DE1614925B2 - Kernreaktor-brennelement - Google Patents

Kernreaktor-brennelement

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DE1614925B2 DE1967U0013980 DEU0013980A DE1614925B2 DE 1614925 B2 DE1614925 B2 DE 1614925B2 DE 1967U0013980 DE1967U0013980 DE 1967U0013980 DE U0013980 A DEU0013980 A DE U0013980A DE 1614925 B2 DE1614925 B2 DE 1614925B2
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Description

Die Erfindung bezieht sich auf Kernreaktor-Brennelemente mit Partikeln aus keramischem Spaltmaterial, die je einen Überzug aus nicht-spaltbarem Keramikmaterial, welcher die Spaltprodukte zurückhält, aufweisen und sich in einem äußeren Keramikbehälter befinden, wobei die Überzüge miteinander in Berührung stehen, und wobei materialfreie Zwischenräume zwischen den überzogenen Partikeln vorhanden sind, und einem Verfahren zur Herstellung eines solchen Brennelements.
Ein bekanntes Brennelement, welches obige Bedingungen erfüllt, weist eine Dispersion von überzogenen Partikeln aus spaltbarem Material in einer festen Matrix von nichtspaltbarem Material auf. Ein solches Brennelement kann von vollkeramischer Form sein, welches beispielsweise Partikeln aus Urankarbid enthält, die einen äußeren Belag aus pyrolytisch niedergeschlagenem Kohlenstoff oder Siliciumkarbid haben, wobei die Partikeln in eine Feststoffmatrix aus Siliciumkarbid verteilt sind, die einen äußeren Belag aus brennstofffrei-
em Siliciumkarbid besitzt.
Es besteht eine Temperaturbeanspruchungsgrenze hinsichtlich der Temperatur, bei welcher ein solches Brennelement gehandhabt bzw. verwendet werden kann. Obwohl die Wärmeleitfähigkeit der Hauptmasse eines solchen Brennelements relativ hoch ist, ist die Temperatur, die im Zentrum dieser Art von Brennelement entsteht, immer höher als die Temperatur an der Oberfläche. Folglich dehnt sich bei Anstieg auf Betriebstemperatur der zentrale Bereich des Brennelementes um ein größeres Maß als der Oberflächenbereich aus, und thermische Spannungen werden im Oberflächenbereich aufgebaut, welche, wenn sie zu groß werden, zum Bersten oder Reißen der äußeren Schicht des brennstofffreien Materials führen können.
Eine weitere Brennelementform umfaßt einen geschlossenen Behälter aus keramischem Material, der eine lose Masse überzogene Teilchen aus Kernbrennstoff enthält.
Die Hauptvorteile dieser Art von Brennelement sind: höhere Brennstoffdichten und keine Oberflächen-Temperaturspannungsbegrenzungen. Die höheren Brennstoffdichten ergeben sich aus der dichteren Packung von beschichteten Partikeln im Vergleich zu der Brennelementart, die eine Feststoffmatrix aus nicht-spaltbarem Material zwischen den beschichteten Partikeln aufweist (60 Volumenprozent gegenüber 38 Volumenprozent), sowie aus dem Umstand, daß dünnere Beläge auf den Partikeln möglich sind, da die Beläge gegenüber mechanischer Beschädigung während der Herstellung des Brennelements nicht widerstandsfähig bzw. bruchsicher zu sein brauchen. Die Temperaturspannungsbegrenzung besteht nicht mehr, da der Brennstoffkern und der äußere Keramikbehälter nicht homogen sind und einer Wärmeausdehnung des Brennstoffkerns relativ zum Behälter durch Deformierung im Brennstoffkern selbst Rechnung getragen werden kann.
Ein Nachteil dieser Art von Brennelement liegt in dem Umstand, daß im Fall eines Bruchs des äußeren Behälters lose Brennstoffpartikeln in die Reaktorkühlmittelströmung entweichen können und nach unzugänglichen Stellen im Reaktor gelangen können. Außerdem hat die niedrige Gesamtwärmeleitfähigkeit einer locker gehäuften Masse von Brennstoffpartikeln zur Folge, daß diese im Zentrum der Masse bei so hohen Temperaturen arbeiten, die nicht vertretbar sind.
Aus der GB-PS 9 98 387 sind Brennstoffpartikeln bekannt, die auf den die Zwischenräume zwischen ihnen begrenzenden Oberflächen mit Metall oder Keramikmaterial beschichtet sind oder deren Gesamtummantelung unter Bildung von Zwischenräumen miteinander verbunden sind.
Es ist ferner aus der US-PS 32 11812 bekannt, Urandioxidpartikeln mit pulverförmigem Aluminiumoxid zu überziehen und Preßlinge daraus anschließend zu sintern.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, die Gesamtwärmeleitfähigkeit der Brennstoffpartikeln zu verbessern und das Problem der begrenzten Wärmebeanspruchung zu beseitigen.
Diese Aufgabe wird bei dem eingangs genannten Brennelement erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß die überzogenen Partikeln um ihre Berührungsstellen herum durch individuelle Brücken aus einem Bindematerial von hoher Wärmeleitfähigkeit aneinander gebunden sind, während die Zwischenräume zwischen den überzogenen Teilchen frei von Bindematerial sind.
Bei einem Verfahren zur Herstellung eines Brennelements gemäß der Erfindung werden Teilchen von keramischem spaltbarem Material, die mit einer Schicht aus nicht-spaltbarem keramischem Material — als eine das Spaltungsprodukt zurückhaltende Hülle — vorher überzogen sind, mit einer deformierbaren Schicht aus Metallpulver überzogen, und die Teilchen werden dann in einen keramischen Behälter eingebracht und nach unten gedrückt, um die Schicht von Metallpulver auf den Teilchen so stark zu deformieren, daß die Teilchen Punkt-an-Punkt-Kontakt an ihren Überzügen aus dem keramischen Material aufweisen, worauf der äußere keramische Behälter mit den daraus enthaltenen Teilchen erwärmt wird, um das Metallpulver zu schmelzen, so daß sich das geschmolzene Metall durch Kapillarwirkung in Bewegung setzt, um individuelle Brücken des Metalls zu bilden, welche die Teilchen in dem Bereich um jede ihrer Berührungsstellen herum miteinander verbinden.
Durch dieses Verfahren sollen die Teilchen mittels einer Brücke aus Bindematerial nur um ihre Berührungsstellen herum miteinander verbunden und die Zwischenräume zwischen den Teilchen nicht völlig ausgefüllt werden. Dies wird erreicht durch Vorsehen einer entsprechenden Stärke eines Metallpulverüberzugs auf den Teilchen.
Bei einem spezifischen Beispiel dieses Verfahrens werden Urankarbidteilchen, die mit pyrolytisch abgelagertem Kohlenstoff vorher überzogen worden sind und einen Gesamtdurchmesser von 650 Mikron haben, mit einer Schicht aus Siliciummetallpulver bedeckt. Siliciummetallpulver der Größenordnung unter einem 240er Normsieb wird mit einer 50°/oigen Lösung eines Epoxy-Kunstharzes in Methylethylketon plus beigegebenem Härter zu einem Brei vermischt.
Ein Brei wird hergestellt aus 4,13 Kubikzentimetern Kunstharzlösung und 6,45 Gramm Siliciumpulver, wobei diese Menge von Siliciumpulver zum Belegen von 15 Kubikzentimetern der Teilchen (wirkliches Volumen) ausreicht, welches Volumen von Teilchen sich zu einem Gefügevolumen von 25 Kubikzentimeter packen läßt.
Die Teilchen werden mit dem Brei vermengt, während man das Lösungsmittel Methyläthylketon verdampfen läßt, und dies hat zur Folge, daß die Teilchen einheitlich mit einer Schicht von Siliciummetallpulver überzogen werden.
Die mit Siliciummetallpulver überzogenen Teilchen werden dann in ein Siliciumkarbidrohr eingebracht, dessen unteres Ende mittels einer einstückig angeformten Siliciumkarbid-Endkappe verschlossen ist. Die Teilchen werden manuell im Rohr gepreßt, um die Siliciummetallpulver-Überzüge zu deformieren, so daß die Teilchen Punktkontakt an ihren pyrolytischen Kohlenstoffüberzügen aufweisen, wobei das Siliciummetallpulver zwischen den Teilchen an deren Kontaktstellen durch den Preßvorgang herausgepreßt wird. Das die Teilchen enthaltende Siliciumkarbid-Rohr wird dann bei 350°C in Luft erwärmt, um das Kunstharz und das Methyläthylketon aus den Siliciummetallpulver-Überzügen zu entfernen. Das Rohr, welches die Teilchen enthält, wird dann fünf bis dreißig Minuten lang auf eine Temperatur von 17500C erhitzt, um das Siliciummetallpulver zu schmelzen, so daß sich das geschmolzene Silicium durch Kapillarwirkung in Bewegung setzt, um eine Brücke aus Bindematerial zwischen den Teilchen um ihre Berührungsstellen herum zu bilden. Ferner wird während des Erhitzungsvorgangs eine gewisse Menge Siliciumkarbid an den Berührungsstellen der Teilchen durch Reaktion zwischen dem pyrolytischen Kohlen-
stoffbelag der Teilchen und dem Siliciummetall gebildet. Auf diese Weise enthält in diesem Fall die Brücke aus Bindematerial, die zwischen den Teilchen gebildet wird, eine Mischung aus Siliciumkarbid und Siliciummetall. Andere Metalle, wie beispielsweise Zirkonium, Niob oder Molybdän, können als Bindemetalle verwendet werden. Allgemein kann die Bindung durch das Metall allein vorgesehen werden, wie in dem Fall, wo das Metall nicht mit dem Belag des Spaltprodukte zurückhaltenden Keramikmaterials auf den Teilchen reagiert, oder es kann, wie im Fall des voraufgeführten spezifischen Beispiels, ein Metall gewählt werden, welches mit dem Spaltprodukte zurückhaltenden Keramikmaterial auf den Teilchen reagiert, so daß eine Duplex-Keramik/Metall-Bindung entsteht.
Als eine weitere Stufe im Verfahren kann eine Ganzmetallbindung oder irgendein in der Bindung verbleibendes Metall durch Erhitzen in einer Atmosphäre eines geeigneten Gases in einen Keramikstoff des Metalls umgewandelt werden. Beispielsweise kann in dem Fall, wo die Teilchen durch Siliciummetall miteinander verbunden sind, daß gefüllte Rohr in Stickstoff erwärmt werden, und zwar anfänglich bei 12500C, wobei die Temperatur dann in Stufen von 50° C bis auf 14000C erhöht wird, so daß das Siliciummetall in Siliciumnitrid (S13N4) verwandelt wird.
Nach Bindung der Teilchen im Siliciumkarbid-Rohr wird das Rohr durch Bildung einer einstückigen Siliciumkarbid-Endkappe verschlossen. Der Endverschluß kann auf folgende Weise hergestellt werden:
Eine Mischung wird aus folgenden Bestandteilen zusammengestellt:
(a) 199 Gramm Alpha-Siliciumkarbid-Pulver 600er Normsieb (British Standard),
(b) 25 Gramm kolloidaler Graphit,
(c) 33 Gramm des keramischen Bindematerials »Cranco« (Eingetragenes Warenzeichen von Imperial Chemical Industries Ltd.), welches 32 Gewichtsprozent Polybutylmethacrylat, 32 Gewichtsprozent Xylol, 6 Gewichtsprozent Dibutylphthalat, Rest Aceton, enthält,
(d) 20 Kubikzentimeter Methyläthylketon-Verdünnung.
Die obigen Bestandteile werden zu Brei gemengt und vakuumgetrocknet, bis das gesamte Lösungsmittel entfernt worden ist, d. h. die ursprüngliche Methyläthylketon-Verdünnung des Breis und die Xylol- und Aceton-Bestandteile des »Cranco«. Die Lösungsmittelentfernung ist erreicht, wenn ein endgültiges Gewicht von 137,5 Gramm bei der Mischung erreicht worden ist.
Das getrocknete Gemisch wird dann durch ein 100er Normsieb (British Standard) versiebt, um Körnchen zu bilden, und die Körnchen werden dann zu einem zylindrischen Endstopfen mittels Formstück-Pressung bei einen Druck von 3150 kg/cm2 verdichtet bzw. zusammengedrückt. Ein Endstopfen, der im Durchmesser etwas größer als der Bohrungsdurchmesser des Siliciumkarbid-Rohrs ist, wird hergestellt, so daß der Endstopfen eine Preßpassung im Ende des Siliciumkarbid-Rohres aufweist. Nach Verstopfen des Endes des Siliciumkarbid-Rohres mit dem rohen Endstopfen wird das Rohr mit dem verstopften Ende nach unten in einen Hochfrequenz-Induktionsofen gehängt, in welchem sich ein Tiegel befindet, der Siliciummetall enthält Der Ofen wird evakuiert, und das Rohr wird auf 1600 bis 1700° C erhitzt und vier Stunden so gelassen, damit es entgast wird. Das Rohr wird dann abgesenkt, so daß das mit einem Stopfen versehene Ende mit dem geschmolzenen Silicium im Tiegel in Berührung gebracht wird und das Siliciummetall den rohen Endstopfen durch Kapillarwirkung durchsetzt. Das Siliciummetall reagiert mit dem Kohlenstoff im rohen Endstopfen und verwandelt den Kohlenstoff in Beta-Siliciumkarbid, welches die ursprünglichen Siliciumkarbid-Körnchen des Endstopfens miteinander verbindet und auch den Endstopfen im Ende des Rohres befestigt. Das obige Verfahren zum Endverschließen kann auch zum Verschließen des ersten Endes des Siliciumkarbid-Rohrs verwendet werden, bevor das Rohr mit überzogenen Teilchen gefüllt wird.
Brennelemente, die eine Dispersion überzogener Teilchen aus spaltbarem Material in einer festen Matrix aus nichtspaltbarem Material aufweisen, haben, obwohl sie eine gute Wärmeleitfähigkeit besitzen (beispielsweise hat eine Dispersion von 38 Volumenprozent von mit pyrolytischem Kohlenstoff überzogenen Urankarbid-Teilchen mit einem Durchmesser von 620 Mikron in einer festen Matrix aus Siliciumkarbid eine Wärmeleitfähigkeit von 0,2 Kalorien/0 C/cm/sec), eine Wärmespannungsbegrenzung hinsichtlich der Temperatur, bei welcher sie im Betrieb verwendet werden können. Ein lockeres Gefüge solcher überzogenen Teilchen in einem Behälterrohr hat keine Wärmespannungsbegrenzung, welche seine Betriebstemperatur beeinträchtigt. Aber die Temperatur, bei welcher das Brennelement verwendet werden kann, ist begrenzt, und zwar wegen der schlechten Wärmeleitfähigkeit des lockeren Gefüges der überzogenen Teilchen. Zum Beispiel hat ein 60 volumenprozentiges lockeres Gefüge aus mit pyrolytischem Kohlenstoff überzogenen Siliciumkarbid-Teilchen mit einem Durchmesser von 620 Mikron eine Wärmeleitfähigkeit von 0,002 Kalorien/0 C/cm/sec im Vakuum, und die Wärmeleitfähigkeit steigt nur auf 0,008 Kalorien/0 C/cm/sec in Helium.
Ein Brennelement gemäß der Erfindung hingegen ist frei von Wärmespannungsbegrenzungen und hat auch eine viel bessere Wärmeleitfähigkeit, als in einem lockeren Gefüge von Teilchen erreicht werden kann. Die verbesserte Wärmeleitfähigkeit wird dadurch erreicht, daß die Teilchen an ihren Berührungspunkten mittels einer Brücke aus Bindematerial von hoher Leitfähigkeit miteinander verbunden werden. Beispielsweise wird bei einem Brennelement, welches nach dem voraufgeführten Verfahren hergestellt wird und mit pyrolytischem Kohlenstoff belegte Urankarbid-Teilchen mit einem Durchmesser von 650 Mikron aufweist, die im Bereich ihrer Berührungsstellen mittels einer Siliciummetall/Siliciumkarbid-Bindung miteinander verbunden sind, eine Wärmeleitfähigkeit von 0,017—0,022 Kalorien/0 C/cm/sec erreicht. Das Miteinander-Verbinden von überzogenen Teilchen mittels eines Stoffes, wie beispielsweise Kohlenstoff, ist dadurch möglich, daß z. B. die Teilchen mit einem karbonisierbaren Kunstharz überzogen werden und daß dann eine Anhäufung der überzogenen Teilchen erwärmt wird, um das Kunstharz zu karbonisieren. Obwohl ein Brennelement, welches ein Gefüge aus solchen überzogenen Teilchen in einem Behälter einhielte, frei von Wärmespannungsbegrenzungen wäre, so würde die Wärmeleitfähigkeit des Gefüges von überzogenen Teilchen doch gering sein. Aus diesem Grunde werden die Teilchen nur in Punktkontakt miteinander verbunden, und daher weist der bindende Kohlenstoff eine geringe Dichte und folglich eine niedrige Wärmeleitfähigkeit auf. Typischerweise wird eine Wärmeleitfähigkeit von nur 0,008 Kalorien/0 C/cm/sec bei einem solchen Brennelement
erzielt.
Bei einem weiteren Verfahren zur Herstellung eines nuklearen Brennelements gemäß der Erfindung werden Teilchen von keramischem spaltbarem Material, die einen Überzug aus nicht-spaltbarem keramischem Material aufweisen, mit einem dünnen festen Überzug des Metalls versehen, welche eine Bindung vorsehen soll, die Teilchen werden dann in den Behälter geschüttet und an Ort und Stelle erwärmt, um den Überzug aus Metall zu schmelzen, so daß das Metall durch Kapillarwirkung fließt, um an den Berührungsstellen der Teilchen eine Brücke aus bindendem Metall zu bilden.
Dabei sollen die Teilchen nur an ihren Berührungsstellen durch Brückenbildung miteinander verbunden und die Zwischenräume zwischen den Teilchen nicht ganz ausgefüllt werden. Dies wird erreicht durch die Wahl einer passenden Stärke des Metallüberzugs auf den Teilchen.
Der Metallüberzug wird vorzugsweise in der Dampfphase bewirkt, und zwar durch thermische Dekomposition bzw. Auflösung des Halogenids geeigneter Metalle.
Bei einem Verfahren zur Herstellung eines Brennelementes gemäß der Erfindung können Urankarbid-Teilchen, die einen äußeren Belag aus pyrolytisch abgelagertem Kohlenstoff aufweisen, mit Siliciummetall im Wirbelbett überzogen werden, wie in der britischen Patentschrift 10 31 154 beschrieben. Eine Füllung von Teilchen mit je einem Gesamtdurchmesser von 650 Mikron wird in dem Bett verwirbelt, welches auf eine Temperatur im Bereich von 800 bis 13000C, beispielsweise 11000C, erhitzt wird. Die Fluidisierung erfolgt durch Wasserstoff, und für ein Bett von etwa 38,1 mm Durchmesser beträgt die Fluidisierungs-Strömungsrate 33,75 Liter pro Minute. Ein Nebenstrom aus der Haupt-Wasserstoffgasströmung (beispielsweise 1,75 Liter pro Minute) wird durch einen Behälter, der Siliciumtetrachlorid enthält, hindurchgeblasen, wobei die Nebenströmung dann so geleitet wird, daß sie wieder mit der fluidisierenden Hauptgasströmung zusammentrifft. Eine Verdampfungsrate von beispielsweise 100 Gramm Siliciumtetrachlorid pro Stunde wird erreicht. Siliciummetall wird auf den überzogenen Teilchen im Wirbelbett mittels thermischer Zersetzung des Siliciumtetrachlorid abgelagert, wobei typischerweise ein Silicium-Ablagerungswirkungsgrad von 53% erreicht wird. Die Ablagerung wird fortgeführt, bis eine gewünschte Überzugsdicke erreicht ist. Bei Teilchen mit einem Durchmesser von 650 Mikron ist ein Überzug in einer Stärke von 10 Mikron ausreichend.
Die Teilchen werden dann in ein Siliciumkarbid-Rohr eingebracht, von dem das eine Ende mittels einer einstückig angeformten Siliciumkarbid-Endkappe verschlossen ist. Das die Teilchen enthaltende Rohr wird dann erhitzt, beispielsweise 30 Minuten lang bei 175O0C. Während dieser Erhitzungsperiode schmilzt der Siliciumüberzug auf den Teilchen und setzt sich durch Kapillarwirkung in Bewegung, um eine Brücke aus Siliciummetall zu bilden, welche die Teilchen an ihrem Berührungsstellen miteinander verbindet
Die Erfindung ist weder auf die Verwendung von Siliciummetall als Bindematerial begrenzt, noch ist die Erfindung nur auf das Binden von mit Kohlenstoff überzogenen Urankarbidteilchen anwendbar. Andere Bindemetalle, wie beispielsweise Molybdän, Zirkonium, Niob usw., können verwendet werden, und die Erfindung ist auch auf das Binden von Teilchen anderer spaltbarer Stoffe, wie beispielsweise Urandioxid oder Urannitrid mit Überzügen von beispielsweise Siliciumkarbid, Berylliumoxid, Aluminiumoxid usw., anwendbar.
709 517/6

Claims (9)

Patentansprüche:
1. Kernreaktor-Brennelement mit Partikeln aus keramischem Spaltmaterial, die je einen Überzug aus nicht-spaltbarem Keramikmaterial, welcher die Spaltprodukte zurückhält, aufweisen und sich in einem äußeren Keramikbehälter befinden, wobei die Überzüge miteinander in Berührung stehen, und wobei materialfreie Zwischenräume zwischen den überzogenen Partikeln vorhanden sind, dadurch gekennzeichnet, daß die überzogenen Partikeln um ihre Berührungsstellen herum durch individuelle Brücken aus einem Bindematerial von hoher Wärmeleitfähigkeit aneinander gebunden sind, während die Zwischenräume zwischen den überzogenen Teilchen frei von Bindematerial sind.
2. Kernreaktor-Brennelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Teilchen im Behälter in einem Bereich um jede ihrer Berührungsstellen herum durch eine individuelle Brücke aus Metall miteinander verbunden sind.
3. Kernreaktor-Brennelement nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Teilchen im Bereich um jede ihrer Berührungsstellen herum durch eine individuelle Brücke aus einem solchen Metall miteinander verbunden sind, welches mit dem Belag aus nicht-spaltbarem keramischem Material auf den Teilchen reagiert, wodurch eine Bindung aus keramischem Material zwischen den Teilchen an ihren Berührungsstellen durch Reaktion des Metalls mit dem besagten Belag, zusätzlich zu der Bindung, die mittels der Metallbrücke im Bereich um jede der Berührungsstellen der Teilchen herum vorgesehen ist, gebildet wird.
4. Kernreaktor-Brennelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Teilchen aus Urankarbid bestehen, wobei jedes einen Belag aus pyrolytisch abgelagertem Kohlenstoff aufweist und wobei die Teilchen im Bereich um jede ihrer Berührungsstellen herum mittels einer individuellen Brücke aus Siliciummetall miteinander verbunden sind.
5. Kernreaktor-Brennelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Teilchen aus Urankarbid bestehen, wobei jedes einen Belag aus pyrolytisch abgelagertem Kohlenstoff aufweist und die Teilchen im Bereich um jede ihrer Berührungsstellen herum mittels einer individuellen Brücke aus Siliciummetall und an ihren Berührungsstellen mittels Siliciumkarbid miteinander verbunden sind, welches durch Reaktion zwischen dem Siliciummetall und dem Überzug aus pyrolytisch abgelagertem Kohlenstoff auf den Teilchen gebildet wird.
6. Verfahren zur Herstellung eines Brennelements nach Anspruch 2 oder 3, dadurch gekennzeichnet, daß die mit dem keramischen Überzug umhüllten Teilchen mit einer deformierbaren Schicht aus Metallpulver überzogen werden, daß der keramische Behälter mit den mit Metallpulver überzogenen Teilchen gefüllt wird, daß die metallüberzogenen Teilchen im Behälter nach unten gedrückt werden, um die Schicht von Metallpulver auf den Teilchen so stark zu deformieren, daß die Teilchen Punkt-anPunkt-Kontakt an ihren Überzügen aus dem keramischen Material aufweisen, daß hierauf der äußere keramische Behälter mit den darin enthaltenen Teilchen erwärmt wird, um das Metallpulver zu
schmelzen, so daß sich das geschmolzene Metall durch Kapillarwirkung in Bewegung setzt, um individuelle Brücken des Metalls zu bilden, welche die Teilchen in dem Bereich um jede ihrer Berührungsstellen herum miteinander verbinden.
7. Verfahren zum Herstellen eines Brennelementes nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß Teilchen aus Urankarbid, die jeweils einen Belag aus pyrolytisch abgelagertem Kohlenstoff aufweisen, mit einer deformierbaren Schicht aus Siliciummetallpulver überzogen werden, indem die Teilchen in einem Brei aus Siliciummetallpulver, einem Lösungsmittel und einem Bindematerial gerollt werden, daß der keramische Behälter mit den mit Siliciummetallpulver belegten Teilchen gefüllt wird, daß die Teilchen im Behälter heruntergedrückt werden, um die Schicht des Siliciummetallpulvers so stark zu deformieren, daß die Teilchen Punkt-an-Punkt-Kontakt an ihren Kohlenstoff-Überzügen aufweisen, daß hierauf äußere keramische Behälter mit den darin enthaltenen Teilchen erwärmt wird, um das Siliciummetallpulver zu schmelzen, so daß das geschmolzene Silicium sich durch Kapillarwirkung in Bewegung setzt, um individuelle Brücken aus Siliciummetall zu bilden, welche die Teilchen im Bereich um jede ihrer Kontaktstellen herum miteinander verbinden, so daß durch Reaktion des Siliciummetalls mit dem Kohlenstoff-Überzug der Teilchen Siliciumkarbid gebildet wird, welches die Teilchen an jeder ihrer Berührungsstellen im Behältnis miteinander verbindet.
8. Verfahren zur Behandlung eines Brennelements nach Anspruch 2 oder 3, dadurch gekennzeichnet, daß das Brennelement in einer Atmosphäre eines Gases erhitzt wird, welches mit den Brücken aus Metall zwischen den Teilchen im Brennelement reagiert, um das besagte Metall in einem keramischen Stoff umzuwandeln.
9. Verfahren zur Behandlung eines Brennelements nach Anspruch 4 oder 5, wobei das Siliciummetall in den Brücken zwischen den Teilchen in Siliciumnitrit umgewandelt wird, dadurch gekennzeichnet, daß das Brennelement in einer Atmosphäre aus Stickstoff erwärmt wird.
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NL (1) NL6716048A (de)
SE (1) SE342106B (de)

Families Citing this family (10)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3723581A (en) * 1969-04-18 1973-03-27 Kernforschungsanlage Juelich Method of producing fuel and/or breeder elements for nuclear reactors
DE1932567C3 (de) * 1969-06-27 1975-06-26 Kernforschungsanlage Juelich Gmbh, 5170 Juelich Verfahren zur Herstellung von Brenn- und/oder Brutelementen für Kernreaktoren
US3833470A (en) * 1969-06-27 1974-09-03 Kernforschungsanlage Juelich Method of making fuel and fertile elements for nuclear-reactor cores
FR2205712A1 (en) * 1972-11-08 1974-05-31 Commissariat Energie Atomique Gas cooled breeder reactor fuel assemblies - using particles of uranium or plutonium or plutonium oxide or carbide some recovered from (pyrocarbon)
CA1081558A (en) * 1975-10-24 1980-07-15 Joseph D. Heaps Method for dip-coating ceramic with molten silicon
WO2005086173A2 (en) * 2004-03-01 2005-09-15 Pebble Bed Modular Reactor (Proprietary) Limited Nuclear fuel provided with a coating
EP1756836B1 (de) * 2004-03-01 2010-04-21 Pebble Bed Modular Reactor (Proprietary) Limited Verfahren zur herstellung von nuklearem brennmaterial
FR2909799A1 (fr) * 2006-12-12 2008-06-13 Commissariat Energie Atomique Procede et fabrication d'elements de combustible nucleaire et contenant pour la mise en oeuvre d'un tel procede
KR101677175B1 (ko) * 2015-08-07 2016-11-21 서울시립대학교 산학협력단 기지상보다 수축율이 큰 코팅층을 갖는 삼층구조 등방성 핵연료 입자를 포함하는 완전 세라믹 캡슐형 핵연료 조성물, 소재 및 그 제조방법
CN109979610B (zh) * 2019-02-28 2020-11-24 中国工程物理研究院材料研究所 一种双组元共掺热力增强型二氧化铀燃料芯块及制备方法

Family Cites Families (8)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3166614A (en) * 1959-11-30 1965-01-19 Carborundum Co Process of making nuclear fuel element
US3088892A (en) * 1960-05-05 1963-05-07 Jr Francis M Cain Dispersion element consisting of chromium coated uo2 particles uniformly distributedin a zircaloy matrix
GB933500A (en) * 1960-08-23 1963-08-08 Nuclear Materials & Equipment Nuclear fuel element
US3122595A (en) * 1961-12-04 1964-02-25 Joseph H Oxley Controlled nuclear reactor dispersions and method of making
BE630760A (de) * 1962-04-13
US3293332A (en) * 1962-04-13 1966-12-20 Atomic Energy Authority Uk Process for fabricating a fission product retentive nuclear fuel body
US3318695A (en) * 1963-05-24 1967-05-09 David E Goslee Method of producing nuclear fuel elements of stainless steel coated uo particles
US3366576A (en) * 1966-10-20 1968-01-30 Atomic Energy Commission Usa High density ceramic beryllia-nuclear fuel compact containing an additive for the retention of fission products

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