DE112005002022B4 - Membran-Elektroden-Einheit und Brennstoffzelle - Google Patents

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Abstract

Membran-Elektroden-Einheit zur Verwendung in einer Brennstoffzelle, die zwei Separatoren (100, 150; 100, 170) hat, um die Membran-Elektrodeneinheit zwischen sich zu halten, wobei die Membran-Elektroden-Einheit gekennzeichnet ist durch: eine wasserstoffdurchlässige Metallschicht (122), die ein wasserstoffdurchlässiges Metall enthält; eine Elektrolytschicht (121) mit Protonleitfähigkeit, die sich auf der wasserstoffdurchlässigen Metallschicht (122) befindet; und ein Element geringer Wärmeausdehnung (130; 330), das sich auf der Oberfläche der wasserstoffdurchlässigen Metallschicht (122) befindet, die zu der Oberfläche der wasserstoffsdurchlässigen Metallschicht (122) entgegengesetzt ist, auf der sich die Elektrolytschicht (121) befindet, wobei der Wärmeausdehnungskoeffizient des Elements geringer Wärmeausdehnung (130; 330) geringer als der der wasserstoffdurchlässigen Metallschicht (122) ist.

Description

  • GEBIET DER ERFINDUNG
  • Die Erfindung bezieht sich auf eine Brennstoffzelle. Genauer gesagt bezieht sich die Erfindung auf eine Brennstoffzelle, die eine Elektrolytschicht und eine wasserstoffdurchlässige Metallschicht enthält.
  • HINTERGRUND DER ERFINDUNG
  • Es werden verschiedene Arten von Brennstoffzellen vorgeschlagen. So offenbart zum Beispiel die japanische Patentoffenlegungsschrift Nr. JP 5-299105 A eine Brennstoffzelle, in der sich auf der Anodenseite einer Elektrolytschicht mit Protonenleitfähigkeit eine Palladiummetallmembran mit Wasserstoffdurchlässigkeit befindet. Eine solche Brennstoffzelle kann zum Beispiel hergestellt werden, indem auf einer wasserstoffdurchlässigen Metallschicht, die eine dünne Metallmembran ist, eine Festelektrolytschicht wie etwa eine Keramikschicht ausgebildet wird. Die Elektrolytschicht muss eine dichte gasundurchlässige Schicht sein. Wenn auf einer dünnen dichten Metallmembran eine Elektrolytschicht ausgebildet wird, kann die Elektrolytschicht verglichen mit dem Fall, dass die Elektrolytschicht auf einem aus einem porösen Material bestehenden Elektrodenelement ausgebildet wird, dünn angefertigt werden. Da die Elektrolytschicht dünn angefertigt wird, ist es möglich, den Membranwiderstand der Elektrolytschicht zu verringern.
  • Allerdings hat ein Wasserstofftrennmetall einen hohen Wärmeausdehnungskoeffizienten und einen hohen Wasserstoffausdehnungskoeffizienten, wohingegen Keramik einen geringeren Wärmeausdehnungskoeffizienten und einen geringeren Wasserstoffausdehnungskoeffizienten hat. Aufgrund der Wärme, die beim Betrieb der Brennstoffzelle erzeugt wird, wirkt auf das Wasserstofftrennmetall eine Druckspannung und auf die Keramik eine Zugspannung. Demnach besteht das Problem, dass sich die Keramik wegen der Spannung von dem Wasserstofftrennmetall an der Grenzfläche dazwischen löst.
  • Wenn das Wasserstofftrennmetall und die Keramik dünn angefertigt werden, erhöht sich die Wasserstoffdurchlässigkeit und kann die Leistungsfähigkeit der Brennstoffzelle verbessert werden. Wenn das Wasserstofftrennmetall und die Keramik dünn angefertigt werden, besteht jedoch das Problem, dass die Keramik voraussichtlich brechen oder sich von dem Wasserstofftrennmetall lösen wird.
  • DARSTELLUNG DER ERFINDUNG
  • Die Erfindung hat die Aufgabe, die Spannung zu verringern, die auf eine Elektrolytmembran wirkt, mit der ein Wasserstofftrennmetall beschichtet ist.
  • Gemäß einer Ausgestaltung der Erfindung enthält eine Membran-Elektroden-Einheit eine wasserstoffdurchlässige Metallschicht, die ein wasserstoffdurchlässiges Metall enthält; eine Elektrolytschicht mit Protonenleitfähigkeit, die sich auf der wasserstoffdurchlässigen Metallschicht befindet; und ein Element geringer Wärmeausdehnung, das sich auf der Oberfläche der wasserstoffdurchlässigen Metallschicht befindet, die zu der Oberfläche der wasserstoffdurchlässigen Metallschicht entgegengesetzt ist, auf der sich die Elektrolytschicht befindet. Der Wärmeausdehnungskoeffizient des Elements geringer Wärmeausdehnung ist geringer als der der wasserstoffdurchlässigen Metallschicht.
  • Mit diesem Aufbau ist es möglich, die Wärmeausdehnung zu unterdrücken, die in der wasserstoffdurchlässigen Metallschicht aufgrund der Wärme auftritt, die beim Betrieb der Brennstoffzelle erzeugt wird, und die Scherspannung zu unterdrücken, die an einer Grenzfläche zwischen der wasserstoffdurchlässigen Metallschicht und der Elektrolytschicht auftritt. Dementsprechend ist es möglich, ein Ablösen der Elektrolytschicht von der wasserstoffdurchlässigen Metallschicht und das Auftreten eines Risses in der Elektrolytschicht zu verhindern.
  • Das Element geringer Wärmeausdehnung kann einen Einbauabschnitt enthalten, der so geformt ist, dass dessen Oberfläche, auf der sich die wasserstoffdurchlässige Metallschicht befindet, konkav ist, wobei die wasserstoffdurchlässige Metallschicht im Einbauabschnitt eingebaut werden kann. Da das Element geringer Wärmeausdehnung einen geringeren Wärmeausdehnungskoeffizienten als die wasserstoffdurchlässige Metallschicht hat, ist es mit diesem Aufbau möglich, die Wärmeausdehnung der wasserstoffdurchlässigen Metallschicht von den Seitenflächen aus zu unterdrücken.
  • Auf einem Boden des Einbauabschnitts kann ein Durchlass zur Zufuhr von Reaktionsgas zu der wasserstoffdurchlässigen Metallschicht ausgebildet sein, der das Element geringer Wärmeausdehnung durchstößt. Mit diesem Aufbau ist es möglich, den Durchgang von wasserstoffhaltigem Gas durch die Durchstoßlöcher zu fördern. Dementsprechend ist es möglich, die Betriebsleistung der Brennstoffzelle zu verbessern.
  • Eine Brennstoffzelle kann die Membran-Elektroden-Einheit und zwei Separatoren enthalten, zwischen denen die Membran-Elektroden-Einheit gehalten wird. Die wasserstoffdurchlässige Metallschicht kann als Anodenelektrode dienen und die Membran-Elektroden-Einheit kann eine Kathodenelektrode enthalten. Die Brennstoffzelle kann außerdem ein Spannungsschwächungselement enthalten, das sich auf der Oberfläche des Elements geringer Wärmeausdehnung befindet, die zu der Oberfläche des Elements geringer Wärmeausdehnung entgegengesetzt ist, auf der sich die wasserstoffdurchlässige Metallschicht befindet, wobei das Spannungsschwächungselement eine geringere Steifigkeit als das Element geringer Wärmeausdehnung hat und ein Abschnitt des Spannungsschwächungselements teilweise an mindestens einem der beiden Separatoren befestigt sein kann, ohne mit dem Element geringer Wärmeausdehnung Kontakt zu haben. Bei diesem Aufbau nimmt das Spannungsschwächungselement, das eine geringere Steifigkeit als das Element geringer Wärmeausdehnung hat, die Spannung auf, die aufgrund der Wärme, die beim Betrieb der Brennstoffzelle erzeugt wird, auf das Element geringer Wärmeausdehnung wirkt. Auf diese Weise ist es möglich, eine Verformung des Elements geringer Wärmeausdehnung zu unterdrücken. Dementsprechend ist es möglich, ein Ablösen der Elektrolytschicht von der wasserstoffdurchlässigen Metallschicht und das Auftreten eines Risses in der Elektrolytschicht zu verhindern.
  • Die Membran-Elektroden-Einheit ist so angeordnet, dass sich zwischen der Membran-Elektroden-Einheit und den beiden Separatoren in einer Richtung senkrecht zu der Richtung, in der die wasserstoffdurchlässige Metallschicht, die Elektrolytschicht und das Element geringer Wärmeausdehnung gestapelt sind, ein vorgegebener Abstand vorgesehen ist. Der vorgegebene Abstand ist groß genug, um der Membran-Elektroden-Einheit und den Separatoren zu ermöglichen, sich bei Wärme auszudehnen. Außerdem ist es möglich, den notwendigen Platz schaffen, der es dem Spannungsschwächungselement ermöglicht sich zu verformen.
  • KURZBESCHREIBUNG DER ZEICHNUNGEN
  • Die obigen und weitere Aufgaben, Merkmale und Vorteile der Erfindung ergeben sich aus der folgenden Beschreibung exemplarischer Beispiele unter Bezugnahme auf die beigefügten Zeichnungen, in denen gleiche Bezugszahlen gleiche Elemente darstellen und die Folgendes zeigen:
  • 1 eine auseinander gezogene Perspektivansicht einer Einheitszelle einer Brennstoffzelle im ersten Ausführungsbeispiel der Erfindung;
  • 2A und 2B Schaubilder, die jeweils den Aufbau eines Elements geringer Wärmeausdehnung gemäß dem ersten Ausführungsbeispiel der Erfindung zeigen;
  • 3 eine Perspektivansicht der Einheitszelle gemäß dem ersten Ausführungsbeispiel der Erfindung;
  • 4 eine auseinander gezogene Schnittansicht der Einheitszelle gemäß dem ersten Ausführungsbeispiel der Erfindung;
  • 5 eine Schnittansicht der Einheitszelle gemäß dem ersten Ausführungsbeispiel der Erfindung;
  • 6A und 6B Schaubilder, die jeweils eine Abwandlung des ersten Ausführungsbeispiels der Erfindung zeigen;
  • 7 eine auseinander gezogene Perspektivansicht einer Einheitszelle einer Brennstoffzelle gemäß einem zweiten Ausführungsbeispiel der Erfindung;
  • 8 eine Draufsicht auf ein Spannungsschwächungselement gemäß dem zweiten Ausführungsbeispiel der Erfindung;
  • 9 eine Perspektivansicht einer Einheitszelle gemäß dem zweiten Ausführungsbeispiel der Erfindung;
  • 10 eine Schnittansicht der Einheitszelle gemäß dem zweiten Ausführungsbeispiel der Erfindung;
  • 11 eine Schnittansicht mit einem vergrößerten Abschnitt der Einheitszelle gemäß dem zweiten Ausführungsbeispiel der Erfindung; und
  • 12 ein Schaubild mit einer Abwandlung des zweiten Ausführungsbeispiel der Erfindung.
  • AUSFÜHRLICHE BESCHREIBUNG DER EXEMPLARISCHEN AUSFÜHRUNGSBEISPIELE
  • Als nächstes werden in der unten angegebenen Reihenfolge Ausführungsbeispiele der Erfindung beschrieben.
    • A. Erstes Ausführungsbeispiel A1. Aufbau Brennstoffzelleneinheitszelle A2. Element geringer Wärmeausdehnung A3. Auf Elektrolytmembran wirkende Spannung A4. Abwandlung erstes Ausführungsbeispiel
    • B. Zweites Ausführungsbeispiel B1. Aufbau Brennstoffzelleneinheitszelle B2. Spannungsschwächungselement B3. Auf Elektrolytmembran wirkende Spannung B4. Abwandlung zweites Ausführungsbeispiel
    • C. Abwandlung
  • A. Erstes Ausführungsbeispiel
  • A1. Aufbau Brennstoffzelleneinheitszelle
  • 1 zeigt in einer auseinander gezogenen Perspektivansicht eine Einheitszelle 10 einer Brennstoffzelle gemäß einem ersten Ausführungsbeispiel der Erfindung. Die Einheitszelle 10 enthält einen Gasseparator 100; ein Isolierelement 300; eine Kathodenelektrode 110; eine Elektrolytschicht 121; eine wasserstoffdurchlässige Metallschicht 122; ein Element geringer Wärmeausdehnung 130; und einen Gasseparator 150, die in der in 1 gezeigten Reihenfolge gestapelt sind. Der Gasseparator 100 hat Durchstoßlöcher 105 bis 108. Das Isolierelement 300 hat Durchstoßlöcher 302 bis 308. Das Element geringer Wärmeausdehnung 130 hat Durchstoßlöcher 135 bis 138. Der Gasseparator 150 hat Durchstoßlöcher 155 bis 158. Die Durchstoßlöcher bilden einen Verteiler, wenn diese Elemente gestapelt sind. In 1 gibt der Strichellinienpfeil den Brennstoffgasstrom an. Der Strichpunktlinienpfeil gibt den Oxidationsgasstrom an.
  • Auf der Seitenfläche des Gasseparators 100 zum Isolierelement 300 hin ist ein Oxidationsgasdurchlass zur Zufuhr von sauerstoffhaltigem Oxidationsgas ausgebildet. Außerdem ist in dem Gasseparator 150 ein Brennstoffgasdurchlass 151 ausgebildet, um der wasserstoffdurchlässigen Metallschicht 122 wasserstoffhaltiges Brennstoffgas zuzuführen. Im Folgenden wird der Aufbau aus der Kathodenelektrode 110, der Elektrolytschicht 121, der wasserstoffdurchlässigen Metallschicht 122 und dem Element geringer Wärmeausdehnung 130 als „MEA (Membran-Elektroden-Einheit)” bezeichnet. 1 zeigt zwar die Einheitszelle 10, doch hat die tatsächliche Brennstoffzelle einen Stapelaufbau, der unter Aufstapeln mehrerer Einheitszellen 10 gebildet wird. Um die Temperatur innerhalb des Stapelaufbaus einzustellen, kann zwischen jeder zweiten Einheitszelle oder jedes Mal nach einer vorgegebenen Anzahl von Einheitszellen ein Kühlmitteldurchlass vorgesehen werden, durch den ein Kühlmedium strömt.
  • Die wasserstoffdurchlässige Metallschicht 122 besteht aus einem Metall mit Wasserstoffdurchlässigkeit. So kann die wasserstoffdurchlässige Metallschicht 122 zum Beispiel aus Palladium (Pd) oder einer Palladiumlegierung (Pd-Legierung) bestehen. Außerdem kann die wasserstoffdurchlässige Metallschicht 122 aus einem Metall der Gruppe V wie Vanadium (V), Niob oder Tantal bestehen. Außerdem kann die wasserstoffdurchlässige Metallschicht 122 eine mehrlagige Membran sein, die dadurch zustande kommt, dass als Grundmaterial eine Legierung der Gruppe V verwendet wird und auf zumindest der Seite des Brennstoffgasdurchlasses 151 eine Pd-Schicht oder eine Pd-Legierungsschicht ausgebildet wird. In der wasserstoffdurchlässigen Metallschicht 122 hat das Pd, das zumindest die Oberfläche auf der Seite des Gasseparators 150 (d. h. auf der Seite des Elements geringer Wärmeausdehnung 130) bildet, die Wirkung, ein Wasserstoffmolekül zu dissoziieren, wenn durch die wasserstoffdurchlässige Metallschicht 122 Wasserstoff hindurchgeht. Die wasserstoffdurchlässige Metallschicht 122 ist mit der Elektrolytschicht 121 beschichtet. Die wasserstoffdurchlässige Metallschicht 122 ist elektrisch leitend. Die wasserstoffdurchlässige Metallschicht 122 selbst arbeitet als Anodenelektrode.
  • Die Elektrolytschicht 121 besteht aus einem Festelektrolyten mit Protonenleitfähigkeit. Für den die Elektrolytschicht 121 bildenden Festelektrolyten kann zum Beispiel ein Protonenleiter verwendet werden, der aus BaCeO3-Keramik oder SrCeO3-Keramik besteht.
  • Die Kathodenelektrode 110 ist eine poröse Schicht, die auf der Elektrolytschicht 121 ausgebildet ist. Die Kathodenelektrode 110 besteht aus einem Material mit katalytischer Wirkung, um die elektrochemische Reaktion voranzutreiben. Die Kathodenelektrode 110 besteht aus Lanthan-Strontium-Manganat (La0,6Sr0,4MnO3) und Lanthan-Strontium-Cobaltit (La0,6Sr0,4CoO3). Die Elektrolytschicht 121 wird durch ein Sol-Gel-Verfahren, ein Siebdruckverfahren, ein PVD-Verfahren oder dergleichen in einer Dicke von wenigen um bis wenigen zehn μm mit der Kathodenelektrode 110 beschichtet. Die Gasseparatoren 100 und 150 sind gasundurchlässige Elemente aus einem leitenden Material wie Kohlenstoff oder Metall. Auf der Oberfläche des Gasseparators 100 sind vorgegebene Konkavitäten und Konvexitäten ausgebildet, die den oben erwähnten Oxidationsgasdurchlass bilden. Auf der Oberfläche des Gasseparators 150 sind vorgegebene Konkavitäten und Konvexitäten ausgebildet, die den oben erwähnten Brennstoffgasdurchlass 151 bilden.
  • Das Element geringer Wärmeausdehnung 130 ist ein Element, das aus einem Material mit einem geringen Wärmeausdehnungskoeffizienten besteht. In diesem Ausführungsbeispiel besteht dass Element geringer Wärmeausdehnung 130 aus SUS430. Das Element geringer Wärmeausdehnung 130 kann auch aus Kovar oder dergleichen bestehen. In dem Element geringer Wärmeausdehnung 130 sind ein Einbauschnitt 131 und mehrere Brennstoffgasdurchlässe 132 ausgebildet. Der Einbauabschnitt 131 ist so geformt, dass er konkav ist. Die mehreren Brennstoffdurchlässe 132 sind so ausgebildet, dass sie eine Bodenfläche des Einbauabschnitts 131 durchstoßen.
  • Für das Brennstoffgas, das der Brennstoffzelle zugeführt wird, kann ein wasserstoffreiches Gas verwendet werden, das durch Reformieren von Kohlenwasserstoffbrennstoff erzielt wurde, oder es kann ein Wasserstoffgas mit hoher Reinheit verwendet werden. Außerdem kann für das Oxidationsgas, das der Brennstoffzelle zugeführt wird, zum Beispiel Luft verwendet werden.
  • A2. Element geringer Wärmeausdehnung
  • 2A und 2B sind Schaubilder, die jeweils den Aufbau des Elements geringer Wärmeausdehnung 130 gemäß diesem Ausführungsbeispiel der Erfindung zeigen. 2A ist eine Draufsicht auf das Element geringer Wärmeausdehnung 130 von der Seite der wasserstoffdurchlässigen Metallschicht 120 aus gesehen.
  • In dem Element geringer Wärmeausdehnung 130 sind der Einbauabschnitt 131, die Brennstoffgasdurchlässe 132 und die Durchstoßlöcher 135 bis 138 ausgebildet. Der Einbauabschnitt 131 ist so geformt, dass er im Wesentlichen die gleiche Form wie die wasserstoffdurchlässige Metallschicht 122 hat. Die wasserstoffdurchlässige Metallschicht 122 wird in den Einbauabschnitt 131 eingebaut. Die mehreren Brennstoffgasdurchlässe 132 sind Durchstoßlöcher, die in einem Bodenabschnitt 131a des Einbauabschnitts 131 ausgebildet sind. 2B zeigt eine Schnittansicht des Elements geringer Wärmeausdehnung 130 entlang der Linie IIB-IIB in 2A. Wie in 2B gezeigt ist, sind die Brennstoffgasdurchlässe 132 auf der Bodenfläche des Einbauabschnitts 131 so ausgebildet, dass sie das Element geringer Wärmeausdehnung 130 durchstoßen. Unter Festigkeitsgesichtpunkten ist es vorzuziehen, dass die Dicke des Elements geringer Wärmeausdehnung 130 größer als die der wasserstoffdurchlässigen Metallschicht 122 ist.
  • 3 zeigt eine Perspektivansicht der Einheitszelle 110 gemäß diesem Ausführungsbeispiel der Erfindung. Die Einheitszelle 10 wird durch Stapeln der oben erwähnten Elemente gebildet. Wie in 3 gezeigt ist, werden das Isolierelement 300 und das Element geringer Wärmeausdehnung 130 zwischen den Gasseparatoren 100 und 150 gehalten. 4 zeigt eine Schnittansicht entlang der Linie IV-IV in 3.
  • 4 ist eine auseinander gezogene Schnittansicht der Einheitszelle 10 gemäß diesem Ausführungsbeispiel der Erfindung. In 4 fehlen die Gasseparatoren 100 und 150. Die wasserstoffdurchlässige Metallschicht 122 wird in dem Einbauabschnitt 131 des Elements geringer Wärmeausdehnung 130 eingebaut. Die Kathodenelektrode 110 wird auf der Elektrolytschicht 121 ausgebildet. Das Isolierelement 300 befindet sich auf der Kathodenelektrodeseite des Elements geringer Wärmeausdehnung 130.
  • A3. Auf Elektrolytmembran wirkende Spannung
  • 5 zeigt eine Schnittansicht der Einheitszelle 10 gemäß diesem Ausführungsbeispiel der Erfindung. In 5 sind die Elemente, die in der auseinander gezogenen Schnittansicht von 4 gezeigt sind, aufeinander gestapelt. Die wasserstoffdurchlässige Metallschicht 122 ist im Einbauabschnitt 131 des Elements geringer Wärmeausdehnung 130 eingebaut. Die Kathodenelektrode 110 ist auf der Elektrolytschicht 121 ausgebildet. Die Gasseparatoren 100 und 150 sind so angeordnet, dass das Element geringer Wärmeausdehnung 130 zwischen den Gasseparatoren 100 und 150 gehalten wird. Unter Bezugnahme auf 5 wird nun das Funktionsprinzip der Brennstoffzelle gemäß diesem Ausführungsbeispiel beschrieben.
  • Wenn dem Brennstoffgasdurchlass 151 wasserstoffhaltiges Brennstoffgas zugeführt wird, wird das Brennstoffgas der wasserstoffdurchlässigen Metallschicht 122 zugeführt. Der Wasserstoff in dem Brennstoffgas wird auf der wasserstoffdurchlässigen Metallschicht 122 in ein Proton und ein Elektron aufgeteilt. Das Proton wandert durch die Elektrolytschicht 121 zur Kathodenelektrode 110. Gleichzeitig wird das Elektron einer vorgegebenen elektrischen Schaltung (nicht gezeigt) zugeführt, die die Kathodenelektrode 110 und die wasserstoffdurchlässige Metallschicht 122 verbindet. Das Elektron wandert somit zur Kathodenelektrode 110. In der Kathodenelektrode 110 reagieren der Sauerstoff in dem Oxidationsgas, das dem Oxidationsdurchlass 101 zugeführt wird, das Elektron, das die Kathodenelektrode 110 über die vorgegebene elektrische Schaltung erreicht hat, und das Proton, das die Kathodenelektrode 110 über die Elektrolytschicht 121 erreicht hat, miteinander. Dadurch wird Wasser erzeugt, das an der Oberfläche der Kathodenelektrode 110 anhaftet. Die Brennstoffzelle erzeugt nach diesem Prinzip elektrischen Strom.
  • Wenn die Brennstoffzelle elektrischen Strom erzeugt, erhöht sich die Temperatur der Brennstoffzelle. Daher kommt es in der wasserstoffdurchlässigen Metallschicht 122, der Elektrolytschicht 121 und dem Element geringer Wärmeausdehnung 130 zu einer Wärmeausdehnung. Außerdem kommt es in der wasserstoffdurchlässigen Metallschicht 122, wenn der Wasserstoff in das Proton und das Elektron aufgeteilt wird, zu einer Wasserstoffausdehnung. Außerdem kommt es, wenn das Proton durch die Elektrolytschicht 121 geht, in der Elektrolytschicht 121 zu einer Wasserstoffausdehnung. Da das Element geringer Wärmeausdehnung 130 einen Wärmeausdehnungskoeffizienten hat, der geringer als der der wasserstoffdurchlässigen Metallschicht 122 ist, dehnt sich das Element geringer Wärmeausdehnung 130 weniger stark als die wasserstoffdurchlässige Metallschicht 122 aus. Daher ist es möglich, die Ausdehnung der wasserstoffdurchlässigen Metallschicht 122 zu unterdrücken. Dadurch wird es möglich, die auf die wasserstoffdurchlässige Metallschicht 122 wirkende Druckspannung 200 zu unterdrücken und die Zugspannung 210 zu verringern, die auf die Elektrolytschicht 121 wirkt, mit der die wasserstoffdurchlässige Metallschicht 122 beschichtet ist. Es ist somit möglich, die Scherspannung 220 an der Grenzfläche zwischen der Elektrolytschicht 121 und der wasserstoffdurchlässigen Metallschicht 122 zu verringern, die auftritt, wenn die Elektrolytschicht 121 und die wasserstoffdurchlässige Metallschicht 122 beide durch die auf sie wirkende Spannung verformt werden.
  • Bei der zuvor beschriebenen Brennstoffzelle gemäß dem ersten Ausführungsbeispiel der Erfindung ist es möglich, an der Grenzfläche zwischen der Elektrolytschicht und der wasserstoffdurchlässigen Metallschicht die Scherspannung zu verringern, die auftritt, wenn die Elektrolytschicht und die wasserstoffdurchlässige Metallschicht beide durch die auf sie wirkende Spannung verformt werden. Dementsprechend ist es möglich, ein Ablösen der Elektrolytschicht von der wasserstoffdurchlässigen Metallschicht und das Auftreten eines Risses in der Elektrolytschicht zu unterdrücken.
  • A4. Abwandlung des ersten Ausführungsbeispiels
  • 6A und 6B sind Schaubilder, die eine Abwandlung des ersten Ausführungsbeispiels der Erfindung zeigen. In dem oben erwähnten Ausführungsbeispiel enthält das Element geringer Wärmeausdehnung 130 den Einbauabschnitt 131. Bei dieser abgewandelten Beispiel wird die Wärmeausdehnung der wasserstoffdurchlässigen Metallschicht 122 auch von der Elektrolytschichtseite aus unterdrückt. Bei diesem abgewandelten Beispiel hat das Element geringer Wärmeausdehnung 130a die gleich Form wie die wasserstoffdurchlässige Metallschicht 122. Das Element geringer Wärmeausdehnung 130a befindet sich auf der Brennstoffgaszufuhrseite der wasserstoffdurchlässigen Metallschicht 122.
  • 6A ist ein Schaubild, das den Aufbau einer Elektrolytschicht 121a zeigt. Die Elektrolytschicht 121a kommt dadurch zustande, dass eine Maskierung für mehrere Durchstoßlöcher 160 vorgenommen wird und die wasserstoffdurchlässige Metallschicht 122 mit einem Elektrolyten beschichtet wird. Als nächstes wird die Markierung nur für den Elektrolyten vorgenommen und wird eine Beschichtung mit einem Isoliermaterial durchgeführt, um einen Isolierkörper 180 zu bilden. Als Verfahren zum Durchführen der Beschichtung mit dem Isoliermaterial kann zum Beispiel ein Verfahren zur Abscheidung aus der Dampfphase wie etwa ein Sputterverfahren oder ein Ionenplattierverfahren eingesetzt werden. Als Isoliermaterial kann zum Beispiel ZrO2 (Zirkoniumoxid) verwendet werden.
  • Wie in 6B gezeigt ist, befindet sich das Element geringer Wärmeausdehnung 130a, das die mehreren Durchstoßlöcher enthält, auf der Brennstoffgaszufuhrseite der wasserstoffdurchlässigen Metallschicht 122.
  • Ein Stromsammler 140 besteht aus porösem Kohlenstoffgewebe. Da das poröse Kohlenstoffgewebe eine hervorragende Leitfähigkeit hat und hervorragend die Funktion zeigt, elektrischen Strom zu sammeln, ist es angebracht, das poröse Kohlenstoffgewebe als Stromsammler 140 zu verwenden. In dem Stromsammler 140 sind mehrere säulenförmige konvexe Abschnitte 141 ausgebildet, die Brennstoffgasdurchlässen 132a entsprechen, die in dem Element geringer Wärmeausdehnung 130a ausgebildet sind. Die konkaven Abschnitte 141 werden in die Brennstoffgasdurchlässe 132a eingeführt, wenn die Elemente gestapelt werden. Da es den Stromsammler 140 gibt, kann die Funktion, elektrischen Strom zu sammeln, verbessert werden.
  • Mit dem Aufbau gemäß dem angewandelten Beispiel ist es möglich, mit Hilfe des Elements geringer Wärmeausdehnung 130a die Druckspannung zu unterdrücken, die durch die Wärmeausdehnung der wasserstoffdurchlässigen Metallschicht 122 hervorgerufen wird, und mit Hilfe des Isolierkörpers 180, der einen geringeren Wärmeausdehnungskoeffizienten als die wasserstoffdurchlässige Metallschicht 122 hat, die Wärmeausdehnung der wasserstoffdurchlässigen Metallschicht 122 zu unterdrücken. Dementsprechend ist es möglich, die Scherspannung zwischen der wasserstoffdurchlässigen Metallschicht 122 und der Elektrolytschicht 121a zu unterdrücken und ein Ablösen der Elektrolytschicht 121a von der wasserstoffdurchlässigen Metallschicht 122 und das Auftreten eines Risses in der Elektrolytschicht 121a zu unterdrücken.
  • B. Zweites Ausführungsbeispiel
  • Im oben erwähnten ersten Ausführungsbeispiel ist in dem Element geringer Wärmeausdehnung 130 der Einbauabschnitt 131 ausgebildet und ist im Einbauabschnitt 131 die mit der Elektrolytschicht 121 beschichtete wasserstoffdurchlässige Metallschicht 122 eingebaut. Somit ist es möglich, die Wärmeausdehnung und Wasserstoffausdehnung der wasserstoffdurchlässige Metallschicht 122 zu unterdrücken und das Ablösen der Elektrolytschicht 121 von der wasserstoffdurchlässigen Metallschicht 122 und das Auftreten eines Risses in der Elektrolytschicht 121 zu unterdrücken. In dem zweiten Ausführungsbeispiel ist es möglich, eine Verformung der MEA zu unterdrücken, zu der es kommt, wenn die Brennstoffzelle elektrischen Strom erzeugt, und das Ablösen der Elektrolytschicht 121 von der wasserstoffdurchlässigen Metallschicht 122 und das Auftreten eines Risses in der Elektrolytschicht 121 zu unterdrücken.
  • B1. Aufbau Brennstoffzelleneinheitszelle
  • 7 ist eine auseinander gezogene Perspektivansicht, die eine Einheitszelle 20 einer Brennstoffzelle gemäß einem zweiten Ausführungsbeispiel der Erfindung zeigt. Die Einheitszelle 20 enthält den Gasseparator 100, das Isolierelement 300, die Kathodenelektrode 110 und die Elektrolytschicht 121, die wasserstoffdurchlässige Metallschicht 122, ein Element geringer Wärmeausdehnung 330, ein Spannungsschwächungselement 370, den Stromsammler 140 und einen Gasseparator 170, die in der in 7 gezeigten Reihenfolge gestapelt sind. Der Gasseparator 100 hat die Durchstoßlöcher 105 bis 108. Das Isolierelement 300 hat die Durchstoßlöcher 305 bis 308. Das Spannungsschwächungselement 370 hat Durchstoßlöcher 375 bis 378. Der Gasseparator hat Durchstoßlöcher 175 bis 178. Die Durchstoßlöcher bilden einen Verteiler, wenn diese Elemente gestapelt werden. In 7 gibt der Strichellinienpfeil den Brennstoffgasstrom an. Der Strichpunktlinienpfeil gibt den Oxidationsgasstrom an. Da der Aufbau der Elektrolytschicht 121, der wasserstoffdurchlässigen Metallschicht 122, der Kathodenelektrode 110 und des Stromsammlers 140 jeweils der gleiche wie im ersten Ausführungsbeispiel ist, entfällt deren Beschreibung.
  • Auf der Seitenfläche des Gasseparators 100 zum Isolierelement 300 hin ist der Oxidationsdurchlass zum Zuführen von sauerstoffhaltigem Oxidationsgas ausgebildet. Außerdem ist in dem Gasseparator 170 ein Brennstoffgasdurchlass 171 ausgebildet, um der wasserstoffdurchlässigen Metallschicht 122 wasserstoffhaltiges Brennstoffgas zuzuführen. Die Gasseparatoren 100 und 170 sind gasundurchlässige Elemente, die aus einem leitenden Material wie Kohlenstoff oder Metall bestehen. Auf der Oberfläche des Gasseparators 100 sind vorgegebene Konkavitäten und Konvexitäten ausgebildet, die den oben erwähnten Oxidationsgasdurchlass bilden. Auf der Oberfläche des Gasseparators 170 sind vorgegebene Konkavitäten und Konvexitäten ausgebildet, die den Brennstoffgasdurchlass 171 bilden.
  • Das Element geringer Wärmeausdehnung 330 ist so ausgebildet, dass es im Wesentlichen die gleiche Form wie der wasserstoffdurchlässige Metallschicht hat. Das Element geringer Wärmeausdehnung 330 ist ein Element, das aus einem Material mit geringem Wärmeausdehnungskoeffizienten besteht. In diesem Ausführungsbeispiel besteht das Element geringer Wärmeausdehnung 130 aus SUS430. Allerdings kann das Element geringer Wärmeausdehnung 330 auch aus Kovar-Stahl oder dergleichen bestehen. In dem Element geringer Wärmeausdehnung 330 sind mehrere Brennstoffgasdurchlässe 332 ausgebildet, die das Element geringer Wärmeausdehnung 330 durchstoßen.
  • In dem Spannungsschwächungselement 370 ist ein Gasdurchlassabschnitt 371 ausgebildet. Das Element geringer Wärmeausdehnung 330 ist in einem Verbindungsbereich 380 mit dem Spannungsschwächungselement 370 verbunden. 8 zeigt den Aufbau des Spannungsschwächungselements 370.
  • B2. Spannungsschwächungselement
  • 8 ist eine Draufsicht auf das Spannungsschwächungselement 370 gemäß diesem Ausführungsbeispiel von der Seite des Elements geringer Wärmeausdehnung 330 aus gesehen. Das Spannungsschwächungselement 370 besteht aus einem Material, das eine geringere Steifigkeit als die wasserstoffdurchlässige Metallschicht hat. In diesem Ausführungsbeispiel besteht das Spannungsschwächungselement 370 aus Aluminium. Für das Material des Spannungsschwächungselements 370 wird ein Material mit einer geringeren Steifigkeit als die wasserstoffdurchlässige Metallschicht verwendet. So können zum Beispiel Glas, Gold, Silber, Blei, Zinn, Duraluminium, Wismut, Polyethylen, Polystyrol, Zink, Nylon, Titan, Quarz und Kupfer verwendet werden.
  • In dem Spannungsschwächungselement 370 sind der Gasdurchlassabschnitt 371 und die Durchstoßlöcher 375 bis 378 ausgebildet. Ein Randendabschnitt des Elements geringer Wärmeausdehnung 330 ist mit dem Verbindungsbereich 380 des Spannungsschwächungselements 370 verbunden. Der Verbindungsbereich 380 und der Randendabschnitt des Elements geringer Wärmeausdehnung 330 werden durch Hartlöten miteinander verbunden.
  • Der Gasdurchlassabschnitt 371 ist in dem Spannungsschwächungselement 370 in einem Bereich, auf dem sich das Element geringer Wärmeausdehnung 330 befindet, mit Ausnahme des Verbindungsbereichs 380 als ein Öffnungsabschnitt ausgebildet. Der Gasdurchlassabschnitt 371 ist so ausgebildet, dass die konvexen Abschnitte 141 des Stromsammlers 140 nicht daran gehindert werden, in die Brennstoffgasdurchlässe 332 des Elements geringer Wärmeausdehnung 330 eingepasst zu werden, wenn die Elemente gestapelt werden. Das Brennstoffgas geht über den Stromsammler 140 durch die Brennstoffgasdurchlässe 332 hindurch. In diesem Ausführungsbeispiel ist der Gasdurchlassabschnitt 371 so ausgebildet, dass er wie in den Figuren gezeigt eine Rechteckform hat. Allerdings kann der Gasdurchlassabschnitt 371 auch kreisförmig oder dergleichen sein.
  • 9 zeigt eine Perspektivansicht der Einheitszelle 20 gemäß diesem Ausführungsbeispiel der Erfindung. Wie in 9 gezeigt ist, werden das Isolierelement 300 und das Spannungsschwächungselement 370 zwischen den Gasseparatoren 100 und 170 gehalten. 10 ist eine Schnittansicht entlang des Pfeils X-X in 9.
  • 10 zeigt in Schnittansicht die Einheitszelle 20 gemäß diesem Ausführungsbeispiel. In der Einheitszelle 20 befindet sich die mit der Elektrolytschicht 121 beschichtete wasserstoffdurchlässige Metallschicht 122 auf dem Element geringer Wärmeausdehnung 330. Die Kathode 110 befindet sich auf der Elektrolytschicht 121. Das Spannungsschwächungselement 370 ist durch Hartlöten mit dem Randendabschnitt der Oberfläche des Elements geringer Wärmeausdehnung 330 verbunden, die dem Stromsammler 140 zugewandt ist. Das Isolierelement 300 wird zwischen dem Spannungsschwächungselement 370 und dem Gasseparator 100 gehalten. Da das Spannungsschwächungselement 370 aus Aluminium besteht, muss nämlich für eine Isolation zwischen dem Gasseparator 100 und dem Spannungsschwächungselement 370 gesorgt werden, um einen Kurzschluss zu verhindern. Falls das Spannungsschwächungselement 370 aus einem isolierenden Material, etwa aus einem Harz wie Gummi, besteht, kann das Isolierelement 300 entfallen. 11 zeigt den in 10 von dem Kreis C umgebenen Bereich vergrößert. 11 zeigt schematisch, wie sich das Spannungsschwächungselement 370 verformt, damit die auf die Elektrolytschicht 121, die wasserstoffdurchlässige Metallschicht 122 und das Element geringer Wärmeausdehnung 330 wirkende Spannung abgeschwächt wird, wenn die Brennstoffzelle elektrischen Strom erzeugt.
  • B3. Auf Elektrolytmembran wirkende Spannung
  • 11 zeigt in Schnittansicht einen vergrößerten Abschnitt der Einheitszelle 20 gemäß diesem Ausführungsbeispiel der Erfindung. Wie der Kreis F angibt, wird das Spannungsschwächungselement 370 zwischen dem Gasseparator 100 und dem Gasseparator 170 gehalten. Das Element geringer Wärmeausdehnung 330 ist mit dem Spannungsschwächungselement 370 verbunden und ist so befestigt, dass es an dem von dem Kreis D umgebenen Abschnitt abgestützt wird. Wenn die Elektrolytschicht 121, die wasserstoffdurchlässige Metallschicht 122 und das Element geringer Wärmeausdehnung 330 aufgrund der elektrischen Stromerzeugung durch die Brennstoffzelle erwärmt werden, kommt es in dem Element geringer Wärmeausdehnung 330, der Elektrolytschicht 121 und der wasserstoffdurchlässigen Metallschicht 122 zu einer Wärmeausdehnung. Dadurch wirkt auf das Element geringer Wärmeausdehnung 330, die Elektrolytschicht 121 und die wasserstoffdurchlässige Metallschicht 122 eine Spannung. Die Spannung wird über den von dem Kreis D umgebenen Verbindungsabschnitt auf das Spannungsschwächungselement 370 übertragen, das eine geringere Steifigkeit als das Element geringer Wärmeausdehnung 330 hat. Die Spannung konzentriert sich an den Abschnitten in den Kreisen D und F, an denen das Spannungsschwächungselement 370 befestigt ist. Dadurch verformt sich das Spannungsschwächungselement 370, wie in 11 gezeigt ist. Falls das Element geringer Wärmeausdehnung 330 ohne das Spannungsschwächungselement 370 direkt an den Gasseparatoren 100 und 170 befestigt wäre, würden sich die Elektrolytschicht 121, die wasserstoffdurchlässige Metallschicht und das Element geringer Wärmeausdehnung 330 aufgrund der darauf wirkenden Spannung verformen und krümmen, wie durch die Strichpunktlinie in 11 gezeigt ist. Da es jedoch das Spannungsschwächungselement 370 gibt, können die Elektrolytschicht 121, die wasserstoffdurchlässige Metallschicht 122 und das Element geringer Wärmeausdehnung 300 daran gehindert werden, sich zu verformen und zu krümmen.
  • Gemäß dem oben beschriebenen zweiten Ausführungsbeispiel der Erfindung ist es möglich, mit Hilfe des Elements geringer Wärmeausdehnung 330 die Wärmeausdehnung der wasserstoffdurchlässigen Metallschicht 122 zu unterdrücken und dafür zu sorgen, dass das Spannungsschwächungselement 370 die Spannung aufnimmt, die aufgrund der Wärmeausdehnung auf das Element geringer Wärmeausdehnung 330 und die wasserstoffdurchlässige Metallschicht 122 wirkt. Dementsprechend ist es möglich, die Scherspannung zu verringern, die an der Grenzfläche zwischen der Elektrolytschicht 121 und der wasserstoffduzchlässigen Metallschicht 122 auftritt, und ein Ablösen der Elektrolytschicht 121 von der wasserstoffdurchlässigen Metallschicht 122 und das Auftreten eines Risses in der Elektrolytschicht 121 zu unterdrücken.
  • In dem oben erwähnten zweiten Ausführungsbeispiel wird das Spannungsschwächungselement 370 zwischen den Gasseparatoren 100 und 170 gehalten und ist an diesen befestigt. Allerdings kann das Spannungsschwächungselement 370 auch mit nur einem der Gasseparatoren 100 und 170 verbunden und daran befestigt werden.
  • B4. Abwandlung zweites Ausführungsbeispiel
  • 12 zeigt ein Schaubild einer Abwandlung des zweiten Ausführungsbeispiels. 12 zeigt in Schnittansicht einen vergrößerten Abschnitt der Einheitszelle 20. Da der Aufbau der Elemente jeweils der gleiche wie im zweiten Ausführungsbeispiel ist, entfällt deren Beschreibung. Das Spannungsschwächungselement 480 kann, wie der gestrichelten Kreis zeigt, ein federförmiges Metall sein. Bei diesem Aufbau konzentriert sich die vom Element geringer Wärmeausdehnung 330 übertragene Spannung auf den von dem gestrichelten Kreis umgebenen Abschnitt mit äußerst geringer Steifigkeit. Dementsprechend kann die auf das Element geringer Wärmeausdehnung 330, die wasserstoffdurchlässige Metallschicht 122 und die Elektrolytschicht 121 wirkende Spannung wirksam abgeschwächt werden. Das Spannungsschwächungselement 480 kann zum Beispiel eine dünne Metallplatte sein, deren Querschnitt federförmig ist. Außerdem kann ein Abschnitt des Spannungsschwächungselements 480, der sich außerhalb des Kreises befindet, ein Metall mit Federkonstante beinhalten.
  • C. Abwandlung
  • Es wurden zwar verschiedene Ausführungsbeispiele beschrieben, doch ist die Erfindung nicht auf diese Ausführungsbeispiele beschränkt. Es versteht sich, dass im Schutzumfang der Erfindung an den Ausführungsbeispielen verschiedene Abwandlungen vorgenommen werden können.

Claims (7)

  1. Membran-Elektroden-Einheit zur Verwendung in einer Brennstoffzelle, die zwei Separatoren (100, 150; 100, 170) hat, um die Membran-Elektrodeneinheit zwischen sich zu halten, wobei die Membran-Elektroden-Einheit gekennzeichnet ist durch: eine wasserstoffdurchlässige Metallschicht (122), die ein wasserstoffdurchlässiges Metall enthält; eine Elektrolytschicht (121) mit Protonleitfähigkeit, die sich auf der wasserstoffdurchlässigen Metallschicht (122) befindet; und ein Element geringer Wärmeausdehnung (130; 330), das sich auf der Oberfläche der wasserstoffdurchlässigen Metallschicht (122) befindet, die zu der Oberfläche der wasserstoffsdurchlässigen Metallschicht (122) entgegengesetzt ist, auf der sich die Elektrolytschicht (121) befindet, wobei der Wärmeausdehnungskoeffizient des Elements geringer Wärmeausdehnung (130; 330) geringer als der der wasserstoffdurchlässigen Metallschicht (122) ist.
  2. Membran-Elektroden-Einheit nach Anspruch 1, wobei das Element geringer Wärmeausdehnung (130) einen Einbauabschnitt (131) enthält, der so geformt ist, dass dessen Oberfläche, auf der sich die wasserstoffdurchlässige Metallschicht (122) befindet, konkav ist, und die wasserstoffdurchlässige Metallschicht (122) im Einbauabschnitt (131) eingebaut ist.
  3. Membran-Elektroden-Einheit nach Anspruch 1 oder 2, wobei auf einem Boden des Einbauabschnitts (131) ein Durchlass (132) zur Zufuhr von Reaktionsgas zu der wasserstoffdurchlässigen Metallschicht (122) ausgebildet ist, der das Element geringer Wärmeausdehnung (130) durchstößt.
  4. Brennstoffzelle, mit: der Membran-Elektroden-Einheit gemäß einem der Ansprüche 1 bis 3; und zwei Separatoren (100, 150; 100, 170), zwischen denen die Membran-Elektrodeneinheit gehalten wird.
  5. Brennstoffzelle nach Anspruch 4, wobei die wasserstoffdurchlässige Metallschicht (122) als Anodenelektrode dient und die Membran-Elektroden-Einheit eine Kathodenelektrode (110) enthält, die sich auf der Elektrolytschicht (121) befindet.
  6. Brennstoffzelle nach Anspruch 5, wobei die Brennstoffzelle ein Spannungsschwächungselement (370; 480) enthält, das mit der Oberfläche des Elements geringer Wärmeausdehnung (330) verbunden ist, die zu der Oberfläche des Elements geringer Wärmeausdehnung (330) entgegengesetzt ist, auf der sich die wasserstoffdurchlässige Metallschicht (122) befindet; das Spannungsschwächungselement (370; 480) eine geringere Steifigkeit als das Element geringer Wärmeausdehnung (330) hat; und ein Abschnitt des Spannungsschwächungselements (370; 480) teilweise an mindestens einem der beiden Separatoren (100, 170) befestigt ist, ohne mit dem Element geringer Wärmeausdehnung (330) Kontakt zu haben.
  7. Brennstoffzelle nach Anspruch 5 oder 6, wobei die Membran-Elektroden-Einheit so angeordnet ist, dass zwischen der Membran-Elektroden-Einheit und den beiden Separatoren (100, 150; 100, 170) in einer Richtung senkrecht zu der Richtung, in der die wasserstoffdurchlässige Metallschicht (122), die Elektrolytschicht (121) und das Element geringer Wärmeausdehnung (130; 330) gestapelt sind, ein vorgegebener Abstand vorgesehen ist.
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