DE112019005941T5 - Plasma-Verfahren und Reaktor zum Erzeugen von Synthesegas - Google Patents

Plasma-Verfahren und Reaktor zum Erzeugen von Synthesegas Download PDF

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Aurelio Reis Da Costa Labanca
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Universidade Federal De Do Espirito Santo Ufes
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Abstract

Die vorliegende Erfindung betrifft einen Plasma-Reaktor zum Verarbeiten von Erdgas und/oder leichten Kohlenwasserstoffen, einschließlich Bio-Methan und Biogas, mit einem Plasma-Brenner, welcher nicht den Einsatz eines Kathoden-Schutzgases (Schutzgas) erfordert, und ein Verfahren zum Reformieren unter Einsatz eines Plasma-Reaktors für die Herstellung von Synthesegas und kohlenstoffhaltigen Materialien aus Erdgas und/oder leichten Kohlenwasserstoffen.

Description

  • GEBIET DER ERFINDUNG
  • Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren und einen Reaktor zum Erzeugen von Synthesegas. Insbesondere schlägt die vorliegende Erfindung einen Reaktor vor, der elektrische Entladungen und Kohlendioxid verwendet, und einen Reformierungsprozess, welcher diesen Reaktor einsetzt für die Herstellung von Synthesegas mit hoher Wärmeleistung und nanostrukturiertem Kohlenstoff.
  • HINTERGRUND DER VORLIEGENDEN ERFINDUNG
  • Wasserstoff und wasserstoffreiche Gase, auch als Synthesegase bezeichnet, werden in großem Maßstab hergestellt für die Verwendung in der Aufbereitungsindustrie, bei der Herstellung von Ammoniak, Methanol, flüssigen Kohlenwasserstoffen mit dem „Fischer-Tropsch“-Verfahren, bei verschiedenen petrochemischen Prozessen und der Hydrierung von Lösungsmitteln, Paraffinen und für in der Nahrungsmittelindustrie verwendeten Produkten. Hierfür wird bei einigen Prozessen eine Kohlenwasserstoff-Reformierung eingesetzt (beispielsweise bei Erdgas und/oder anderen leichten Kohlenwasserstoffen), wie beispielsweise bei der Dampfreformierung, der partiellen Oxidation, der autothermischen Reformierung oder der trockenen Reformierung. Zur Zeit ist das Verfahren der Dampfreformierung von Erdgas (Methan und/oder leichten Kohlenwasserstoffen) das meisteingesetzte Verfahren für die Herstellung von Wasserstoff in industriellem Maßstab.
  • Diese Verfahren unterliegen aber Parametern, welche das Verfahren teuer machen oder beeinträchtigen, wie das Erfordernis des Beschaffens und/oder Herstellens sowie der Regeneration, des Austausches und der Positionierung von Katalysatoren, die geeignet sind für den jeweiligen Reformierungsprozess, und es ergibt sich auch das Erfordernis des Einsatzes von Wasser (im Falle einer Dampfreformierung) oder Sauerstoff (im Falle einer autothermischen Reformierung oder einer partiellen Oxidation). Einige Verfahren, wie das letztgenannte, verwenden atmosphärische Luft als Sauerstoffquelle, wobei Synthesegas mit geringem Wärmewert erzeugt wird wegen des hohen Stickstoffanteils in Luft. Wenn hingegen Synthesegas mit mittlerem Wärmewert erzeugt werden soll, wird der Einsatz von reinem Sauerstoff den Prozess noch teurer machen aufgrund des Erfordernisses einer Luft-Trenneinheit zum Zuführen von Sauerstoff in den Prozess.
  • Somit besteht ein Bedarf an Verfahren zum Erzeugen von Synthesegas und nanostrukturiertem Kohlenstoff durch Reformierung von Erdgas und/oder anderen leichten Kohlenwasserstoffen), welche trocken ausgeführt werden können, jedoch ohne den Einsatz von Katalysatoren oder verdünnenden Gasen oder auch sogar ohne den Einsatz von Luft-Trenneinheiten für die Sauerstoffzufuhr bei der Erzeugung von Synthesegas mit mittlerer Wärmeleistung.
  • Plasma-Verfahren sind eine zuverlässige Möglichkeit für die Erzeugung von Synthesegas mit hohem Wärmewert. Das grundlegende Ziel bei elektrischen Lichtbogen-Reaktoren im Bereich mit thermischen Lichtbögen, auch bekannt als thermisches Plasma, ist die effektive Umwandlung von elektrischer Energie in thermische Energie, die den Reformierungsprozess ermöglicht, wobei die Lichtbögen die nachfolgenden Eigenschaften aufweisen:
    • • hohe Bogentemperatur (über 11000 K);
    • • hoher Wirkungsgrad der Wandlung von elektrischer Energie in thermische Energie, bis zu 95%;
    • • der Einsatz jeglicher Gase; oxidierend, neutral oder reduzierend;
    • • hohe Enthalpie der Plasmaströmung;
    • • hohe Leistungsdichte;
    • • geringe Abmessungen;
    • • hohe thermische Leitfähigkeit der Plasmaströmung.
  • In diesem Sinn befasst sich das Dokument CEVOLANI et al. in „Enriquecimento de gas natural veicular via plasma de dióxido de carbono", 6° Congresso Brasileiro do Carbono - Carbono 2015, Resumo - P55 (2015), auch mit dem Einsatz von thermischem Plasma bei der Verarbeitung von Gasen aus VNG (Vehicular Natural Gas, Erdgas für Fahrzeuge) und Kohlendioxid, jedoch ist das Ziel dort nur die Anreicherung des VNG, das heißt, die Hinzufügung eines reduzierten Prozentsatzes von Wasserstoff in das VNG zum Einsatz in Motoren, während bei der vorliegenden Erfindung keine „Anreicherung“ von Gas stattfindet (VNG in diesem Fall) und praktisch alle Wasserstoffatome in den Molekülen der verarbeiteten Charge (Füllmenge) in molekularen Wasserstoff (H2) umgesetzt werden; die mit der vorliegenden Erfindung gewonnenen Gase können eingesetzt werden in Brennstoffzellen, im Unterschied zu dem vorstehend zitierten Dokument, und sie können auch in Motoren eingesetzt werden.
  • Andererseits wird in dem Dokument CUNHA, A.G, e MAROTTA, A., in „Low erosion rate of zirconium cathode in a plasma torch", IEEE International Conference on Plasma Science, 2C8 (1989) pp. 66-67. DOI: 10.1109/PLASMA.1989.-166038 das Problem hoher Kathoden-Erosionsraten in Plasma-Lichtbögen zu lösen versucht. In dieser Arbeit zeigen die Autoren eine Untersuchung von Zirconium-Kathoden, bei denen nach Reaktion mit Luft ein Schutzfilm gebildet wird aus ZrO2 und ZrN auf der Kathodenoberfläche, wobei der Film gute Eigenschaften aufweist hinsichtlich der Beständigkeit und der Elektronen-Emission. Es wurde gefunden, dass zur Senkung der Erosionsrate es erforderlich ist, die Oberflächentemperatur der Zirconium-Kathode so tief wie möglich zu halten, mit verbesserter Kühlung. Allerdings wird durch die Anwesenheit von Kohlenstoff im Reaktionsmedium Zirconiumcarbid erzeugt, was die Kathode beeinträchtigt. Bei der vorliegenden Erfindung wird weder Luft noch Sauerstoff in Luft eingesetzt.
  • Das Dokument CHEN, L., PERSHIN, L., e MOSTAGHIMI, J., in „A New Highly Efficient High-Power DC Plasma Torch", IEEE TRANSACTIONS ON PLASMA SCIENCE, VOL. 36, NO. 4, AUGUST 2008 betrifft einen Plasma-Lichtbogen, der betrieben wird mit einer Mischung aus Kohlendioxid und Kohlenwasserstoffen, beispielsweise Methan (Hauptkomponente von Erdgas). Die Autoren stellen fest, dass die Enthalpie und die thermische Leitfähigkeit des CO2-Plasmas mit CH4 beträchtlich höher ist als bei einem Plasma mit Argon, welches üblicherweise eingesetzt wird als Schutzgas für die Kathode und welches den thermischen Wirkungsgrad des Prozesses begrenzt. Allerdings erlaubt die in diesem Dokument vorgeschlagene Konfiguration keine große Flexibilität hinsichtlich der eingesetzten Menge an Methan aufgrund der im Plasma erzeugten Instabilitäten. Weiterhin muss Methan im Kathodenbereich vorhanden sein für den Kohlenstoffersatz.
  • Somit gibt es keine Berichte im Stand der Technik, welche einen Reaktor vorwegnehmen, der mit Kohlendioxid-Plasma betrieben wird mit einem Reformierungsprozess, welcher diesen Reaktor einsetzt für die Herstellung von Synthesegas mit hoher Wärmeleistung und nanostrukturiertem Kohlenstoff.
  • KURZBESCHREIBUNG DER VORLIEGENDEN ERFINDUNG
  • Die vorliegende Erfindung betrifft die Herstellung von Synthesegas mit hohem Wärmewert und nanostrukturiertem Kohlenstoff.
  • Ein erstes Ziel der vorliegenden Erfindung ist die Entwicklung eines Plasma-Reaktors zum Verarbeiten von Erdgas (natürlichem Gas) und/oder leichten Kohlenwasserstoffen mit einem Plasma-Lichtbogen (Entladung), welcher nicht den Einsatz eines Kathoden-Schutzgases (Schutzgases) erfordert.
  • Ein weiteres Ziel der vorliegenden Erfindung ist die Entwicklung eines Reformierungsverfahrens, welches einen Plasma-Reaktor einsetzt für die Erzeugung von Synthesegas aus Erdgas und/oder leichten Kohlenwasserstoffen.
  • Um die obigen Ziele zu erreichen, schlägt die vorliegende Erfindung einen Reaktor vor, der betrieben wird mit einem Kohlendioxid-Plasma und einem Lichtbogen mit einer Zirconium-Kathode und auch ein trockenes Reformierungsverfahren unter Einsatz dieses Reaktors.
  • Das Verfahren gemäß der vorliegenden Erfindung erzeugt Kohlenmonoxid und Wasserstoff und hat weiterhin zum Ziel, Erdgas mit Wasserstoffgas um zumindest 10% anzureichern. So angereichertes Erdgas ermöglicht den Betrieb von Verbrennungsmotoren mit geringwertigen Mischungen (höherer Prozentsatz von Luft in Bezug auf den üblichen Brennstoff), wodurch sich eine Reihe von vorteilhaften Möglichkeiten ergeben, unter anderem die Reduzierung von Emissionen durch den Motor und ein verbesserter Wirkungsgrad bei der Verbrennung.
  • In vorteilhafter Weise wird mit dem Verfahren gemäß der vorliegenden Erfindung auch nanostrukturierter Kohlenstoff hoher Reinheit gewonnen (Graphen sowie weitere kohlenstoffhaltige Materialien), was einen großen zusätzlichen Wert darstellt und von großer industrieller Bedeutung ist. Als „Rußschwarz“ („Carbon Black“) im Handel bekannt, hat Kohlenstoff seinen Hauptmarkt in der Reifenindustrie und die weltweite Nachfrage liegt in der Größenordnung von 10 Millionen Tonnen pro Jahr. Mit Plasma-Pyrolyse gewonnener Kohlenstoff hat eine der höchsten bekannten Reinheiten und kann bei einer Anzahl von hochwertigen Anwendungen eingesetzt werden, beispielsweise bei der Herstellung von Spezialstahl.
  • Die vorgeschlagene Konfiguration für den Reaktor gemäß der vorliegenden Erfindung vermeidet das Erfordernis eines Kathoden-Schutzgases (Schutzgas), und ermöglicht so die Erzeugung von Synthesegas mit einem höheren CO- und H2-Anteil, wobei die höchste Wärmeleistung erreicht wird unter allen Techniken der Synthesegas-Erzeugu ng.
  • Aufgrund der Kombination von Merkmalen der vorliegenden Erfindung (insbesondere des thermischen und katalytischen Effektes durch den erzeugten Plasma-Bogen, der Konfiguration und der Typen des für die Elektroden verwendeten Materials, der Geometrie des Plasma-Bogens, der Art der Gas-Injektion, der Leistungsvariationen des Plasma-Bogens, der Variation von Gasen und auch des Verhältnisses zwischen den eingesetzten Gasen) wird das Erfordernis von Katalysatoren in der Reaktion und auch für Wasser bei der Erzeugung von Wasserstoffgas überwunden. Der Einsatz von CO2 als Plasma-Gas löst Probleme hinsichtlich der Aufrechterhaltung der Plasma-Gasentladung und der technischen Betriebsschwierigkeiten der Leistungsquelle und es wird auch das Erfordernis der Erzeugung von Plasma-Gas und der Einsatz desselben im Prozess selbst überwunden, so wie im Falle des Einsatzes von Wasserstoff als Plasma-Gas. CO2 ist ein leicht zugängliches industrielles Prozessgas und hat den Vorteil einer geringen Kontaminierungswirkung oder einer Verdünnung des erzeugten Synthesegases, da es in CO umgesetzt wird, abgesehen davon, dass es auch einfacher zu ionisieren ist als Wasserstoffgas.
  • Die vorliegende Erfindung kann mit dem erzeugten CO und H2 eingesetzt werden in der chemischen Industrie und in der Industrie für synthetische Treibstoffe sowie auch in Einheiten für die Wasserstofferzeugung mit Einsatz des CO und der beträchtlichen Wärme des integrierten Prozesses. Die Verhältnisse zwischen CO und H2 können mit den Verhältnissen des reagierenden Gases gesteuert werden (Erdgas und/oder andere leichte Kohlenwasserstoffe und CO2). Die Bildung von Kohlenstoff in Festkörperform kann ebenfalls gesteuert werden.
  • Diese Ziele und weitere Vorteile der vorliegenden Erfindung werden noch deutlicher aus der nachfolgenden Beschreibung mit Blick auf die begleitenden Figuren.
  • Figurenliste
  • Die nachfolgend gegebene Beschreibung von Einzelheiten nimmt Bezug auf die beigefügten Figuren:
    • 1 zeigt den elektrischen Bogen-Brenner, wie er gemäß der vorliegenden Erfindung eingesetzt wird.
    • 2 zeigt die inneren Abmessungen des Plasma-Brenners gemäß der vorliegenden Erfindung.
    • 3 zeigt einen Graphen mit Ausgangsströmungsraten für verschiedene Gase, die sich ergeben aus der Reaktion von VNG mit einem CO2-Plasma bei dem HZR11-Test, wobei im Wesentlichen die Strömungsrate gleich gehalten ist bei variierender CO2-Strömungsrate und variierender VNG-Strömungsrate.
    • 4 zeigt einen Graphen bezüglich der Selektivität für Trockenreformierungsprodukte im HZR11-Test, wobei die CO2-Strömungsrate beibehalten ist, während die VNG-Strömungsrate variiert ist.
    • 5 zeigt einen Graphen für die Ausgangsströmungsraten für verschiedene Gase, die sich beim HZR13-Test ergeben, wobei der elektrische Bogenstrom und die CO2-Strömungsrate festgehalten und die VNG-Strömungsrate variiert ist.
    • 6 zeigt einen Graphen entsprechend den Ergebnissen des Umsatzes von VNG in H2 und die Abnahme von CO2 gegenüber dem Ausgangsgas, was die Bildung von Kohlenstoff in fester Phase betrifft und welches aus dem VNG extrahiert ist, hier für den HZR13-Test, wobei der Strom für den elektrischen Bogen und die Strömung des CO2 konstant gehalten sind und die Strömung des VNG variiert ist.
    • 7 zeigt einen Graphen bezüglich der Ergebnisse für die Ausbeute an H2, CO und C2H2 beim HZR13-Test, wobei der elektrische Bogenstrom und die Strömungsrate von CO2 festgehalten sind und die Strömungsrate von VNG variiert ist.
    • 8 zeigt einen Graphen bezüglich der Selektivität der Reformierungsprodukte im HZR13-Test, wobei der elektrische Bogenstrom und die CO2-Strömungsrate konstant gehalten sind und die VNG-Strömungsrate variiert ist.
    • 9 zeigt einen Graphen bezüglich des elektrischen Verbrauch, der aufgenommenen elektrischen Energie im Plasma pro mol H2 und CO, die im HZR13-Test erzeugt werden, wobei der elektrische Bogenstrom und die CO2-Strömungsrate festgehalten und die VNG-Strömungsrate festgehalten sind.
    • 10 zeigt einen Graphen bezüglich des prozentualen Umsatzes der Reagenzien (CNG und CO2) in CO, H2 und Kohlenstoff beim HZR13-Test, wobei der Strom des elektrischen Bogens und die Strömungsrate von CO2 festgehalten sind und die Strömung des VNG variiert ist.
    • 11 zeigt einen Graphen für die Ausgangsströmungsraten für verschiedene Gase, die sich aus der Reaktion von VNG mit CO2-Plasma im HZR13-Test ergeben, wobei die Strömungsraten für VNG und CO2 festgehalten und der Plasma-Strom variiert sind.
    • 12 zeigt einen Graphen für die Ergebnisse des Umsatzes von VNG in H2 und die CO2-Abnahme im HZR13-Test, was die Bildung von Kohlenstoff in fester Phase zeigt, welche aus dem VNG extrahiert ist, wobei die Strömungsraten von VNG und CO2 festgehalten sind und der Plasma-Strom variiert ist.
    • 13 zeigt einen Graphen bezüglich der Ergebnisse der Energieausbeute für H2, CO und C2H2 beim HZR13-Test, wobei die Strömungsraten für VNG und CO2 festgehalten sind und der Plasma-Strom variiert ist.
    • 14 zeigt einen Graphen bezüglich der Selektivität der Produkte beim HZR13-Test, wobei die Strömungsraten für VNG und CO2 festgehalten sind und der Plasma-Strom variiert ist.
    • 15 zeigt einen Graphen bezüglich des elektrischen Verbrauchs, der im Plasma pro mol H2 und bezüglich des CO sowie des Kohlenstoffs, erzeugt im HZR13-Test, verbrauchten Energie, wobei die Strömungsraten für VNG und CO2 festgehalten sind und der Plasma-Strom variiert ist.
    • 16 zeigt einen Graphen bezüglich des prozentualen Umsatzes der Reagenzien in CO, H2 und Kohlenstoff beim HZR13-Test, wobei die Strömungsraten für CNG und CO2 festgehalten sind und der Plasma-Strom variiert ist.
  • BESCHREIBUNG DER VORLIEGENDEN ERFINDUNG MIT EINZELHEITEN
  • Die vorliegende Erfindung betrifft einen Reaktor, der mit Kohlendioxid-Plasma betrieben wird, und einen Plasma-Brenner mit Elektroden zum Verarbeiten von Erdgas und/oder leichten Kohlenwasserstoffen.
  • Die vorliegende Erfindung betrifft auch einen Reformierungsprozess unter Verwendung eines Kohlendioxid-Plasma-Reaktors und eines Plasma-Brenners mit Elektroden zum Verarbeiten von Erdgas und/oder leichten Kohlenwasserstoffen einschließlich Biogas, mit dem Ziel der Herstellung von Synthesegas und festem Kohlenstoff, vorzugsweise nanostrukturiert, aus Erdgas und/oder leichten Kohlenwasserstoffen.
  • Im Umfang der vorliegenden Erfindung haben Plasma-Brenner die folgenden Aufbau-Elemente:
    • • Elektroden: Kathode und Anode;
    • • ein Rohr für den Durchgang von Gas, welches in der Anode aufgenommen sein kann bei einem nicht weitergetragenen Lichtbogen;
    • • eine Gas-Einlasskammer (Wirbelkammer);
    • • ein Bogen-Stabilisierungssystem (üblicherweise in einer Wirbelröhre);
    • • ein Bogen-Drehsystem (magnetisch oder Wirbel);
    • • ein Kühlsystem für die Elektroden.
  • Gemäß der vorliegenden Erfindung haben die Brenner eine Anode, die ausgewählt ist aus der Gruppe, die enthält: eine gerade Anode, eine konische Anode oder eine gestufte Anode. Bei einer bevorzugten Ausführungsform haben die Bögen eine gerade oder eine gestufte Anode.
  • Gemäß der vorliegenden Erfindung kann die Gas-Injektion im Bereich der Kathode oder der Anode erfolgen. Vorzugsweise wird CO2 in den Kathodenbereich injiziert, was zuerst eine CO2-Ionisierung bewirkt. Auch wird vorzugsweise CH4 am Anoden-Auslass injiziert, was Folgendes ermöglicht:
    • • eine Injektion einer jeden Art von Strömung von CH4 ohne Beeinflussung der Stabilität des elektrischen Bogens;
    • • die Gewinnung eines hohen Prozentsatzes im Umsatz von CO2 (von 75% bis 100%, vorzugsweise zwischen 90 und 100%), unabhängig von der CH4-Strömungsrate, die im Prozess eingesetzt wird;
    • • die Gewinnung eines Umsatzes von 75% bis 100%, vorzugsweise zwischen 90 und 100%, von CO2 + CH4 in 2H2 + 2CO.
  • Bei einem Ausführungsbeispiel der vorliegenden Erfindung kann der Durchmesser der Anode und/oder der Kathode im Bereich zwischen 2 mm und 100 mm liegen, vorzugsweise zwischen 5 und 50 mm.
  • Im Umfang der vorliegenden Erfindung können Kathoden eingesetzt werden, wie sie im Stand der Technik beschrieben sind. Vorzugsweise werden Elektroden ausgewählt aus der Gruppe, die Kupfer und Zirkonoxid enthält.
  • Gemäß der vorliegenden Erfindung wird im Plasma eine Leistung eingesetzt, die variieren kann zwischen 1 und 6000 kW, vorzugsweise zwischen 20 und 200 kW.
  • Zur Ausführung des Prozesses gemäß der vorliegenden Erfindung werden Gas-Strömungsraten eingesetzt im Bereich zwischen 2 und 60000 mol/hr, vorzugsweise zwischen 10 und 2000 mol/hr.
  • Die nachfolgende Beschreibung beginnt mit bevorzugten Ausführungsbeispielen der vorliegenden Erfindung. Wie sich für eine Fachperson ergibt, ist die vorliegende Erfindung nicht auf diese besonderen Ausführungsbeispiele beschränkt.
  • BEISPIELE:
  • Für ein besseres Verständnis der Prozesse, die in Plasma-Brennern stattfinden, werden Simulationsmethoden der numerischen Strömungsmechanik (Computational Fluid Dynamics; CFD) eingesetzt. Die Ergebnisse zeigen eine gute Energieeffizienz bei der Herstellung von Wasserstoff, jedoch bei geringen Umsätzen von CO2. Der Brenner mit elektrischem Bogen und thermischem Plasma liefert hervorragende Ergebnisse beim Umwandeln von Erdgas in CO2-Plasma, insbesondere bezüglich Effizienz und Abmessungen.
  • HZR11-Test
  • Um die Wirkung des Gas-Einschlusses gewinnen zu können, hat die zweite Anode einen reduzierten Innendurchmesser. Bei diesem Test wurde eine feste Strömungsrate von 131 mol/hr für CO2 beibehalten, während die Strömungsrate für VNG variiert wird von 112 zu 639 mol/hr. Der Strom des elektrischen Bogens wird konstant gehalten bei 103 A, jedoch fällt die Leistung ab mit ansteigender Strömungsrate des VNG aufgrund des kleinen Durchmessers der zweiten Anode, was einen Anstieg des Druckes am Ausgang der ersten Anode bewirkt. Eine Verringerung des Durchmessers der zweiten Anode, abgesehen von der Verursachung eines größeren Druckabfalls, erhöht die Temperatur des Gases, welches durchströmt. Dieser Umstand schlägt sich nieder in der CO-Strömungsrate, welche abfällt mit ansteigender VNG-Strömungsrate. Dieses Verhalten ist in dem Graphen für die Selektivität gemäß 4 zu erkennen.
  • HZR13-Test
  • Da die Verringerung des Durchmessers der zweiten Anode die Energieausbeute bei der Herstellung von H2 reduziert hat, wurde im HZR13-Test der Durchmesser auf 25 mm zurückgesetzt. Für einen weiteren Versuch zum Steigern der Plasma-Temperatur wurde bei diesem Test der Durchmesser der ersten Anode verringert. Die Ergebnisse dieses Tests werden in zwei Gruppen unterteilt. Zunächst ist das Verfahren das gleiche wie beim HZR11-Test, wo die CO2-Strömungsrate fixiert ist bei 135 mol/hr, mit variierender VNG-Strömungsrate bei konstantem Strom von 103 A. In diesem Fall sinkt die Leistung aufgrund des Anstiegs in der Strömungsrate des VNG nicht. In der zweiten Gruppe sind die VNG-Strömungsraten eingestellt auf 312 mol/hr und 135 mol/hr für CO2, wobei der Strom variiert zwischen 70, 103, 125 und 150 A mit entsprechender Plasma-Leistung und -Temperatur.
  • VARIATION DER VNG-STRÖMUNGSRATE
  • Die Graphen gemäß den 5 bis 11 zeigen Ergebnisse der Tests, in denen der Strom und die Strömungsrate des CO2, welches das Arbeitsgas bildet, konstant gehalten sind, während die Strömungsrate des VNG (Erdgas für Fahrzeuge) variiert wird.
  • 5 zeigt einen Graphen mit den Strömungsraten der in den Plasma-Brenner eintretenden und ihn verlassenden Gase sowie die Leistung bei jeder Strömungsrate des VNG. Die Bogen-Leistung steigt leicht an mit ansteigender Strömung des VNG, also ein entgegengesetztes Verhalten im Vergleich zu Test 11, wo die Leistung absinkt aufgrund des Anstiegs im Druck am Ausgang der ersten Anode, verursacht durch den Verlust an Druck aufgrund des kleinen Durchmessers der zweiten Anode. Die Strömungsrate des H2 erreicht ein Maximum, wenn die Strömungsrate des VNG etwa bei dem 2,3-fachen der Strömungsrate des CO2 liegt. Das gleiche Maximum gilt für die Energieeffizienz bei der Erzeugung von H2 und bezüglich der Selektivität, wie in den 8 und 9 zu erkennen ist. 7 zeigt, dass bei der höchsten Energieeffizienz bei der Herstellung von H2 der Umsatz von VNG in H2 bei etwa 58% liegt und die CO2-Abnahme liegt bei 10%. 10 zeigt, dass der elektrische Verbrauch für die Erzeugung von H2 wesentlich geringer ist als für CO. Für eine maximale Energieeffizienz bei der Erzeugung von H2 liegt der Umsatz der Reagenzien in CO, H2 und Kohlenstoff bei 60% und der maximale Umsatz beträgt 92% bei Strömungsraten des VNG, die kleiner sind als die Strömungsrate des CO2, wie 11 zeigt.
  • VARIATION DER PLASMA-LEISTUNG
  • Die Graphen gemäß den 12 bis 17 entsprechen Ergebnissen von Tests mit einer Änderung der Plasma-Leistung über eine Änderung des elektrischen Bogenstromes, wobei das Verhältnis zwischen den Strömungsraten des VNG und des CO2 der maximalen Energieeffizienz bei der Herstellung von H2 entspricht bei einem Verhältnis [Strömungsrate des CO2/(Strömungsrate von CO2 + Strömungsrate des VNG)] = 0,30. Der Graph gemäß 12 zeigt die Strömungsrate der reagierenden Gase und Produkte, wo beobachtet wird, dass der Anstieg in der Leistung die Rest-Strömungsraten von CH4 und CO2 vermindert. Bezüglich der Produkte ergibt sich ein leichter Anstieg in den Strömungsraten für C2H2 und CO mit einem deutlich stärkeren Anstieg der H2-Strömungsrate. 13 zeigt, dass der Umsatz von VNG in H2 zwischen 40 und 77% variiert, in dem untersuchten Bereich der Leistung, und das Verhalten der Kurve zeigt an, dass dieses Ergebnis noch deutlicher ausfällt bei höheren Leistungen. Dieser Graph zeigt auch, dass die CO2-Abnahme geringer werden sollte mit einem Anstieg der Plasma-Leistung.
  • 14 zeigt die Energieausbeute bezüglich der Produkte, welche für CO geringer wird, für C2H2 kontinuierlich ansteigt und für H2 durch ein Maximum verläuft. Dieser Abfall in der Leistung kann der Kennkurve des Plasmas geschuldet sein, die mit steigendem Strom einen Abfall der Bogen-Spannung zeigt, gefolgt von einem Abfall in der Länge des elektrischen Bogens, was zur Folge hat, dass der Plasma-Brenner den Bereich maximaler Leistung verlässt. Damit der Plasma-Brenner weiterhin im Bereich maximaler Effizienz arbeitet, ist es erforderlich, die Strömungsrate des CO2 zu vergrößern, so dass die Bogen-Spannung zum anfänglichen Wert zurückkehrt und somit auch die Bogen-Länge.
  • Der Graph bezüglich der Selektivität gemäß 15 zeigt, dass der Anstieg in der Leistung die Bildung von H2 fördert, während die Bildung von CO abfällt bei geringer Variation der Strömungsrate des C2H2 und von Kohlenstoff.
  • Der elektrische Verbrauch für H2 zeigt gemäß 16 eine kaum wahrnehmbare Reduzierung mit ansteigender Leistung, während er für CO ansteigt und für Kohlenstoff durch ein Maximum verläuft.
  • Der Graph gemäß 17 zeigt, dass der Anstieg in der Plasma-Leistung den Prozentsatz des Umsatzes der Reagenzien in CO, H2 und Kohlenstoff ansteigen lässt.
  • Die hier gegebene Beschreibung des Gegenstandes der vorliegenden Erfindung ist zu verstehen im Sinne möglicher Ausführungsbeispiele und jegliche hier eingeführten Merkmale sind zu verstehen im Sinne einer Förderung des Verständnisses. Deshalb sind sie nicht zu verstehen im Sinne einer Einschränkung der Erfindung, deren Umfang durch die nachfolgenden Patentansprüche gegeben ist.
  • ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
  • Diese Liste der vom Anmelder aufgeführten Dokumente wurde automatisiert erzeugt und ist ausschließlich zur besseren Information des Lesers aufgenommen. Die Liste ist nicht Bestandteil der deutschen Patent- bzw. Gebrauchsmusteranmeldung. Das DPMA übernimmt keinerlei Haftung für etwaige Fehler oder Auslassungen.
  • Zitierte Nicht-Patentliteratur
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    • CUNHA, A.G, e MAROTTA, A., in „Low erosion rate of zirconium cathode in a plasma torch“, IEEE International Conference on Plasma Science, 2C8 (1989) pp. 66-67 [0007]
    • CHEN, L., PERSHIN, L., e MOSTAGHIMI, J., in „A New Highly Efficient High-Power DC Plasma Torch“, IEEE TRANSACTIONS ON PLASMA SCIENCE, VOL. 36, NO. 4, AUGUST 2008 [0008]

Claims (8)

  1. Plasma-Reaktor zum Erzeugen von Synthesegas, folgende kennzeichnenden Merkmale aufweisend: einen Brenner mit einer geraden oder gestuften Anode; einen Anoden- und/oder Kathodendurchmesser im Bereich zwischen 2 mm und 100 mm, und eine Plasma-Leistung zwischen 1 und 6000 kW.
  2. Reaktor gemäß Anspruch 1, gekennzeichnet durch Gas-Auslass-Strömungsraten im Bereich zwischen 2 und 60000 mol/hr.
  3. Reaktor gemäß einem der Ansprüche 1 oder 2, gekennzeichnet durch Elektroden, die ausgewählt sind aus der Kupfer- und Zirkonoxid enthaltenden Gruppe.
  4. Reaktor gemäß Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass er eine Zirkonoxid-Kathode aufweist.
  5. Reaktor gemäß einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass er eingerichtet ist für eine Injektion von Gasen im Bereich der Anode und/oder der Kathode.
  6. Verfahren zum Erzeugen von Synthesegas, gekennzeichnet durch eine Reformierung von Erdgas und/oder leichten Kohlenwasserstoffen durch folgende Schritte: Injektion von CO2 im Bereich der Kathode und CH4 an dem Anodenauslass des Reaktors gemäß Anspruch 1 mit einer Gas-Strömungsrate, wobei die Gas-Auslass-Strömungsrate im Bereich zwischen 2 und 60000 mol/hr liegt, und wobei die Leistung im Bereich zwischen 1 und 6000 kW liegt.
  7. Verfahren gemäß Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, dass der Umsatz von CO2 im Bereich zwischen 50 und 100% liegt.
  8. Verfahren gemäß einem der Ansprüche 6 oder 7, gekennzeichnet durch den Einsatz eines elektrischen Bogen-Stromes im Bereich zwischen 20 und 250 A.
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