DE1514290C - Verfahren und Vorrichtung zum Auffinden fehlerhafter Kernbrennstoffelemente - Google Patents

Description

Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zum Auffinden fehlerhafter Kernbrennstoffelemente, bei dem die Radioaktivität von in gasförmigen Kühl- bzw. Moderatormittelproben enthaltenen Spaltprodukten bestimmt wird.

Bei heterogenen Kernreaktoren, in denen die Kernbrennstoffelemente von einem Kühlmittel umspült werden, besteht die Gefahr, daß die Umhüllung der Kernbrennstoffelemente undicht wird und radioaktive Spaltprodukte in das Kühlmittel gelangen. Zur Vermeidung einer radioaktiven Verseuchung des Kühlmittels müssen daher schadhafte Kernbrennstoffelemente festgestellt und ausgewechselt werden, bevor die undichten Stellen der Umhüllung sich erweitern und erhebliche Mengen radioaktiver Spaltprodukte in das Kühlmittel gelangen können. Gewöhnlich entstehen in der Umhüllung eines Kernbrennstoffelements zunächst nur sehr feine Risse, durch die nur ganz geringe Mengen radioaktiver Spaltprodukte hindurchdiffundieren können. Diese Risse erweitern sich im Laufe der Zeit, so daß größere .Mengen Spaltprodukte frei werden und die Radioaktivität des gesamten Kühlmittels ansteigt.

Es ist bereits bekannt, die Radioaktivität des gesamten Kühlmittels mit Hilfe eines im Reaktor-Kühlwasserkreislauf befindlichen Ionenaustauschers durchzuführen, indem das normalerweise aus undichten Kernbrennstoffelementen ausströmende radioaktive Spaltprodukt Jod durch ein nichtradioaktives Ion ausgetauscht wird. Durch Messung der Radioaktivität des Ionenaustauschharzes kann man auf die Radioaktivität des gesamten Kühlmittels schließen. Steigt nun die Radioaktivität des gesamten Kühlmittels an, so ist dies ein Zeichen dafür, daß ein oder mehrere Kernstoffbrennelemente des Reaktorkerns schadhaft sind. Mit diesem Verfahren ist es jedoch unmöglich, festzustellen, welche der einzelnen Kernbrennstoffelemente des aus vielen Kernbrennstoffelementen bestehenden Reaktorkerns schadhaft sind.

Es ist auch bereits bekannt (deutsche Auslegeschrift 1 106 435), von der an einem gegebenen Kernbrennstoffelement vorbeiströmenden Kühlflüssigkeit eine Probe zu entnehmen, von dieser Probe eine Dampfphase abzutrennen und diese Dampfphase einem Absorptionsmittel — beispielsweise aktiver Kohle — zuzuführen, wobei ein Teil der radioaktiven Zerfallsprodukte der Edelgase absorbiert wird. Die Radioaktivität des Absorptibnsmittels kann dann in bekannter Weise festgestellt werden. Bei einem derartigen Verfahren ist jedoch nur eine sehr grobe quantitative Erfassung des Austretens von radioaktiven Substanzen aus den Kernbrennstoffelementen möglich, da die Radioaktivität des Absorptionsmittels eine komplizierte Zeitfunktion darstellt, indem einerseits die an dem Absorptionsmittel sich anlagernden radioaktiven Stoffe eine zeitlich zunehmende Radioaktivität bewirken, andererseits die verschiedenartigsten Spaltprodukte mit unterschiedlichen Halbwertzeiten — insbesondere aus Krypton- und Xenon-Zerfallsreihe — gleichzeitig auftreten, so daß notgedrungenermaßen nur eine globale Messung der Radioaktivität der verschiedensten Spaltprodukte vorgenommen werden kann.

Demzufolge ist es Aufgabe der vorliegenden Erfindung, ein Verfahren zum Auffinden fehlerhafter Kernbrennstoffelemente zu schaffen, das in Form einer möglichst direkten Messung eine praktisch kontinuierliche Überwachung mit relativ hoher Meßgenauigkeit ermöglicht.

Eine weitere Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es, eine Vorrichtung zu schaffen, die nach einem derartigen Verfahren arbeitet.

Erfindungsgemäß wird dies dadurch erreicht, daß die Gasproben zusammen mit einem Trägergas durch unterschiedliche Molekularsiebe geleitet werden und anschließend die von den unterschiedlichen Gasen, ίο die die Molekularsiebe in zeitlich getrennter Folge verlassen, emittierte Betastrahlung gemessen wird. Durch die Verwendung von Molekularsieben in Verbindung mit einem Trägergas ergibt sich die Möglichkeit, die Radioaktivität eines einzigen Elements getrennt zu bestimmen. Dabei kann die Messung bereits nach einer relativ kurzen Zeit nach der Probenentnahme vorgenommen werden, wobei das auftretende Zeitintervall durch die Dosierung des Trägergases und die Eigenschaften des Molekularsiebes so bestimmt ist. Da das Zeitintervall zwischen Probenentnahme und Messung konstant ist, kann der Zeitfaktor praktisch vollkommen eliminiert werden, so daß die Meßresultate in sehr eindeutiger Weise interpretiert werden können. Die Meßgenauigkeit wird »5 dadurch noch verbessert, daß an Stelle der Zerfallsprodukte der Edelgase die Radioaktivität der Edelgase selbst gemessen wird, was eine wesentlich direktere Messung darstellt. Im Ggensatz zu Absorptionsmitteln wie Aktivkohle treten bei Molekularsieben keine Sättigungserscheinungen durch Anlagerung von Elementen auf, so daß das Verfahren über lange Zeiträume aufrechterhalten werden kann, ohne daß bestimmte Elemente ausgetauscht werden müssen.

Eine zur Durchführung des Verfahrens arbeitende zweckmäßige Vorrichtung ist dadurch gekennzeichnet, daß wenigstens ein aus einem Molekularsieb und einem Zählrohr bestehender Meßkreis vorgesehen ist, an welchem ein Mittelwertmeßinstrument der momentanen Impulshäufigkeit mit einem Meßwertschreiber angeschlossen ist.

Im allgemeinen scheint es zweckmäßig, wenn zwei Meßkreise mit je einem Molekularsieb vorgesehen sind, von denen das eine zur Abtrennung von Krypton und das andere zur Abtrennung von Xenon von den Restgasen geeignet ausgebildet ist.

Weitere Einzelheiten der Erfindung sollen im folgenden an Hand eines Ausführungsbeispiels näher erläutert und beschrieben werden, wobei auf die Zeichnung Bezug genommen ist. Es zeigt
F i g. 1 eine schematische Darstellung der Meßanordnung zum Auffinden fehlerhafter Kernbrennstoffelemente,

F i g. 2 und 3 Schnittansichten von Ausführungsformen von im Rahmen der vorliegenden Erfindung verwendbaren Zählrohren und

F i g. 4 und 5 Beispiele von Meßdiagrammen, wie sie mit der Meßanordnung gemäß F ϊ g. 1 beim Vorliegen eines fehlerhaften Kernbrennstoffelements auftreten.

βο Im Rahmen der vorliegenden Erfindung ist es bedeutsam, daß ein aus Ar, Kr und Xe bestehendes Gasgemisch dadurch in die einzelnen Bestandteile zerlegt werden kann, daß es durch ein Rohr geleitet wird, in welchem einerseits ein Molekularsieb des Typs MS-5A, andererseits ein Molekularsieb des Typs MS-13 X bzw. Aktivkohle eingefüllt ist. Dabei dient ein aus 98,7 Ve Helium und 1,3·/» Butan be stehendes Gasgemisch, wie es in Gasströmungsmes-

sern Verwendung findet — im folgenden Q-Gas genannt — als Trägergas, das eine Trennung von Kr und Xe gegenüber Ar erlaubt. Dies ist deshalb nötig, da die Gasphase in einem Reaktor zusätzlich zu den nuklearen Spaltprodukten Ar 41 auch andere radioaktive Kernpartikeln enthält, die ebenfalls die Messung beeinflussen würden.

Durch geeignete Wahl der Molekularsiebe können zusätzlich Kr und Xe voneinander getrennt und einzeln gemessen werden. Dadurch ergibt sich eine Kontrollmöglichkeit, so daß Fehler bei der Bestimmung von undichten Kernbrennstoffelementen ausgeschlossen sind.

Im folgenden soll auf die Zeichnung, insbesondere F i g. 1 Bezug genommen werden, indem eine Q-Gasflasche 1 dargestellt ist, die über Durchflußregelventile 2, 3 mit Probenrohren 5, 6 für die Aufnahme der zu messenden Gase verbunden ist. Im Bereich dieser Probenrohre 5, 6 ist eine Anzahl von elektromagnetischen Ventilen 7 bis 18 angeordnet, deren Bedeutung im folgenden noch erläutert wird. Angeschlossen an diese Anordnung sind die die Molekularsiebe enthaltenden Rohre 21, 22, wobei das Rohr 21 ein Molekularsieb des Typs MS-13X und das Rohr 22 ein Molekularsieb des Typs MS-5 A bzw. Aktivkohle enthält. An diesen Rohren 21, 22 sind Zählrohre I, II angeschlossen, welche mit Mittelwertmeßinstrumenten der momentanen Impulshäufigkeit 25, 26 verbunden sind, die ihrerseits mit Meßwertschreibern 27, 28 in Verbindung stehen. Die von einem nicht gezeigten Reaktor hergeleiteten Gase sind über einen Einlaß 4 mit der Meßanordnung verbunden. Die Meßanordnung weist ferner Abgasleitungen 19, 20, 29, 30 auf, die für die Ableitung des Proben- und Q-Gases dienen.

Die Funktionsweise der in F i g. 1 dargestellten Meßanordnung ist wie folgt:

Das Q-Gas gelangt aus der Flasche 1 über die Regelventile 2, 3 und die Probenrohre 5, 6 in die mit Molekularsieben versehenen Rohre 21, 22. Die Ar, Kr und Xe enthaltenden Probengase, die vorher in den Probenrohren 5, 6 gespeichert sind, werden mit Hilfe des Q-Gases in die mit Molekularsieben versehenen Rohre 21, 22 gedrückt.

Durch das innerhalb des Rohres 22 angeordnete Molekularsieb des Typs MS-5 A bzw. die Aktivkohle werden Ar und Kr voneinander getrennt und nacheinander dem Zählrohr II zur Messung zugeführt. Das Kr erreicht dabei das Zählrohr II (etwa 3 Minuten) später als das Ar. Das sich sehr stark anlangernde Xe wird im Vergleich zu Ar und Kr relativ lange innerhalb des Rohres 22 zurückgehalten, so daß es erst beträchtlich später in den Bereich des Zählrohres II rend ihres Durchtritts durch das mit dem Molekularsiebes des Typs MS-13X innerhalb des Rohres 21 wird Ar und Kr kaum voneinander getrennt, so daß beide Gase praktisch gleichzeitig in das Zählrohr I gelangen. Xe wird jedoch innerhalb des Rohres 21 hinreichend verzögert, so daß dasselbe nach einem angemessenen Zeitraum in das Zählrohr I gelangt. Auf diese Weise werden die zu messenden Gase während ihres Durchtritts durch das mit dem Molekularsieb des Typs MS-13X gefüllte Rohr 21 einerseits in ein aus Ar und Kr bestehendes Gasgemisch, andererseits in Xe-Gas voneinander getrennt und nacheinander innerhalb des Zählrohres I gemessen.

Das Zeitintervall zwischen dem Auftreten von Ar und Kr in dem Zählrohr II bzw. des Ar- und Kr-Gemisches und des Xe-Gases in dem Zählrohr I kann durch geeignete Wahl der Länge der Rohre 21,22 beeinflußt werden, so daß eine sehr genaue Messung der Radioaktivität dieser Gase möglich ist.
Die mittels der Zählrohre I und II gemessenen Radioaktivitätswerte werden über entsprechende Mittelwertmeßinstrumente der momentanen Impulshäufigkeit 25, 26 Meßwertschreibern 27, 28 zugeführt, die eine Aufzeichnung vornehmen. Dabei sei

ίο bemerkt, daß bei konstanter Durchflußgeschwindigkeit des Q-Gases und vorgegebener Länge der Rohre 21, 22 die an den Meßwertschreibern 27, 28 auftretenden Spitzen von Ar und Kr bzw. Ar-Kr und Xe konstant nach festliegenden Zeitintervallen auf-

x5 treten.

An Hand von F i g. 4 erkennt man, daß die an dem Meßwertschreiber 27 auftretende Kurve eine Spitze A für Ar und eine Spitze K für Kr aufweist. In ähnlicher Weise besitzt die von dem Meßwertschreiber 28 auf-

ao gezeichnete Kurve gemäß Fig. 5 eine Spitze AK für das aus Kr und Ar bestehende Gasgemisch und eine Spitze X für Xe. Die Spitzen A, K, AK und X auf beiden Aufzeichnungsträgern treten in bestimmten Zeitabständen entsprechenden Entfernungen a, b, c und d von dem Punkt S auf, bei welchem die Messung begann. Durch Untersuchung der maximalen Amplitude dieser Spitzen kann somit die Konzentration der radioaktiven Gase und damit die Menge der aus den einzelnen Kernbrennstoffelementen austretenden radioaktiven Substanzen gemessen werden.

Beim Auftreten eines Fehlers an einem der Kernbrennstoffelemente treten somit vier Spitzen entsprechend den Gasen Ar, Kr, Xe und dem Gasgemisch Kr-Ar auf, wobei Irrtümer durch die Verwendung von zwei getrennten Meßzweigen ausgeschlossen sind.

Um einen kontinuierlichen Betrieb der in F i g. 1

dargestellten Meßanordnung zu erreichen, werden die elektromagnetischen Ventile 7, 9, 11, 13, 15 und 17 zunächst geschlossen, während die übrigen Ventile 8, 10, 12, 14, 16 und 18 geöffnet sind. Das zu messende Gas gelangt durch den Einlaß 4 in die Probenrohre 5, 6, welche dadurch gefüllt werden. Dann werden die zuvor geschlossenen magnetischen Ventile 7, 9, 11, 13, 15 und 17 geöffnet und die vorher geöffneten Ventile 8, 10, 12, 14, 16 und 18 geschlossen, wobei unter der Wirkung des aus dem Behälter 1 strömenden Q-Gases das in den Probenrohren 5 und 6 befindliche zu untersuchende Probengas in Richtung der mit Molekularsieben versehenen Rohre 21, 22 geführt wird. Zur Erzielung einer periodischen Messung können die Magnetventile 7 bis 18 mittels einer automatischen Zeitsteuerung geöffnet und geschlossen werden, wobei praktisch ein vollautomatischer Betrieb erreicht wird.

Zwei vorteilhafte Ausführungsformen der in F i g. 1 dargestellten Zählrohre I und II, an welche während des Betriebes vorzugsweise eine Gleichspannung zwischen 1000 und 1500 V gelegt ist, sollen im folgenden an Hand von F i g. 2 und 3 beschrieben werden.

F i g. 2 zeigt ein Zählrohr mit einem zylindrischen Gehäuse 33, in welchem eine aus einem dünnen Wolframdraht bestehende Elektrode 31 an beiden Enden mittels Isolatoren 32 gehalten ist. Das Zählrohr besitzt ferner je einen Einlaß 23, 24 und einen Auslaß 29, 30 für die Zufuhr des Proben- und Q-Gasgemisches.

F i g. 3 zeigt ein Zählrohr mit einem kugelförmigen Gehäuse 33, das vorzugsweise aus zwei Halbkugel-

schalen besteht, zwischen welchen eine Dichtung 37 vorgesehen ist. Die beiden Halbkugelschalen, die zur Reinigung auseinandergenommen werden können, sind mittels Federn 38 abdichtend miteinander verbunden. An dem kugelförmigen Gehäuse 33 sind ein Zuleitungsrohr 23, 24 und vorzugsweise zwei einen ungestörten Austritt der in das Zählrohr gelangenden Gase ermöglichende Ableitungsrohre 29, 30 vorgesehen. Innerhalb des kugelförmigen Gehäuses 33 ist eine vorzugsweise aus Wolfram bestehende Metallkugel 31 angeordnet, die über eine Verbindungsleitung 34 mit der Außenseite verbunden ist.

Die oben beschriebene Meßanordnung besitzt eine hohe Meßgenauigkeit und ist in der Lage, jeden Fehler eines Kernbrennstoffelements genau zu registrieren. Dabei ergibt sich eine Zählgenauigkeit zwischen und 90%, was eine wesentliche Verbesserung gegenüber herkömmlichen Meßanordnungen darstellt.

Claims (8)

Patentansprüche:

1. Verfahren zum Auffinden fehlerhafter Kernbrennstoffelemente, bei dem die Radioaktivität von in gasförmigen Kühl- bzw. Moderatormittelproben enthaltenen Spaltprodukten bestimmt wird, dadurch gekennzeichnet, daß die Gasproben zusammen mit einem Trägergas durch unterschiedliche Molekularsiebe geleitet werden und anschließend die von den unterschiedlichen Gasen, die die Molekularsiebe in zeitlich getrennter Folge verlassen, emittierte Betastrahlung gemessen wird.

2. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß wenigstens ein aus einem Molekularsieb (21, 22) und einem Zählrohr (I, II) bestehender Meßkreis vorgesehen ist, an welchem ein Mittelwertmeßinstrument der momentanen Impulshäufigkeit (25, 26) mit einem Meßwertschreiber (27, 28) angeschlossen ist.

3. Vorrichtung nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß zwei Meßkreise mit je einem Molekularsieb (21,22) vorgesehen sind, von denen das eine zur Abtrennung von Krypton und das andere zur Abtrennung von Xenon von den Restgasen geeignet ausgebildet ist.

4. Vorrichtung nach Anspruch 2 oder 3, dadurch gekennzeichnet, daß jedem Meßkreis ein Probenrohr (5, 6) vorgeschaltet ist, das über Ventile (7, 8, 13, 14) wahlweise an die Probengasleitung (4) oder die Trägergasquelle (1) anschließbar ist.

5. Vorrichtung nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß im Bereich jedes Probenrohres (5, 6) für eine Verbindung des Probenrohres (5, 6) wahlweise mit dem Molekularsieb (21, 22) oder einer Abgasleitung (19, 20) bzw. direkten Verbindung der Trägergasquelle (1) mit dem Molekularsieb (21, 22) oder der Probengasleitung (4) mit der Abgasleitung (19, 20) zusätzliche Ventile (9 bis 12,15 bis 18) vorgesehen sind.

6. Vorrichtung nach Anspruch 4 oder 5, dadurch gekennzeichnet, daß die Ventile (7 bis 18) elektromagnetische Ventile sind, die in vorgegebener Zeitfolge automatisch betätigbar sind.

7. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 2 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß das Zählrohr (I, II) aus einem an beiden Enden mit einem Einlaß (23, 24) bzw;- Auslaß (29, 30) versehenen zylindrischen Rohr (33) besteht, in welchem entlang der Längsachse ein an Isolatoren (32) befestigter Wolframdraht aufgespannt ist (F i g. 2).

8. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 2 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß das Zählrohr (I, II) aus einem aus zwei Halbkugelschalen bestehenden Gehäuse (33) besteht, an welchem zwei oder mehrere Zu- und Ableitungen (23, 24, 29, 30) vorgesehen sind und in welchem eine kugelförmige Wolframelektrode (31) angeordnet ist (Fig. 3).

Hierzu 1 Blatt Zeichnungen