DE19914571A1 - Polymer-Elektrolyt-Membran mit integrierter plasmapolymerisierter ionenleitender Sperrschicht - Google Patents

Polymer-Elektrolyt-Membran mit integrierter plasmapolymerisierter ionenleitender Sperrschicht

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Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren, die Durchlässigkeit von Brennstofzellen mit Polymer-Elektrolyt-Membranen (PEM) gegenüber Brennstoffen, insbesondere Methanol, durch Beschichtung der Membranoberflächen mit hochvernetzten plasmapolymerisierten ionenleitenden Schichten gegenüber dem Stand der Technik deutlich zu vermindern.

Description

Beschreibung
Die Erfindung betrifft ein Verfahren, die Durchläs­ sigkeit von Brennstoffzellen mit Polymer-Elektro­ lyt-Membranen (PEM) gegenüber Brennstoffen, insbesondere Methanol, durch Beschichtung der Membranoberflächen mit hochvernetzten plasma­ polymerisierten ionenleitenden Schichten gegen­ über dem Stand der Technik deutlich zu vermin­ dern.
PEM-Brennstoffzellen werden üblicherweise aus einer Schichtung von Folien oder folienähnlichen Strukturen zusammengesetzt, die aus der ionenlei­ tenden Polymerfolie, den mit Katalysatorschichten versehenen porösen Graphitelektroden sowie me­ tallischen Folien, die i. a. die Kanäle für die Zufuhr und gleichmäßige Verteilung der Brennstoffe ent­ halten, bestehen (z. B. US 5,858,569). Ein wesentli­ ches Problem gegenwärtig verwendeter Membra­ nen, die durch Polymerisation erzeugt werden, ist ihre relativ hohe Permeation für die Brennstoffe, z. B. Methanol, die zu einer erheblichen Verminde­ rung des Zellenwirkungsgrades führt. Zwar wurden bereits Verfahren zur Nachbehandlung der Oberflä­ chen solcher Membranen beispielsweise in einer Koronaentladung an Luft (z. B. US 4,439,292) oder unter unterschiedlichen Atmosphären im Plasma beschrieben (z. B. US 5,372,896), allerdings haben diese Verfahren den Nachteil, daß damit die ionen­ leitenden Eigenschaften der Membran am beson­ ders kritischen Übergang zwischen Membran und den mit Katalysatormetallen versehen porösen (Graphit-) Elektroden gestört werden und daraus i. a. erheblich erhöhte Zelleninnenwiderstände und damit Wirkungsgradminderungen resultieren.
In der vorliegenden Erfindung werden diese Pro­ bleme dadurch gelöst, daß auf der ionenleitenden Polymermembran 1 gemäß Abb. 1 nicht eine Nach­ behandlung sondern auf einer Seite oder beiderseits eine Beschichtung mit einer hochvernetzten ionen­ leitenden i. a. wenige 10 nm dicken Schicht 2 in einem Plasmaprozeß durchgeführt wird. D. h. die Membran wird auf einer oder beiden Seiten durch eine Schicht mit verminderter Brennstoffdurchläs­ sigkeit ergänzt.
In einem Plasmapolymerisationsprozeß z. B. mit den Ausgangsstoffen Fluoräthen oder Hexafluor­ propylen und Phosphonsäure-Alkenen, wie Vinyl­ phosphonsäure, vorteilhaft in einem Parallelplatten­ reaktor im stationären oder Durchlaufprozeß wird eine geschlossene Schicht von wenigen 10 bis 100 nm abgeschieden, die diese Sperrwirkung unabhän­ gig von der Zusammensetzung der Grundmembran übernimmt und so eine gezielte Optimierung der Sperrwirkung bei optimierten elektrischen und chemischen Gesamt-Eigenschaften des Membran­ systems ermöglicht.
Aufgrund ihres i. a. hohen und einstellbaren Vernet­ zungsgrades haben solche plasmapolymerisierten Schichten zudem die Eigenschaften einer höheren chemischen und thermischen Beständigkeit, so daß insgesamt eine höhere Stabilität und Langzeitfe­ stigkeit der darin eingeschlossenen, im Standard­ polymerisations-Verfahren erzeugten Membran erreicht werden kann. Zusätzlich kann gemäß Abb. 2 auf diese Schichten nachträglich ebenfalls vorzugsweise in einem Plasmaabscheideprozeß mit Katalysatormetallen dotierte poröse Graphitschich­ ten 3 auf die plasmapolymerisierte ionenleitende Schicht 2 aufgebracht werden, so daß dadurch eine komplette Schichtfolge eine Brennstoffzellen­ struktur realisiert werden kann.

Claims (13)

1. Verfahren zur Reduzierung der Brennstoff- Durchlässigkeit und Erhöhung der thermischen, chemischen und Langzeitstabilität von ionen­ leitenden Polymermembranen, dadurch gekenn­ zeichnet, daß plasmapolymerisierte dünne io­ nenleitende Schichten in einem Plasmaabschei­ deverfahren auf einer Seite oder beiderseits auf die Originalmembran aufgebracht werden und dadurch eine dicht vernetzte Polymerschicht mit ausreichender Ionenleitfähigkeit als Diffusions­ sperre resultiert, die aufgrund ihrer starken Ver­ netzung auch thermisch und chemisch hochsta­ bil ist und neben der Unterdrückung der Brenn­ stoffpermeation, vorzugsweise Methanol und Wasserstoff bzw. Sauerstoff auch andere Stoffe z. B. Reaktionsprodukte wie CO und H2O an der Diffusion durch die Membran hindert, dadurch gekennzeichnet, daß diese Schicht unabhängig bezüglich ihrer Zusammensetzung von der Zu­ sammensetzung des zu beschichtenden Mem­ branmaterials gewählt werden kann und damit insbesondere auch einen geringen zusätzlichen Betrag zum Membranwiderstand liefert.
2. Plasmapolymerisierte Schicht nach Anspruch 1, die durch Copolymerisation einer matrix­ bildenden Komponente und einer ionenleitfähi­ gen chemischen Gruppe besteht.
3. Plasmapolymerisierte Schicht nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß als Prä­ kursoren für die matrixbildende Komponente Fluorethen oder Hexafluorporpylen eingesetzt werden.
4. Plasmapolymerisierte Schicht nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß als Prä­ kursoren für die ionenleitende Gruppe bevor­ zugt Phosponsäure-Alkene, vorzugsweise Vinylphosphonsäure, bzw. fluorierte Phosphon­ säure-Alkene eingesetzt werden.
5. Plasmapolymerisierte Schicht nach Anspruch 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Dicke der abgeschiedenen Schichten vorzugsweise zwischen 10 und einigen 100 nm liegen.
6. Plasmapolymerisierte Schicht nach Anspruch 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß die Schich­ ten in einem Parallelplatten-Plasmareaktor ab­ geschieden werden.
7. Plasmapolymerisierte Schicht nach Anspruch 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß die Be­ schichtung stationär erfolgt.
8. Plasmapolymerisierte Schicht nach Anspruch 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß die Be­ schichtung im Durchlaufprozeß erfolgt.
9. Plasmapolymerisierte Schicht nach Anspruch 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß Sperrwir­ kung vorzugsweise gegenüber Methanol erfolgt.
10. Plasmapolymerisierte Schicht nach Anspruch 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß Sperrwir­ kung vorzugsweise gegenüber molekularem Wasserstoff erfolgt.
11. Plasmapolymerisierte Schicht nach Anspruch 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß Sperrwir­ kung vorzugsweise gegenüber molekularem Sauerstoff erfolgt.
12. Plasmapolymerisierte Schicht nach Anspruch 1 bis 11 dadurch gekennzeichnet, daß auf diesen Schichten weitere Schichten aufgebracht wer­ den, die als Katalysatormetall-dotierte poröse Graphitschichten ausgebildet werden.
13. Plasmapolymerisierte Schicht nach Anspruch 1 bis 12 dadurch gekennzeichnet, daß zur Ab­ scheidung dieser Schichten ebenfalls ein Plas­ maabscheideprozeß verwendet wird.
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