DE1058503B - Verfahren zur Carbonylierung einer Cycloalkenverbindung mit einer funktionellen Gruppe - Google Patents

Verfahren zur Carbonylierung einer Cycloalkenverbindung mit einer funktionellen Gruppe

Info

Publication number
DE1058503B
DE1058503B DEE13630A DEE0013630A DE1058503B DE 1058503 B DE1058503 B DE 1058503B DE E13630 A DEE13630 A DE E13630A DE E0013630 A DEE0013630 A DE E0013630A DE 1058503 B DE1058503 B DE 1058503B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
rhodium
catalyst
carbonylation
compounds
reaction
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DEE13630A
Other languages
English (en)
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
ExxonMobil Technology and Engineering Co
Original Assignee
Exxon Research and Engineering Co
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Exxon Research and Engineering Co filed Critical Exxon Research and Engineering Co
Publication of DE1058503B publication Critical patent/DE1058503B/de
Pending legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C27/00Processes involving the simultaneous production of more than one class of oxygen-containing compounds
    • C07C27/20Processes involving the simultaneous production of more than one class of oxygen-containing compounds by oxo-reaction
    • C07C27/22Processes involving the simultaneous production of more than one class of oxygen-containing compounds by oxo-reaction with the use of catalysts which are specific for this process
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C31/00Saturated compounds having hydroxy or O-metal groups bound to acyclic carbon atoms
    • C07C31/13Monohydroxylic alcohols containing saturated rings

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Low-Molecular Organic Synthesis Reactions Using Catalysts (AREA)

Description

  • Verfahren zur Carbonylierung einer Cycloalkenverbindung mit einer funktionellen Gruppe Die Erfindung bezieht sich auf die Herstellung bifunktioneller Cycloalkanverbindungen durch Umsetzung eines Cycloalkens mit einer funktionellen Gruppe mit Wasserstoff und Kohlenmonoxyd unter sonst üblichen Carbonylierungsbedingungen, jedoch in Gegenwart eines rhodiumhaltigen Katalysators.
  • Es ist bekannt, daß man sauerstoffhaltige, organische Verbindungen aus organischen Verbindungen mit Doppelbindungen durch Umsetzung mit Kohlenmonoxyd und Wasserstoff in Gegenwart eines kobalthaltigen Katalysators in einem im allgemeinen dreistufig durchgeführten Verfahren herstellen kann. In der ersten Stufe dieses sogenannten Oxoverfahrens wird das olefinische Material mit Kohlenmonoxyd und Wasserstoff in Gegenwart des Kobaltkatalysators unter Bedingungen umgesetzt, die zu einem Produkt führen, das vorwiegend aus Aldehyden besteht, die 1 Kohlenstoffatom mehr enthalten als die olefinische Ausgangsverbindung. Dieses Produkt, in dem Salze und die Carbonylverbindungen sowie Komplexverbindungen des Katalysators gelöst enthalten sind, wird im allgemeinen in der zweiten Stufe von den löslichen Metallverbindungen befreit. Das katalysatorfreie Material kann dann zu den entsprechenden Alkoholen hydriert oder zu den entsprechenden Säuren oxydiert werden.
  • Es ist bekannt, daß bifunktionelle Verbindungen durch die Carbonvlierungs- oder Oxoreaktion unter Verwendung üblicher Cobaltsalze als Katalysator nicht so einfach hergestellt werden können. Es hat sich gezeigt, daß es zwar möglich ist, an Stelle eines einfachen Olefins eine ungesättigte organische Verbindung mit einer funktionellen Gruppe als Reaktionsteilnehmer zu verwenden, daß jedoch die dabei erzielte Aldehydausbeute je nach der Konstitution des Ausgangsmaterials beträchtlich schwankt. So ist beispielsweise bekannt, daß die Verwendung ungesättigter Verbindungen mit einer Formylgruppe im Molekül als Beschickungsmaterial bei einem üblichen Oxoverfahren geringe Ausbeuten an Primärprodukt, d. h. an dem durch Carbonylierung an der Doppelbindung gebildeten Dialdehyd, ergibt. Bei Anwesenheit einer Formylgruppe in einer olefinischen Verbindung scheint eine größere Neigung zur Hydrierung der olefinischen Doppelbindung als zu ihrer Carbonylierung zu bestehen. Bei der Bildung des Dialdehyds treten in der Reaktionszone Nebenreaktionen, insbesondere Polymerisation, Kondensation und Reduktion der Carbonylgruppe auf, und die Ausbeute an Dialdehyd ist somit gering.
  • Die bisher unternommenen zahlreichen Versuche zur Überwindung der Schwierigkeiten bei der Bildung bifunktioneller Verbindungen schlugen jedoch entweder fehl, oder sie erforderten zur Herstellung des Dialdehydprodukts mehrere Reaktionsstufen. So hat man beispielsweise vorgeschlagen, zunächst cyclische Acetale zu bilden und diese dann unter 0-xobedingungen umzusetzen unter Bildung von Dialdehydderiv aten in annehmbaren Ausbeuten. Diese mußten dann erst wieder in die Dialdehyde übergeführt werden.
  • Nach einem anderen Verfahren wird die Carbonylierungsreaktion in Gegenwart von Kobaltkatalysatoren so durchgeführt, daß die Umsetzung schon frühzeitig abgebrochen wird. Man erhält hiernach jedoch wesentlich geringere Ausbeuten als im vorliegenden Fall. Die Fischer-Tropsch-Synthese geht ebenfalls von Wassergas aus, dient jedoch zum Aufbau von Kohlenwasserstoffen.
  • Es wurde nun gefunden, daß man bifunktionelle Cycloalkane leicht und in hohen Ausbeuten aus Cycloalkenen herstellen kann, die eine funktionelle Gruppe, z. B. eine Formyl-, Methylol-, Nitril-, Carboxyl- oder Aminomethylgruppe, besitzen, indem man die bekannte Carbonylierung in Gegenwart eines rhodiumhaltigen Katalysators durchführt.
  • Die Reaktionsbedingungen sind folgende: Die bifunktionellen Verbindungen sind durch Carbonylierung bei Temperaturen zwischen 60 und 200° C, vorzugsweise zwischen 90 und 150° C, aus geeigneten monofunktionellen Verbindungen herstellbar. Besonders bei der Carbonylierung olefinischer Verbindungen, die eine reaktionsfähige, funktionelle Gruppe, z. B. eine Carbonylgruppe, enthalten, ist es zweckmäßig, niedrige Temperaturen zwischen 90 und 150° C zu verwenden, da die höheren Temperaturen, wie schon erwähnt, im allgemeinen zu unerwünschten Nebenreaktionen wie Kondensationen, Polvmerisationen und Reduktionen führen.
  • Die verwendeten Drücke sollen zwischen 70 und 700 kg/em'2, vorzugsweise zwischen 140 und 280 kg/cm= liegen. Der rhodiumhaltige Katalysator wird vorzugsweise in einer Menge von 0,01 bis 0,5 Gewichtsprozent (berechnet als metallisches Rhodium, bezogen auf die Menge der Beschickung) verwendet. -Man kann jedoch Dhne ernste Nachteile -Mengen bi: zu 5,Oo/o und darüber verwenden. Die obere Grenze wird in erster Linie von praktischen Erwägungen und durch die Wirtschaftlichkeit bestimmt. Die Olefinbeschickung ka:.n als solche, vorzugsweise jedoch in einem inerten Lösen`:- und Verdünnungsmittel, wie Hexan, Heptan, wclohexan, Benzol usw. verwendet «-erden, C6-c ii-Paraffine werden besonders bevorzugt, da sie von der sauerstoffhaltigen Phase leicht zu trennen sind. Ob-,l ich auch andere Verdünnungsmittel, z. B. Äther, and andere Aldehyde und Alkohole verwendbar sind, benutzt man jedoch am besten ein Verdünnungsmittel, las kein reaktionsfähige, funktionelle Gruppe ent-1ält. Im allgemeinen wird ein Verhältnis von Verlünnungsmittel zu Beschickung von mehr als 1,5 : 1 (bezogen auf das Volumen) bevorzugt. Man kann jeloch auch größere oder kleinere Mengen verwenden, wobei der geeignete Bereich zwischen 0,5 : 1 und 10 : 1 liegt. Das Verhältnis von Kohlenmonoxyd zu Wasserstoff beträgt vorzugsweise etwa 1:1, kann jedoch auch zwischen 1 : 5 und 5 : 1 liegen.
  • Um die Reaktion wirksam zu katalysieren, ist es @vesentlich, daß das Rhodium während der Umsetzung n Form eines löslichen Produkts anwesend ist. Elemen-:ares Rhodium sowie verschiedene anorganische oder )rganische Rhndiumsalze bilden unter den Reaktions--)edingungen des vorliegenden Verfahrens eine lösliche Rhodiumverbindung. Das Rhodium kann in Form °ines Carbonyls vorliegen, wie Rhodiumcarbonyl, Rhodiumcarbonvlwasserstoff-Gemischen und Komplexverbindungen davon. Man kann somit als Katalysator metallisches Rhodium, Rhodiumoxyd, Rhodium-3alz oder ein rhodiumhaltiges Gemisch verwenden, las unter den Reaktionsbedingungen eine lösliche Rhodiumv erbindung bildet. Insbesondere sind Rholiumdioxyd, -sesduioxyd, -halogenid, -nitrat. -sulfat, -sulfit sowie Salze organischer Säuren, z. B. der Öl-;äure oder Stearinsäure, verwendbar. Die bevorzugten Rhodiumv erbindungen für diesen Zweck sind die genannten Rhodiumoxvde und das -chlorid.
  • Rhodiutnoxvde und -chloride sind besonders vorteilhaft, da sie sich leicht in die lösliche Form überführen fassen, mit ihnen besonders große Reaktionsgeschwinligkeiten und gute Ausbeuten erzielbar sind und sich !mr geringe Rückstände bilden. Sie stellen die wirksamste Form des Rhodiums dar.
  • Rhodiumcarhomyle sind brauchbar und können zuvor auf bekannte Weise hergestellt werden, z. B. als Festes, kristallines Material oder in Lösung in einem arganischen Lösungsmittel, wie Hexan, Aldehyden, Dlefinen oder Alkoholen. In beiden Formen kann das Rhodium in dem Reaktionsgemisch als Katalysator verwendet werden. Das Rhodiumcarbonvl kann nach einem der bekannten Verfahren hergestellt werden, z. B. durch direkte Vereinigung des Kohlenmonoxyds mit metallischem Rhodium oder einem Rhodiumsalz bei hohen Drücken. Rhodiumcarbonyl existiert in mehreren Verbindungen, z. B. als Rhz(CO)$, (Rh (C O) 3) n, (Rh4 (C O)11),1 und Rh(C04)4H (yz ist nicht genau bekannt). Die verschiedenen Formen des Rhodiumcarbonyls und Gemische davon sind als Katalysatoren für die vorliegende Reaktion gleich gut geeignet, jedoch werden unterschiedliche Ausbeuten an gewünschtem Endprodukt erhalten.
  • Die oben beschriebenen rhodiumhaltigen Katalysatoren können ferner auf übliche Träger wie Tonerde, Kieselgur, Kieselerde, Kieselerde-Tonerde oder irgendeinen anderen bei der Reaktion inerten Träger aufgetragen werden. Das Mengenverhältnis vom Rhodium oder der Rhodiumverbindung zum Träger ist nicht entscheidend, da die katalytische Wirkung einzig und allein auf der je Einheit Olefinbeschickung anwesenden Rhodiummenge beruht. Aus praktischen Gründen sollte die Rhodiumv erbindung bei Verwendung auf einem Träger in einer Menge von etwa 1 bis 40 Gewichtsprozent, vorzugsweise jedoch etwa 511/o, bezogen auf den Träger, vorliegen.
  • Die Menge des verwendeten Katalysators hängt in erster Linie von der Temperatur und den gewünschten Ergebnissen ab. Im allgemeinen erfordern höhere Temperaturen geringere Mengen an Katalysator; es ist jedoch darauf zu achten, daß die Temperatur nicht über den Punkt hinaus ansteigt, bei dem unerwünschte Nebenreaktionen auftreten. Umgekehrt erfordern niedrigere Temperaturen mehr Katalysator und führen zu einer etwas langsameren Reaktionsgeschwindigkeit, jedoch höheren Ausbeuten an bifunktionellem Produkt. Die Nebenreaktionen können ferner mit der Verweilzeit in Zusammenhang gebracht werden. Bei einer kürzeren Verweilzeit finden im allgemeinen weniger Nebenreaktionen statt. Zur Erzielung eines Produkts von hoher Reinheit ist es daher zweckmäßig, die Katalysatormenge und anzuwendende Temperatur aufeinander abzustimmen.
  • Gewünschtenfalls können kleine Mengen des rhodiumhaltigen Katalysators mit üblichen Katalysatoren, wie Cobaltoleat, kombiniert werden. Bei Verwendung größerer Mengen des üblichen Cobaltkatalysators in Verbindung mit kleineren Mengen Rhodiumlcatalvsator erzielt man hohe Reaktionsgeschwindigkeiten und im wesentlichen die gleiche Produktverteilung wie bei der Katalyse mit Rhodium allein.
  • Das Verhältnis von Cobaltkatalysator zu rhodiumhaltigem Katalysator kann beträchtlich schwanken; das bevorzugte Verhältnis beträgt jedoch etwa 100 bis 1000: 1. Bei niedrigen Temperaturen, z. B. unter 120° C, kann man 0,3 bis 2,0 Molprozent Cobalt zusammen mit etwa 0,001 bis 0,05% Rhodium verwenden, während bei höheren Temperaturen geringere Mengen Cobalt und nur etwa 0,0005 bis 0,003% Rhodium ausreichen, um schnelle Reaktionen zu erzielen. Die obenerwähnten rhodiumhaltigen Katalysatoren können mit jedem beliebigen kobalthaltigen Carbonylierungskatalysator üblicher Art zusammen verwendet werden.
  • Selbstverständlich ist das vorliegende Verfahren bei üblichen diskontinuierlichen, halbkontinuierlichen oder kontinuierlichen Verfahrensweisen anwendbar. Die Erfindung ist bei einem üblichen Carbonylierungsverfahren mit kontinuierlicher Arbeitsweise am nützlichsten, Bei dem vorliegenden Verfahren kann das Rhodium in einer einzigen Arbeitsstufe als katalytisch wirksames Produkt wiedergewonnen werden. Das nach dem vorliegenden Verfahren ge-,vonnene Produkt enthält gelöstes Rhodium. Dieses kann man durch Behandlung mit Wasser bei erhöhten Temperaturen aus dem Produkt herauslösen, wonach die Rhodiumbestandteile in der wässerigen Phase im allgemeinen als ein Gemisch aus metallischem Rhodium und Rhodiumoxyden ausfallen. Eine einfache Umwandlung des ausgefällten Rhodiums in das aktive Oxyd kann mit den üblichen Oxydationsverfahren vorgenommen werden, z. B. durch Behandlung mit Luft bei erhöhten Temperaturen wie etwa 400° C. Das nach der Behandlung mit Wasser in Form einer feinen Suspension noch in dem Produkt verbleibende Rhodium kann durch Flash-Verdampfen des Produkts gewonnen werden. Bei dem Verfahren zur Entfernung des Rhodiums aus dem Produkt wird es im allgemeinen bevorzugt, etwa 5 bis 40 Volumprozent Wasser bei 120 bis 200° C zuzugeben. Temperaturen von über etwa 200° C sind zwar ebenfalls zulässig, jedoch nicht zweckmäßig, da bei hohen Temperaturen eine Kondensation der Aldehyde zu unerwünschten Nebenprodukten erfolgen kann. Auch können niedrigere Temperaturen bis zu 80° C verwendet werden; zur Erhöhung der Ausfällungsgeschwindigkeit erwiesen sich jedoch Temperaturen von über 120° C als vorteilhaft. Man kann Wasser in Mengen bis zu 1 Volumen und mehr je Volumen Aldehydprodukt zugeben; jedoch sind große Mengen nicht zweckmäßig, da der Wasserüberschuß schwer zu verarbeiten ist.
  • Die für den vorliegenden Zweck als Reaktionsteilnehmer vorgesehenen cyclischen, olefinischen Verbindungen sind Cycloalkene mit einer nicht konjugierten, einzigen funktionellen Gruppe im Ring. Das Cycloalken kann einen oder mehrere niedere Alkylsubstituenten am Ring besitzen, wobei mindestens ein aktives Wasserstoffatom an den olefinischen C-Atomen zurückbleiben muß. Bei der funktionellen Gruppe kann es sich um eine Carboxyl-, Ester-, Nitril-, Alkylol-oder Carbonsäureamidgruppe handeln. Das vorliegende Verfahren ist jedoch besonders von Interesse bei der Herstellung bifunktioneller Verbindungen, bei denen die einzige funktionelle Gruppe am Cycloalken ein Formylrest ist, da es bisher nicht gelungen ist, diese Verbindungen in guter Ausbeute nach der Oxosynthese herzustellen.
  • Die bei dem vorliegenden Verfahren als Reaktionsteilnehmer zur Verwendung kommenden monofunktionellen Verbindungen können in üblicher Weise nach dem bekannten Diels-Alder-Verfahren hergestellt werden (s. »Organic Chemistry« von Gillman, Bd. I, 2. Ausgabe, S. 685). Zur Herstellung der erfindungsgemäß als Reaktionsteilnehmer geeigneten monofunktionellen Cycloalkene ist es im allgemeinen zweckmäßig, konjugierte Diolefine mit Acrylverbindungen zu behandeln. Dabei entsteht ein Addukt vom Diels-Alder-Typ, und zwar ein Cycloalken, das die funktionelle Gruppe der Acrylverbindung besitzt. Beispiele von konjugierten Diolefinen, die verwendet werden können, sind Butadien, Isopren, Piperylen, Dimethylbutadien sowie konjugierte Diolefine, die beim Cracken von Petroleum in Gegenwart von Wasserdampf gewonnen werden und ein Molekulargewicht zwischen etwa 54 und 1000 besitzen. Ferner können Diolefine von der Art des Vinylacetylens verwendet werden. Diese Diolefine bilden leicht mit Acrylverbindungen, wie Acrolein, Methacrolein, Acrylsäurenitril, Methacrylsäurenitril, Methycrylsäureestern, Methycrylsäuremethylester und deren Homologen Addukte. Diese Addukte mit Cycloalkengrundstruktur lassen sich in Gegenwart des erfindungsgemäßen rhodiumhaltigen Katalysators leicht durch Oxosynthese zu den bifunktionellen Verbindungen umsetzen. Sie können allgemein durch folgende Formel dargetsellt werden: in der Y eine funktionelle Gruppe; z. B. eine Formyl-, Carboxyl-, Ester-, Nitril- oder Alkylolgruppe, bedeutet. R1 bis R, bedeuten Wasserstoff oder niedere Alkylreste. Mindestens ein an der Doppelbindung beteiligtes C-Atom muß jedoch ein aktives Wasserstoftatom aufweisen. Demgemäß muß R1 oder R2 ein Wasserstoffatom sein. Y kann sich in irgendeiner Stellung im Ring befinden, bei der kein konjugiertes System gebildet wird. Zum Beispiel kann Y, wenn es bedeutet, lediglich in den Stellungen R3 bis R6 stehen, jedoch nicht in R1 oder R2. In allen gezeigten Formeln sind die Ringstrukturen, wenn nicht anders angegeben, gesättigt.
  • Nachstehende Verbindungen stellen einige der bevorzugten olefinischen Reaktionsteilnehmer dar, die erfindungsgemäß umgesetzt werden können: 3,5-Dimethyl-4-formylcyclohexen, 3,6-Dimethyl-4-formylcyclohexen, 2,3-Diäthyl-6-methyl-4-formylcyclohexen, 3-Propyl-5-formylcyclohexen, 3-Formylcyclohexen, 1-Methyl-3-formylcyclohexen, 4-Carboxycyclohexen, 3-Methyl-4-carboxycyclohexen und 3,6-Dimethyl-4-carboxycyclohexen, 2-Methyl-4-cyancyclohexen, 3-Methyl-l-cyclohexen-4-carbonsäureamid. Selbstverständlich fallen ähnliche Verbindungen mit verschiedenen anderen funktionellen Gruppen ebenfalls in den Rahmen der Erfindung. Die nachstehenden Beispiele dienen dazu, die direkte Bildung bifunktioneller, cyclischer Alkane aus monofunktionellen cyclischen Alkenen zu erläutern. Beispiel 1 In ein 3 1 fassendes Reaktionsgefäß wurden 700 ccm Tetrahy drobenzaldehyd, 1200 ccm Hexan und 0,4 g Rhodiumsesquioxyd gegeben, und Kohlenmonoxyd und Wasserstoff (1 : 1) wurden unter einem Druck von 35 kg/cm2 eingeführt. Hiernach erhöhte man die Temperatur auf 100° C und gab weitere Mengen Kohlenmonoxyd und Wasserstoff bis zu einem Druck von 245 kg/cm2 zu. Die Reaktion trat, wie an Hand des Druckabfalls festgestellt wurde, fast augenblicklich ein. Das Reaktionsgefäß wurde erneut unter Druck gesetzt und dann geschlossen, sobald sich die Gasaufnahme verlangsamte. Nach dem Abkühlen wurde das Produkt ausgetragen. Es schieden sich zwei Phasen ab, von denen die untere die sauerstoffhaltige Phase darstellte. Die obere Schicht wurde durch flash-Destillation entfernt, um das Kohlenwasserstofflösungsmittel zu entfernen; das restliche Produkt wurde mit der unteren, sauerstoffhaltigen Phase vereinigt und dieses Gemisch wurde destilliert.
  • Die bei etwa 1 mm Druck durchgeführte Destillation ergab vier Fraktionen, die folgende Analysenwerte lieferte: Fraktion 1 stellte 23% des Produkts dar, hatte einen Siedebereich von Kp.l=82 bis 89° C, eine Car-:)onylzahl von 1,311 cäq./g (=1/1o0 Äquivalent/g) (theoretischer Wert für A3-Tetrahydrobenzaldehyd = 0,96, für Cyclohexandial-1,3 oder 4 = 1,429), eine Jodzahl von 0.009 cäq./g und eine Hydroxylzahl von ).046 cäq./g.
  • Fraktion 2, die 41% des Produkts darstellte, hatte einen Siedepunkt von 89 bis 90° C bei 1 mm Druck, eine Carbonylzahl von 1,353, eine Hydroxylzahl von ),107. was auf einen Gehalt von 8701o Dialdehyd und 13% Oxvaldehvd hinwies.
  • Fraktion 3 stellte 191/o des Produkts dar, hatte eine 7arbonylzahl von 1,263, eine Hydroxylzahl von 0,147 lnd keinen Jodwert. Dieses Produkt hatte einen Siede-Bereich von Kp.l=90 bis 94°C. Die Analyse ergab 79% Dialdehyd und 21% Oxyaldehyd.
  • Fraktion 4, die einen Siedebereich von Kp.l=95 bis 120° C hatte, stellte 4% des Produkts dar und erwies sich als aus 60% Dialdehyd und 40% Oxyaldehyd bestehend. Der Rückstand machte 13% aus.
  • Produktverteilung Nicht umgesetzte, hydrierte Beschickung . .. .. . 2% Dialdehyd ......................... . ........ 71% Oxyaldehyd ................................. 14% Rückstand .................................. 13% Beispiel 2 In ein 3 1 fassendes Reaktionsgefäß aus nichtrostendem Stahl wurden 700 g Tetrahydrobenzaldehyd, 1200 ccm Hexan und 0,32 g Rh203 gegeben. Das Reaktionsgefäß wurde mittels C O auf einen Druck von 7 kg/cm2 gebracht. Die Temperatur wurde zum Lösen des Rhodiumoxyds auf 150° C erhöht und anschließend auf 100° C herabgesetzt. Dann wurden 120 kg/cm2 C O aufgedrückt und der Druck mittels zugeführtem Wasserstoff auf insgesamt 245 kg/cm2 gebracht. Nach kurzer Zeit bereits ging die Reaktion rasch voran, wonach der Druck in kurzer Zeit auf 63 kg/cm2 absank. Nach der Wiederherstellung eines Druckes von etwa 245 kg/cm2 wurden innerhalb von 2 Stunden weitere 126 kg/cm2 C O : H2 Gemisch aufgenommen; die Reaktion verlangsamte sich dann. Das Reaktionsgefäß wurde gekühlt, belüftet und das Produkt wie oben analysiert. Die zweite Fraktion, die der zweiten Fraktion des vorhergehenden Beispiels entsprach, bestand zu 90% aus Dialdehyd.
  • Die Bedeutung des vorliegenden Verfahrens, nach dem bifunktionelle Verbindungen in einfacher Weise auf direktem Wege in guten Ausbeuten erhalten werden, läßt sich an Hand der nachstehenden Gleichungen veranschaulichen, in denen eine Anzahl wertvoller, bifunktioneller Verbindungen und damit auch naheliegende Derivate davon als erfindungsgemäß herstellbar gezeigt werden: Es ist zu beachten, daß bei den vorstehenden Gleichungen die genaue Stellung der eintretenden Carbonylgruppe nicht angegeben ist. Die Carbonylgruppe tritt wahrscheinlich vorwiegend in p-Stellung zur anderen funktionellen Gruppe ein. Um die Carbonylierung in p-Stellung zu dirigieren, ist die Verwendung cyclischer Alkene, die sich an Stelle von Butadien von geeigneten anderen konjugierten Diolefinen, z. B. Isopren und Acrylverbindungen ableiten, erforderlich.
  • So entsteht beispielsweise nach einer Diels-Alder-Reaktion aus Aerolein und Piperylen folgender cyclische Aldehyd: Hier befindet sich also das einzige aktive Wasserstoffatom an einem olefinischen C-Atom in p-Stellung zur Aldehydgruppe oder einer anderen funktionellen Gruppe.
  • Die Carbonylierung von 2-Methyl-4-formylcyclohexen mit Rhodium als Katalysator verläuft also folgendermaßen: Die Verwendbarkeit der meisten vorstehend genannten Verbindungen ist äußerst vielseitig. Einige Verwendungszwecke sind nachstehend aufgeführt: 1. Einfache Ester aus Dimethylolderivaten und Dicarbonsäuren sind als Weichmacher und synthetische Schmiermittel brauchbar.
  • 2. Ester, die sich von Dimethylolverbindungen und. Dicarbonsäuren mit Monocarbonsäuren ableiten., können als Permanentweichmacher verwendet werden.
  • 3. Die Aldehyde, Methylolverbindungen, Carbonsäuren und Ester sind bei der Herstellung von Arzneimitteln, landwirtschaftlichen Produkten, synthetischem Kautschuk und als Weichmacher für verschiedene Kunststoffe verwendbar.

Claims (6)

  1. PATENTANSPRÜCHE: 1. Verfahren zur Carbonylierung einer Cycloalkenverbindung mit einer einzigen funktionellen Gruppe, die sich in nicht konjugiertem System am Ring befindet mit mindestens einem aktiven Wasserstoffatom an den Kohlenstoffatomen der C=C-Doppelbindung und gegebenenfalls einer oder mehreren Alkylgruppen am Ring unter Durchführung der Oxosynthese in Gegenwart von Kohlenmonoxyd und Wasserstoff bei erhöhten Temperaturen und Drücken in Anwesenheit eines Carbonylierungskatalysators, dadurch gekennzeichnet, daß man als Carbonylierungskatalysator einen rhodiumhaltigen Katalysator verwendet.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die funktionellen Gruppen Formylreste sind.
  3. 3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man in Gegenwart eines inerten Verdünnungsmittels arbeitet.
  4. 4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man ein Monoformylcyclohexen, vorzugsweise ein 5-Formylcyclab@exen, als Ausgangsmaterial verwendet, das gegebenenfalls in 1-Stellung einen niederen Alkylrest besitzt.
  5. 5. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man einen Rhodiumkatalysator verwendet, der im Reaktionsgemisch unter den Reaktionsbedingungen löslich ist, wie Rhodiumoxyde und -chloride.
  6. 6. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß als Carbonylierungskatalysator ein Gemisch aus 0,3 bis 2 Molprozent Kobaltkatalysator und 0,0005 bis 0,05 Molprozent Rhodiumkatalysator, vorzugsweise im Verhältnis von 100 bis 1000:1 verwendet wird. In Betracht gezogene Druckschriften: Deutsche Patentschrift Nr. 940 824; britische Patentschrift Nr. 702 201; französische Patentschrift Nr. 924 909. In Betracht gezogene ältere Patente: Deutsches Patent Nr. 953 605.
DEE13630A 1956-02-24 1957-02-07 Verfahren zur Carbonylierung einer Cycloalkenverbindung mit einer funktionellen Gruppe Pending DE1058503B (de)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US1058503XA 1956-02-24 1956-02-24

Publications (1)

Publication Number Publication Date
DE1058503B true DE1058503B (de) 1959-06-04

Family

ID=22308124

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
DEE13630A Pending DE1058503B (de) 1956-02-24 1957-02-07 Verfahren zur Carbonylierung einer Cycloalkenverbindung mit einer funktionellen Gruppe

Country Status (1)

Country Link
DE (1) DE1058503B (de)

Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
FR924909A (fr) * 1945-12-19 1947-08-20 Kellogg M W Co Procédé perfectionné d'hydrogénation des oxydes de carbone
GB702201A (en) * 1949-11-16 1954-01-13 Anglo Iranian Oil Co Ltd Improvements in or relating to the production of cyclic aldehydes and derivatives thereof
DE940824C (de) * 1950-03-31 1956-03-29 British Petroleum Co Verfahren zur Herstellung von Dialdehyden und deren Derivaten
DE953605C (de) * 1952-06-18 1956-12-06 Chemische Verwertungsgesellsch Verfahren zur Herstellung sauerstoffhaltiger Verbindungen

Patent Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
FR924909A (fr) * 1945-12-19 1947-08-20 Kellogg M W Co Procédé perfectionné d'hydrogénation des oxydes de carbone
GB702201A (en) * 1949-11-16 1954-01-13 Anglo Iranian Oil Co Ltd Improvements in or relating to the production of cyclic aldehydes and derivatives thereof
DE940824C (de) * 1950-03-31 1956-03-29 British Petroleum Co Verfahren zur Herstellung von Dialdehyden und deren Derivaten
DE953605C (de) * 1952-06-18 1956-12-06 Chemische Verwertungsgesellsch Verfahren zur Herstellung sauerstoffhaltiger Verbindungen

Similar Documents

Publication Publication Date Title
EP1172349B1 (de) Mehrstufiges Verfahren zur Herstellung von Oxo-Aldehyden und/oder Alkoholen
DE3232557C2 (de)
DE102006022168A1 (de) Katalytisches Verfahren zur Herstellung von aliphatischen geradkettigen und ß-alkylverzweigten Carbonsäuren
EP1604966B1 (de) Verfahren zur Herstellung von Tricyclo-[5.2.1.0 2,6]-decandimethylol
DE2826676C2 (de)
DE2630086C3 (de) Verfahren zur Herstellung von Pent-3-ensäure und deren Alkylestern
EP0008412B1 (de) Verfahren zur Herstellung von Butandicarbonsäureestern
DE102007053385A1 (de) Verfahren zur Herstellung von Aldehyden
DE2346290A1 (de) Verfahren zur herstellung von acrylsaeure- und methacrylsaeureestern
DE4344064C1 (de) Verfahren zur Herstellung von in alpha-Stellung durch einen Alkylrest substituierten Aldehyden
DE1058503B (de) Verfahren zur Carbonylierung einer Cycloalkenverbindung mit einer funktionellen Gruppe
EP0047831B1 (de) Verfahren zur Herstellung von überwiegend linearen aliphatischen Carbonsäureestern
DE3034421C2 (de)
DE935844C (de) Verfahren zur Herstellung von Propionaldehyd und Propanol
DE2314694B1 (de) Verfahren zur Herstellung von alpha,omega-Dialdehyden
EP0038919A1 (de) Verfahren zur Rückgewinnung und Reaktivierung von bei der Umsetzung von Olefinen mit Kohlenmonoxid und Alkanolen eingesetzten kobalthaltigen Katalysatoren
EP3077357B1 (de) Verfahren zur herstellung von 2-methylbuttersäure mit einem vermindertem gehalt an 3-methylbuttersäure aus den bei der herstellung von pentansäuren anfallenden nebenströmen
EP4103571B1 (de) Niederdruckhydroformylierung von diisobuten
DE2106244A1 (de)
DE1618384B1 (de) Verfahren zur Herstellung von Tricyclodecan-Dimethylolen durch Hydroformylierung von Dicyclopentadien über Rhodium enthaltenden Katalysatoren und anschliessende Hydrierung zu den entsprechenden Diolen
EP3077358B1 (de) Verfahren zur herstellung von 2-methylbutanal aus den bei der herstellung von gemischen isomerer a, -ungesättigter decenale anfallenden nebenströmen
DE102013020323B3 (de) Verfahren zur Herstellung von isomeren Hexansäuren aus den bei der Herstellung von Pentanalen anfallenden Nebenströmen
DE3146313C3 (de)
DE2050677C2 (de) Verfahren zur Herstellung von ungesättigten Aldehyden
DE2026043A1 (de)