DE1542624A1 - Verfahren zur kontinuierlichen,katalytischen Spaltung von gasfoermigen und/oder verdampfbaren Kohlenwasserstoffen - Google Patents

Verfahren zur kontinuierlichen,katalytischen Spaltung von gasfoermigen und/oder verdampfbaren Kohlenwasserstoffen

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DE1542624A1 DE19651542624 DE1542624A DE1542624A1 DE 1542624 A1 DE1542624 A1 DE 1542624A1 DE 19651542624 DE19651542624 DE 19651542624 DE 1542624 A DE1542624 A DE 1542624A DE 1542624 A1 DE1542624 A1 DE 1542624A1
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Description

BADISGHE ANILIN- & SODA-FABRIK AG
Dr. Expl
Un3er Zeichen: O. Z. 2} 971 J/Dr Ludwigshafen a.Rh,, den 10.11.1965
Verfahren zur kontinuierlichen, katalytischen Spaltung von gasförmigen und/oder verdampfbaren Kohlenwasserstoffen*
Es iüt bekannt, gasförmige und/oder verdampf bare Kohlenwasserstoffe, v/ie Methan, Erdgas, Flüssiggas oder Leichtbenzin, zusammen mit Wasserdampf und gegebenenfalls Sauerstoff (Luft) in Gegenwart von Katalysatoren zu wasserstoffhaltigen und kohlenoxydhaltigen Gasen zu spalten. Dabei arbeitet man im allgemeinen in der Weise, daß man das Rcaktionsgut durch Rohre leitet, die mit Katalysatoren gefüllt sind und von außen mit Verbrennungsgasen beheizt werden. Die Umsetzung erfolgt, je nach der Zusammensetzung der Kohlenwasserstoffe und je nach dem gewünschten Spaltungsgrad, bei Temperaturen zwischen etwa 700 und 9000C,
Wenn man die Wärme, die für die Spaltung erforderlich ist, durch die außenbeheizten Rohre den Katalysatoren zuführt, so bildet sich im Innern des Spaltrohres, d.h. im Katalysatorbett, ein Temperaturgefä.le aus, das radial zur Achse dea Rohres verläuft; denn die nahe der Innenwand des Rohrea strömender. Reaktionstell.·» nehmer werden stärker aufgeheist als die in Achsennähe strömen-
009&13/0523 ~
den Anteile. An der Innenwand des Rohres treten daher besonders bei der Spaltung höhersiedender Kohlenwasserstoffe häufig Sekundärreaktionen auf, und e3 v/erden dabei Uin3etzungsprodukte gebildet, die sich auf den Katalysator ablagern und seine Aktivität herabsetzen. Störungen dieser Art können zwar teilweise vermindert werden, wenn man Rohre mit verhältnismäßig kleinem Durchmesser und großer Länge verwendet, jedoch läßt sich der Durchmesser in technischen Anlagen nicht beliebig verringern.
Es wurde ferner schon vorgeschlagen, in die Spaltrohre zylindrische Verdrängerkörper einzubauen, und den Katalysator in einem Ringraum anzuordnen, der zwischen der Innenwand des aufgeheizten Rohres und der Außenwand des Vordrängerkörpers gebildet wird. Derartige Einbaukörper konnten jedoch trotz der hierbei erzielten Vorteile nicht befriedigen, besonders deshalb, weil sich das Temperaturgefälle von außen nach innen nicht vollständig vermeiden läßt.
Ebenso nachteilig ist der Vorschlag, an Stelle der Außenheizung von Spaltrohren nur eine Innenheizung im axialen Verdrängerkörper anzuwenden. Selbst bei guter Wärmeisolierung des Außenrohres resultiert über den Ringquerschnitt des Katalysatorraumes ein erhebliches Temperaturgefälle von innen nach außen, das besonders bei der Spaltung flüssiger, verdampfbarer Kohlenwasserstoffe zu Sekundärreaktionen mit Kok3ablagerungen führt«
Es wurde nun gefunden, daß man die kontinuierliche, katalytische endotherme Spaltung von gasförmigen und/oder verdampfbaren
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- 3 - O.Z, 23 971
1542824
Kohlenwasserstoffen mit Wasserdampf und gegebenenfalls Sauerstoff in beheizten Rohren aur Eraeu^un^ von v/aaserstoffhaltigen und kohlenoxydhaltigen Gasen besonder^ vorteilhaft durchführen kann, wenn man das Heaktionagut durch ein ringförmiges Katalysatorbett leitet, das von zwei konzentrisch angeordneten Hohren gebildet -wird, und die erforderliche Wärme dem Katalysatorbett gleichzeitig durch die Wand des äußeren Rohres und durch die wand des inneren Rohres zuführt.
Der Durchmesser des Innenrohres wird dabei uo gro3 gewählt, daß man durch dieses Innenrohr die benötigte Menge Verbrennungsgase einführen oder einen oder mehrere Brenner darin unterbringen kann.
Der Abstand zwischen der Innenwand des äußeren Rohres und der Außenwand de3 inneren Rohres wird zueekmaßig so gewählt, daß in dem Katalysatorbett praktisch kein Temperaturgradient auftritt. Die Länge des Doppelrohres wird den jeweiligen Anforderungen angepasst. Die konzentrischen Rohre können zylindrisch oder konisch sein. Um eine Randgängigkeit des Produktgases zu vermeiden, kann es vorteilhaft sein, die dem Katalysator zugewandten Flächen des Doppelrohres nit Sicke ι zu versehen.
Mit Hilfe des erfinr.un£3gemäßen Verfahrens lassen sich Kohlenwasserstoffe, wie Methan, Erdgas, Flüssiggas, Leichtbenzin oder wasserstoffreiche Kitteldestillate im kontinuierlichen Betrieb unter Erzielung einer sehr langen Lebensdauer der Katalysatoren und mit großem Wirkungsgrad spalten* Zweckmäßig verwendet man solche Rohstoffe, die frei sind von Verbindungen des Schwefels.
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BAD ORIGINAL - 4 -
- 4 - O.Z. 23 971
Die Spaltung wird bei Temperaturen zwischen 700 und 9000C durchgeführt.
In vielen Fällen hat sich die Anwendung erhöhter Druoke, z.B. 5, 10, 20» 50 atm oder darüber, bewährt.
Im allgemeinen verwendet man ein Gewichtsverhältnis von Wasserdampf t Kohlenwasserstoffen wie 3 ι 1. Dae genannte Verhältnis ist abhängig von der Zusammensetzung der Kohlenwasserstoffe sowie von dem gewünschten Grad der Spaltung. Han kann daher auch» insbesondere bei Methan, Verhältnisse von 2 t 1 oder bei flüssigen, verdampfbaren Kohlenwasserstoffen von 4 ι 1 bis 8 t 1 anwenden·
Als Katalysatoren kommen in Betracht feuerfeste, nickelhaltige Formlinge, gegebenenfalls mit aktivierenden Zusätzen, ζ·Β· Alkalimetalloxyden.
In der Figur ist eine Aueführungsform der Erfindung schematisch dargestellt.
Das Außenrohr 2 und das Innenrohr 3» beide vorteilhafterweise aus einem zunderfesten Werkstoff gefertigt, sind konzentrisch angeordnet, und in dem ringförmigen Raum 4 ist der Spaltkatalysator 5 untergebracht.
Das Gemisch aus Kohlenwasserstoffen, Wasserdampf und gegebenenfalls Sauerstoff tritt durch die Zuführleitungen 1 von oben in
den Eingraum 4 ein und strömt dann durch das ringförmige Katalysatorbett 5 nach unten, wobei die Spaltung durch die Zufuhr
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ORIGINAL - 5 -
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der Wärme von außen und von innen erfolgt« Das Reaktionsgut verläßt den ringförmigen Spaltraum durch die Abzugsleitungen 6. Das konzentrische Doppelrohr befindet sich zusammen mit anderen in gleicher Weise ausgerüsteten Doppelrohren in einem mit feuerfestem Material ausgekleideten Ofen.
Im Raum außerhalb der Außenrohre und jeweils in jedem Innenrohr sind am Boden oder am Kopf des Ofengehäuses sowie gegebenenfalls in verschiedener Höhe des Ofen&ehäuses Brenner 7 und 8 angebracht, in denen ein Brennstoff, wie Heizöl oder Heizgas, verbrannt wird»Die heißen Verbrennungsgase heizen den Katalysator im Ringraum des Doppelrohres auf die-gewünschte Temperatur auf und verlassen den Ofen durch die Öffnung 9« Zur Verbesserung des Wärmeüberganges können an der Außeiwand des äußeren Rohres sowie an der Innenwand des inneren Rohres Rippenrohre angebracht werden. Die Verbrennungsgase werden getrennt von dem erzeugten Spaltgas aus dem Ofen abgezogen. Die in den Verbrennungsgasen noch verbleibende fühlbare Wärme kann z.B. in einem Dampfkessel ausgenutzt werden.
Der Vorteil der Erfindung besteht darin, daß über den Querschnitt des Katalysatorbettee praktisch eine konstante Temperatur herrscht und daß gegenüber der Anwendung üblicher Spaltrohre eine wesentlich größere Heizfläche zur Verfügung steht, wodurch die Kapazität und der Wirkungsgrad eines Spaltofens beträchtlich erhöht werden. Besonders vorteilhaft wirkt sich die Erfindung bei Spaltreaktionen flüssiger, verdampfbarer Kohlenwasserstoffe unter erhöhtem Druck aus, weil durch die gleichmäßige Temperatur
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in dem Katalysatorbett zwischen dem Außen- und Innenrohr unerwünschte Nebenreaktionen, die zu Kohlenstoffabeoheidungen führen, vermieden werden.
Beispiel 1
150 k&/h Leichtbenzin und 530 kg/h Wasserdampf werden in einem Vorwärmer auf 4000C vorgeheizt und zusammen mit 60 Nnr/h I»uft in einen Doppelrohrspaltofen eingeführt, wie er in der Figur gezeigt ist. Das Gemisch strömt unter einem Druck von 12 atü durch das zwischen dem äußeren Rohr (Innendurchmesser 200 mm) und dem inneren Rohr (Auflendurchmesser lOOma) uefindliehe Katalysatorbett von 2 m beheizter Höhe und wird dabei indirekt durch gasbeheizte Außenraumbrenner und Innenraumbrenner gleichmäßig auf eine Spalttemperatur von 76O0G erhitzt« Bei dieser Temperatur treten aus dem Doppelrohr über die Ableitung stündlich 620 Nm^ Spaltgas mit folgender Zusammensetzung, bezogen auf Trookengas, »uat .■
CO2 11,4
CO 15,5
H2 54,3
11,1 7,7
100,0
009813/0523
- 7 BAD ORIGINAL
_ 7 _ O.Z. 23 971
Beispiel 2
170 kg/h Benzin werden zusammen mit 1100 kg/h Wasserdampf in einem Vorwärmer auf 4000G aufgeheizt und in den Ringraum eineB Doppelrohrspaltofene eingeführt. Das Gemisch durchströmt unter einem Druck von 19 atü das zwischen dem äußeren Rohr (innendurchmesser 200 inni) und dem inneren Rohr (Aufiendurohmesser 100 mm) "bei findliche Katalysatorbett von 7 m beheizter Höhe und wird dabei indirekt durch gasbeheizte Außenraumbrenner und Innenraumbrenner gleichmäßig auf eine Temperatur von 7950C erhitzt. Unter diesen Bedingungen verlassen stündlich 930 Hm^ Spaltgas das Doppelrohr. Das Trockengas hat folgende Zusammensetzung:
Toi· ^
CO0 16,2
GO 10,5
H2 71,2
GH4 2,1
100,0
Werden die Umsetzungen gemäß Beispiel 1 und 2 hingegen in üblichen, nur von außen beheizten Spaltrohren, z.B. mit einem Innen durchmesser von 60 mm, durchgeführt, so braucht man für den gleichen Durchsatz 4 bis 6 Spaltrohre der gleichen Länge, und die Umsetzung muß unter Umständen bereits nach Stunden unter-
s<k0° 009813/0523
- 8 - O.Z. 23 971
brοchen werden, weil im Katalysator infolge der ungleichmäßigen Temperaturverteilung über dem querschnitt Ruß gebildet wird, der das Spaltrohr verstopft.
009813/0S23 BAD

Claims (1)

  1. Patentanspruch
    Verfahren zur kontinuierlichen, katalytisehen Spaltung von gasförmigen und/oder verdampfbaren Kohlenwasserstoffen mit Wasserdampf und gegebenenfalls Sauerstoff (Luft) in beheizten Rohren zur Erzeugung von wasserstoffhaltigen und kohlenoxydhaltigen Gasen, dadurch gekennzeichnet, daß man das Reaktionsgut durch ein ringförmiges Katalysatorbett leitet, das von zwei konzentrisch angeordneten Rohren gebildet wird, und die erforderliche Wärme dem Katalysatorbett gleichzeitig durch die Wand des äußeren Rohres und durch die Wand des inneren Rohres zuführt.
    BADISCHE ANILIN- A SODA-FABRIK AG
    Ze lohn.
    BAD ORIGINAL 009813/0623
    - 10-Leerseite
DE19651542624 1965-05-19 1965-11-11 Verfahren zur kontinuierlichen,katalytischen Spaltung von gasfoermigen und/oder verdampfbaren Kohlenwasserstoffen Pending DE1542624A1 (de)

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