WO2009054548A1

WO2009054548A1 - プロピレン系樹脂組成物およびその成形体

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Publication number: WO2009054548A1
Application number: PCT/JP2008/069825
Authority: WO
Inventors: Koji Kameo; Mitsuyoshi Shimano
Original assignee: Sumitomo Chemical Company, Limited
Priority date: 2007-10-26
Filing date: 2008-10-24
Publication date: 2009-04-30
Also published as: US20100261843A1; JP2009120827A; CN101835839A; US8084540B2; DE112008002843T5

Abstract

プロピレン系重合体（Ａ）（但し、下に定義された変性プロピレン系重合体（Ｃ）を除く）１０～８９質量％と、ポリ乳酸系樹脂（Ｂ）１０～８９質量％と、α，β−不飽和グリシジルエステルに由来する構造単位の含有量が０.１質量％以上１．０質量％未満であるα，β−不飽和グリシジルエステルがグラフトされたプロピレン系重合体である変性プロピレン系重合体（Ｃ）１～８０質量％と、を含有するプロピレン系樹脂組成物（但し、前記プロピレン系重合体（Ａ）、ポリ乳酸系樹脂（Ｂ）、および変性プロピレン系重合体（Ｃ）の前記量はそれぞれ、これら三成分の合計量に対する量である。）が提供される。

Description

明細書プロピレン系樹脂組成物およぴその成形体技術分野

本発明は、プロピレン系樹脂糸且成物およびその成形体に関するものであり、さらに詳細 - には、剛性と耐熱性に優れるプロピレン系樹脂組成物およびその成形体に関するものである。背景技術

近年、地球環境への影響を意識して、植物を原料として合成されるポリ乳酸系樹脂の利用が検討されている。

例えば、特開 2 0 0 7— 1 0 6 8 4 3号公報には、ゥヱルド強度に優れた成形品を形成可能な乳酸系樹脂組成物を提供することを目的として開発された、乳酸系樹脂、ポリプロピレン系樹脂と、エポキシ化ポリオレフインを含有することを特徴とする乳酸系樹脂組成物が記載されている。しかしながら、上記文献に記載の乳酸系樹脂組成物の剛性や耐熱性については、さらなる改良が求められている。発明の開示

本発明の目的は、剛性と耐熱性に優れるプロピレン系榭脂組成物おょぴその成形体を提供することにある。

本発明は、プロピレン系重合体（A) (但し、下に定義された変性プロピレン系重合体 (C) を除く) 1 0〜8 9質量％と、ポリ乳酸系樹脂 (B ) 1 0〜8 9質量％と、ひ， β 一不飽和グリシジルエステルに由来する構造単位の含有量が 0 . 1質量％以上 1 . 0質量。 /₀ 未満である， j3 -不飽和グリシジルェステルがグラフトされたプロピレン系重合体である変性プロピレン系重合体（C) 1〜8 0質量％と、を含有するプロピレン系樹脂組成物およびその成形体を提供するものである。（但し、前記プロピレン系重合体（A) 、ポリ乳酸系樹脂（B) 、および変性プロピレン系重合体（C) の前記量はそれぞれ、これら三成分の合計量に対する量である。）発明を実施するための形態本発明に係るプロピレン系樹脂組成物は、プロピレン系重合体（A) 、ポリ乳酸系樹脂 (B) 、及び、所定の構成を有する変性プロピレン系重合体 (C) を含有する。

[プロピレン系重合体（A) ]

本発明のプロピレン系樹脂組成物に用いられるプロピレン系重合体（A) (以下、成分 (A) ともいう）は、プロピレンに由来する単量体単位を含有する重合体であり、プロピレン単独重合体、および、プロピレン一エチレン共重合体からなる群から選ばれる少なくとも 1種の重合体がプロピレン系重合体（A) として用いられる。但し、プロピレン系重合体（A) は、下に定義される変性プロピレン系重合体（C) は包含しない。

プロピレン系重合体（A) として用いられるプロピレン一エチレン共重合体としては、プロピレン一エチレンランダム共重合体、プロピレン一エチレンブロック共重合体が挙げられる。このプロピレン一エチレンブロック共重合体とは、プロピレン単独重合体成分と、プロピレン一エチレンランダム共重合体成分とからなる共重合体である。

剛性、耐熱性または硬度の観点からプロピレン系重合体（A) として好ましくは、プロピレン単独重合体または、プロピレン一エチレンブロック共重合体である。

プロピレン単独重合体の ¹³C— NMRによって測定されるァイソタクチック'ペンタッド分率は 0. 95以上が好ましく、さらに好ましくは 0. 98以上である。

プロピレン一エチレンプロック共重合体のプロピレン単独重合体成分の、 ¹³ C— NMRによって測定されるァイソタクチック 'ペンタッド分率は 0. 95以上が好ましく、さらに好ましくは 0. 98以上である。

ァイソタクチック -ペンタツド分率とは、 A. Z amb e 1 1 iらによって Ma c r o mo l e c u l e s, 6, 925 (1973) に記載されている方法、すなわち ¹³C— NM Rスぺクトルを用いる方法によって測定されるプロピレン系重合体の分子鎖中のペンタッド単位でのァイソタクチック連鎖、換言すればプロピレンモノマー単位が 5個連続してメソ結合した連鎖の中心にあるプロピレンモノマー単位の分率である（ただし、 NMR吸収ピークの帰属は、 Ma c r omo l e c u l e s, 8, 687 (1975) に基づいて決定される）。具体的には、 ¹³C— NMRスペクトルによって測定されるメチル炭素領域の吸収ピークの面積に対する、 mmmmピークの面積の割合が、ァイソタクチック 'ペンタツド分率である。この方法によって測定された英国 NAT I ONAL PHYS I CAL LABORATORYの NP L標準物質 CRM No. M19-14Po l yp r o p y l e ne P P/MWDZ 2のァイソタクチック 'ペンタッド分率は、 0. 944であつた。上記プロピレン単独重合体、上記プロピレン一エチレンブロック共重合体のプロピレン単独重合体成分、およひ'上記プロピレン一エチレンランダム共重合体の 135。Cのテトラリン溶媒中で測定される極限粘度はそれぞれ、好ましくは 0. 7〜 5 d 1 Z gであり、より好ましくは 0. 8〜4 d l/gである。

また、上記プロピレン単独重合体、上記プロピレン一エチレンブロック共重合体のプロピレン単独重合体成分、および上記プロピレン一エチレンランダム共重合体のそれぞれのゲル'パーミエーシヨン'クロマトグラフィー（以下、 GPCと略記することがある）で測定した分子量分布 (Mw/Mn) は、好ましくは 3以上 7以下である。

上記プロピレン一エチレンブロック共重合体のプロピレン一エチレンランダム共重合体成分に含有されるエチレン含有量は好ましくは 20〜 65質量％であり、より好ましくは 25〜50質量％である。

上記プロピレン一エチレンプロック共重合体のプロピレン一エチレンランダム共重合体成分の 135 °Cのテトラリン溶媒中で測定される極限粘度は、好ましくは、 1.5〜 12 d 1 Z gであり、より好ましくは 2〜 8 d 1 Z gである。

上記プロピレン一エチレンブロック共重合体を構成するプロピレン一エチレンランダム共重合体成分の含有量は、好ましくは 10〜 60質量％であり、より好ましくは 10〜 4 0質量％である。

J I S K7210 (1995) に従って温度 230°C、荷重 2. 16 k g f で測定される上記プロピレン単独重合体のメルトフローレイト（以下、 MFRと略記する）は、好ましくは、 0. 1〜400 g/10分であり、より好ましくは；！〜 300 gノ 10分である。

J I S K7210 (1995) に従って温度 230°C、荷重 2. 16 k g f で測定される上記プロピレン一エチレン共重合体の MFRは、好ましくは、 0. 1〜200 _§ノ1 0分であり、より好ましくは 1〜： 150 gZl 0分である。

プロピレン系重合体（A) を製造する方法としては、重合体のモノマー組成に応じて、チーグラー ·ナッタ型触媒またはメタ口セン触媒を用いて、プロピレンを単独重合する方法や、チ^ "ダラー .ナッタ型触媒またはメタ口セン触媒を用いてプロピレン以外のォレフインから選ばれる 1種以上のォレフィンとプロピレンとを共重合する方法等が用いられる。チーグラー ·ナッタ型触媒としては、チタン含有固体状遷移金属成分と有機金属成分とを含有する触媒系が挙げられる。メタ口セン触媒としては、シクロペンタジェニル骨格を少なくとも 1個有する周期表第 4族〜第 6族の遷移金属化合物および助触媒成分とを含有する触媒系が挙げられる。重合法としては、スラリー重合法、気相重合法、パルク重合法、溶液重合法、および、これらを組み合わせた重合法が挙げられる。また重合法は、バッチ式、連続式のいずれでもよく、一段重合でも、多段重合でもよい。

[ポリ乳酸系樹脂]

本発明のプロピレン系樹脂組成物が含有するポリ乳酸系樹脂（B ) (以下、成分（B ) と記すことがある）とは、 L一乳酸および Zまたは D—乳酸に由来する繰り返し単位のみからなる重合体からなる樹脂、 L一乳酸および Zまたは D—乳酸に由来する繰り返し単位と L—乳酸および D—乳酸以外のモノマーに由来する繰り返し単位とからなる共重合体からなる樹脂、または L一乳酸および Zまたは D—乳酸に由来する繰り返し単位のみからなる重合体と L一乳酸おょぴ Zまたは D—乳酸に由来する繰り返し単位と他のモノマーに由来する繰り返し単位とからなる共重合体の混合物からなる樹脂である。なお、 L一乳酸に由来する繰り返し単位および D—乳酸に由来する繰り返し単位を、それぞれ、 L一乳酸由来繰り返し単位およぴ D—乳酸由来繰り返し単位と記すことがある。前記 L一乳酸および D—乳酸以外のモノマーとしては、グリコール酸等のヒドロキシカルボン酸、ブタンジオール等の脂肪族多価アルコールおよびコハク酸等の脂肪族多価カルボン酸が挙げられる。ポリ乳酸系樹脂（B ) は、例えば、

乳酸（L一乳酸、 D—乳酸、または L一乳酸と D—乳酸の混合物）、および必要に応じて更に他のモノマーを脱水重縮合する方法、

乳酸の環状二量体 (すなわちラクチド) を開環重合させる方法、

ラクチドぉよぴ乳酸と乳酸以外のヒドロキシカルポン酸との環状 2分子縮合体を開環重合させる方法、

ラクチドおよび/または轧酸と乳酸以外のヒドロキシカルボン酸との環状 2分子縮合体、および必要に応じて更に乳酸以外のヒドロキシカルボン酸の環状二量体（例えば、グリコリド）ゃヒドロキシカルボン酸由来の環状エステル（例えば、 ε—力プロラクトン）を開環重合させる方法

により製造することができる。

成分（Β ) が L一乳酸由来繰り返し単位と D—乳酸由来繰り返し単位の両方を含む重合体を含有するとき、プロピレン系樹脂組成物の耐熱性の観点から、該重合体において、 L 一乳酸由来繰り返し単位の含有量、または D〜し酸由来繰り返し単位の含有量は、好ましくは 8 0モル。 /₀以上であり、より好ましくは 9 0モル⁰ /₀以上であり、さらに好ましくは 9 5モル％以上である。ポリ乳酸系榭脂（B) の重量平均分子量（以下、 Mwと略記する）は、好ましくは 1万以上 100万以下であり、さらに好ましくは 5万以上 50万以下である。また、ポリ乳酸系樹脂（B) の分子量分布（以下、 MwZMnと略記することがある。）は、好ましくは 1以上 4以下である。記号 Mnは、数平均分子量を表す。なお、分子量 Mw、 Mnおよび分子量分布は、 GP Cにより、標準ポリスチレンを分子量標準物質として測定される。

[変性プロピレン系重合体（C) ]

本発明のプロピレン系樹脂組成物が含有する変性プロピレン系重合体（C) (以下、成分（C) とも記す）は、 α;， —不飽和グリシジルエステルに由来する構造単位の含有量が 0. 1質量⁰ /₀以上 1. 0質量％未満である α， β—不飽和グリシジルェステルがグラフトされたプロピレン系重合体である。即ち、プロピレン系重合体に、所定量の α， J3—不飽和グリシジルエステルをグラフト重合させて得られた重合体である。

a , β一不飽和グリシジルエステルとしては、例えば、グリシジルメタアタリレート、グリシジルァクリレート等を挙げることができ、好ましくはダリシジルメタアタリレートである。

変性プロピレン系重合体（C) に含有される a, j3—不飽和グリシジルエステルに由来する構造単位の含有量は、通常 0. 1質量。 /₀以上 1. 0質量％未満であり、好ましくは 0.

5質量⁰ /₀以上 1. 0質量⁰/。未満である。なお、 α, ]3—不飽和グリシジルエステルに由来する構造単位の含有量は、赤外スぺクトル法により測定される。

J I S K7 2 1 0 (1 99 5) に従って温度 230°C、荷重 2. 1 6 k g f で測定される変性プロピレン系重合体（C) の MFRは、 0. 1〜300 gZl 0分であり、好ましくは 0. 5〜80 gZl 0分である。

変性プロピレン系重合体（C) の製造方法としては、例えば、ミキサーや押出機等を用いて、プロピレン系重合体と _α, ]3—不飽和グリシジルエステルを溶融混練する方法等が挙げられる。

変性ポリプロピレン系重合体の製造に用いられるプロピレン系重合体としては、前記プロピレン系樹脂 (A) として使用し得る重合体が挙げられ、その詳細は前述のとおりである。

本発明のプロピレン系樹脂組成物における成分（A) 、成分（B) および成分（C) の含有量として、成分（A) 、成分（B) 、成分（C) の合計量を 1 00質量％としたとき、成分（A) の含有量が 10〜80質量。/。であり、成分（B) の含有量が 1 0〜 80質量％であり、成分（ C ) の含有量が 1〜 8 0質量％である。そして製品の剛性およぴ耐熱性という観点から、好ましくは、成分（A) の含有量が 1 0〜5 0質量％であり、成分（B ) の含有量が 1 0〜5 0質量％であり、成分（C) の含有量が 5〜8 0質量。/。である。

本発明のプロピレン系樹脂組成物は、上記の必須成分（A)、 ( B ) および（C) のほかに、付加的成分を含有してもよい。このような付加的成分として例えば、酸化防止剤、耐候性改良剤、造核剤、難燃剤、可塑剤、滑剤、帯電防止剤、着色剤、有機充填剤、無機充填剤、エラストマ一おょぴ樹脂が挙げられる。

無機充填剤としては、例えば、ガラス繊維、炭素繊維、金属繊維、ガラスビーズ、マイ力、炭酸カルシウム、酸化チタン、酸化亜鉛、チタン酸カリウムゥイスカー、タルク、力オリナイト、ベントナイト、スメクタイト、セピオライト、ワラストナイト、モンモリ口ナイト、クレー、ァロフェン、ィモゴライト、繊維状マグネシウムォキシサルフェート硫酸バリウム、ガラスフレーク、カーボンブラックが挙げられる。

粒子状の無機充填剤の平均粒子径は、通常、 0 . 0 1〜 5 0 μ mであり、好ましくは 0 . 1〜 3 0 μ mであり、より好ましくは 0 . 1〜5 ^ πιである。ここで無機充填剤の平均粒子径とは、遠心沈降式粒度分布測定装置を用いて水、アルコール等の分散媒中に無機充填剤粒子を懸濁させて測定した篩下法の積分分布曲線から求めた 5 0 %相当粒子径 D 5 0を意味する。

エラストマ一は、分子内に架橋点を有する物質であるゴムと、分子内の硬質層の分子グループにより分子を拘束状態にした物質である熱可塑性エラストマ一とを含む。エラストマーの J I S K 7 2 1 0 ( 1 9 9 5 ) に従って温度 1 9 0 °C、荷重 2 . 1 6 k g f で t 定したメルトフローレイトは、 0 . l g / 1 0分〜 3 . O g Z l O分である。

エラストマ一としては、例えば、ポリオレフイン系エラストマ一（例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン一プロピレン共重合体、エチレン一プロピレン一 α—ォレフィン共重合体、エチレン一プロピレン一非共役ジェン共重合体）；脂肪族ポリエステルエラストマ一（例えば、ポリエチレンサクシネート、ポリブチレンサクシネート、ポリブチレンサクシネートアジペート、ポリブチレンサクシネートカーボネート）；アクリルゴム、エチレン一アクリル酸共重合体およびそのアルカリ金属塩（いわゆるアイオノマー）、エチレンーグリシジルメタァクリレート共重合体、エチレンーァクリル酸アルキルエステル共重合体等のァクリル酸系エラストマ一；酸変性エチレン一プロピレン共重合体、ジェンゴム列えば、ポリブタジエン、ポリイソプレン、ポリクロ口プレン）、ジェンとビニルモノマーとの共重合体（例えば、スチレン一ブタジエンランダム共重合体、スチレン一ブタジエン一スチレンプロック共重合体）等が挙げられる。エチレン一プロピレン一ひ一ォレフィン共重合体に用いられる α—ォレフィンとしては、炭素数 4〜20の α—ォレフインが挙げられる。炭素数 4〜 20の α—ォレフィンとしては、直鎖状の α—ォレフイン、分岐状の α—ォレフインが挙げられる。直鎖状の α—ォレフィンとしては、例えば、 1ーブテン、 1一ペンテン、 1一へキセン、 1一^ -プテン、 1—ォクテン、 1一ノネン、 1ーデセン、 1一ゥンデセン、 1一ドデセン、 1一トリデセン、 1 ーテトラデセン、 1一ペンタデセン、 1一へキサデセン、 1一へプタデセン、 1—ォクタデセン、 1一ナノデセン、 1一エイコセン等が挙げられる。分岐状の α—ォレフィンとしては、 3ーメチノレー 1—プテン、 3ーメチルー 1一ペンテン、 4ーメチルー 1一ペンテン、 2—ェチルー 1一へキセン等が挙げられる。

本発明のプロピレン系樹脂組成物の製造方法としては、成分（Α) 、成分（Β) 、成分 (C) 、および必要に応じて配合される付加的成分を公知の方法で溶融混練により混合する方法が挙げられる。溶融混練する際の各成分の配合順序や溶融混練順序は任意である。混練温度として好ましくは 1 80〜 240 °Cである。

本発明のプロピレン系樹脂組成物からなる成形体の製造方法としては、例えば、射出成形法、押出成形法、回転成形法、真空成形法、発泡成形法、ブロー成形法等の成形法が挙げられる。本発明のプロピレン系樹脂組成物は、剛性および耐熱性に優れることから、自動車や家電等の産業分野での用途に用いられる。

実施例

以下、本発明を実施例に基づき詳細に説明する。なお、物性の評価は、以下の方法により行った。

(1) メルトフ口一レート (MFR)

MFRは、 J I S K72 1 0 (1 995) に従い、温度 230°C、荷重 2. 1 6 k g f で測定した。

(2) a, —不飽和グリシジルエステル由来の構造単位の含有量（単位：質量％) 変性プロピレン系重合体中の、 a, J3—不飽和グリシジルエステル由来の構造単位の含有量は以下のステップからなる方法で測定した。

< 1 >サンプル 1. 0 gをキシレン 1 0m lに溶解して、溶液を調製する。

< 2 >該溶液をメタノール 300m 1に攪拌しながら滴下して変性プロピレン系重合体を再沈殿させる。

< 3 >再沈殿された変性プロピレン系重合体を回収する。

く 4 >回収した変性プロピレン系重合体を真空乾燥する（ 80 °C、 8時間）。く 5 >乾燥された変性プロピレン系重合体を熱プレスして、厚さ 10 Ομπιのフィルムを作成する。

く 6 >フィルムの赤外吸収スぺクトルを測定し、 1730 cm— ¹付近の吸収から α， β— 不飽和グリシジルエステルに由来する構造単位の含有量を定量する。

(3) 曲げ弾性率 (F )

射出成形により成形された試験片（厚さ 3. 2 mm) の曲げ弾性率を、曲げ負荷速度 2. Omm/分、温度 23°Cにおいて J I S K7203に規定された方法に従って測定した。曲げ弾性率が高レ、ほど、剛性に優れる。

(4) 荷重たわみ温度 (HDT)

射出成形により成形された試験片（幅 13mm、厚さ 6. 4 mm) の試験片の荷重たわみ温度を 0. 45 MP aの荷重において J I S K 7110に規定された方法に従って測定した。荷重たわみ温度が高いほど、耐熱性に優れる。

実施例およぴ比較例に使用した材料は、以下のとおりである。

( A— 1) 住友化学株式会社製「ノーブレン（登録商檩） AY161」（プロピレン一エチレンブロック共重合体、 MFR= 15 gZl 0分、プロピレン一エチレンランダム共重合体成分含有量 = 14質量％、プロピレン単独重合体成分のアイソタクチック ·ペンタッド分率- 0. 975、プロピレン単独重合体成分の極限粘度 = 1. 3 d 1 / g、プロピレン一エチレンランダム共重合体成分中のエチレン単位含有量 =37質量⁰ /₀、プロピレン一エチレンランダム共重合体成分の極限粘度 = 2. 4 d lXg)

( A _ 2 ) 住友化学株式会社製「ノープレン（登録商標） X 101」（プロピレン単独重合体、 MFR=40 g/10分、アイソタクチック ·ベンタツド分率 = 0. 975、極限粘度 =1. 25 d 1 / g_N Mw/Mn= 5)

(A— 3) 住友化学株式会社製「ノーブレン（登録商標） WPX5343」（プロピレンーエチレンブロック共重合体、 MFR=55 g/10分、プロピレン一エチレンランダム共重合体成分含有量 = 12質量⁰ /₀、プロピレン単独重合体成分のアイソタクチック ·ぺンタツド分率 = 0. 985、プロピレン単独重合体成分の極限粘度 = 0. 9 d 1 Z g、プ口ピレン一エチレンランダム共重合体成分中のエチレン単位含有量 = 32質量⁰ /。、プロピレン一エチレンランダム共重合体成分の極限粘度 = 6. 0 d 1 /g)

(A— 4) 住友ィ匕学株式会社製「ノーブレン（登録商標） Y101」（プロピレン単独重合体、 MFR=14 gZl 0分、ァイソタクチック ·ペンタッド分率 =0. 975、極限粘度 =1· 45 d l g^ Mw/Mn=5) (A- 5) 住友化学株式会社製「ノーブレン（登録商標） U501 (プロピレン単独重合体、 MFR= 120 g/10分、ァイソタクチック .ペンタツド分率 =0. 975、極限粘度 =0. 9 d 1/g, Mw/Mn = 5)

(A— 6) 住友化学株式会社製「ノーブレン（登録商標） AW630J (プロピレン一エチレンブロック共重合体、 MFR=9 gZl O分、プロピレン一エチレンランダム共重合体成分含有量 = 14質量⁰ /₀、プロピレン単独重合体成分のアイソタクチック 'ペンタツド分率 = 0. 975、プロピレン単独重合体成分の極限粘度 = 1. 4 d 1 / g、プロピレンーエチレンランダム共重合体成分中のエチレン単位含有量 = 37質量。 /₀、プロピレン一エチレンランダム共重合体成分の極限粘度- 2. 9 d 1/g)

(A— 7) 住友化学株式会社製「ノーブレン（登録商標） AZ 630」（プロピレン一エチレンブロック共重合体、 MFR = 30 g/10分、プロピレン一エチレンランダム共重合体成分含有量 = 16質量。 /。、プロピレン単独重合体成分のアイソタクチック 'ペンタッド分率 = 0 · 975、プロピレン単独重合体成分の極限粘度- 1. 0 d 1 Z g、プロピレン一エチレンランダム共重合体成分中のエチレン単位含有量 = 35質量⁰ /₀、プロピレン —エチレンランダム共重合体成分の極限粘度 =5. 0 d 1/g)

(B— 1) ュニチカ株式会社製「テラマック（登録商標） TE— 2000」（ポリ乳酸樹脂、 MFR=40 gZl O分、重量平均分子量 =12万、 MwZMn = l. 8)

( C一 1 ) 住友化学株式会社製プロピレン単独重合体（MFR-0. 5 gZl O分） 10 0質量部と、グリシジルメタアタリレート 2質量部と、化薬ァクゾ株式会社製ラジカル発生剤「パー力ドックス 14/40C」 0. 38質量部、同社製ラジカル発生剤「パー力ドックス 24FL」 0. 56質量部、スチレンモノマ一 2質量部を一括混合した後、 50m πιφ二軸混練押出機（東芝機械株式会社製 ΤΕΜ50) にて、シリンダー温度は上流域を 180°C、中流域を 220°C、下流域を 260°Cに設定し、押出量 50 k g/h r、スクリユー回転数 200 r pmで、グリシジルメタァクリレートがグラフトされたプロピレン単独重合体である変性プロピレン系重合体を製造した。グリシジルメタアタリレート由来の構造単位の含有量は、該変性プロピレン系重合体の全量を 100質量％として、 0. 6 質量％であった。

(C一 2) 住友化学株式会社製 GMA—エチレン共重合体「BF— E」

(D— 1) 旭化成株式会社製エラストマ一「タフテック（登録商標） HI 062」（水素添加スチレン一エチレンーブチレン一スチレン共重合体、 MFR ( 190 °C) =0. 5 g/10分）、スチレン含量 =18% (D— 2) ダウケミカル株式会社製エラストマ一「エンゲージ 8842J (エチレンーォクテン共重合体、 MFR ( 190 °C) = 1. 2 gZl O分）

( E— 1 ) 林化成株式会社製タルク「 J R46」 (平均粒子径= 2. 7 μπι)

[実施例 1 ]

5 ΟπιηιΦ二軸混練押出機（東芝機械株式会社製 ΤΕΜ 50) を用い、シリンダー温度 190°C、押出量 50 k g/h r、スタリユー回転数 200 r p mで、プロピレンーェチレンプロック共重合体（A— 1) と、ポリ乳酸樹脂 (B-1) と、変性プロピレン系重合体（C— 1) と、エラストマ一（D— 1) と、タルク（E— 1) とを表 1に記載の量で溶融混練して樹脂組成物を製造した。

(射出成形体）

得られた樹脂組成物を、住友重機械工業株式会社製 S y c a p 50型射出成形機を用いて、成形温度 200°C、金型冷却温度 35°C、射出時間 25秒、冷却時間 25秒で射出成形した。得られた射出成形体の曲げ弾性率および荷重たわみ温度を測定した。その結果を表 1に示す。

[実施例 2]

プロピレン一エチレンブロック共重合体（A— 1) と、ポリ乳酸樹脂（B— 1) と、変性プロピレン系重合体（C—1) と、エラストマ一（D— 1) と、タルク（E— 1) とを表 1に記載の量で、実施例 1と同様の条件で溶融混練して樹脂組成物を製造した。また、得られた樹脂組成物を実施例 1と同様の条件で射出成形し、更に曲げ弾性率および荷重たわみ温度を測定した。その結果を表 1に示す。

[実施例 33

プロピレン単独重合体（A— 2) と、プロピレン一エチレンプロック共重合体（A— 3) と、ポリ乳酸榭脂（B— 1) と、変性プロピレン系重合体（C一 1) とを表 1に記載の量で、実施例 1と同様の条件で溶融混練して樹脂組成物を製造した。また、得られた樹脂組成物を実施例 1と同様の条件で射出成形し、更に曲げ弾性率および荷重たわみ温度を測定した。その結果を表 1に示す。

[実施例 4]

プロピレン単独重合体（A— 2) と、プロピレン一エチレンプロック共重合体（A— 3) と、ポリ乳酸樹脂（B— 1) と、変性プロピレン系重合体（C一 1) と、エラストマ一（D 一 2 ) とを表 1に記載の量で、実施例 1と同様の条件で溶融混練して樹脂組成物を製造した。また、得られた樹月旨組成物を実施例 1と同様の条件で射出成形し、更に曲げ弾性率および荷重たわみ温度を測定した。その結果を表 1に示す。 [実施例 5]

プロピレン単独重合体（A— 4) と、プロピレン一エチレンブロック共重合体（A— 6) と、ポリ乳酸樹脂（B— 1) と、変性プロピレン系重合体（C— 1) とを表 1に記載の量で、実施例 1と同様の条件で溶融混練して樹脂組成物を製造した。また、得られた樹脂組成物を実施例 1と同様の条件で射出成形し、更に曲げ弾性率および荷重たわみ温度を測定した。その結果を表 1に示す。

[実施例 6]

プロピレン単独重合体（A— 5) と、プロピレン一エチレンブロック共重合体（A— 7) と、ポリ乳酸樹脂（B— 1) と、変性プロピレン系重合体（C一 1) とを表 1に記载の量で、実施例 1と同様の条件で溶融混練して樹脂組成物を製造した。また、得られた樹脂組成物を実施例 1と同様の条件で射出成形し、更に曲げ弾性率および荷重たわみ温度を測定した。その結果を表 1に示す。

[実施例 7]

プロピレン単独重合体（A— 4) と、プロピレン一エチレンプロック共重合体（A— 6) と、ポリ乳酸樹月旨（B— 1) と、変性プロピレン系重合体（C—1) と、エラストマ一（D -2) とを表 1に記載の量で、実施例 1と同様の条件で溶融混練して樹脂組成物を製造した。また、得られた樹脂糸且成物を実施例 1と同様の条件で射出成形し、更に曲げ弾性率および荷重たわみ温度を測定した。その結果を表 1に示す。

[実施例 8]

プロピレン単独重合体（A— 5) と、プロピレン一エチレンブロック共重合体（A— 7) と、ポリ乳酸樹脂（B— 1) と、変性プロピレン系重合体（C—1) と、エラストマ一（D -2) とを表 1に記載の量で、実施例 1と同様の条件で溶融混練して樹脂組成物を製造した。また、得られた樹脂糸且成物を実施例 1と同様の条件で射出成形し、更に曲げ弾性率おょぴ荷重たわみ温度を測定した。その結果を表 1に示す。

[比較例 1 ]

プロピレン一エチレンプロック共重合体（A—1) と、ポリ乳酸樹脂 (B-1) と、ェラストマ一（D— 1) と、タルク（E— 1) とを表 1に記載の量で、実施例 1と同様の条件で溶融混練して樹脂組成物を製造した。また、得られた樹脂組成物を実施例 1と同様の条件で射出成形し、更に曲げ弾性率おょぴ荷重たわみ温度を測定した。その結果を表 1に示す。

[比較例 2〕プロピレン一エチレンブロック共重合体（A— 1) と、ポリ乳酸樹月旨（B—1) と、変性プロピレン系重合体 (C-2) と、エラストマ一（D— 1) と、タルク（E— 1) とを表 1に記載の量で、実施例 1と同様の条件で溶融混練して樹脂組成物を製造した。また、得られた樹脂組成物を実施例 1と同様の条件で射出成形し、更に曲げ弾性率および荷重たわみ温度を測定した。その結果を表 1に示す。

[比較例 3 ]

プロピレン一エチレンブロック共重合体（A— 1) と、ポリ乳酸樹脂（B— 1) と、変性プロピレン系重合体（C一 2) と、エラストマ一 (D— 1) と、タルク（E— 1) とを表 1に記載の量で、実施例 1と同様の条件で溶融混練して樹脂組成物を製造した。また、得られた樹脂組成物を実施例 1と同様の条件で射出成形し、更に曲げ弾性率および荷重たわみ温度を測定した。その結果を表 1に示す。

[比較例 4]

プロピレン一エチレンブロック共重合体（A— 1) と、ポリ乳酸樹脂（B— 1) と、変性プロピレン系重合体（C一 2) と、エラストマ一（D— 1) と、タルク（E— 1) とを表 1に記載の量で、実施例 1と同様の条件で溶融混練して樹脂組成物を製造した。また、得られた樹脂組成物を実施例 1と同様の条件で射出成形し、更に曲げ弾性率および荷重たわみ温度を測定した。その結果を表 1に示す。

[比較例 5〕

プロピレン単独重合体（A—2) と、プロピレン一エチレンブロック共重合体（A—3) と、ポリ乳酸樹脂（ B— 1 ) とを表 1に記載の量で、実施例 1と同様の条件で溶融混練して樹脂組成物を製造した。また、得られた樹脂組成物を実施例 1と同様の条件で射出成形し、更に曲げ弾性率おょぴ荷重たわみ温度を測定した。その結果を表 1に示す。

[比較例 6 ]

プロピレン単独重合体（A—2) と、プロピレン一エチレンブロック共重合体（A— 3) と、ポリ乳酸樹脂（B— 1) と、エラストマ一（D—2) とを表 1に記載の量で、実施例 1と同様の条件で溶融混練して樹脂組成物を製造した。また、得られた樹脂組成物を実施例 1と同様の条件で射出成形し、更に曲げ弾性率および荷重たわみ温度を測定した。その結果を表 1に示す。産業上の利用可能性

本発明によれば、剛性と耐熱性に優れるプロピレン系樹脂組成物おょぴその成形体を得ることができる。

Claims

請求の範囲

[1] プロピレン系重合体（A) (但し、下に定義された変性プロピレン系重合体（C) を除く） 1 0〜8 9質量％と、

ポリ乳酸系樹脂（B) 1 0-89質量％と、

a , β—不飽和グリシジルエステルに由来する構造単位の含有量が 0. 1質量％以上 1. 0 質量⁰ /₀未満である α , β—不飽和グリシジルエステルがダラフトされたプロピレン系重合体である変性プ口ピレン系重合体（ C ) 1〜 80質量％と、

を含有するプロピレン系樹脂組成物。

(但し、前記プロピレン系重合体（Α) 、ポリ乳酸系樹脂（Β) 、および変性プロピレン系重合体（C) の前記量はそれぞれ、これら三成分の合計量に対する量である。）

[2] 変性プロピレン系重合体 (C) が、グリシジルメタァクリレートがグラフトされたプロピレン系重合体である請求項 1に記載のプロピレン系樹脂組成物。

[ 3 ] 請求項 1又は 2に記載のプロピレン系樹脂,袓成物からなる成形体。