DE1163465B

DE1163465B - Verfahren zur Gewinnung von Plutonium bzw. Uran 233 aus Oberflaechenschichten von Brennstoffelementen

Info

Publication number: DE1163465B
Application number: DED34305A
Authority: DE
Inventors: Dr Erich Bagge; Dr Kurt Diebner
Original assignee: Individual
Current assignee: Individual
Priority date: 1960-09-20
Filing date: 1960-09-20
Publication date: 1964-02-20

Description

Verfahren zur Gewinnung von Plutonium bzw. Uran 233 aus Oberflächenschichten von Brennstoffelementen Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Gewinnung von höherkonzentriertem Plutonium bzw. Uran 233 aus den auf den Oberflächen von Brennstoffelementen entstehenden angereicherten Bratstoffschichten.
Es ist bekannt, daß sich bei der Energiegewinnung mit Kernbrennstoffen in Brennstoffelementen aus Natururan oder Uran- bzw. ThoriumfüHungen, die Uran 235 oder Plutonium in leichter Anreicherung enthalten, die Konversion des Uran 238 zu Plu-tonium bzw. die Umwandlung des Thoriums 232 in Uran 233 vorwiegend in dünnen Oberflächenschichten der Brennstoffelemente vollzieht. Auf der Kenntnis dieses Zusammenhangs beruht eine Möglichkeit zur Gewinnung von höherkonzentriertem Plutonium oder Uran 233 aus Brennstoffstäben. Zu diesem Zweck werden die Brennstoffelemente nach einer gewissen Brenndauer im Reaktor mechanisch oder chemisch (z. B. elektrolytisch oder durch Ätzvorgänge) von ihrer brennstoffhaltigen Oberflächenschicht befreit, und nur diese Oberflächenschicht wird zur Gewinnung der Kernbrennstoffkonzentrate weiterverarbeitet.
Dieses Verfahren ist technisch schwer durchführbar -, weil die Ablösung der an Brennstoff aufkonzentrierten Oberflächenschichten an bestrahlten Brennelementen geschehen muß, die die radioaktiven Spaltprodukte enthalten und die demzufolge außerordentlich stark strahlen. Die Ablösung erfordert demzufolge besondere Maßnahmen, wie z. B. Arbeiten hinter dicken Abschirinwänden, mit Fernbedienung oder Ablösung in Bottichen, die nur auf dem Wege über die Fernbedienung gesteuert werden können.
Zur Vermeidung dieser Schwierigkeiten ist bereits vorgeschlagen worden, für die Ausnutzung der Resonanzabsorption zur Gewinnung höherkonzentrierter Spaltstoffschichten Brennelemente mit einer inneren Zonenaufteilung zu verwenden. Dabei soll eine Innenzone der Elemente im wesentlichen am Kernspaltungsprozeß beteiligt sein, und in einer diese als äußere, Schicht umgebenden ablösbaren Mantelzone soll im wesentlichen der Konversionsprozeß stattfinden. Zur Aufbereitung des Elementes werden die Schichten voneinander gelöst und getrennt weiterbehandelt. Eine Weiterverwendung beispielsweise der Inne.nzone als Brennelement eines Reaktors würde dabei voraussetzen, daß sie mit einer neuen Hülse versehen wird.
Um diesen Nachteil und die obengenannten Schwierigkeiten zu vermeiden, wird erfindungsgemäß vorgeschlagen, die Brutstoffschichten in Form dünner, mit einer Schutzhülle versehenen Folien auf beliebig geformte Brennstoffelemente aufzubringen, mechanisch oder chemisch daran leicht ablösbar zu befestigen und nach einer vorgesehenen Bestrahlungszeit abzulösen und weiterzuverarbeiten. Die für die Konversion benutzten Oberflächenschichten sollen also entweder ausgewechselt oder ganz entfernt werden, ohne daß dadurch vor der Weiterverwendung des eigentlichen Brennstoffelementes im Reaktor eine zusätzliche Maßnahme am Brennelement notwendig ist. Das gilt für kugelförmige, eckige, zylindrische, prismatische und würfelförtnige Körper, d. h., es gilt praktisch für Körper beliebiger geometrischer Gestalt.
Zur technischen Realisierung dieses Verfahrens wird vorgeschlagen, dünne Schichten von Natururan oder leicht angereichertem Uran bzw. von Mischungen anderer Kernbrennstoffe mit Uran 238 bzw. l'horium 232 etwa in Form von Blechen herzustellen. Diese werden entsprechend geformt und mit Schutzschichten überzogen, so daß sie auf ein vorgegebenes Brennstoffelement mechanisch auf die Oberfläche aufgedrückt werden können. Es ist dabei nicht einmal notwendig, daß die so geformten Brennstoff- und Brutstoffkörper die gesamte Oberfläche des Brennstoffelements überdecken. Diese brutstoffhaltigen Folien können beispielsweise durch mechanische Halterungen mit Federn -auf der Oberfläche der Brennstoffelemente befestigt werden.
Die Befestigung kann aber auch durch Aufschweißvorgänge, Aufschrumpfen, Auflöten, Aufkleben oder sonstige Befestigungsmöglichkeiten bewirkt werden, z. B. mit Hilfe von Nieten. Es ist in gewissen Fällen von Interesse, nicht nur eine, sondern mehrere Brutstoffschichten übereinander auf das vorgegebene Brennstoffelement aufzubringen. Auf diese Weise erhält man gleichzeitig mehrere Schichten verschiedener Konzentrationen des erbrüteten Brennstoffs, die nacheinander abgelöst werden können, so daß immer die nachfolgende Schicht nach Entfernung der vorhergehenden nunmehr die Außenhaut bildet, in der sich der erbrütete Brennstoff in höherer Konzentration anreichert.
Die Aufbringung von Brutstoffschichten auf Brennstoffelemente in der oben beschriebenen Weise hat außerdem den Vorteil, daß es möglich wird, auf vorgegebenen Brennstoffelementen mit langfristigen Ausbrandmöglichkeiten Brutstoffschichten aufzubringen, die nur einer relativ kurzen Briltungszeit ausgesetzt zu werden brauchen. Das ist beispielsweise bei der Herstellung von konzentriertem Plutonium insofern von Interesse, als kurze Brütungszeiten zur Vermeidung der Reaktorvergiftung durch Plutonium 240 beitragen. Man kann in diesem Falle mit demselben Brennstoffelement nacheinander immer wieder nur kurzzeitig bestrahltes Plutonium gewinnen, das eine verhältnismäßig kleine Konzentration an Plutonium 240 besitzt, ohne daß man das Brennstoffelement selbst auszuwechseln braucht. Die Aufbringung der Brutstoff-Folien auf die Brennstoffelemente kann dabei in solcher Weise vorbereitet sein, daß die mechanische Entfernung dieser Folien nach der vorgesehenen Bestrahlung außerordentlich einfach vor sich geht. Zum Beispiel kann irgendein Federdruck gelöst oder eine mechanische Arretierung anderer Art (seien es Klammern oder Backenschellen) ausgeschaltet werden oder eine dünne Lötverbindung an bestimmten Stellen mechanisch oder elektrisch gelöst werden.
Um die Brenndauer von Brennstoffelementen hinsichtlich der Plutonium-240-Vergiftung zu verlängern, kann auch der Austausch der Brutstoff-Folien in relativ rascher zeitlicher Folge vorgenommen werden.

Claims

Patentansprüche. 1. Verfahren zur Gewinnung von höherkonzentriertem Plutonium bzw. Uran 233 aus den auf den Oberflächen von Brennstoffelementen entstehenden angereicherten Brutstoffschichten, da - durch gekennzeichnet, daß diese Bratstoffschichten in Form dünner, mit einer Schutzhülle versehenen Folien auf beliebig geformte Brennstoffelemente aufgebracht, mechanisch oder chemisch daran leicht ablösbar befestigt und nach einer vorgesehenen Bestrahlungszeit abgelöst und weiterverarbeitet werden.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Oberfläche der Brennstoffelemente nur teilweise von den Brutstoff-Folien bedeckt wird. 3. Verfahren nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß auf den Brennstoffelementen mehrere Brutstoff-Folien in Schichten übereinander angebracht und zeitlich nacheinander und nach verschiedenen Bestrahlungszeiten abgelöst werden. 4. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Brutstoff-Folien auf Brennstoffelementen mit relativ langer Brenndauer aufgebracht und nach vergleichweise kurzer Bestrahlungszeit abgelöst oder gegen nicht bestrahlte Brutstoff-Folien ausgewechselt werden. In Betracht gezogene Druckschriften: Deutsche Auslegeschriften Nr. 1, 060 997, 1065 100, 1086 817; deutsches Gebrauchsmuster Nr. 1793 400; »Atomkernenergie«, 1, 1956, S. 306 bis 308; »Nuclear Science Abstracts«, 15. September 1957, S. 1076, Abstr. Nr. 9786.