DE1668216A1 - Verfahren zur Erzeugung von Harnstoff - Google Patents

Verfahren zur Erzeugung von Harnstoff

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Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Erzeugung von Harnstoff durch Umsetzung von Kohlendioxyd mit Ammoniak unter Druck. Insbesondere befaßt sich die Erfindung mit dem Verfahrensschritt in einem derartigen Prozess, durch den das in dem Reaktionsprodukt vorhandene Ammoniumkarbamat und Ammoniak entfernt und zur weiteren Harnstoffsynthese zurückgeführt werden.
Im allgemeinen wird eine Anlage zur Erzeugung von Harnstoff mit Hilfe eines derartigen Verfahrens zusammen mit einer Anlage zur Erzeugung des Ammoniaksynthesegases und zur Synthetisierung des erforderlichen Ammoniaks, betrieben.
Patentanwälte Dipl.-Ing. Martin Licht, DijblWmftthr-lilBAxil Timmann, Dipl.-Phys. Sebastian Herrmann 8 MÖNCHEN 2, THERESIENSTRASSE 33 · Telefon: 281202 · Telegramm-Adresiei Lipatli/München
Bankverbindungen! Deutsch« Bank AG, Filial· München, Dep.-Kaue Viktuolitnmarkt, Konto-Nr. 70/30438 Bayer. Verainibank Manchen, Zwelgit. Oikar-von-Miller-Ring, Kto.-Nr. 862495 · Poiticheck-Kontoi Manchen Nr. 163397
OppenauerBOro: PATENTANWALT DR. REINHOLD SCHMIDT
_2_ 1688216
Da dieses Wasserstoff-Stickstoffsynthesegas im allgemeinen durch eine Brennstoffreaktion, beispielsweise eines Kohlenwasserstoff rohmaterials, mit Dampf und mit Luft oder mit Drucksauerstoff und nachfolgender Zugabe von Stickstoff hergestellt wird, fällt für die Harnstoffsynthese geeignetes Kohlendioxyd in diesem Verfahren an und wird aus der aus Wasserstoff und Stickstoff bestehenden Mischung während deren Reinigung abgetrennt.
üblicherweise wird die durch Reaktion des Brennstoffs mit Dampf und mit Luft sich bildende Gasmischung aus Wasserstoff, Stickstoff,Kohlenmonoxyd und Kohlendioxyd zunächst der katalytischen Reaktion mit Dampf unterworfen, wobei sich das Kohlenmonoxyd fast vollständig in Kohlendioxyd verwandelt und eine äquivalente Menge Wasserstoff erzeugt wird. Das Kohlendioxyd wird dann aus dem Gasgemisch entfernt. Dies geschieht gewöhnlich durch Absorption unter Druck in einem alkalischen, flüssigen Absorbens, aus dem dann durch Drucksenkung und/oder Erwärmung des Absorbens das Kohlendioxyd für die Harnstoffherstellung freigesetzt wird. Die restlichen Spuren von Kohlenmonoxyd und Kohlendioxyd in dem Wasserstoff-Stickstoffgemisch werden dann entfernt, bevor das Gemisch für die Synthese von Ammoniak verwendet wird.
Eine Mischung aus Oxyden des Kohlenstoffs und Wasserstoff läßt sich aber auch durch Reaktion eines gasförmigen Brennstoffs mit Sauerstoff herstellen, wobei das entstehende Gas einer katalytischen Umwandlung des Kohlenmonoxyds mit
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Dampf unterworfen wird. Der Stickstoff für die Ammoniaksynthese wird dann später zugesetzt, das wie im obigen beschrieben entfernte Kohlendioxyd entweder vor oder nach dem Zusetzen des Stickstoffs.
Die Abtrennung des Kohlendioxyds bei der Herstellung des Ammoniaksynthesegases stellt eine wesentliche Belastung des Verfahrens dar. Die Aufgabe der Erfindung besteht deshalb darin, die Wirtschaftlichkeit in einem umfassenden Verfahren der Harnstoffsynthese, wie es oben erläutert wurde, dadurch M zu vergrößern, daß die Abtrennung eines nicht unerheblichen Anteils an Kohlendioxyd von dem Wasserstoff und dem Stickstoff mit einem Verfahrensschritt bei der Harnstoffsynthese kombiniert wird.
Bei der Harnstoffherstellung aus Kohlendioxyd und Ammoniak unter Druck ist bereits bekannt, die Entfernung des Ammoniaks und des Ammoniumkarbamats aus dem unreinen Reaktionsprodukt dadurch zu verbessern, daß durch das Reaktionsprodukt Kohlendioxyd unter gleichzeitiger Wärmezufuhr und erheblicher Drucksenkung geschickt wird. Freies Ammoniak und von der Zerlegung des Karbamats stammendes Ammoniak und Kohlendioxyd werden zusammen mit dem eingeblasenen Kohlendioxyd hinübergerissen und unter solchen Bedingungen mit Wasser in Berührung gebracht, daß sich die Gase weitgehend in dem Wasser lösen und sich Ammoniumkarbamat in konzentrierter Lösung zurückbildet, die dann wieder zu dem Harnstoffsynthesereaktor zurückfließt. Dem Synthesereaktor wird zusätzliches Ammoniak in einem Mengenverhältnis zugesetzt, das für die
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Umsetzung mit dem eingeblasenen Kohlendioxyd, das ebenfalls in den Reaktor strömt, erforderlich ist.
Auch wurde bereits vorgeschlagen, für die oben beschriebene Entfernung des Ammoniaks und Ammoniumkarbamats aus dem Harnstoffsynthesereaktorprodukt ein Inertgas zu verwenden, wobei der Inertgasstrom nach der Abtrennung von den Reaktionsmitteln, die mitgerissen werden, zurückgeführt Φ wird. Erwärmung und eine wesentliche Drucksenkung sind die Merkmale dieses Karbamat-Entfernungsschrittes. Ein Nachteil besteht jedoch darin, daß eine große Inertgasmerige zugeführt und in Umlauf gehalten werden muß.
Es ist ferner bereits bekannt, für die Harnstoffsynthese ein Gemisch aus Wasserstoff, Stickstoff und Kohlendioxyd zu verwenden, das in der Kohlenmonoxydumwandlungsstufe der Synthesegaserzeugung entsteht. Das Gemisch aus Wasserstoff, Stickstoff und Kohlendioxyd, das auf den gewünschten Druck ^ , komprimiert wird, wird zusammen mit flüssigem Ammoniak einem Absorptionsabschnitt der Harnstoffsyntheseanlage zugeführt. Das Kohlendioxyd löst sich in der Ammoniumkarbamatreaktionsflüssigkeit, und das den Reaktor verlassende Gasgemisch, das im wesentlichen Wasserstoff, Stickstoff und Ammoniak enthält, wird von den in ihm enthaltenen Spuren Kohlenmonoxyd befreit und für den Ammoniaksyntheseschritt eingesetzt.
Die Aufgabe der Erfindung besteht darin, Wirkungsgrad und Wirtschaftlichkeit eines umfassenden Harnstoffherstellungsverfahrens zu verbessern, wobei ein derartiges Verfahren
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selbstverständlich die Stufen der Erzeugung von Ammoniaksynthesegas und Kohlendioxyd aus einem Brennstoff mit der nachfolgenden Ammoniaksynthese und der Erzeugung von Harnstoff aus Ammoniak und Kohlendioxyd umfaßt.
Die Lösung der gestellten Erfindungsaufgabe kennzeichnet sich dadurch, daß bei einem Verfahren der oben beschriebenen Art zur Harnstofferzeugung Ammoniak, Kohlendioxyd und Ammoniumkarbamat zwischen dem unter Druck stehenden Ammoniak und dem unter Druck stehenden Kohlendioxyd aus dem Reaktionsprodukt entfernt werden, indem durch das Reaktionsprodukt unter Druck und bei Erwärmung ein Gasstrom geleitet wird, der wenigsten aus einem aus Wasserstoff und Kohlendioxyd gebildeten Gemisch besteht und aus einem Brennstoff für die Ammoniaksynthese hergestellt und durch das genannte Produkt geschickt wird, nachdem er zur Umwandlung des in ihm vorhandenen Kohlenmonoxyds zu Kohlendioxyd mit Dampf reagiert hat.
Die Erwärmung des Produktstroms kann während der Zeit f erfolgen, während der der Gasstrom durch den Produktstrom hindurchgeführt wird, sie kann aber auch vor dieser Hindurchfiihrung oder sowohl vorher als auch während dieser Hindurehfiihrung erfolgen.
Der besagte Gasstrom, der zwischen dem Ammoniak und dem Kohlendioxyd durch das Reaktionsprodukt hindurchgeleitet wird, kann Stickstoff sowie Wasserstoff und auch Kohlendioxyd enthalten.
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— ο —
Das Durchströmen des genannten Gasstroms durch das obige Produkt findet vorzugsweise ohne wesentliche Druckabnahme des Produkts statt, wenn dieses den Harnstoffsynthesereaktor verlassen hat.
Die Bestandteile der Gasströmung nach dem Durchgang durch das Reaktionsprodukt zwischen dem Ammoniak und dem Ammoniumkarbamat zur Entfernung des Kohlendioxyds und des m Ammoniaks aus dem Gas werden für die Ammoniaksynthese verwendet, und zwar vorteilhafterweise nach der weiteren Behandlung zur Entfernung von Kohlendioxyd und Kohlenmonoxyd.
Zusätzlich oder anstelle des Kontakts mit der Ammoniumkarbamatlösung kann der Gasstrom nach dem Durchgang durch das aus Ammoniak und Kohlendioxyd bestehende Reaktionsprodukt mit Wasser in Berührung gebracht werden.
In den Fällen, in denen der Gasstrom im wesentlichen aus Wasserstoff und Kohlendioxyd besteht, kann ihm nach dem b Kontakt mit dem Reaktionsprodukt zwischen Ammoniak und Kohlendioxyd und nach dem Kontakt mit der Ammoniumkarbamatlösung und/oder mit dem Wasser Stickstoff für die Ammoniaksynthese zugesetzt werden.
Falls gewünscht, läßt sich der Kohlendioxydgehalt des aus einer Mischung von Wasserstoff und Kohlendioxyd oder Wasserstoff, Stickstoff und Kohlendioxyd bestehenden Gasstroms durch teilweise Entfernung des Kohlendioxyds vor der Hindurchführung des Gasstroms durch das Reaktionsprodukt zwischen Ammoniak und unter Druck stehendem Kohlendioxyd einstellen.
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~ 7 —
Zusätzlich zu den wirtschaftlichen Vorteilen, die im wesentlichen in einer Reduzierung der Größe und Kosten der Anlage liegen, die allein zur Entfernung von Kohlendioxyd aus dem Ammoniaksynthesegas notwendig sind, bietet das erfindungsgemäße Verfahren einen weiteren Vorteil in der Verfahrensstufe, in der Ammoniak und Ammoniumkarbamat aus dem Harnstoffsyntheseprodukt entfernt werden. Somit bilden die "inerten" Bestandteile des bei dem erfindungs- —
gemäßen Verfahren verwendeten Gases Reaktionsteilnehmer der Ammoniaksynthese, wohingegen die Verwendung von Inertgas für diesen Zweck bei der bekannten Verfahrensweise sich nur in dem Vorhandensein und der Umwälzung einer großen Gasmenge äußert, für die keine weitere Anwendungsmöglichkeit innerhalb des Verfahrens besteht.
Darüberhinaus bietet die Verwendung eines Gases zur Entfernung von Ammoniak und zur Zerlegung und Entfernung von Ammoniumkarbamat, das beträchtlich weniger Kohlendioxyd enthält, als die "inerten" Bestandteile, gegenüber der alleinigen | Verwendung von Kohlendioxyd einen Vorteil, weil der Partialdruck des Kohlendioxyds bei der Zerlegung des Ammoniumkarbamats im Harnstoffsyntheseprodukt und damit bei seiner Entfernung aus dem iäyntheseprodukt eine Rolle spielt, derart, daß das Ausmaß der Partialdrucksenkung des Ammoniumkarbamats für einen gegebenen Gesamtdruck des Gases sonst unberührt bleibt.
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Des weiteren ist augenscheinlich, daß sich bei einer guten Bauweise der Heiz- und Kühlvorrichtung durch Integration innerhalb der verschiedenen Punktionen der Anlage zur Entfernung von Kohlendioxyd aus dem Ammoniaksynthesegas und bei der Wiedergewinnung der Reaktionskomponenten aus dem Harnstoffsyntheseprodukt eine erhebliche Wirtschaftlichkeit beim Brennstoffverbrauch erzielt werden kann. • Der Brennstoff für die Ammoniaksynthese kann ein
flüssiger oder gasförmiger Kohlenwasserstoff oder ein fester Brennstoff, beispielsweise Koks sein.
Ein Ausführungsbeispiel der Erfindung wird im folgenden unter Bezug auf die Zeichnung näher beschrieben.
In der Zeichnung ist bei 1 eine übliche Kobalt-Molybdän-Zink-Oxyd-Katalysatoreinheit dargestellt, mit der Schwefel aus dem Kohlenwasserstoffrohmaterial entfernt wird und bei 3 ein primärer katalytischer Umformer, der mit von außen . beheizten Rohren versehen ist, die einen Nickelkatalysator enthalten, durch den der vorgewärmte Kohlenwasserstoff unter Druck zusammen mit dem vorgewärmten und bei 2 eingeführten Dampf geschickt wird. Von dem rohrförmigen Umformer wandert die Produktmischung, die im wesentlichen Kohlenoxyde und Wasserstoff mit Wasserdampf enthält, mit dem bei 5 zugeführten erforderlichen Mengenanteil Luft in den katalytischen Sekundärumformer k, in dem der restliche Kohlenwasserstoffgehalt des Gasstroms im wesentlichen vollständig oxydiert wird.
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Der Betriebsdruck in den Umformern kann zwischen 3,5 und 42 kp/cm betragen und liegt normalerweise bei 28, genauer bei 26,7 kp/cm . Die Temperatur des den Sekundärumformer verlassenden Gases würde etwa 10000C betragen. Das Gas wird durch Wärmeaustausch im Austauscher 6 vor dem Eintritt in den katalytischen Kohlenmonoxydumwandler 7 gekühlt, falls dies erforderlich ist, und zwar mit bei 8 zugeführtem Zusatzdampf. In dem Umwandler reagiert das im Gas befindliche 4Λ Kohlenmonoxyd mit dem Dampf, wodurch Kohlendioxyd und Wasserstoff entstehen. Die Temperatur des den Umwandler verlassenden Gasstroms kann zwischen 180 und 400 C, normalerweise aber 2500C betragen. Der Betriebsdruck im Umwandler entspricht im wesentlichen demjenigen, der in den Umformern herrscht.
Eine typische Analyse des umgewandelten Gases auf trockener Basis ergibt folgende Bestandteile:
CH. 0,18 vol %
co2 21,63 " "
Co 0,29 " n
H2 58,57 " fl
N2 19,10 «"
A 0,23 " "
100,00 "
Das im obigen Fall vorhandene Verhältnis von Wasserdampf zu trockenem Gas würde 0,6: 1,0 betragen.
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Die in diesem Gas vorhandene Wärme wird dann zur Zerlegung des Ammoniumkarbamats von der folgenden Harnstoffsynthesestufe verwendet, und zwar durch Hindurchleitung durch die in dem Stripper 10 vorhandene Wärmeaustauschschlange 9.
Die Zerlegung des Ammoniumkarbamats in dem Produkt von der Harnstoffsynthesestufe und die dementsprechende Vergrößerung der Partialdrücke von Ammoniak und Kohlendioxyd im Produkt der Harnstoffsynthesestufe lassen sich aber auch mit Hilfe einer nicht gezeigten Heizvorrichtung erreichen, die sich in der Förderleitung vom Behälter 14 zum Behälter befindet.
Vor dem Durchgang durch die Abscheidetrommen 12 zur Entfernung des Kondensats und vor dem Eintritt in den Kompressor 13 wird dann das Gas in dem Wärmeaustauscher 11 weitergekühlt. Im Kompressor 13 wird das Gas auf einen Druck im Bereich zwischen 130 und 600 Atmosphären, vorzugsweise zwischen und 350 Atmosphären verdichtet und das heiße Gas dann von unten nach oben durch die in dem Stripper 10 herabströmende Harnstoffschmelze geschickt. In diesem Stripper wird das in der Schmelze vorhandene Ammoniumkarbamat in Ammoniak und Kohlendioxyd disoziiert. Diese Gase werden dann von dem Gasstrom in den Harnstoffreaktor tk transportiert.
Die Betriebstemperatur in dem Stripper 10 liegt zwischen 130 und 2000C, während der Druck zwischen 150 und 400 Atmosphären, vorzugsweise 250 bis 350 Atmosphären beträgt.
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Durch die Leitung i5 wird zusätzliches Ammoniak aus der nachfolgenden Ammoniaksynthesestufe zusammen mit dem von dem Stripper 10 kommenden Gas in den Reaktor 14 eingeleitet, und zusätzlich kann auch eine wässrige Lösung aus Ammoniak und Ammoniumkarbamat zugeführt werden.
Die den Stripper 10 verlassende Harnstoffschmelze ist weitgehend frei von Karbamat und wird beispielsweise durch die Leitung 10 in die Behälter 2k zur Druckminderung und Erwärmung gefördert, in denen das restliche in ihr enthaltene Ammoniumkarbamat abgetrennt wird. Die für diesen Prozess erforderliche Wärme wird von Dampf geliefert oder von dem heißen Gas, das den Stripper 10 verläßt.
Das aus dem Harnstoffreaktor Ik austretende Gas wird unter Druck in dem Wäscher 17 mit Wasser gewaschen, wodurch Ammoniak und Kohlendioxyd entfernt werden. Das zu diesem Zweck verwendete Wasser darf auch Ammoniumkarbamat, Ammoniak und Kohlendioxyd enthalten, das in dem Wäscher 18 vor den Gasen absorbiert wurde, die die Harnstoffentspannungsanlage verlassen. Aus dem Wäscher 17, der sowohl einen Kühler als auch einen Kondensator für Ammoniumkarbamat darstellt, wird die gebildete Lösung zu dem Harnstoffreaktor Ik zurückgeführt.
Das aus dem Wäscher 17 austretende Gas enthält nun Stickstoff und Wasserstoff mit kleinen Anteilen Ammoniak, Kohlenmonoxyd, Kohlendioxyd, Methan und Argon und wird zur Entfernung der Kohlenoxyde in einem gewöhnlichen Verfahren behandelt, beispielsweise durch lcatalytische Methanisierung oder durch
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Waschen mit einer Kupfer enthaltenden Flüssigkeit. In der Zeichnung ist diese Behandlung bei 19 gekennzeichnet. Nach dieser Behandlung eignet sich das. Gas für die Ammoniaksynthese in dem Umwandler 20 unter Drücken zwischen 130 und 600 Atmosphären, vorzugsweise zwischen 150 und 350 Atmosphären und bei den gewöhnlicherweise verwendeten Temperaturen. Die aus dem Umwandler ausströmenden Gase werden im Wärmeaustauscher 21 gekühlt, wobei sich das in dem Gas enthaltene Ammoniak verflüssigt und mit dem Gas zusammen dem Abscheider 22 zuströmt, von dem es zum Harnstoffreaktor 14 zurückgeführt oder einem Vorratslager zugeführt wird, während die im Abscheider 22 abgetrennten Gase zur Synthesestufe zurückbefördert werden.
Für den Harnstoffsyntheseschritt werden im Reaktor für jedes Mol synthetisierten Harnstoff zwei Mole Ammoniak benötigt, und das mit dem Synthesegas in den Reaktor 14 eingeführte Kohlendioxyd muß deshalb für die folgende Umsetzung äquivalent sein:
CO2 + 2NH3 > CO(NH2)g + H3O
In Abhängigkeit von dem bei der Synthesegaserzeugung verwendeten Kohlenwasserstoffrohmaterial kann der Kohlendioxydgehalt des Gases nach der Kohlenmonoxydumwandlung im Umwandler 7 größer sein als der verlangte oder er kann auch zu klein sein. Falls ein erheblicher Überschuß an Kohlendioxyd über der verlangten Menge vorhanden ist, dann läßt sich das Kohlendioxyd durch übliche Absorptionsmittel teilweise
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entfernen, um dadurch bei der Verdichtung für die Ammoniaksynthesestufe Energie einzusparen. Ein Mangel an Kohlendioxyd kann durch Zuführung einer entsprechenden Menge von einer äußeren Quelle oder durch Entnahme des überschüssigen Ammoniaks für andere Zwecke ausgeglichen werden.
Mit einem umgewandelten Synthesegas folgender Zusammensetzung:
CH. 0,18 mol
CO 21,63 "
CO 0,29 "
H2 58,57 "
N2 19,10 "
A 0,23 "
100,00 "
19,10 mol N2 « 38,2 mol NH
38,2 « NR7 s 19,1 " Harnstoff
19,1 n Harnstoff Ξ 19,1 " CO2
ergibt sich eine, größere Kohlendioxydmenge, als für die Harnstoffsynthese benötigt wird.
Falls gewünscht kann dieser Kohlendioxydgehalt durch teilweise Entfernung des Kohlendioxyds gesenkt werden. Eine derartige Druckminderung und Einsparung an VerdLchtungskosten
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können noch vergrößert werden, falls mit der gesamten Anlage auch eine Produktion von reinem Ammoniak durchgeführt wird.
Es versteht sich, daß der Erfindungsgegenstand auch eine Anlage zur Durchführung des oben beschriebenen Verfahrens einschließt, in der Vorrichtungen für die Hindurchführung eines unter Druck stehenden Gases durch einen Behälter vorgesehen sind, der das aus Ammoniak und Kohlendioxyd bestehende Reaktionsprodukt enthält, wobei das Gas ein Gemisch aus wenigstens Wasserstoff und Kohlendioxyd ist, Außerdem enthält die .anlage Vorrichtungen, mit Hilfe derer dieser Gasstrom zur Erzeugung von Ammoniak verwendet werden kann.
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Claims (3)

Patentanmeldung: Verfahren zur Erzeugung von Harnstoff. P_a_t_e_n_t_a_n_s_g_r_U_c_h_e
1. Verfahren zur Erzeugung von Harnstoff, wobei zur Synthetisierung des Harnstoffs Ammoniak mit Kohlendioxyd unter Druck reagiert, dadurch gekennzeichnet, daß Ammoniak, Kohlendioxyd und Ammoniumkarbamat aus dem Reaktionsprodukt zwischen Ammoniak und Kohlendioxyd zur Abtrennung von Harnstoff entfernt werden, indem sie unter Druck durch das Reaktionsprodukt hindurchströmen und einen Gasstrom erwärmen, der wenigstens Wasserstoff und Kohlendioxyd enthält und durch Umformung und/oder Oxydierung eines Brennstoffs mit nachfolgender Umwandlung des in ihm befindlichen Kohlenmonoxyds zu Kohlendioxyd durch Umsetzung mit Dampf in an sich bekannter Weise erzeugt wird, und daß der Gasstrom danach zur Entfernung der Kohlenoxyde behandelt und zur Synthetisierung von Ammoniak in an sich bekannter Weise verwendet wird.
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Patentanwälte Dipl.-Ing. Martin Licht, Dipl.-Wirtsch.-Ing. Axel Hansmann, Dipl.-Phys. Sebastian Herrmann β MÖNCHEN 2, THERESIENSTRASSE 33 · T.l.fon: 2S1202 · Telegramm-Adresse: Lipatli/Manchen
Bankverbindungen: Deutsche Bank AG, Filiale München, Dep.-Kaii« ViktuaUenmarkl, Konto-Nr. 70/30638 Bayer. Vereintbank München, Zweigst. Oskar-von-Miller-Ring, Kto.-Nr. 882495 ■ Postscheck-Konto: Manchen Nr. 163397
Oppenauer Büro: PATENTANWALT DR. REINHOLD SCHMIDT
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die aus dem Brennstoff hergestellte Gasmischung mit Stickstoff gemischt wird, bevor sie durch das aus Ammoniak und Kohlendioxyd bestehende Reaktionsprodukt geschickt wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß der Durchgang der aus dem Brennstoff erzeugten Mischung durch das Reaktionsprodukt zwischen Ammoniak und Kohlendioxyd erfolgt, ohne daß eine wesentliche Druckabnahme im Reaktionsprodukt stattfindet.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0748794A1 (de) * 1995-06-16 1996-12-18 The M. W. Kellogg Company Integriertes Harnstoff-/Ammoniak-Verfahren

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EP0748794A1 (de) * 1995-06-16 1996-12-18 The M. W. Kellogg Company Integriertes Harnstoff-/Ammoniak-Verfahren

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