DE102018200110A1 - Elektrochemische Zelle mit Komponenten aus einem organisch-anorganischen Hybridmaterial und weitere Verwendungen dieses Hybridmaterials - Google Patents

Elektrochemische Zelle mit Komponenten aus einem organisch-anorganischen Hybridmaterial und weitere Verwendungen dieses Hybridmaterials Download PDF

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Abstract

Erfindungsgemäß wird eine elektrochemische Zelle mit einer ersten und einer zweiten Elektrode, einem Elektrolyten, mindestens einer Schutz- oder Zwischenschicht und gegebenenfalls einem Separator, wobei mindestens eine der Komponenten der elektrochemischen Zelle aus einem anorganisch-organischen Hybridmaterial gebildet ist. Darüberhinaus wird vorgeschlagen, ein anorganisch-organisches Hybridmaterial als Bestandteil in elektrochemischen Zellen und als Beschichtungsmaterial für Bestandteile in elektrochemischen Zellen zu verwenden. Insbesondere können die Elektroden, der Elektrolyt, der Separator oder die Schutz- oder Zwischenschichten mit dem anorganisch-organischen Hybridmaterial ausgestattet bzw. beschichtet werden.

Description

  • Erfindungsgemäß wird eine elektrochemische Zelle mit einer ersten und einer zweiten Elektrode, einem Elektrolyten, mindestens einer Schutz- oder Zwischenschicht und gegebenenfalls einem Separator, wobei mindestens eine der Komponenten der elektrochemischen Zelle aus einem anorganisch-organischen Hybridmaterial gebildet ist. Darüberhinaus wird vorgeschlagen, ein anorganisch-organisches Hybridmaterial als Bestandteil in elektrochemischen Zellen und als Beschichtungsmaterial für Bestandteile in elektrochemischen Zellen zu verwenden. Insbesondere können die Elektroden, der Elektrolyt, der Separator oder die Schutz- oder Zwischenschichten mit dem anorganisch-organischen Hybridmaterial ausgestattet bzw. beschichtet werden.
  • Um sekundäre Energiespeicher im Hinblick auf eine höhere Energiedichte als auch höhere Sicherheit zu verbessern, spielt der Elektrolyt eine entscheidende Rolle. In den letzten Jahren haben polymere Festkörperelektrolyte ein besonderes Interesse geweckt, da diese thermisch-stabiler als die standardmäßig eingesetzten Flüssigelektrolyte sind und auch zusätzlichen Schutz vor Dendritenwachstum bieten können. Damit eröffnen sich neue Möglichkeiten für den Einsatz von Lithium-Metall-Anoden und Hochenergie-Systemen wie Li-Luft und Li-S-Batterien. Das Design der Batterien kann durch den Einsatz polymerer Elektrolyte deutlich flexibler gestaltet werden und das Sicherheitsrisiko ist wesentlich minimiert verglichen mit flüssigen Elektrolyten.
  • Weitere Herausforderungen, um eine Batterie mit Polymerelektrolyten zu realisieren, sind die Benetzung und Infiltration des Elektrolyten in das poröse Elektrodenmaterial. Dies ist notwendig um eine große und stabile Grenzfläche zwischen Elektrolyt und Elektroden zu erzielen und damit eine gute Zellperformance zu erhalten.
  • Weitere Schwierigkeiten sowohl bei Standardelektrolyten als auch bei Polymerelektrolyten sind geringe Lithium-Überführungszahlen sowie die Abnahme der mechanischen und elektrischen Leistungsfähigkeit bei erhöhter Temperatur. Letztere Eigenschaften verhindern die Anwendung von Hochvoltmaterialien und stellen deswegen eine besondere Schwierigkeit in der Entwicklung von Hochenergie Batteriezellen dar.
  • Der erste und am meisten erforschte Polymerelektrolyt wurde von Wright und Armand in den 70ern veröffentlicht und besteht aus Komplexen zwischen Polyethylenoxid (PEO) mit verschiedenen Lithiumsalzen. Aufgrund des geringen Preises und der Ungiftigkeit sind diese Materialien von großem Interesse, jedoch ist die Leitfähigkeit bei Raumtemperatur begrenzt und für praktische Anwendungen zu gering. Ein Grund dafür ist die teilkristalline Morphologie des Polymers. Die Ionenleitung findet vorwiegend in amorphen Regionen statt, während die kristallinen Regionen die Leitfähigkeit durch die Verkleinerung der lonenkanäle verringern.
  • Von den verschiedenen Strategien zur Lösung der angesprochenen Probleme ist die einfachste und meist verfolgte Route die Herstellung von Kompositelektrolyten, bei denen anorganische Partikel in die PEO-Matrix eingearbeitet werden. Das Ergebnis ist generell eine Verbesserung der mechanischen Eigenschaften, teilweise gekoppelt mit einer Verbesserung der Ionenleitfähigkeit.
  • Eine andere Strategie basiert auf dem Einsatz von Hybridpolymeren als Polymerelektrolyt. Diese ionenleitfähigen Materialien bestehen aus anorganischen und organischen Einheiten, die über eine Sol-Gel Reaktion aus organometallischen Silanvorstufen und organischen Komponenten synthetisiert werden. Dadurch entsteht ein Material mit geringer Kristallinität, guter thermomechanischer Stabilität und verbesserter lonenleitfähigkeit im Vergleich zu Standard PEO-LiX Komplexen.
  • Solche Polysiloxane sind im Stand der Technik bekannt und ihre Anwendungsmöglichkeiten sind vielfältig. So beschreibt DE 10 2014 206 040 A1 ein anorganisches-organisches Hybridpolymer, welches als Bestandteil in elektrochemischen Zellen verwendet wird. Das Hybridmaterial zeichnet sich dadurch aus, dass es chemisch kovalent vernetzt werden kann. Jedoch werden hier nur Polymere beschrieben, welche die polymerisierbare Gruppe an der für die ionische Leitfähigkeit wichtigen Polyether-Funktion aufweisen.
  • Ähnliche Strukturen sind aus dem Stand der Technik bekannt. So beschreibt US 20120153219 A1 ein Hybridpolymer, welches sowohl Silan-Bausteine mit Polyether-Ketten in Kombination mit einer polymerisierbaren Epoxid-Gruppe beschreibt. Die Funktion dieser Gruppe wird durch eine Ringöffnungsreaktion und Anbindung an den Stromableiter definiert und dient nicht zur organischen Polymerisation (Aushärtung) des Hybridpolymers.
  • US 2003/0134968 A1 beschreibt Festkörper-Polymerelektrolyte, welche vernetzende (Meth)acrylat-basierte Einheiten aufweisen, jedoch werden in dieser Druckschrift keine Polysiloxane aufbauend auf Tri- oder Dialkoxysilanen, sondern auf der Basis eines Methylsiloxan-Polymers beschrieben.
  • Als Einsatz eines Partikelbeschichtungsmaterials dienen in US2012/0100428A1 Polysiloxane, welche sowohl vernetzende als auch nicht vernetzende Gruppen aufweisen. Allerdings sind beide Einheiten in dieser Erfindung an einem Silizium-Baustein gebunden.
  • Zhou et al. beschreiben ein Polysiloxan mit oligo(ethylen)-Einheiten, welches als lösungsmittelfreier, ionischer Leiter (Alkalimetall) beschrieben wird. Hier ist ein Polymer veröffentlicht, dass zum einen Polyether-Ketten an einem Silan-Baustein trägt als auch eine polymerisierbare Epoxy-Funktion aufweist. Die Epoxy-Funktion wird jedoch nicht als vernetzende Komponente genutzt, sondern dient zur Einführung weiterer funktioneller Gruppen durch Ringöffnung (Macromolecules, 1993, 26(9), 2202-2208).
  • Die im Stand der Technik bekannten Polysiloxan-basierten Materialien haben keine flexiblen Bausteine und können daher keine auf bestimmte Anwendungen spezialisierten Elektrolyte generieren.
  • Ausgehend hiervon war es die Aufgabe der vorliegenden Erfindung, eine elektrochemische Zelle bereitzustellen, die eine gegenüber dem Stand der Technik erhöhte Leistung und Lebensdauer aufweist. Zudem sollten neue Verwendungsmöglichkeiten für anorganisch-organische Hybridmaterialien gefunden werden.
  • Die Aufgabe wird gelöst durch die elektrochemische Zelle gemäß Anspruch 1 und die Verwendungen eines anorganisch-organischen Hybridmaterials gemäß Anspruch 15. Die abhängigen Ansprüche zeigen vorteilhafte Weiterbildungen auf.
  • Erfindungsgemäß wird eine elektrochemische Zelle mit einer ersten und einer zweiten Elektrode, einem Elektrolyten, mindestens einer Schutz- oder Zwischenschicht und gegebenenfalls einem Separator bereitgestellt, wobei mindestens eine der Komponenten aus der Gruppe Elektroden, Elektrolyt, Separator und Schutz- oder Zwischenschicht ein anorganisch-organisches Hybridmaterial der allgemeinen Formel I enthält:
    Figure DE102018200110A1_0001
    mit:
    • P eine polymerisierbare Gruppe,
    • a = 2 oder 3,
    • b = 1 bis 20,
    • m = 1 bis 30,
    • n = 1 bis 30,
    • x = 1 bis 30,
    • R1, R2, R3 unabhängig voneinander ausgewählt aus der Gruppe
    • bestehend aus H, -OH, C1-C6-Alkyl, -O-Alkyl(C1-C6) und
      Figure DE102018200110A1_0002
    • R4 ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus H, Alkyl und Si.
  • Als Beispiele für C1-C6-Alkyl seien Methyl, Ethyl, Propyl, Isopropyl, Butyl, Pentyl und Hexyl genannt.
  • Aufgrund des anorganischen Teils des Netzwerks zeigt das Hybridmaterial eine hohe mechanische und thermische Stabilität und weist zudem eine flammenhemmende Wirkung auf. Außerdem verhindern die anorganischen Regionen in dem Hybridmaterial die Kristallisation der organischen Ethylenglycol-Ketten, wodurch die lonenleitfähigkeit im Vergleich zu Standard-PEO-basierten Elektrolyten verbessert wird. Der organische Teil wiederrum sorgt für eine hohe Flexibilität und hohe Leitfähigkeit des Hybridmaterials. Durch die Möglichkeit zur chemisch kovalenten Vernetzung des Hybridmaterials kann es den Aggregatzustand eines Gels oder Festkörpers einnehmen. Wird das Hybridmaterial in dieser Form als Elektrolyt verwendet, ist dieser sicherer als flüssige und einfache PEO-Elektrolyte.
  • Ein wesentliches Merkmal der erfindungsgemäßen Hybridpolymere ist dabei, dass die polymerisierbare Gruppe nicht mit der für die Leitfähigkeit wichtigen Komponente der Polyether-Kette kombiniert werden.
  • Das Hybridmaterial kann durch Polymerisation von Vorstufen erhalten werden, die in einem hohen Reinheitsgerad zur Verfügung stehen. Dies bewirkt eine hohe Reinheit des Hybridmaterials, sorgt für eine hohe Lebensdauer und macht eine Anwendung für Hochvoltmaterialien zugänglich. Das Hybridmaterial kann ferner auf einfache Art und Weise in bereits existierende Produktionsprozesse und Beschichtungsverfahren eingebracht werden, wodurch bestehende Maschinen und Automatisierungen genutzt werden können. Ein weiterer Vorteil des Hybridmaterials ist, dass ein Weichmacher kovalent an das Polymernetzwerk des Hybridmaterials gebunden werden kann. Das erhöht die lonenleitfähigkeit des Polymernetzwerks und die guten mechanischen Eigenschaften bleiben - auch bei erhöhter Temperatur - erhalten.
  • Die erfindungsgemäße elektrochemische Zelle kommt ohne flüssige Komponenten aus. Dadurch werden Nachteile überwunden, die bei gängigen elektrochemischen Zellen aus dem Stand der Technik aufgrund des niedrigen Dampfdrucks und der Auslaufgefahr des Weichmachers entstehen. Somit können sicherere Batterien, auch alternative Batteriedesigns und große Batterien realisiert werden, was vor allem für die Automobilindustrie von Interesse ist.
  • Bei der Herstellung des anorganisch-organischen Hybridpolymers kann über eine Einstellung des molekularen Verhältnisses der beiden Vorstufen bei der Polymerisationsreaktion (erste Vorstufe hat Polyether-Kette, zweite Vorstufe hat Rest P; siehe in Formel I) das Verhältnis der beiden Vorstufen im Produkt d.h. im Hybridmaterial eingestellt werden (= Verhältnis von n zu m in Formel I). Damit ist es möglich, die Eigenschaften des Elektrolyten anzupassen (z.B: E-Modul, Flexibilität, Leitfähigkeit etc.) und auf die gewünschte Anwendung zu optimieren. Der Vernetzungsprozess ist umweltfreundlich und kosteneffizient, da kein zusätzliches Lösungsmittel notwendig ist.
  • Eine bevorzugte Ausführungsform der elektrochemischen Zelle sieht vor, dass die polymerisierbaren Gruppen ausgewählt sind aus der Gruppe bestehend aus Vinylgruppe, Acrylgruppe, Methacrylgruppeund Kombinationen hiervon.
  • Die erste und/oder zweite Elektrode enthält vorzugsweise ein Material, das ausgewählt ist aus der Gruppe bestehend aus Li, Si, C, S, Ge, Sn, AI, Sb, Lithium-Metalloxide, Lithium-Metallphosphate und Mischungen oder Kombinationen hiervon. Insbesondere kann die erste und/oder zweite Elektrode eines der folgenden Materialien enthalten:
    • ■ Li4Ti5O12,
    • ■ Li4-yAyTi5-xMxO12 (A = Mg, Ca, AI; M = Ge, Fe, Co Ni, Mn, Cr, Zr, Mo, V, Ta oder eine Kombination davon),
    • ■ Li(Ni,Co,Mn)O2,
    • ■ Li1+x(M,N)1-xO2 (M = Mn, Co, Ni oder eine Kombination davon; N = AI, Ti, Fe, Cr, Mo, V, Ta, Mg, Zn, Ga, B, Ca, Ce, Y, Nb, Sr, Ba, Cd oder eine Kombination davon),
    • ■ (Li,A)x(M,N)2Ov·wXw (A = Alkali-, Erdalkalimetall, Lanthanoid oder einer Kombination davon; M = Mn, Co, Ni oder eine Kombination davon; N = AI, Ti, Fe, Cr, Zr, Mo, V, Ta, Mg, Zn, Ga, B, Ca, Ce, Y, Nb, Sr, Ba, Cd oder eine Kombination davon, X = F, Si),
    • ■ LiFePO4,
    • ■ (Li,A)(M,B)PO4 (A oder B = Alakli-, Erdalkalimetall, Lanthanoid oder eine Kombination davon; M = Fe, Co, Mn, Ni, Ti, Cu, Zn, Cr oder eine Kombination davon),
    • ■ LiVPO4F,
    • ■ (Li,A)2/M,B)PO4F (A oder B = Alkali-, Erdalkalimetall, Lanthanoid oder eine Kombination davon; M = Fe, Co, Mn, Ni, Ti, Cu oder eine Kombination davon),
    • ■ Li3V2PO4,
    • ■ Li(Mn,Ni)2O4,
    • ■ Li1+x(M,N)2-xO4 (M = Mn; N = Co, Ni, Fe, AI, Ti, Cr, Mo, V, Ta oder eine Kombination davon)
  • Die erste und/oder zweite Elektrode enthält vorzugsweise das zuvor beschriebene Hybridmaterial oder ist mit dem Hybridmaterial zumindest bereichsweise beschichtet.
  • Der Elektrolyt ist vorzugsweise ein Feststoffelektrolyt, insbesondere ein Keramikelektrolyt.
  • Der Elektrolyt enthält bevorzugt das Hybridmaterial oder ist mit dem Hybridmaterial zumindest bereichsweise beschichtet.
  • Gemäß einer weiteren bevorzugten Ausführungsform enthält der Elektrolyt einen keramischen Füllstoff.
  • Vorzugsweise enthält der Separator ein Material ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus Polypropylen, Polyethylen, Keramik und Glasfaser oder besteht aus diesen.
  • Der Separator enthält bevorzugt das Hybridmaterial oder ist mit dem Hybridmaterial zumindest bereichsweise beschichtet.
  • Das Hybridmaterial liegt bevorzugt in einem festen oder gelförmigen Aggregatszustand vor.
  • Es ist weiter bevorzugt, dass das Hybridmaterial ein Leitsalz, bevorzugt ein Lithium-Leitsalz, insbesondere Lithium-bis(trifluoromethylsulfonyl)imid, enthält.
  • Ferner kann das Hybridmaterial einen Initiator enthalten, der zur Vermittlung der Polymerisation von dem Hybridmaterial geeignet ist. Ein bevorzugter Initiator ist Dibenzoylperoxid. Besonders bevorzugt liegt das Hybridmaterial zumindest teilweise chemisch kovalent vernetzt vor. Insbesondere wird das Hybridmaterial dergestalt vernetzt, dass es in einem gelförmigen oder festen Aggregatszustand vorliegt.
  • Vorzugsweise liegt das Hybridmaterial zumindest teilweise chemisch kovalent vernetzt vor.
  • Verwendung findet das zuvor beschriebene anorganisch-organische Hybridmaterial mit der Formel I als Bestandteil in elektrochemischen Zellen, bevorzugt als Elektrolyt und/oder Separator. Weiterhin kann das anorganisch-organische Hybridmaterial mit der Formel I als Bestandteil in Kondensatoren und/oder Beschichtungsmaterial, z.B. in Form von Schutz- oder Zwischenschichten für Bestandteile in elektrochemischen Zellen eingesetzt werden, bevorzugt als Beschichtungsmaterial für Elektrodenmaterial, Separatoren und/oder keramische Feststoffelektrolyte.
  • Anhand der folgenden Beispiele soll der erfindungsgemäße Gegenstand näher erläutert werden ohne diesen auf die hier dargestellten spezifischen Ausführungsformen einschränken zu wollen.
  • Beispiel 1
  • Co-Kondensation von Polyethylenglycol-methylether-propyltrimethoxysilan (A) und Methacryloxypropyltrimethoxysilan (B)
  • Reaktionsschema:
  • Figure DE102018200110A1_0003
    30.0 g der Komponente A (0.06 mol) und 4.2 g Komponente B (0.02 mol) wurden mit 150 mL Diethylcarbonat und 4.9 g H2O gemischt und 2h bei Raumtemperatur gerührt. Anschließend wurden 0.3 g Tetrabutylammoniumfluorid Trihydrat (TBAF) zugegeben und weitere 14 Stunden bei Raumtemperatur gerührt. Die Temperatur wurde auf 50 °C eingestellt und die Mischung für 5 Tage gerührt. Anschließend wurde das Lösungsmittel unter Vakuum entfernt, das Produkt (C) in trockenem Diethylether gelöst und über eine mit neutralem Aluminiumoxid gefüllte Säule gereinigt. Das Produkt wurde unter Vakuum bei 40°C für 12 Stunden getrocknet.
  • Beispiel 2
  • Herstellung eines Feststoffpolymerelektrolyten
  • 1.0 g des Co-Kondensates wurden mit 0.25 g Lithium bis(trifluoromethylsulfonyl)imide (LiTFSI), und 0.005 g Dibenzoylperoxid (DBPO) gemischt. Die Suspension wurde in ein Aluminiumschälchen mit definierten Maßen gefüllt und auf einer Heizplatte bei 70°C erwärmt (unter Argon-Atmosphäre). Nach der Aushärtung wurde das erhaltene Polymerpellet aus dem Schälchen genommen und charakterisiert.
  • ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
  • Diese Liste der vom Anmelder aufgeführten Dokumente wurde automatisiert erzeugt und ist ausschließlich zur besseren Information des Lesers aufgenommen. Die Liste ist nicht Bestandteil der deutschen Patent- bzw. Gebrauchsmusteranmeldung. Das DPMA übernimmt keinerlei Haftung für etwaige Fehler oder Auslassungen.
  • Zitierte Patentliteratur
    • DE 102014206040 A1 [0008]
    • US 20120153219 A1 [0009]
    • US 2003/0134968 A1 [0010]
    • US 2012/0100428 A1 [0011]

Claims (15)

  1. Elektrochemische Zelle mit einer ersten und einer zweiten Elektrode, einem Elektrolyten, mindestens einer Schutz- oder Zwischenschicht und gegebenenfalls einem Separator, wobei mindestens eine der Komponenten aus der Gruppe Elektroden, Elektrolyt, Separator und Schutz- oder Zwischenschicht ein anorganisch-organisches Hybridmaterial der allgemeinen Formel I enthält:
    Figure DE102018200110A1_0004
    mit: P eine polymerisierbare Gruppe, a = 2 oder 3, b = 1 bis 20, m = 1 bis 30, n = 1 bis 30, x = 1 bis 30, R1, R2, R3 unabhängig voneinander ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus H, -OH, C1-C6-Alkyl, -O-C1-C6-Alkyl und
    Figure DE102018200110A1_0005
     R4 ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus H, C1-C6-Alkyl und Si.
  2. Elektrochemische Zelle gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die polymerisierbare Gruppe ausgewählt ist aus der Gruppe bestehend aus Vinylgruppe, Acrylgruppe, Methacrylgruppe und Kombinationen hiervon.
  3. Elektrochemische Zelle gemäß einem der Ansprüche 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass die erste und/oder zweite Elektrode ein Material enthält, das ausgewählt ist aus der Gruppe bestehend aus Li, Si, C, S, Ge, Sn, AI, Sb, Lithium-Metalloxide, Lithium-Metallphosphate und Mischungen oder Kombinationen hiervon.
  4. Elektrochemische Zelle gemäß einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass die erste und/oder zweite Elektrode das Hybridmaterial enthält.
  5. Elektrochemische Zelle gemäß einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass die erste und/oder zweite Elektrode mit dem Hybridmaterial zumindest bereichsweise beschichtet ist.
  6. Elektrochemische Zelle gemäß einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass der Elektrolyt ein Feststoffelektrolyt ist, insbesondere ein Keramikelektrolyt.
  7. Elektrochemische Zelle gemäß einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, dass der Elektrolyt das Hybridmaterial enthält, optional der Elektrolyt mit dem Hybridmaterial zumindest bereichsweise beschichtet ist.
  8. Elektrochemische Zelle gemäß einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, dass der Elektrolyt einen keramischen Füllstoff enthält.
  9. Elektrochemische Zelle gemäß einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, dass der Separator ein Material ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus Polypropylen, Polyethylen, Keramik und Glasfaser enthält oder daraus besteht.
  10. Elektrochemische Zelle gemäß einem der Ansprüche 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, dass der Separator das Hybridmaterial enthält oder daraus besteht oder mit dem Hybridmaterial zumindest bereichsweise beschichtet ist.
  11. Elektrochemische Zelle gemäß einem der Ansprüche 1 bis 10, dadurch gekennzeichnet, dass das Hybridmaterial in einem festen oder gelförmigen Aggregatszustand vorliegt.
  12. Elektrochemische Zelle gemäß einem der Ansprüche 1 bis 11, dadurch gekennzeichnet, dass das Hybridmaterial ein Leitsalz, bevorzugt ein Lithium-Leitsalz, insbesondere Lithium-bis(trifluoromethylsulfonyl)imid, enthält.
  13. Elektrochemische Zelle gemäß einem der Ansprüche 1 bis 12, dadurch gekennzeichnet, dass das Hybridmaterial einen Initiator enthält, der zur Vermittlung der Polymerisation von dem Hybridmaterial geeignet ist, bevorzugt Dibenzoylperoxid.
  14. Elektrochemische Zelle gemäß einem der Ansprüche 1 bis 13, dadurch gekennzeichnet, dass das Hybridmaterial zumindest teilweise chemisch kovalent vernetzt vorliegt.
  15. Verwendung eines anorganisch-organisches Hybridmaterials enthaltend oder bestehend aus einer Verbindung mit der Formel I
    Figure DE102018200110A1_0006
    mit: P eine polymerisierbare Gruppe, a = 2 oder 3, b = 1 bis 20, m = 1 bis 30, n = 1 bis 30, x = 1 bis 30, R1, R2, R3 unabhängig voneinander ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus H, -OH, C1-C6-Alkyl, -O-C1-C6-Alkyl und
    Figure DE102018200110A1_0007
     R4 ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus H, C1-C6-Alkyl und Si.
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