziert werden können. Ferner ist es Aufgabe der Er­ findung, eine Vorrichtung zu schaffen, die eine solche Messung ermöglicht.

Die Aufgabe wird gelöst durch ein Verfahren gemäß Hauptanspruch sowie durch eine Vorrichtung gemäß Neben­ anspruch. Vorteilhafte Ausführungsformen ergeben sich aus den rückbezogenen Ansprüchen.

Bei dem erfindungsgemäßen Verfahren nach Anspruch 1 wird die α-Strahlung einer Probe und eine weitere Refe­ renzprobe (Referenzpräparat) unter identischen Bedin­ gungen gemessen. Unter identischen Bedingungen sind dabei zu verstehen: identische Druckverhältnisse in der Meßkammer, ein identisches elektrisches Hochspannungs­ feld sowie eine identische Zusammensetzung des Zählga­ ses. Diese Bedingungen lassen sich beim anspruchsge­ mäßen Verfahren dadurch sicherstellen, daß sowohl die Probe, als auch die Referenzprobe zusammen in der Meß­ kammer eingebracht werden. Nach dem Evakuieren wird ein geeignetes Zählgas eingefüllt. Als Zählgas eignet sich insbesondere eine Argon-Methan-Mischung. Das Zählgas kann durch die Absorption der Energie der α-Teilchen leicht in Ionenpaare überführt werden.

In der Meßkammer wird eine elektrische Hochspannung erzeugt. Vorteilhaft wird dieses elektrische Feld zwi­ schen einer Anode und einer als Kathode geschalteten Probenhalterung erzeugt. Damit befindet sich die zu vermessende Probe vorteilhaft automatisch innerhalb des homogenen elektrischen Feldes, das im Sinne der Erfin­ dung den Meßraum darstellt.

Bei dem erfindungsgemäßen Verfahren werden die äußeren Bedingungen während der Messung wenigstens einer Probe und einer Referenzprobe konstant gehalten. Das heißt, die Bedingungen für Messungen sind identisch. Dies wird dadurch sichergestellt, daß sich sowohl die Probe(n), als auch die Referenzprobe gleichzeitig in der Meßkam­ mer befinden. Die Proben werden nacheinander unter gleichen Bedingungen vermessen. Durch Vergleich des α- Spektrums der einzelnen Probe mit dem der Referenzprobe können dann die α-Strahler der Proben eindeutig zuge­ ordnet werden.

Die Messungen der α-Strahlung einer Probe und einer Referenzprobe können sowohl einzeln nacheinander, als auch vorteilhaft so gestaltet werden, daß die Probe während der Messung für die Referenzprobe im homogenen elektrischen Feld (Meßraum) verbleibt. Die α-Strahlung der Probe ist regelmäßig so gering, daß sie bei der Messung der Referenzprobe im Meßraum zu vernachlässigen ist. Typische Meßzeiten für eine Probe sind 20 bis 24 Stunden, während für eine Referenzmessung regelmäßig nur wenige Minuten ausreichen. Der Vorteil bei einem Meßverfahren, bei dem die Probe während der Messung der Referenzprobe im elektrischen Feld verbleiben kann, ist beispielsweise ein einfacherer Meßaufbau der Gitterio­ nisationskammer.

Vorteilhaft spart dieses Meßverfahren Zeit und Zählgas, da die jeweils benötigten zwei Messungen pro Probe nicht separat nacheinander in zwei Meßzyklen, sondern in einem Meßzyklus durchgeführt werden können. Zudem eröffnet es auf einfache Weise die eindeutige Zuordnung der α-Nuklide einer Probe.

Das erfindungsgemäße Verfahren wird vorteilhaft in einer daran angepaßten Meßvorrichtung durchgeführt. Die erfindungsgemäße Vorrichtung nach Anspruch 3 umfaßt eine Gitterionisationskammer sowie einen Meßraum gemäß dem Stand der Technik, wobei zusätzlich Mittel vorhan­ den sind, um eine weitere Probe, z. B. eine Referenz­ probe, den Meßraum hinein und wieder heraus zu führen. Unter Meßraum im Sinne der Erfindung ist der Raum innerhalb der Meßkammer zu verstehen, der bei angeleg­ tem elektrischen Feld ein homogenes Feld aufweist.

Vorteilhaft weist ein solches Mittel eine schwenkbare Halterung für die weitere Probe auf. Diese wird von außerhalb der eigentlichen Gitterionisationskammer be­ tätigt, beispielsweise mit Hilfe einer gasdichten Durchführung durch den Deckel einer Gitterionisations­ kammer. Damit befindet sich die Referenzprobe während der Messung der Probe zwar schon in der selben Meßkam­ mer (unter identischen Bedingungen), wird aber erst zur Messung in den eigentlichen Meßraum eingebracht.

Um zu verhindern, daß die direkte α-Strahlung der Refe­ renzprobe die Messung der eigentlichen Probe ver­ fälscht, weist eine vorteilhafte Ausgestaltung eine Abschirmung für die Referenzprobe auf. Diese ist so angebracht, daß die α-Strahlung der Referenzprobe, sofern sie aus dem elektrischen Feld des Meßraumes herausgeführt wird, durch die Abschirmung nicht direkt zur meßbaren Strahlung beiträgt. Als indirekte Streu­ strahlung ist die α-Strahlung der Referenzprobe für die eigentliche Messung der Probe unschädlich. Bei der Streustrahlung kommt es regelmäßig zu einer Absenkung der Energie, so daß diese Strahlung im α-Spektrum bei deutlich niedrigeren Energien, z. B. unterhalb von 4000 keV, als Peaks zu erkennen ist. Die charakteristi­ schen α-Energien der relevanten α-Strahler liegen je­ doch oberhalb von 4000 keV.

Zur Verdeutlichung der Erfindung wird diese anhand von Figuren näher erläutert. Dabei zeigt

Fig. 1: eine Maßskizze einer herkömmlichen Gitterio­ nisationskammer (aus H. Hötzel, R. Winkler, Nuclear Instruments and Methods, 150 (1978), 177-181)

Fig. 2: ein α-Spektrum einer Umweltprobe, interessan­ ter Meßbereich: 4000 bis 9000 keV, mit Streu­ peaks der Referenzprobe unterhalb von 4000 keV

Fig. 3: eine Maßskizze einer Gitterionisationskammer (teilweise aus H. Hötzel, R. Winkler, Nuclear Instruments and Methods, 150 (1978), 177-181) mit einer zusätzlichen erfindungsgemäßen Dreh­ durchführung

Fig. 4: einen Deckel einer Gitterionisationskammer mit erfindungsgemäßer Drehdurchführung

Eine weit verbreitete Methode zur Bestimmung der Akti­ vitäten von α-Strahlern in unterschiedlichsten Materia­ lien aus Umwelt und Technik ist die Messung der Proben in einer sogenannten Gitterionisationskammer. Aus den jeweiligen Proben müssen für die α-Spektrometrie zu­ nächst dünnschichtige Meßpräparate hergestellt werden. Dazu ist in der Literatur eine Vielzahl von Präparati­ onsverfahren beschrieben worden.

Die Gitterionisationskammer (Fig. 1) besteht aus einem vakuumdichten Metallzylinder, in diesem speziellen Aus­ führungsbeispiel mit einem Durchmesser von ca. 43 cm und einer Höhe von ca. 37 cm, der im unteren Bereich eine Öffnung zur Einführung eines Meßpräparates (Schale von 20 cm Durchmesser) besitzt. Im Innenraum wird zur Messung zwischen einer Anode und der Probenschale (Ka­ thode) ein Hochspannungsfeld aufgebaut.

Eine solche Gitterionisationskammer wird beispielsweise von der Firma Münchener Apparatebau hergestellt und vertrieben.

Meßprinzip

Bei der mit einem geeigneten Zählgas (z. B. eine Argon- Methan-Mischung) gefüllten Gitterionisationskammer wird das α-Präparat in ein Hochspannungsfeld gebracht, wo­ durch die bei der Absorption der α-Teilchen gebildeten Ionenpaare als Stromimpulse registriert werden. Dabei ist die Größe der Stromimpulse von der Energie der α- Teilchen abhängig. Im Laufe der Meßzeit entsteht in der Registriereinheit (Vielkanalanalysator, Verstärker und Computer) somit ein α-Spektrum (Fig. 2). Hieraus kön­ nen die α-strahlenden Nuklide - wie z. B. Pu-238, U- 235, Am-241 u. a. - in der Probe aufgrund ihrer charak­ teristischen α-Energien identifiziert werden. Die je­ weiligen Aktivitäten werden aus den Peakflächen berech­ net.

Der folgende Meßablauf ist bislang für jede einzelne Probe durchzuführen:

• 1. Einführung des Meßpräparates in die Gitterionisati­ onskammer
• 2. Evakuierung der Gitterionisationskammer
• 3. Einfüllung des Zählgases
• 4. Hochfahren der Hochspannung
• 5. Messung des α-Spektrums
• 6. Herunterfahren der Hochspannung
• 7. Herausnahme des Meßpräparates

Zur Identifizierung der in der Probe enthaltenen α- Strahler muß eine Energiekalibration der Gitterionisa­ tionskammer vorgenommen werden. Dazu wird in der glei­ chen Art und Weise wie die Messung einer Probe, d. h. in einer separaten Messung, ein Referenzpräparat mit bekannten Nukliden und damit auch bekannten α-Energien gemessen. Aus den Peaklagen wird die Kalibrationskurve "Energie gegen Kanallage" berechnet. Mit dieser Kali­ brationskurve können in den Probenspektren die Nuklide identifiziert werden.

Nachteil der Methode der Energiekalibration zur Identi­ fizierung der α-Strahler:

Zur Energiekalibration der Gitterionisationskammer ist eine separate Messung eines Referenzpräparates erfor­ derlich. Die Praxis hat gezeigt, daß sich aufgrund des oben beschriebenen Meßablaufes eine gewisse Unsicher­ heit bezüglich der Energiekalibration ergibt. Durch das jeweilige Herauf- und Herunterfahren der Hochspannung und der jeweiligen Evakuierung und Befüllung der Gitterionisationskammer mit dem Zählgas für jede Probe, ergeben sich gewisse Schwankungen in den Meßbedingungen und somit auch der Kalibrationskurve. Das führt dazu, daß nahe beieinander liegende α-Linien nicht zweifelsfrei bestimmten Nukliden zugeordnet werden können. Dies kann zu fatalen Fehlidentifizierungen führen.

Erfindungsgemäße Vorrichtung

Der oben beschriebene Nachteil der Energiekalibration wurde durch folgende Vorrichtung vollständig beseitigt.

Es wurde eine vakuumdichte Drehdurchführung im seitli­ chen Bereich des Deckels der Gitterionisationskammer angebracht. Am unteren Ende der Drehdurchführung ist eine Halterung angebracht, die ein Referenzpräparat (Eichpräparat) zur Energiekalibration trägt. Diese Hal­ terung kann von einer "Parkposition" am Rande in die Mitte des Meßraums der Gitterionisationskammer einge­ schwenkt werden (Fig. 3 und 4). Die "Parkposition" ist so konstruiert, daß vom Referenzpräparat keine direkte Strahlung in den Meßraum gelangen kann. Ein geringer Anteil von Streustrahlung stört die Messung nicht, da die gestreuten α-Teilchen eine wesentlich geringere Energie haben und deshalb im interessierenden Meßbe­ reich nicht vorkommen. Es ist somit möglich, zunächst eine Probe und anschließend unter identischen Meßbedin­ gungen das Referenzpräparat zu messen. Die Identifizie­ rung der in der Probe enthaltenen Nuklide ist jetzt zweifelsfrei möglich. Diese Energiekalibration kann für jede individuelle Meßprobe durchgeführt werden. Schwan­ kungen in den Meßbedingungen durch den Probenwechsel spielen damit keine Rolle mehr. Die Aktivität des Refe­ renzpräparates ist so gewählt, daß eine kurze Meßzeit von einigen Minuten ausreicht.

Merkmale der verbesserten Gitterionisationskammer

• - Vakuumdichte Drehdurchführung mit Halterung für ein Referenzpräparat.
• - Speziell konstruierte "Parkposition mit Abdeckung" für das Referenzpräparat, zur Vermeidung unerwünsch­ ter Einstrahlung bei der Probenmessung.
• - Einschwenkbares Referenzpräparat, d. h. das Referenz­ präparat kann in Meßposition geschwenkt werden, ohne die Gitterionisationskammer zu öffnen.
• - Identische Meßbedingungen bei Probe und Referenzprä­ parat.
• - Keine Störung der Probenmessung durch das Referenz­ präparat.
• - Individuelle Kalibration jeder Probenmessung.
• - Zweifelsfreie Identifizierung der in der Probe ent­ haltenen Nuklide, trotz möglicher Schwankungen der Meßbedingungen zwischen den einzelnen Proben.

Legende zu den Fig. 1 und 3

1

Deckel der Gitterionisationskammer

2

Ionisationskammer

3

Kollektor (Anode)

4

Gitter

5

Schieber für den Probenwechsel

6

Probenschale

7

Drehdurchführung für das Kalibrationspräparat

8

Kalibrationsprobe

9

Abdeckung für die Parkposition der Kalibrationsprobe

Claims (5)

1. Verfahren zur Messung der Aktivität von wenigstens einem α-Strahler in einer Probe mit den Schritten

• - die Probe und eine Referenzprobe werden zusammen in eine Gitterionisationskammer eingebracht,
• - nacheinander werden das α-Spektrum der Probe und das der Referenzprobe ermittelt,
• - durch Vergleich der beiden Spektren werden die α- Strahler in der Probe identifiziert und ihre Akti­ vitäten ermittelt.

2. Verfahren nach vorhergehendem Anspruch, dadurch gekennzeichnet, daß die identischen Meßbedingungen durch Beibehaltung des Drucks und des elektrischen Feldes im Meßraum sowie einer identischen Zusammensetzung eines Zähl­ gases während der beiden Messungen realisiert wer­ den.

3. Vorrichtung zur Messung der Aktivität von wenigstens einem α-Strahler in einer Probe nach einem Verfahren gemäß Anspruch 1 oder 2, umfassend eine Gitterioni­ sationskammer mit einem Meßraum, gekennzeichnet durch ein Mittel zum Hinein- oder Herausführen einer wei­ teren Probe in den Meßraum.

4. Vorrichtung nach vorhergehendem Anspruch, dadurch gekennzeichnet, daß dieses Mittel eine schwenkbare Probenhalterung auf­ weist.

5. Vorrichtung nach vorhergehendem Anspruch, dadurch gekennzeichnet, daß die schwenkbare Probenhalterung von außerhalb der Gitterionisationskammer zu bedienen ist.