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Aktivierungs-Neutronendetektoren sowie Verfahren zu ihrer Herstellung
-Die Erfindung bezieht sich auf Aktivierungs-Neutronendetektoren aus einem Gemisch
von Dysprosium und einem Metall oder einem Metalloxyd, die insbesondere zum Nachweis
und zur Messung des Flusses von thermischen Neutronen brauchbar sind.
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Eine wichtige, wenn auch nicht ausschließliche Anwendung finden diese
Neutronendetektoren -bei der experimentellen Bestimmung der Funktionsparameter von
geplanten Leistungsreaktoren sowie des Neutronenflusses von Reaktoren, die bereits
in Betrieb sind.
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Die für Aktivierungs-Detektoren in Betracht gezogenen Materialien
müssen gleichzeitig den an sie gestellten kernphysikalischen und mechanischen Anforderungen
genügen. Ihre Neutronenempfindlichkeit muß in dem Energiebereich, der für die Messung
in Frage kommt, möglichst groß sein; es dürfen in ihnen keine Nebenaktivitäten erzeugt
werden, und schließlich darf ihre Neutronenabsorption ihre Aktivierungsabsorption
nicht merklich überschreiten. Daneben müssen die Detektoren gegenüber mechanischen
Stößen unempfindlich und temperaturbeständig sein und eine ausreichende Widerstandsfähigkeit
gegen thermischen Schock innerhalb des Temperaturbereiches aufweisen, in dem sie
eingesetzt werden sollen.
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Detektoren für thermische. Neutronen dürfen für genaue Messungen
im Gegensatz zu Detektoren zur Kontrolle des Spektrums keine Resonanzstellen im
betreffenden Energiebereich aufweisen.
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Die bisher benutzten Detektoren, die unter Verwendung von verschiedenen
Metallen, Legierungen oder seltenen Erden hergestellt wurden, entsprechen den kernphysikalischen
Anforderungen zwar sehr gut, jedoch ist ihr Schmelzpunkt im allgemeinen für Reaktorbetriebstemperaturen,
die 10000 C erreichen können, viel zu niedrig.
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Aktivierungs-Detektoren mit Dysprosium als neutronenempfindlichem
Element wurden bisher aus einer Suspension von Dysprosiumoxyd in einem plastischen
Material oder organischen Bindemittel vorwiegend auf einem Aluminiumträger hergestellt
und zur Messung des thermischen Neutronenfiusses verwendet. Diese Detektoren können
jedoch nicht bei erhöhten Temperaturen eingesetzt werden. Außerdem stellt die Herstellung
einer gleichmäßigen Schicht aus einer Suspension ein kaum lösbares Problem dar.
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Daneben sind für Anwendungen bei hohen Temperaturen keramische Aktivierungs-Detektoren
bekannt, die aus einer Aluminiumoxydmatrix bestehen, die 12,5 Gewichtsprozent Dysprosiumoxyd
enthält.
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Diese Detektoren sind für die Ausmessung schwacher Neutronenilüsse
über die Bestimmung der ÄAktivität
wegen der Selbstabsorption der p-Strahlung in
dickeren Scheiben wenig geeignet.
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Ziel der Erfindung ist die Schaffung von Aktivierungs-Detektoren
mit Dysprosium, die durch thermische Neutronen aktivierbar sind und die gleichzeitig
gute kernphysikalische, thermische und mechanische Eigenschaften aufweisen, so daß
sie bei hohen Temperaturen und unter starker thermischer Wechselbeanspruchung beim
Übergang von Betriebstemperatur auf Raumtemperatur ohne Beeinträchtigung auch für
empfindliche Messungen verwendet werden können.
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Zu diesem Zweck wird ein Aktivierungs-Neutronendetektor aus einem
Gemisch von Dysprosium und einem Metall oder einem Metalloxyd vorgeschlagen, der
erfindungsgemäß dadurch gekennzeichnet ist, daß eine empfindliche Schicht aus einer
Mischung aus Dysprosiumoxyd und einem Metall oder Metalloxyd auf einem Träger festhaftet,
welcher aus demselben Metall oder Metalloxyd besteht.
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In den folgenden Beispielen werden mehrere Detektoren beschrieben,
die jedoch weder durch ihren Aufbau noch durch die angegebene Art der Herstellung
die Erfindung begrenzen.
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Beispiel 1 Detektoren aus Dysprosiumoxyd auf Nickel Auf einen Träger,
der aus gewalztem Nickel oder von einer Stange abgeschnittenen Nickelscheiben be
steht und gegebenenfalls durch Sandstrahlen aufgerauht wurde, bringt man durch Aufspritzen
in der Hitze (nach dem Schoop-Verfahren) ein Gemisch aus etwa 500/, pulverförmigem
Dysprosiumoxyd (DyaO; und 500/0 pulverförmigem Nickel auf, dem als Bindemittel z.
B. Baumharz oder Dextrin in einer Menge von beispielsweise 20/o zugefügt wurde.
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Das in dem Gemisch aus Nickel und Dysprosiumoxyd verwendete Nickel
kann vorteilhaft durch Zersetzung von Nickelcarbonyl erhalten werden und somit in
einem vollkommen feinverteilten Zustand vorliegen.
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Die Dicke des Trägers und des Belags hängen von den gewünschten kernphysikalischen
und mechanischen Eigenschaften ab. Eine Verstärkung des Trägers verbessert das mechanische
Verhalten, bringt jedoch auf der anderen Seite eine stärkere Neutronenabsorption
mit sich. Die Stärke des Überzugs kann je nach den gewünschten Eigenschaften zwischen
1/io und 4/,, mm liegen. Der Träger besteht im allgemeinen aus einem Plättchen (bzw.
einer Scheibe), dessen Dicke in der Größenordnung von Millimetern und dessen Durchmesser
bei etwa 30 mm liegen.
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Lediglich hinweisend sei bemerkt, daß Detektoren mit folgenden Merkmalen
ausgezeichnete Ergebnisse bei verschiedenen Arbeitsbedingungen geliefert haben:
Ein Detektor, der durch Auftragen eines 1/,, bis mm mm dicken Überzugs aus einem
durch Baumharz gebundenen Gemisch von je 50°/0 Nickel und Dysprosiumoxyd Dy2O0 auf
ein Nickelplättchen von 1 mm Dicke hergestellt wurde.
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Ein Detektor, der durch Auftragen eines 4/lo mm dicken Überzugs.
auf ein Nickelplättchen von 2,5 mm Dicke erhalten wurde. Das Nickelplättchen wurde
durch Sintern von- Carbonylnickel hergestellt und nach Sandstrahlen mit Korund wurde
der Überzug durch Aufspritzen eines Gemischs aus je 50°/0 Nickel (wieder durch Zersetzung
von Nickelcarbonyl erhalten) und Dysprosiumoxyd mit Baumharz als Bindemittel gebildet.
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Der erstgenannte Detektor, der auf Grund der ge ringeren Dicke seiner
sensiblen Schicht weniger neutronenempfindlich ist, zeigt dafür ein besseres Temperaturverhalten:
Trotz einer Krümmung oder Wölbung bleibt der Überzug bis 900"C unversehrt.
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Die durch Aktivierung des Nickels entstehende Aktivität ist nur schwach
und kann toleriert werden, da das Isotop Ni 64, das als einziges einen höheren Aktivierungsquerschnitt
(2,4 barns) hat, nur zu etwas mehr als 1 °/o im natürlich vorkommenden Nickel enthalten
ist.
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Die Empfindlichkeit der erhaltenen Detektoren wurde mit derjenigen
eines Detektors üblicher Art aus metallischem Mangan, das 20°/o Nickel enthält,
verglichen. Hierzu wurden die zu vergleichenden Detektoren einheitlicher Abmessungen,
die aus Plättchen mit 35 mm Durchmesser und 2/io mm Dicke bestanden, mit Neutronen
bestrahlt. Die sich ergebende ß-Aktivität wurde dann mit Hilfe von Sekundärelektronenvervielfachern
gemessen.
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Es wurde festgestellt, daß die Emfindlichkeit der erfindungsgemäß
ausgebildeten Detektoren vier- bis
sechsmal höher ist als die des Vergleichsdetektors.
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Jedoch ist ihre Neutronenabsorption höher. Um diese zu bestimmen,
wurde der durch einen der bekannten Detektoren auf Mangangrundlage und durch einen
Detektor nach der Erfindung bedingte Reaktivitätsverlust in einer kritischen Anordnung
gemessen; der Träger des erfindungsgemäß ausgebildeten Detektors bestand aus einer
Nickelscheibe von 1 mm Dicke. Der festgestellte Reaktivitätsverlust beträgt 2,6
pro 100000 für - den Mangandetektor und etwa 25 pro 100000 für sämtliche geprüften
Detektoren nach der Erfindung.
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Diese Absorption ist zulässig, und es genügt, zwischen der Empfindlichkeit
(die von der Fläche und der Dicke des Niederschlags abhängt) und der Absorption
(die von den gleichen Parametern und noch dazu von der Dicke des Trägers abhängt)
einen Kompromiß zu schließen. Außerdem ist zu bedenken, daß die Fläche oder die
Dicke der empfindlichen Schicht der in Kernreaktoren verwendeten Detektoren viel
geringer sein wird und etwa ein Zehntel derjenigen des Prototyps ausmacht.
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Die erfindungsgemäß erhaltenen Detektoren sind sehr robust, und ihr
mechanisches Verhalten bei erhöhten Temperaturen ist ausgezeichnet. Der einzige
Nachteil in mechanischer Hinsicht besteht in einer Wölbung der Detektoren, die von
einer Temperatur ab auftritt, die zwischen 600 und 100bzw C liegt. Von dieser Temperatur
an ist es unmöglich, die Verteilung des Flusses mit sehr empfindlichen Detektoren
mit großer Oberfläche zu bestimmen.
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Schließlich ist der Detektortyp nach der Erfindung besonders geeignet
für Temperaturen unterhalb von 600"C, obgleich Vervollkommnungen des Aufbaues eine
Verbesserung seines Gesamtverhaltens unter Erhaltung seiner hohen Empfindlichkeit
ermöglichen.
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Es ist vor allem möglich, das Verhalten dadurch zu verbessern, daß
man die empfindliche Schicht nicht auf eine aus einer Nickelplatte ausgeschnittene
Scheibe aufbringt, sondern auf eine mit einer dünnen Nickelschicht überzogene Scheibe,
die Ausdehnungsunterschiede besser aufnimmt.
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Beispiel 2 Detektoren aus Dysprosiumoxyd auf Aluminiumoxyd Auf einen
Träger, bestehend aus einer Scheibe aus porösem Aluminiumoxyd, spritzt man in der
Hitze ein Gemisch aus Dysprosiumoxyd (Dy2O8) und Nickel oder Aluminiumoxyd (Al203)
auf. Dem Aluminiumoxyd des Trägers kann eine sehr geringe Menge Magnesiumoxyd zugefügt
werden.
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Die Dicke der Trägerscheibe kann zwischen 1,6 und 2,6 mm liegen.
Der Aluminiumoxyd enthaltende Überzug ist - vom Standpunkt der Empfindlichkeit her
gesehen - günstiger als der Nickel enthaltende Überzug. Bezogen auf die bereits
weiter oben zum Vergleich herangezogene Manganscheibe ist die Empfindlichkeit auf
ein Verhältnis von 6,6 für das Gemisch Dy2O3 - Al203 und 4 für das Gemisch Dy208
- Ni gesteigert, wobei jeweils von der gleichen Stärke des Überzugs ausgegangen
wurde.
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Es wurden beispielsweise Detektoren, die die folgenden Merkmale aufweisen,
hergestellt: Ein Detektor, der durch Aufspritzen eines Überzugs von 2/io mm Stärke
auf eine Aluminiumoxydscheibe von 11/2 mm Stärke in der Hitze erhalten wurde, wobei
die Aluminiumoxydscheibe durch Sintern eines durch ein 120-Maschen-Sieb gesiebten
Pulvers
hergestellt wurde. Der Überzug wird durch Aufspritzen eines Gemisches aus 500/o
Nickel, das durch Zersetzen von Nickelcarbonyl erhalten wurde, und 50°/O Dysprosiumoxyd
mit einem Bindemittel, wie Baumharz, gebildet.
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Ein Detektor wurde durch Aufspritzen eines 2/io mm starken Überzugs
auf eine Trägerscheibe der gleichen Zusammensetzung wie im vorangehenden Fall und
einer Dicke von 2,6 mm erhalten. Man stellt den Überzug her, indem man in der Hitze
ein Gemisch aus je 500/o Dysprosiumoxyd und Aluminiumoxyd aufspritzt und danach
bei 1600"C sintert.
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Diese Detektoren sind sehr empfindlich, zeigen jedoch eine gewisse
mechanische Zerbrechlichkeit.
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Schließlich ist ihr Verhalten gegenüber Temperaturwechsel (Wechsel
zwischen der Temperatur des Milieus, in dem der Neutronenfluß gemessen werden soll,
und Raumtemperatur) insbesondere beim ersten Detektor nicht absolut vollkommen.
Das Temperaturverhalten des zweiten Detektors gestattet seine Verwendung bis etwa
10000 C.