DE112008002843T5 - Harzzusammensetzung auf Propylenbasis und Formkörper daraus - Google Patents

Harzzusammensetzung auf Propylenbasis und Formkörper daraus Download PDF

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Koji Ichihara-shi Kameo
Mitsuyoshi Kimitsu-shi Shimano
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Sumitomo Chemical Co Ltd
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Sumitomo Chemical Co Ltd
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Abstract

Eine Harzzusammensetzung auf Propylenbasis, umfassend 10 bis 89 Gew.-% eines Polymers (A) auf Propylenbasis (ausschließlich eines modifizierten Polymers (C) auf Propylenbasis wie nachstehend definiert), 10 bis 89 Gew.-% eines Harzes (B) auf Polymilchsäurebasis, und 1 bis 80 Gew.-% eines modifizierten Polymers (C) auf Propylenbasis, bei welchem es sich um ein mit α,β-ungesättigtem Glycidylester gepfropftes Polymer auf Propylenbasis handelt, das einen Gehalt an von α,β-ungesättigtem Glycidylester abgeleiteten Struktureinheiten von 0,1 Gew.-% oder mehr und weniger als 1,0 Gew.-% aufweist, mit der Maßgabe, dass der Gehalt an dem Polymer (A) auf Propylenbasis, an dem Harz (B) auf Polymilchsäurebasis und an dem modifizierten Polymer (C) auf Propylenbasis jeweils eine Menge bezogen auf die Gesamtmenge der drei Komponenten ist.

Description

  • Technisches Fachgebiet
  • Die vorliegende Erfindung betrifft eine Harzzusammensetzung auf Propylenbasis und einen Formkörper daraus und insbesondere eine Harzzusammensetzung auf Propylenbasis, die ausgezeichnete Steifigkeit und Wärmebeständigkeit aufweist, und einen Formkörper daraus.
  • Stand der Technik
  • Die Verwendung eines Harzes auf Polymilchsäurebasis, das aus Pflanzen hergestellt wird, wurde vor kurzem unter Berücksichtigung der Einflüsse auf die globale Umwelt untersucht.
  • JP-A-2007-106843 offenbart zum Beispiel eine Harzzusammensetzung auf Milchsäurebasis, die ein Harz auf Milchsäurebasis, ein Harz auf Polypropylenbasis und ein epoxidiertes Polyolefin enthält, wobei die Zusammensetzung entwickelt wurde, um eine Harzzusammensetzung auf Milchsäurebasis bereitzustellen, aus der ein Formkörper hergestellt werden kann, der ausgezeichnete Schweißfestigkeit aufweist. Es gibt jedoch Aufforderungen die Steifigkeit und Wärmebeständigkeit der Harzzusammensetzung auf Milchsäurebasis der Druckschrift zu verbessern.
  • Offenbarung der Erfindung
  • Eine Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist, eine Harzzusammensetzung auf Propylenbasis, die ausgezeichnete Steifigkeit und Wärmebeständigkeit aufweist, und einen Formkörper daraus bereitzustellen.
  • Die vorliegende Erfindung stellt eine Harzzusammensetzung auf Propylenbasis und einen Formkörper daraus bereit, wobei die Zusammensetzung 10 bis 89 Gew.-% eines Polymers (A) auf Propylenbasis (ausschließlich eines nachstehend definierten modifizierten Polymers (C) auf Propylenbasis), 10 bis 89 Gew.-% eines Harzes (B) auf Polymilchsäurebasis und 1 bis 80 Gew.-% eines modifizierten Polymers (C) auf Propylenbasis, bei welchem es sich um ein mit α,β-ungesättigtem Glycidylester gepfropftes Polymer auf Propylenbasis handelt, das einen Gehalt an von α,β-ungesättigtem Glycidylester abgeleiteten Struktureinheiten von 0,1 Gew.-% oder mehr und weniger als 1,0 Gew.-% aufweist, mit der Maßgabe, dass der Gehalt an dem Polymer (A) auf Propylenbasis, an dem Harz (B) auf Polymilchsäurebasis und an dem modifizierten Polymer (C) auf Propylenbasis jeweils eine Menge bezogen auf die Gesamtmenge der drei Komponenten ist.
  • Modus zur Ausführung der Erfindung
  • Die erfindungsgemäße Harzzusammensetzung auf Propylenbasis enthält ein Polymer (A) auf Propylenbasis, ein Harz (B) auf Polymilchsäurebasis und ein modifiziertes Polymer (C) auf Propylenbasis mit einer festgelegten Zusammensetzung.
  • [Polymer (A) auf Propylenbasis]
  • Das Polymer (A) auf Propylenbasis, das in der Harzzusammensetzung auf Propylenbasis der vorliegenden Erfindung enthalten ist (nachstehend auch als Komponente (A) bezeichnet), ist ein Polymer mit von Propylen abgeleiteten Monomereinheiten. Mindestens ein Vertreter, ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus Propylenhomopolymeren und Propylen-Ethylen-Copolymeren, wird als das Polymer (A) auf Propylenbasis verwendet. Es wird angemerkt, dass das Polymer (A) auf Propylenbasis nicht das modifizierte Polymer (C) auf Propylenbasis einschließt, das nachstehend definiert ist.
  • Beispiele der Propylen-Ethylen-Copolymere zur Verwendung als das Polymer (A) auf Propylenbasis schließen statistische Propylen-Ethylen-Copolymere und Propylen-Ethylen-Blockcopolymere ein. Die Propylen-Ethylen-Blockcopolymere sind Copolymere, von denen jedes aus einem Propylenhomopolymerteil und einem statistischen Propylen-Ethylen-Copolymerteil besteht.
  • Propylenhomopolymere oder Propylen-Ethylen-Blockcopolymere sind als das Polymer (A) auf Propylenbasis im Hinblick auf Steifigkeit, Wärmebeständigkeit oder Harte bevorzugt.
  • Der Anteil an isotaktischen Pentaden, gemessen mit 13C-NMR, eines Propylenhomopolymers beträgt vorzugsweise 0,95 oder mehr und beträgt stärker bevorzugt 0,98 oder mehr.
  • Der Anteil an isotaktischen Pentaden, gemessen mit 13C-NMR, des Propylenhomopolymerteils eines Propylen-Ethylen-Blockcopolymers beträgt vorzugsweise 0,95 oder mehr und beträgt stärker bevorzugt 0,98 oder mehr.
  • Der Anteil an isotaktischen Pentaden ist ein Anteil an Propylenmonomereinheiten, die in der Mitte einer isotaktischen Kette in der Form einer Pentadeneinheit vorhanden sind, mit anderen Worten, die Mitte einer Kette, in der fünf Propylenmonomereinheiten nacheinander mesogebunden sind, in der Molekülkette des Polymers auf Propylenbasis, gemessen mit einem in A. Zambelli et al., Macromolecules, 6, 925 (1973) beschriebenen Verfahren, das heißt, unter Verwendung eines 13C-NMR-Spektrums. Die NMR-Absorptionspeaks werden gemäß der Offenbarung von Macromolecules, 8, 687 (1975) zugeordnet. Insbesondere ist der Anteil an isotaktischen Pentaden ein Verhältnis der mmmm Peakfläche zu der gesamten Absorptionspeakfläche in den Methylkohlenstoffbereichen, die in einem 13C-NMR-Spektrum beobachtet werden. Gemäß diesem Verfahren wurde der Anteil an isotaktischen Pentaden einer NPL-Standardsubstanz, CRM Nr. M19-14 Polypropylene PP/MWD/2, erhältlich von NATIONAL PHYSICAL LABORATORY, G. B., als 0,944 bestimmt.
  • Die Grenzviskosität, gemessen in Tetralin als Lösungsmittel bei 135°C, sowohl des Propylenhomopolymers, des Propylenhomopolymerteils eines Propylen-Ethylen-Blockcopolymers als auch eines statistischen Propylen-Ethylen-Blockcopolymers beträgt vorzugsweise 0,7 bis 5 dl/g und beträgt stärker bevorzugt 0,8 bis 4 dl/g.
  • Die Molekulargewichtsverteilung (Mw/Mn), bestimmt mit Gelpermeationschromatographie, die nachstehend als GPC abgekürzt werden kann, sowohl eines Propylenhomopolymers, des Propylenhomopolymerteils eines Propylen-Ethylen-Blockcopolymers als auch eines statistischen Propylen-Ethylen-Copolymers beträgt vorzugsweise 3 bis 7.
  • Der Gehalt an Ethyleneinheiten des statistischen Propylen-Ethylen-Copolymerteils, der in einem Propylen-Ethylen-Blockcopolymer enthalten ist, beträgt vorzugsweise 20 bis 65 Gew.-% und beträgt stärker bevorzugt 25 bis 50 Gew.-%.
  • Die Grenzviskosität, gemessen in Tetralin als Lösungsmittel bei 135°C, des statistischen Propylen-Ethylen-Copolymerteils eines Propylen-Ethylen-Blockcopolymers beträgt vorzugsweise 1,5 bis 12 dl/g und beträgt stärker bevorzugt 2 bis 8 dl/g.
  • Der Gehalt an statistischem Propylen-Ethylen-Copolymerteil eines Propylen-Ethylen-Blockcopolymers beträgt vorzugsweise 10 bis 60 Gew.-% und beträgt stärker bevorzugt 10 bis 40 Gew.-%.
  • Der Schmelzindex (nachstehend als MFR abgekürzt), gemessen bei einer Temperatur von 230°C unter einer Last von 2,16 kgf gemäß JIS K7210 (1995), des Propylenhomopolymers beträgt vorzugsweise 0,1 bis 400 g/10 Minuten und beträgt stärker bevorzugt 1 bis 300 g/10 Minuten.
  • Der MFR, gemessen bei einer Temperatur von 230°C unter einer Last von 2,16 kgf, gemäß JIS K7210 (1995), des Propylen-Ethylen-Copolymers beträgt vorzugsweise 0,1 bis 200 g/10 Minuten und beträgt stärker bevorzugt 1 bis 150 g/10 Minuten.
  • Verfahren, die zur Herstellung des Polymers (A) auf Propylenbasis verwendet werden können und die in Abhängigkeit von der Monomerzusammensetzung des herzustellenden Polymers gewählt werden können, schließen ein Verfahren, das die Homopolymerisation von Propylen in der Gegenwart eines Ziegler-Natta-Katalysators oder eines Metallocenkatalysators beinhaltet, und ein Verfahren, das die Copolymerisation von Propylen mit einem oder mehreren Olefinen, ausgewählt aus Olefinen, die von Propylen verschieden sind, in der Gegenwart eines Ziegler-Natta-Katalysators oder eines Metallocenkatalysators beinhaltet, ein. Ein solcher Ziegler-Natta-Katalysator kann ein Katalysatorsystem sein, das einen Titan enthaltenden festen Übergangsmetallbestandteil und einen metallorganischen Bestandteil enthält. Beispiele eines Metallocenkatalysators schließen Katalysatorsysteme ein, die eine Verbindung eines Übergangsmetalls von einer der Gruppen IV bis VI des Periodensystems mit mindestens einem Cyclopentadienylgerüst und einem Cokatalysatorbestandteil enthalten.
  • Beispiele eines Polymerisationsverfahrens schließen Aufschlämmungspolymerisation, Gasphasenpolymerisation, Massepolymerisation, Lösungspolymerisation und Verfahren, die aus geeigneten Kombinationen der vorstehenden Polymerisationsverfahren zusammengesetzt sind, ein. Diese Polymerisationsverfahren können entweder in einem Chargensystem oder in einem kontinuierlichen System und entweder in einer Einschrittpolymerisation oder in einer Mehrschrittpolymerisation durchgeführt werden.
  • [Harz auf Polymilchsäurebasis]
  • Das Harz (B) auf Polymilchsäurebasis, das in der Harzzusammensetzung auf Propylenbasis enthalten ist (nachstehend manchmal als Komponente (B) bezeichnet), ist ein Harz, das aus einem Polymer besteht, das nur aus Struktureinheiten besteht, die von L-Milchsäure und/oder D-Milchsäure abgeleitet sind, ein Harz, das aus einem Copolymer besteht, das aus Struktureinheiten, die von L-Milchsäure und/oder D-Milchsäure abgeleitet sind, und Struktureinheiten, die von einem anderen Monomer, der sowohl von L-Milchsäure als auch D-Milchsäure verschieden ist, abgeleitet sind, besteht, oder ein Harz, das aus einem Gemisch eines Polymers, das nur aus einer von L-Milchsäure und/oder D-Milchsäure abgeleiteten Struktureinheit besteht, und eines Copolymers, das aus einer von L-Milchsäure und/oder D-Milchsäure abgeleiteten Struktureinheit und einer von einem anderen Monomer abgeleiteten Struktureinheit besteht. Die Struktureinheit, die von L-Milchsäure abgeleitet ist, und die Struktureinheit, die von D-Milchsäure abgeleitet ist, werden manchmal als eine von L-Milchsäure abgeleitete Struktureinheit bzw. eine von D-Milchsäure abgeleitete Struktureinheit bezeichnet. Das Monomer, das sowohl von L-Milchsäure als auch D-Milchsäure verschieden ist, schließt Hydroxycarbonsäuren, wie Glycolsäure, aliphatische mehrwertige Alkohole, wie Butandiol, und aliphatische Polycarbonsäuren, wie Bernsteinsäure, ein. Das Harz (B) auf Polymilchsäurebasis kann durch zum Beispiel
    ein Verfahren, das eine Entwässerungspolykondensation von Milchsäure (L-Milchsäure, D-Milchsäure oder einem Gemisch von L-Milchsäure und D-Milchsäure) und ggf. andere Monomere beinhaltet,
    ein Verfahren, das die Ringöffnungspolymerisation eines cyclischen Dimers von Milchsäure (d. h. Lactid) beinhaltet,
    ein Verfahren, das die Ringöffnungspolymerisation von Lactid und eines cyclischen bimolekularen Kondensats von Milchsäure und einer Hydroxycarbonsäure, die von Milchsäure verschieden ist, beinhaltet, oder
    ein Verfahren, das die Ringöffnungspolymerisation von Lactid und/oder eines cyclischen bimolekularen Kondensats von Milchsäure und einer Hydroxycarbonsäure, die von Milchsäure verschieden ist, und ggf. eines cyclischen Dimers einer Hydroxycarbonsäure, die von Milchsäure verschieden ist (z. B. Glycolid) oder eines cyclischen Esters, der von einer Hydroxycarbonsäure (z. B. ε-Caprolacton) abgeleitet ist, beinhaltet,
    hergestellt werden.
  • Wenn die Komponente (B) ein Polymer enthält, das sowohl eine von L-Milchsäure abgeleitete Struktureinheit als auch eine von D-Milchsäure abgeleitete Struktureinheit enthält, beträgt der Gehalt der von L-Milchsäure abgeleiteten Struktureinheit oder der Gehalt der von D-Milchsäure abgeleiteten Struktureinheit in dem Polymer vorzugsweise 80 mol-% oder mehr, stärker bevorzugt 90 mol-% oder mehr und noch stärker bevorzugt 95 mol-% oder mehr im Hinblick auf die Wärmebeständigkeit einer Harzzusammensetzung auf Propylenbasis.
  • Das Gewichtsmittel des Molekulargewichts (nachstehend als Mw bezeichnet) des Harzes (B) auf Polymilchsäurebasis beträgt vorzugsweise 10000 bis 1000000 und stärker bevorzugt 50000 bis 500000. Die Molekulargewichtsverteilung (nachstehend manchmal als Mw/Mn bezeichnet) des Harzes (B) auf Polymilchsäurebasis beträgt vorzugsweise 1 bis 4. Das Zeichen Mn stellt ein Zahlenmittel des Molekulargewichts dar. Die Molekulargewichte Mw, Mn und die Molekulargewichtsverteilung werden mit GPC unter Verwendung von Polystyrolstandards als Standardsubstanzen für das Molekulargewicht gemessen.
  • [Modifiziertes Polymer (C) auf Propylenbasis]
  • Das modifizierte Polymer (C) auf Propylenbasis (nachstehend als Komponente (C) bezeichnet), das in der Harzzusammensetzung auf Propylenbasis enthalten ist, ist ein mit α,β-ungesättigtem Glycidylester gepfropftes Polymer auf Propylenbasis mit einem Gehalt an von α,β-ungesättigtem Glycidylester abgeleiteten Struktureinheiten von 0,1 Gew.-% oder mehr und weniger als 1,0 Gew.-%. Das heißt, es ist ein Polymer, das durch Pfropfpolymerisation einer festgelegten Menge eines α,β-ungesättigten Glycidylesters an ein Polymer auf Propylenbasis erhalten wird.
  • Beispiele des α,β-ungesättigten Glycidylesters schließen Glycidylmethacrylat und Glycidylacrylat ein, und Glycidylmethacrylat ist bevorzugt.
  • Der Gehalt an von α,β-ungesättigtem Glycidylester abgeleiteten Struktureinheiten, die in dem modifizierten Polymer (C) auf Propylenbasis enthalten sind, beträgt üblicherweise 0,1 Gew.-% oder mehr und weniger als 1,0 Gew.-% und vorzugsweise 0,5 Gew.-% oder mehr und weniger als 1,0 Gew.-%. Der Gehalt an von α,β-ungesättigtem Glycidylester abgeleiteten Struktureinheiten wird mit einem infrarotspektrometrischem Verfahren gemessen.
  • Der MFR, gemessen bei einer Temperatur von 230°C unter einer Last von 2,16 kgf gemäß JIS K7210 (1995), des modifizierten Polymers (C) auf Propylenbasis beträgt vorzugsweise 0,1 bis 300 g/10 Minuten und beträgt stärker bevorzugt 0,5 bis 80 g/10 Minuten.
  • Ein Beispiel des Verfahrens zur Herstellung des modifizierten Polymers (C) auf Propylenbasis ist ein Verfahren, wobei ein Polymer auf Propylenbasis und ein α,β-ungesättigter Glycidylester unter Verwendung eines Mischers, eines Extruders oder dgl. schmelzgeknetet werden.
  • Beispiele des Polymers auf Propylenbasis, das zur Herstellung des modifizierten Polymers auf Polypropylenbasis zu verwenden ist, schließen Polymere ein, die als das vorstehend genannte Harz (A) auf Propylenbasis verwendet werden können, und die Einzelheiten davon sind wie vorstehend beschrieben.
  • Bezüglich der Gehalte der Komponenten (A), (B) und (C) in der Harzzusammensetzung auf Propylenbasis der vorliegenden Erfindung beträgt der Gehalt der Komponente (A) 10 bis 80 Gew.-%, der Gehalt der Komponente (B) beträgt 10 bis 80 Gew.-% und der Gehalt der Komponente (C) beträgt 1 bis 80 Gew.-%, wobei die Gesamtsumme der Gehalte der Komponenten (A), (B) und (C) 100 Gew.-% beträgt. Im Hinblick auf die Steifigkeit und Wärmebeständigkeit eines Produkts ist bevorzugt, dass der Gehalt der Komponente (A) 10 bis 50 Gew.-% beträgt, der Gehalt der Komponente (B) 10 bis 50 Gew.-% beträgt und der Gehalt der Komponente (C) 5 bis 80 Gew.-% beträgt.
  • Die Harzzusammensetzung auf Propylenbasis der vorliegenden Erfindung kann zusätzliche Komponenten, zusätzlich zu den vorstehend genannten wesentlichen Komponenten (A), (B) und (C), enthalten. Beispiele solcher zusätzlicher Komponenten schließen Antioxidationsmittel, Mittel zum Verbessern der Witterungsbeständigkeit, Keimbildner, Flammschutzmittel, Weichmacher, Gleitmittel, Antistatikmittel, Farbstoffe, organische Füllstoffe, anorganische Füllstoffe, Elastomere und Harze ein.
  • Beispiele der anorganischen Füllstoffe schließen Glasfasern, Kohlenstofffasern, Metallfasern, Glaskügelchen, Glimmer, Calciumcarbonat, Titanoxid, Zinkoxid, Kaliumtitanatfaserkristall, Talk, Kaolinit, Bentonit, Smektit, Sepiolit, Wollastonit, Montmorillonit, Ton, Allophan, Imogolit, faserförmiges Magnesiumoxysulfat, Bariumsulfat, Glasflocken und Ruß ein.
  • Der mittlere Teilchendurchmesser eines anorganischen Füllstoffs in der Form von Teilchen beträgt üblicherweise 0,01 bis 50 μm, vorzugsweise 0,1 bis 30 μm und stärker bevorzugt 0,1 bis 5 μm. Der mittlere Teilchendurchmesser eines anorganischen Füllstoffs bedeutet einen 50% Äquivalentteilchendurchmesser D50, der aus einer Integralverteilungskurve des Untersiebverfahrens, der durch Suspendieren des anorganischen Füllstoffs in einem Dispergiermedium, wie Wasser und Alkohol, gemessen wird mit einer Analysevorrichtung der Teilchengrößenverteilung vom Zentrifugalsedimentationstyp bestimmt wird.
  • Das Elastomer schließt einen Kautschuk, der eine Substanz mit Vernetzungspunkten in ihrem Molekül ist, und ein thermoplastisches Elastomer, das eine Substanz ist, deren Moleküle durch molekulare Gruppen der harten Schichten in den Molekülen zurückgehalten werden, ein. Der Schmelzindex, gemessen bei einer Temperatur von 190°C und einer Last von 2,16 kgf gemäß JIS K7210 (1995), des Elastomers beträgt 0,1 g/10 Minuten bis 3,0 g/10 Minuten.
  • Beispiele des Elastomers schließen Elastomere auf Polyolefinbasis (z. B. Polyethylen, Polypropylen, Ethylen-Propylen-Copolymere, Ethylen-Propylen-α-Olefin-Copolymere, Copolymere von Ethylen, Propylen und nicht konjugiertem Dien); aliphatische Polyesterelastomere (z. B. Polyethylensuccinat, Polybutylensuccinat, Polybutylensuccinatadipat, Polybutylensuccinatcarbonat); Elastomere auf Acrylsäurebasis, wie Acrylkautschuk, Ethylen-Acrylsäure-Copolymere und ihre Alkalimetallsalze (sogenannte Ionomere), Ethylen-Glycidylmethacrylat-Copolymere und Ethylen-Alkylacrylatester-Copolymere; säuremodifizierte Ethylen-Propylen-Copolymere, Dienkautschuke (zum Beispiel Polybutadien, Polyisopren, Polychloropren) und Copolymere von Dien und Vinylmonomeren (z. B. statistische Styrol-Butadien-Copolymere und Styrol-Butadien-Styrol-Blockcopolymere) ein.
  • Beispiele des für das Ethylen-Propylen-α-Olefin-Copolymer zu verwendende α-Olefin schließen α-Olefine mit 4 bis 20 Kohlenstoffatomen ein. Beispiele der α-Olefine mit 4 bis 20 Kohlenstoffatomen schließen geradkettige α-Olefine und verzweigte α-Olefine ein. Beispiele der geradkettigen α-Olefine schließen 1-Buten, 1-Penten, 1-Hexen, 1-Hegten, 1-Octen, 1-Nonen, 1-Decen, 1-Undecen, 1-Dodecen, 1-Tridecen, 1-Tetradecen, 1-Pentadecen, 1-Hexadecen, 1-Heptadecen, 1-Octadecen, 1-Nonadecen und 1-Eicosen ein. Beispiele der verzweigten α-Olefine schließen 3-Methyl-1-buten, 3-Methyl-1-penten, 4-Methyl-1-penten und 2-Ethyl-1-hexen ein.
  • Das Verfahren zur Herstellung der Harzzusammensetzung auf Propylenbasis der vorliegenden Erfindung kann ein Verfahren sein, wobei die Komponente (A), die Komponente (B), die Komponente (C) und zusätzliche Komponenten, die gegebenenfalls eingebracht werden, durch Schmelzkneten mit einem herkömmlichen Verfahren gemischt werden. Die Reihenfolge der Zugabe oder die Reihenfolge des Schmelzknetens der jeweiligen Komponenten bei dem Schmelzkneten ist nicht beschränkt. Die Knettemperatur beträgt vorzugsweise 180 bis 240°C.
  • Beispiele des Herstellungsverfahrens eines Formkörpers der Harzzusammensetzung auf Propylenbasis der vorliegenden Erfindung schließen solche Formverfahren, wie Spritzformen, Extrusionsformen, Rotationsformen, Vakuumformen, Schaumformen und Blasformen, ein. Die Harzzusammensetzung auf Propylenbasis der vorliegenden Erfindung wird für Anwendungen in industriellen Fachgebieten, wie Kraftfahrzeuge und Haushaltsgeräte, verwendet, da sie eine ausgezeichnete Steifigkeit und Wärmebeständigkeit aufweist.
  • BEISPIELE
  • Die vorliegende Erfindung wird nachstehend im Einzelnen in Bezug auf die Beispiele beschrieben. Die Beurteilungen der Eigenschaften wurden mit den folgenden Verfahren durchgeführt.
  • (1) Schmelzindex (MFR)
  • Der MFR wurde bei einer Temperatur von 230°C und einer Last von 2,16 kgf gemäß JIS K7210 (1995) gemessen.
  • (2) Gehalt an von α,β-ungesättigtem Glycidylester abgeleiteten Struktureinheiten (Einheit: Gew.-%)
  • Der Gehalt an von α,β-ungesättigtem Glycidylester abgeleiteten Struktureinheiten in einem modifizierten Polymer auf Propylenbasis wurde mit einem Verfahren gemessen, das die folgenden Schritte beinhaltet.
    • <1> Eine Lösung wird durch Lösen von 1,0 g einer Probe in 10 ml Xylol hergestellt.
    • <2> Die Lösung wird unter Rühren in 300 ml Methanol getropft, wobei ein modifiziertes Harz auf Propylenbasis wieder ausgefällt wird.
    • <3> Das wiederausgefällte modifizierte Polymer auf Propylenbasis wird gesammelt.
    • <4> Das gesammelte modifizierte Polymer auf Propylenbasis wird vakuumgetrocknet (80°C, 8 Stunden).
    • <5> Das getrocknete modifizierte Polymer auf Propylenbasis wird heißgepresst, wobei eine Folie mit 100 μm Dicke gebildet wird.
    • <6> Das Infrarotabsorptionsspektrum der Folie wird gemessen und der Gehalt an von α,β-ungesättigtem Glycidylester abgeleiteten Struktureinheiten wird aus der Absorption nahe 1730 cm–1 bestimmt.
  • (3) Biegemodul (FM)
  • Der Biegemodul einer Probe (3,2 mm Dicke), die durch Spritzformen geformt wurde, wurde mit einem in JIS K7203 bereitgestellten Verfahren bei einer Biegelastgeschwindigkeit von 2,0 mm/min und einer Temperatur von 23°C gemessen. Je höher der Biegemodul, desto höher ist die Steifigkeit.
  • (4) Verformungstemperatur unter Last (HDT)
  • Die Verformungstemperatur unter Last einer Probe (13 mm Breite, 6,4 mm Dicke), die durch Spritzformen geformt wurde, wurde mit einem in JIS K7110 bereitgestellten Verfahren unter einer Last von 0,45 MPa gemessen. Je höher die Verformungstemperatur unter Last ist, desto höher ist die Wärmebeständigkeit.
  • Die in den Beispielen und Vergleichsbeispielen verwendeten Substanzen sind wie folgt.
    • (A-1) „Noblen (eingetragene Marke) AY161”, hergestellt von Sumitomo Chemical Co., Ltd. (Propylen-Ethylen-Blockcopolymer, MFR = 15 g/10 Min, Gehalt an statistischer Propylen-Ethylen-Copolymerkomponente = 14 Gew.-%, Anteil an isotaktischen Pentaden der Propylenhomopolymerkomponente = 0,975, Grenzviskosität der Propylenhomopolymerkomponente = 1,3 dl/g, Gehalt an Ethyleneinheiten in der statistischen Propylen-Ethylen-Copolymerkomponente = 37 Gew.-%, Grenzviskosität der statistischen Propylen-Ethylen-Copolymerkomponente = 2,4 dl/g)
    • (A-2) „Noblen (eingetragene Marke) X101”, hergestellt von Sumitomo Chemical Co., Ltd. (Propylenhomopolymer, MFR = 40 g/10 min, Anteil an isotaktischen Pentaden = 0,975, Grenzviskosität = 1,25 dl/g, Mw/Mn = 5)
    • (A-3) „Noblen (eingetragene Marke) WPX5343”, hergestellt von Sumitomo Chemical Co., Ltd. (Propylen-Ethylen-Blockcopolymer, MFR = 55 g/10 Min, Gehalt der statistischen Propylen-Ethylen-Copolymerkomponente = 12 Gew.-%, Anteil an isotaktischen Pentaden der Propylenhomopolymerkomponente = 0,985, Grenzviskosität der Propylenhomopolymerkomponente = 0,9 dl/g, Gehalt an Ethyleneinheiten in der statistischen Propylen-Ethylen-Copolymerkomponente = 32 Gew.-%, Grenzviskosität der statistischen Propylen-Ethylen-Copolymerkomponente = 6,0 dl/g)
    • (A-4) „Noblen (eingetragene Marke) Y101”, hergestellt von Sumitomo Chemical Co., Ltd. (Propylenhomopolymer, MFR = 14 g/10 Min, Anteil an isotaktischen Pentaden = 0,975, Grenzviskosität = 1,45 dl/g, Mw/Mn = 5)
    • (A-5) „Noblen (eingetragene Marke) U501”, hergestellt von Sumitomo Chemical Co., Ltd. (Propylenhomopolymer, MFR = 120 g/10 min, Anteil an isotaktischen Pentaden = 0,975, Grenzviskosität = 0,9 dl/g, Mw/Mn = 5)
    • (A-6) „Noblen (eingetragene Marke) AW 630”, hergestellt von Sumitomo Chemical Co., Ltd. (Propylen-Ethylen-Blockcopolymer, MFR = 9 g/10 min, Gehalt der statistischen Propylen-Ethylen-Copolymerkomponente = 14 Gew.-%, Anteil an isotaktischen Pentaden der Propylenhomopolymerkomponente = 0,975, Grenzviskosität der Propylenhomopolymerkomponente = 1,4 dl/g, Gehalt an Ethyleneinheiten in der statistischen, Propylen-Ethylen-Copolymerkomponente = 37 Gew.-%, Grenzviskosität der statistischen Propylen-Ethylen-Copolymerkomponente = 2,9 dl/g)
    • (A-7) „Noblen (eingetragene Marke) AZ630”, hergestellt von Sumitomo Chemical Co., Ltd. (Propylen-Ethylen-Blockcopolymer, MFR = 30 g/10 Min, Gehalt der statistischen Propylen-Ethylen-Copolymerkomponente = 16 Gew.-%, Anteil an isotaktischen Pentaden der Propylenhomopolymerkomponente = 0,975, Grenzviskosität der Propylenhomopolymerkomponente = 1,0 dl/g, Gehalt an Ethlyeneinheiten in der statistischen Propylen-Ethylen-Copolymerkomponente = 35 Gew.-%, Grenzviskosität der statistischen Propylen-Ethylen-Copolymerkomponente = 5,0 dl/g)
    • (B-1) „TERRAMAC (eingetragene Marke) TE-2000”, hergestellt von Unitika, Ltd. (Polymilchsäureharz, MFR = 40 g/10 min, Gewichtsmittel des Molekulargewichts = 120000, Mw/Mn = 1,8)
    • (C-1) Einhundert Gew.-Teile eines Propylenhomopolymers, hergestellt von Sumitomo Chemical Co., Ltd. (MFR = 0,5 g/10 min), 2 Gew.-Teile Glycidylmethacrylat, 0,38 Gew.-Teile eines Radikalbildners „Perkadox 14/40C”, hergestellt von Kayaku Akzo Corp., 0,56 Gew.-Teile eines Radikalbildners „Perkadox 24FL”, hergestellt von Kayaku Akzo Corp., und 2 Gew.-Teile Styrolmonomer wurden gleichzeitig gemischt und dann wurde ein modifiziertes Polymer auf Propylenbasis, ein Propylenhomopolymer, auf das Glycidylmethacrylat gepfropft worden war, unter Verwendung eines Doppelschneckenknetextruders mit 50 mm Durchmesser (TEM50, hergestellt von Toshiba Machine Co., Ltd.), dessen Zylindertemperatur auf 180°C im Bereich stromaufwärts, auf 220°C im Mittelbereich und auf 260°C im Bereich stromabwärts eingestellt worden war, bei einer Extrusionsgeschwindigkeit von 50 kg/Std. und einer Schneckenumdrehungsgeschwindigkeit von 200 Upm hergestellt. Der Gehalt der von Glycidylmethacrylat abgeleiteten Struktureinheiten betrug 0,6 Gew.-%, wobei die Gesamtmenge des modifizierten Polymers auf Propylenbasis 100 Gew.-% betrug.
    • (C-2) GMA-Ethylen-Copolymer „BF-E”, hergestellt von Sumitomo Chemical Co., Ltd.
    • (D-1) Elastomer „Tuftec (eingetragene Marke) H 1062”, hergestellt von Asahi Chemical Co., Ltd. (hydriertes Styrol-Ethylen-Butylen-Styrol-Copolymer, MFR (190°C) = 0,5 g/10 Min), Styrolgehalt = 18%
    • (D-2) Elastomer „ENGAGE 8842”, hergestellt von The Dow Chemical Co. (Ethylen-Octen-Copolymer, MFR (190°C) = 1,2 g/10 min)
    • (E-1) Talk „JR46”, hergestellt von Hayashi Kasei Co., Ltd. (Mittlerer Teilchendurchmesser = 2,7 μm)
  • [Beispiel 1]
  • Ein Propylen-Ethylen-Blockcopolymer (A-1), ein Polymilchsäureharz (B-1), ein modifiziertes Polymer (C-1) auf Propylenbasis, ein Elastomer (D-1) und Talk (E-1) wurden in den in Tabelle 1 aufgeführten Mengen unter Verwendung eines Doppelschneckenknetextruders mit 50 mm Durchmesser (TEM50, hergestellt von Toshiba Machine Co., Ltd.) bei einer Zylindertemperatur von 190°C, einer Extrusionsgeschwindigkeit von 50 kg/Std. und einer Schneckenumdrehungsgeschwindigkeit von 200 Upm schmelzgeknetet, so dass eine Harzzusammensetzung hergestellt wurde.
  • (Spritzgeformter Gegenstand)
  • Die erhaltene Harzzusammensetzung wurde unter Verwendung einer Sycap 50 Spritzformvorrichtung, hergestellt von Sumitomo Heavy Industries, Ltd., bei einer Formtemperatur von 200°C, einer Formkühltemperatur von 35°C, einer Spritzdauer von 25 Sekunden und einer Kühldauer von 25 Sekunden spritzgeformt. Der Biegemodul und die Verformungstemperatur unter Last der erhaltenen spritzgeformten Gegenstände wurden gemessen. Die Ergebnisse sind in Tabelle 1 dargestellt.
  • [Beispiel 2]
  • Eine Harzzusammensetzung wurde durch Schmelzkneten eines Propylen-Ethylen-Blockcopolymers (A-1), eines Polymilchsäureharzes (B-1), eines modifizierten Polymers (C-1) auf Propylenbasis, eines Elastomers (D-1) und Talk (E-1) in den in Tabelle 1 aufgeführten Mengen unter den gleichen Bedingungen wie in Beispiel 1 hergestellt. Die erhaltene Harzzusammensetzung wurde unter den gleichen Bedingungen wie in Beispiel 1 spritzgeformt, und der Biegemodul und die Verformungstemperatur unter Last wurden gemessen. Die Ergebnisse sind in Tabelle 1 dargestellt.
  • [Beispiel 3]
  • Eine Harzzusammensetzung wurde durch Schmelzkneten eines Propylenhomopolymers (A-2), eines Propylen-Ethylen-Blockcopolymers (A-3), eines Polymilchsäureharzes (B-1) und eines modifizierten Polymers (C-1) auf Propylenbasis – in den in Tabelle 1 aufgeführten Mengen unter den gleichen Bedingungen wie in Beispiel 1 hergestellt. Die erhaltene Harzzusammensetzung wurde unter den gleichen Bedingungen wie in Beispiel 1 spritzgeformt, und der Biegemodul und die Verformungstemperatur unter Last wurden gemessen. Die Ergebnisse sind in Tabelle 1 dargestellt.
  • [Beispiel 4]
  • Eine Harzzusammensetzung wurde durch Schmelzkneten eines Propylenhomopolymers (A-2), eines Propylen-Ethylen-Blockcopolymers (A-3), eines Polymilchsäureharzes (B-1), eines modifizierten Polymers (C-1) auf Propylenbasis und eines Elastomers (D-2) in den in Tabelle 1 aufgeführten Mengen unter den gleichen Bedingungen wie in Beispiel 1 hergestellt. Die erhaltene Harzzusammensetzung wurde unter den gleichen Bedingungen wie in Beispiel 1 spritzgeformt, und der Biegemodul und die Verformungstemperatur unter Last wurden gemessen. Die Ergebnisse sind in Tabelle 1 dargestellt.
  • [Beispiel 5]
  • Eine Harzzusammensetzung wurde durch Schmelzkneten eines Propylenhomopolymers (A-4), eines Propylen-Ethylen-Blockcopolymers (A-6), eines Polymilchsäureharzes (B-1) und eines modifizierten Polymers (C-1) auf Propylenbasis in den in Tabelle 1 aufgeführten Mengen unter den gleichen Bedingungen wie in Beispiel 1 hergestellt. Die erhaltene Harzzusammensetzung wurde unter den gleichen Bedingungen wie in Beispiel 1 spritzgeformt, und der Biegemodul und die Verformungstemperatur unter Last wurden gemessen. Die Ergebnisse sind in Tabelle 1 dargestellt.
  • [Beispiel 6]
  • Eine Harzzusammensetzung wurde durch Schmelzkneten eines Propylenhomopolymers (A-5), eines Propylen-Ethylen-Blockcopolymers (A-7), eines Polymilchsäureharzes (B-1) und eines modifizierten Polymers (C-1) auf Propylenbasis in den in Tabelle 1 aufgeführten Mengen unter den gleichen Bedingungen wie in Beispiel 1 hergestellt. Die erhaltene Harzzusammensetzung wurde unter den gleichen Bedingungen wie in Beispiel 1 spritzgeformt, und der Biegemodul und die Verformungstemperatur unter Last wurden gemessen. Die Ergebnisse sind in Tabelle 1 dargestellt.
  • [Beispiel 7]
  • Eine Harzzusammensetzung wurde durch Schmelzkneten eines Propylenhomopolymers (A-4), eines Propylen-Ethylen-Blockcopolymers (A-6), eines Polymilchsäureharzes (B-1), eines modifizierten Polymers (C-1) auf Propylenbasis und eines Elastomers (D-2) in den in Tabelle 1 aufgeführten Mengen unter den gleichen Bedingungen wie in Beispiel 1 hergestellt. Die erhaltene Harzzusammensetzung wurde unter den gleichen Bedingungen wie in Beispiel 1 spritzgeformt, und der Biegemodul und die Verformungstemperatur unter Last wurden gemessen. Die Ergebnisse sind in Tabelle 1 dargestellt.
  • [Beispiel 8]
  • Eine Harzzusammensetzung wurde durch Schmelzkneten eines Propylenhomopolymers (A-5), eines Propylen-Ethylen-Blockcopolymers (A-7), eines Polymilchsäureharzes (B-1), eines modifizierten Polymers (C-1) auf Propylenbasis und eines Elastomers (D-2) in den in Tabelle 1 aufgeführten Mengen unter den gleichen Bedingungen wie in Beispiel 1 hergestellt. Die erhaltene Harzzusammensetzung wurde unter den gleichen Bedingungen wie in Beispiel 1 spritzgeformt, und der Biegemodul und die Verformungstemperatur unter Last wurden gemessen. Die Ergebnisse sind in Tabelle 1 dargestellt.
  • [Vergleichsbeispiel 1]
  • Eine Harzzusammensetzung wurde durch Schmelzkneten eines Propylen-Ethylen-Blockcopolymers (A-1), eines Polymilchsäureharzes (B-1), eines Elastomers (D-1) und Talk (E-1) in den in Tabelle 1 aufgeführten Mengen unter den gleichen Bedingungen wie in Beispiel 1 hergestellt. Die erhaltene Harzzusammensetzung wurde unter den gleichen Bedingungen wie in Beispiel 1 spritzgeformt, und der Biegemodul und die Verformungstemperatur unter Last wurden gemessen. Die Ergebnisse sind in Tabelle 1 dargestellt.
  • [Vergleichsbeispiel 2]
  • Eine Harzzusammensetzung wurde durch Schmelzkneten eines Propylen-Ethylen-Blockcopolymers (A-1), eines Polymilchsäureharzes (B-1), eines modifizierten Polymers (C-2) auf Propylenbasis, eines Elastomers (D-1) und Talk (E-1) in den in Tabelle 1 aufgeführten Mengen unter den gleichen Bedingungen wie in Beispiel 1 hergestellt. Die erhaltene Harzzusammensetzung wurde unter den gleichen Bedingungen wie in Beispiel 1 spritzgeformt, und der Biegemodul und die Verformungstemperatur unter Last wurden gemessen. Die Ergebnisse sind in Tabelle 1 dargestellt.
  • [Vergleichsbeispiel 3]
  • Eine Harzzusammensetzung wurde durch Schmelzkneten eines Propylen-Ethylen-Blockcopolymers (A-1), eines Polymilchsäureharzes (B-1), eines modifizierten Polymers (C-2) auf Propylenbasis, eines Elastomers (D-1) und Talk (E-1) in den in Tabelle 1 aufgeführten Mengen unter den gleichen Bedingungen wie in Beispiel 1 hergestellt. Die erhaltene Harzzusammensetzung wurde unter den gleichen Bedingungen wie in Beispiel 1 spritzgeformt, und der Biegemodul und die Verformungstemperatur unter Last wurden gemessen. Die Ergebnisse sind in Tabelle 1 dargestellt.
  • [Vergleichsbeispiel 4]
  • Eine Harzzusammensetzung wurde durch Schmelzkneten eines Propylen-Ethylen-Blockcopolymers (A-1), eines Polymilchsäureharzes (B-1), eines modifizierten Polymers (C-2) auf Propylenbasis, eines Elastomers (D-1) und Talk (E-1) in den in Tabelle 1 aufgeführten Mengen unter den gleichen Bedingungen wie in Beispiel 1 hergestellt. Die erhaltene Harzzusammensetzung wurde unter den gleichen Bedingungen wie in Beispiel 1 spritzgeformt, und der Biegemodul und die Verformungstemperatur unter Last wurden gemessen. Die Ergebnisse sind in Tabelle 1 dargestellt.
  • [Vergleichsbeispiel 5]
  • Eine Harzzusammensetzung wurde durch Schmelzkneten eines Propylenhomopolymers (A-2), eines Propylen-Ethylen-Blockcopolymers (A-3) und eines Polymilchsäureharzes (B-1) in den in Tabelle 1 aufgeführten Mengen unter den gleichen Bedingungen wie in Beispiel 1 hergestellt. Die erhaltene Harzzusammensetzung wurde unter den gleichen Bedingungen wie in Beispiel 1 spritzgeformt, und der Biegemodul und die Verformungstemperatur unter Last wurden gemessen. Die Ergebnisse sind in Tabelle 1 dargestellt.
  • [Vergleichsbeispiel 6]
  • Eine Harzzusammensetzung wurde durch Schmelzkneten eines Propylenhomopolymers (A-2), eines Propylen-Ethylen-Blockcopolymers (A-3), eines Polymilchsäureharzes (B-1) und eines Elastomers (D-2) in den in Tabelle 1 aufgeführten Mengen unter den gleichen Bedingungen wie in Beispiel 1 hergestellt. Die erhaltene Harzzusammensetzung wurde unter den gleichen Bedingungen wie in Beispiel 1 spritzgeformt, und der Biegemodul und die Verformungstemperatur unter Last wurden gemessen. Die Ergebnisse sind in Tabelle 1 dargestellt.
  • Industrielle Anwendbarkeit
  • Gemäß der vorliegenden Erfindung können eine Harzzusammensetzung auf Propylenbasis, die eine ausgezeichnete Steifigkeit und Wärmebeständigkeit aufweist, und ein Formkörper daraus erhalten werden.
  • Figure 00170001
  • Zusammenfassung
  • Es wird eine Harzzusammensetzung auf Propylenbasis bereitgestellt, die 10 bis 89 Gew.-% eines Polymers (A) auf Propylenbasis (ausschließlich eines modifizierten Polymers (C) auf Propylenbasis wie nachstehend definiert), 10 bis 89 Gew.-% eines Harzes (B) auf Polymilchsäurebasis, und 1 bis 80 Gew.-% eines modifizierten Polymers (C) auf Propylenbasis, bei welchem es sich um ein mit α,β-ungesättigtem Glycidylester gepfropftes Polymer auf Propylenbasis handelt, das einen Gehalt an von α,β-ungesättigtem Glycidylester abgeleiteten Struktureinheiten von 0,1 Gew.-% oder mehr und weniger als 1,0 Gew.-% aufweist, mit der Maßgabe, dass der Gehalt an dem Polymer (A) auf Propylenbasis, an dem Harz (B) auf Polymilchsäurebasis und an dem modifizierten Polymer (C) auf Propylenbasis jeweils eine Menge bezogen auf die Gesamtmenge der drei Komponenten ist, enthält.
  • ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
  • Diese Liste der vom Anmelder aufgeführten Dokumente wurde automatisiert erzeugt und ist ausschließlich zur besseren Information des Lesers aufgenommen. Die Liste ist nicht Bestandteil der deutschen Patent- bzw. Gebrauchsmusteranmeldung. Das DPMA übernimmt keinerlei Haftung für etwaige Fehler oder Auslassungen.
  • Zitierte Patentliteratur
    • - JP 2007-106843 A [0003]
  • Zitierte Nicht-Patentliteratur
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    • - JIS K7210 (1995) [0028]
    • - JIS K7210 (1995) [0035]
    • - JIS K7210 (1995) [0041]
    • - JIS K7203 [0043]
    • - JIS K7110 [0044]

Claims (3)

  1. Eine Harzzusammensetzung auf Propylenbasis, umfassend 10 bis 89 Gew.-% eines Polymers (A) auf Propylenbasis (ausschließlich eines modifizierten Polymers (C) auf Propylenbasis wie nachstehend definiert), 10 bis 89 Gew.-% eines Harzes (B) auf Polymilchsäurebasis, und 1 bis 80 Gew.-% eines modifizierten Polymers (C) auf Propylenbasis, bei welchem es sich um ein mit α,β-ungesättigtem Glycidylester gepfropftes Polymer auf Propylenbasis handelt, das einen Gehalt an von α,β-ungesättigtem Glycidylester abgeleiteten Struktureinheiten von 0,1 Gew.-% oder mehr und weniger als 1,0 Gew.-% aufweist, mit der Maßgabe, dass der Gehalt an dem Polymer (A) auf Propylenbasis, an dem Harz (B) auf Polymilchsäurebasis und an dem modifizierten Polymer (C) auf Propylenbasis jeweils eine Menge bezogen auf die Gesamtmenge der drei Komponenten ist.
  2. Die Harzzusammensetzung auf Propylenbasis gemäß Anspruch 1, wobei das modifizierte Polymer (C) auf Propylenbasis ein mit Glycidylmethacrylat gepfropftes Polymer auf Propylenbasis ist.
  3. Ein Formkörper umfassend die Harzzusammensetzung auf Propylenbasis gemäß Anspruch 1 oder 2.
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