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Die Erfindung betrifft eine antimikrobielle Zusammensetzung. Die Zusammensetzung liegt in einer Ausführungsform als Konzentrat vor. Das Konzentrat wird zur Konservierung in dermatologischen, kosmetischen und pharmazeutischen Produkten eingesetzt. Alternativ liegt die antimikrobielle Zusammensetzung als konserviertes Produkt vor.
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Alkohole sind in dermatologischen, kosmetischen und pharmazeutischen Produkten weit verbreitete Inhaltsstoffe und werden zu unterschiedlichen Zwecken eingesetzt. Als Konservierungsmittel für Kosmetika sind z. B. die aromatischen Alkohole Phenoxyethanol, Benzylalkohol und Phenoxypropanol nach der Kosmetikverordnung zugelassen.
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In kosmetischen Zubereitungen werden allerdings in immer stärkerem Maße statt der herkömmlichen Konservierungsmittel mikrobiologische Stabilisatoren eingesetzt. Diese Stoffe zeichnen sich durch Eigenschaften wie gute Hautverträglichkeit, vergleichsweise schwache mikrobiologische Wirksamkeit und toxikologische Unbedenklichkeit aus. Als mikrobiologische Stabilisatoren wird eine große Anzahl an Alkoholen in unterschiedlichen Produkten eingesetzt.
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Zusätzlich zu oben genannten Eigenschaften erwarten zahlreiche Hersteller von kosmetischen Zubereitungen, dass die eingesetzten Stoffe natürlichen Ursprungs oder naturidentisch sind. Darüber hinaus sollte der Geruch bei dem Einsatz von natürlichen Stoffen nicht als störend empfunden werden.
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Aufgrund dieser Vielzahl von Aspekten werden geruchsarme, natürlich vorkommende toxikologisch unbedenkliche Alkohole und Mischungen von Alkoholen mit einer guten antimikrobiellen Wirksamkeit gesucht.
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Außerdem ist das Produkt Euxyl® K 350 der Schülke & Mayr GmbH bekannt, das als Konzentrat vorliegt und Phenoxyethanol, Propylenglykol-1,2, 1-(2-Ethylhexyl)glycerin, Ethylparaben (p-Hydroxybenzoesäureethylester) und Methylparaben enthält. Allerdings sind Konservierungsmittelkonzentrate, die zwingend Parabene in ein zu konservierendes Produkt einbringen, wegen des angeblich allergischen Potenzials von Parabenen nicht bevorzugt.
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Die
WO 2011/047420 A1 beschreibt topische antimikrobielle Zubereitungen mit einem Gehalt an C
3- bis C
10-Alkandiol, die zwangsweise ein Polymer aus Acrolein enthalten. Acrolein ist ein toxischer, stechend riechender Aldehyd. In kosmetischen Produkten sind Aldehyde häufig unerwünscht. Es ist auch nicht auszuschließen, dass bei Verwendung der Zubereitungen geringe Restmengen an Acrolein in einem kommerziellen Produkt enthalten sind oder bei Lagerung frei gesetzt werden. Außerdem besitzt das Polymer eine begrenzte Wasserlöslichkeit und ist nicht natürlichen Ursprungs.
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In der
WO 2011/002929 A1 geht es um Kombinationen von ätherischen Ölen und botanischen Extrakten mit Alkandiolen und Lösungsmitteln. Es wird u. a. eine Kombination von Benzylalkohol mit Propandiol-1,3, Octandiol und Decandiol beschrieben. Konzentrate mit Octandiol-1,2 oder Decandiol-1,2 sind nicht hinreichend kältestabil. Eine verbesserte Wirkung bei Zusatz von C
8- bis C
14-Alkanol, wie sie gemäß der vorliegenden Erfindung gefunden wurde, ist in der
WO 2011/002929 A1 nicht offenbart.
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Die
DE 10 2006 051 891 A1 betrifft Mundspüllösungen mit einem Gehalt an a) Octenidin und b) nichtionischem Tensid. Ferner sind c) aromatischer Alkohol und d) Polyol vorhanden.
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Die
WO 2008/119841 A2 beschreibt Kombinationen von a) mindestens einem Benzylalkohol mit b) einem oder mehreren 1,2-Alkandiolen.
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In der
WO 2011/023582 A2 geht es um die Verwendung von verzweigten oder längerkettigen oder cyclischen 1,3-Diolen als Biozide.
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In der
WO 2006/134160 A2 werden Kombinationen von Tropolonen mit aromatischen Alkoholen beschrieben, die antimikrobiell sein sollen.
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Der vorliegenden Erfindung hat somit die Aufgabe zugrunde gelegen, Zusammensetzungen zur Verfügung zu stellen, und zwar insbesondere als Konzentrat, das für die antimikrobielle Ausrüstung von dermatologischen, kosmetischen und pharmazeutischen Produkten geeignet ist. Die Zusammensetzungen sollen toxikologisch unbedenklich und bevorzugt auf natürlichen oder naturidentischen Bestandteilen basieren. Sie sollen eine sehr gute, zumindest aber hinreichend gute mikrobiologische Wirksamkeit haben und bevorzugt bei Raumtemperatur flüssig und kältestabil und im Geruch akzeptabel sein. Darüber hinaus sollen sich Zusammensetzungen, insbesondere als Konzentrat, als Trägerflüssigkeit und gegebenenfalls Booster für kosmetische oder andere antimikrobielle Wirkstoffe und funktionelle Additive eignen.
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Es hat sich nun überraschend herausgestellt, dass diese und weitere Aufgaben durch eine Zusammensetzung gelöst werden, die
- a) ein oder mehrere C3- bis C5-Alkandiole-1,3 mit einer linearen C3- bis C5-Alkylkette,
- b) ein oder mehrere aromatische Alkohole und
- c) ein oder mehrere C8- bis C14-Alkanole mit einer linearen C8- bis C14-Alkylkette
enthält.
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Wie sich aus den Beispielen der vorliegenden Anmeldung ergibt, wirken die Komponenten a) bis c) der Zusammensetzung synergistisch.
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1. Zusammensetzung
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a) Alkandiol
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Bei dem erfindungsgemäß eingesetzten Alkandiol-1,3 (bzw. den gegebenenfalls mehreren Alkandiolen-1,3) handelt es sich um solche mit einer linearen C3- bis C5-Alkylkette.
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Zudem ist das Alkandiol-1,3 vorzugsweise ausgewählt aus Propandiol und Butandiol, wobei Propandiol-1,3 besonders bevorzugt ist.
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In allen Ausführungsformen der Erfindung ist also Propandiol-1,3 als Komponente a) besonders bevorzugt. Propandiol-1,3 zeigt im Vergleich mit Propandiol-1,2 eine bessere mikrobiologische Wirksamkeit und ist natürlichen Ursprungs.
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b) Aromatischer Alkohol
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Bei dem aromatischen Alkohol (oder den gegebenenfalls mehreren aromatischen Alkoholen) handelt es sich vorzugsweise um (i) Aryloxyalkanol (d. h. Glykolmonoarylether) oder (ii) Arylalkanol.
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Bevorzugte Aryloxyalkanole (i) sind ausgewählt aus Phenoxyethanol und Phenoxypropanol, vorzugsweise Phenoxyethanol.
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Bevorzugte Arylalkanole (ii) sind ausgewählt aus 3-Phenylpropanol-1, Phenethylalkohol, Veratrylalkohol, Benzylalkohol oder 2-Methyl-1-phenyl-2-propanol, vorzugsweise 3-Phenylpropanol-1, Phenethylalkohol, Veratrylalkohol oder 2-Methyl-1-phenyl-2-propanol, insbesondere Phenethylalkohol.
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In allen Ausführungsformen der Erfindung ist es bevorzugt, dass der aromatische Alkohol ausgewählt ist aus Benzylalkohol, Phenoxyethanol und Phenethylalkohol, insbesondere sind Phenethylalkohol oder Phenoxyethanol als Komponente b) bevorzugt.
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In einer Ausführungsform der Erfindung ist der aromatische Alkohol nicht Benzylalkohol, weil es unter Umständen zeitabhängig zur Geruchsentwicklung in Folge der Bildung von Benzaldehyd kommen kann (weil Benzylalkohol oxidationsempfindlich ist). In einer Ausführungsform der Erfindung ist somit die erfindungsgemäße Zusammensetzung frei von Benzylalkohol. In einer alternativen Ausführungsform ist (sind), wenn Benzylalkohol vorhanden ist, darüber hinaus noch ein (oder mehrere) andere, d. h. von Benzylalkohol verschiedene(r) aromatische(r) Alkohol(e) vorhanden.
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c) C8- bis C14-Alkanol
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Die erfindungsgemäß eingesetzten C8- bis C14-Alkanole sind Alkohole mit einer linearen C8- bis C14-Alkylkette. Bei höherer Kettenlänge nimmt die Wasserlöslichkeit ab, und bei geringer Kettenlänge wird der Geruch stärker. Bevorzugt ist das Alkanol c) (sind die gegebenenfalls mehreren Alkanole) ausgewählt aus C10- bis C12-Alkanolen, bevorzugt Undecanol, Decanol oder Dodecanol, wobei Undecanol besonders bevorzugt ist).
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Dabei ist es bevorzugt, dass das Alkanol c) ein Alkanol-1 ist. Dies bedeutet, dass Undecanol-1 in allen Ausführungsformen der Erfindung als Komponente c) besonders bevorzugt ist.
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2. Konzentrat
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In einer ersten Ausführungsform der Erfindung liegt die Zusammensetzung als Konzentrat vor. Das Konzentrat enthält
- a) 10 bis 90 Gew.-%, vorzugsweise 20 bis 80 Gew.-%, insbesondere 30 bis 70 Gew.-%, wie 40 bis 60 Gew.-% C3- bis C5-Alkandiol-1,3,
- b) 5 bis 60 Gew.-%, vorzugsweise 10 bis 55 Gew.-%, insbesondere 20 bis 50 Gew.-%, wie 25 bis 45 Gew.-% aromatischen Alkohol und
- c) 1 bis 50 Gew.-%, vorzugsweise 2 bis 40 Gew.-%, insbesondere 3 bis 30 Gew.-%, wie 5 bis 25 Gew.-% C8- bis C14-Alkanol.
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In einer bevorzugten Ausführungsform enthält das Konzentrat
- a) 20 bis 80 Gew.-%, bevorzugter 30 bis 70 Gew.-%, insbesondere 40 bis 60 Gew.-%, wie etwa 50 Gew.-% Propandiol-1,3,
- b) 10 bis 55 Gew.-%, bevorzugter 20 bis 50 Gew.-%, insbesondere 25 bis 45 Gew.-%, wie etwa 35 Gew.-% Phenethylalkohol und
- c) 2 bis 40 Gew.-%, bevorzugter 3 bis 30 Gew.-%, insbesondere 5 bis 25 Gew.-% oder 10 bis 20 Gew.-%, wie etwa 15 Gew.-% Undecanol-1.
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Als optionale Bestandteile sind typischerweise zusätzlich in der Zusammensetzung (insbesondere dem Konzentrat) Antioxidantien wie z. B BHA, BHT oder Vitamin E, besonders bevorzugt Vitamin E enthalten. Bevorzugt enthält das Konzentrat 5–1000, insbesondere 10–500, wie 50–100 ppm alpha-Tocopherol (Vitamin E), um die Bildung von unerwünschten Abbauprodukten zu minimieren. Somit besteht ein besonders bevorzugtes Konzentrat aus den Komponenten a), b) und c) und der genannten geringen Menge Antioxidans, d. h. enthält darüber hinaus keine weiteren Bestandteile.
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3. Konserviertes Produkt
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Alternativ kann die Zusammensetzung in Form eines konservierten Produkts vorliegen. Sie enthält dann vorzugsweise die Komponenten a), b) und c) in einer Gesamtmenge (d. h. Summe der Mengen aller Bestandteile der Komponente a), aller Bestandteile der Komponente b) und aller Bestandteile der Komponente c)) von 0,1 bis 10 Gew.-%, vorzugsweise 0,2 bis 5 Gew.-%, insbesondere 0,3 bis 3 Gew.-%, wie 0,5 bis 2 Gew.-%, bezogen auf das Produkt.
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In einem weiteren Aspekt betrifft die Erfindung eine Verwendung des Konzentrats zur Konservierung von dermatologischen, kosmetischen und pharmazeutischen Produkten.
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Neben den zwingend vorgeschriebenen Bestandteilen a), b) und c) können erfindungsgemäße Zusammensetzungen darüber hinaus noch Additive enthalten. Diese Additive können in die erfindungsgemäßen Konzentrate eingearbeitet werden oder sie sind in den kosmetischen Zubereitungen enthalten, z. B. gezielt zugegeben oder als Eintrag aus Vorprodukten. Beispiele sind: Alkylglycerinether wie 1-(2-Ethylhexylglycerinether) (Sensiva® SC 50), Antioxidantien wie Vitamin E oder dessen Derivate, Komplexbildner wie EDTA oder -Salze, Lösungsmittel wie Wasser (bevorzugt), niedere Alkohole, Alkandiole wie C6-C10: z. B. Hexandiol-1,2, Octandiol-1,2 (bevorzugt), Decandiol-1,2, Duftstoffe, Pflanzenextrakte, Naturstoffe, Stoffe biogenen Ursprungs, antimikrobielle Wirkstoffe wie quartäre Ammoniumsalze, z. B. Benzalkoniumchlorid, Benzethoniumchlorid, Vantocil IB, Octenidin, LAE-Salze, Chlorhexidinsalze, Isothiazolone wie MIT, BIT, OIT, Carbonsäuren (und deren Salze) wie Benzoesäure, Sorbinsäure, Salicylsäure, Undecylensäure, Zitronensäure, Milchsäure, Glykolsäure, Ameisensäure, Formaldehyd-Depotverbindungen wie Bronopol, DMDMH, TMAD, Organohalogen-Verbindungen wie Bronopol, IPBC, CMI, Phenole wie Parabene (z. B. Methylparaben, Ethylparaben), kosmetische Wirkstoffe wie Zn-pyrithion, Octopirox, H2O2, Säuren, Alkalisierungsmittel, Puffer, Hautfeuchthaltemittel, Hauptpflegeadditive wie Panthenol, Aminosäuren wie Arginin, Acylaminosäurem wie Lipacide C8G, Aniontenside, Niotenside, Amphotenside, Quats und Polymere.
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Bevorzugt sind die erfindungsgemäßen Zusammensetzungen frei von Organohalogenverbindungen und Parabenen.
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Wegen der toxikologischen Unbedenklichkeit können die erfindungsgemäßen Zusammensetzungen, insbesondere Konzentrate, vor allem in dermatologischen, kosmetischen und pharmazeutischen Produkten verwendet werden. Dementsprechend können die erfindungsgemäßen Gebrauchsformulierungen dermatologische, kosmetische oder pharmazeutische Produkte darstellen. Solche dermatologischen, kosmetischen oder pharmazeutischen Produkte sind beispielsweise Hautpflegezubereitungen, Zubereitungen für Feuchttücher, Kosmetika für empfindliche Haut, Antiaknemittel, Sonnenschutzpräparate, orale Zubereitungen wie zum Beispiel Mundspüllösungen, Mundwässer, Zahnpasten oder Mittel gegen Mundgeruch, oder andere Mittel zur antibakteriellen Mundpflege, Mittel zur Haarbehandlung wie zum Beispiel Antischuppenmittel, Kosmetika auf Basis oder Teilbasis natürlicher Rohstoffe, Antiseptika, antimikrobielle Waschlotionen, antimikrobiell ausgerüstete Gleitmittel, Stabilisatoren für kosmetische und/oder pharmazeutische Präparate und Babyprodukte. Bevorzugte Anwendungen der erfindungsgemäßen Zusammensetzungen sind die mikrobielle Stabilisierung wasserhaltiger Zusammensetzungen wie Leave-On- oder Rinse-Off-Produkte, die antimikrobiellen Ausrüstung von polymeren Materialien wie Tüchern, sowie die Verstärkung der Wirksamkeit bekannter antimikrobieller Wirkstoffe.
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Beispiele
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Methode A – Bestimmung der Konservierungswirkung von chemischen Konservierungsmitteln in Kosmetik-Formulierungen (Koko-Test)
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Der nachfolgend beschriebene Test wird zur Bestimmung der konservierenden Wirkung von chemischen Konservierungsmitteln in Kosmetik-Formulierungen durchgeführt.
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Prinzip
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Mit Hilfe der beschriebenen Methode soll die Wirksamkeit chemischer Konservierungsmittel im Hinblick auf die Gebindekonservierung für Kosmetik-Formulierungen überprüft werden. Hierzu werden in verschiedenen Versuchsansätzen zu den unkonservierten Proben die zu untersuchenden Konservierungsmittel in verschiedenen Konzentrationen zugegeben. Eine laufende Keimbelastung wird durch periodisches Beimpfen der Versuchsansätze erreicht. Parallel zur Beimpfung werden jeweils unmittelbar davor Ausstriche der einzelnen Ansätze vorgenommen. Es erfolgt eine Beurteilung anhand des mikrobiellen Wachstums der Ausstriche. Ein Konservierungsmittel ist umso wirksamer, je länger der Zeitraum bis zum ersten Auftreten mikrobiellen Wachstums ist.
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Durchführung
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Es werden jeweils 25 g des zu prüfenden Kosmetikums in Weithalsflaschen mit Schraubverschluss (LDPE) eingewogen. Die zu untersuchenden Konservierungsmittel werden in jeweils getrennten Ansätzen in ihren Anwendungskonzentrationen zugegeben. (Proben, die bereits konserviert zur Untersuchung eingeschickt wurden, erhalten keine weitere Biozid-Zugabe.) Als Wachstumskontrolle dient jeweils ein unkonserviertes Muster. Zwei Tage nach Zusatz der Konservierungsmittel werden die Proben mit 0,1 ml einer Impflösung bestehend aus den nachstehend aufgeführten Testorganismen infiziert. Die Impflösung hat einen Titer von etwa 10
8–10
9 Keimen/ml.
Bakterien | Grampositive | | Staphylococcus aureus | ATCC 6538 |
Kocuria rhizophila | ATCC 9341 |
Enterobakterien | Enterobacter gergoviae | ATCC 33028 |
Escherichia coli | ATCC 11229 |
Klebsiella pneumoniae | ATCC 4352 |
Gramnegative | Pseudomonaden | Pseudomonas aeruginosa | ATCC 9027 |
Pseudomonas fluorescens | ATCC 17397 |
Pseudomonas putida | ATCC 12633 |
Hefe | Candida albicans | ATCC 10231 |
Schimmelpilze | Aspergillus brasiliensis | ATCC 16404 |
Penicillium pinophilum | ATCC 36839 |
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Die Testansätze werden in der Folge einmal wöchentlich beimpft und einmal pro Woche auf Agarplatten ausgestrichen (Caseinpepton-Sojamehlpepton-Agar (CSA) für Bakterien und Sabouraud-Dextrose-Agar (SA) für Hefen und Schimmelpilze), wobei der erste Ausstrich (Sterilitätsprüfung) sowohl auf enthemmten (TLSH) als auch auf nicht enthemmten Nährböden erfolgt, um möglichst alle Ausgangskontaminationen aufzudecken. Die Beurteilung des mikrobiellen Wachstums der Ausstriche erfolgt nach einer dreitägigen Inkubation bei 25°C. Negative Ausstriche werden sicherheitshalber weitere zwei Tage beobachtet und nochmals beurteilt. Die Beurteilung der Konservierungswirkung der einzelnen Produktkonzentrationen erfolgt in halbquantitativer Methode über den Bewuchs der einzelnen Ausstriche.
– = bewuchsfrei | ++ = mäßiger Bewuchs |
+ = schwacher Bewuchs | +++ = starker Bewuchs |
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Das Wachstum wird differenziert nach Bakterien, Hefen und Schimmelpilzen. Der Versuch wird maximal sechs Wochen, d. h. über sechs Impfzyklen, durchgeführt bzw. nach mehrfach starkem Bewuchs (+++) abgebrochen.
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Beurteilung der Ergebnisse
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Die Probe ist nach Kriterium A gut konserviert, wenn sie unter den obengenannten Laborbedingungen einen Zeitraum von sechs Wochen ohne Keimbefall der Probenansätze besteht, d. h. auch nach der sechsten Beimpfung kein mikrobielles Wachstum nachweisbar ist. Aus der langjährigen Erfahrung mit dieser Prüfmethode kann hieraus eine für Kosmetika empfohlene mikrobiologische Stabilität über 30 Monate abgeleitet werden.
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Zeigt die Probe schwaches mikrobielles Wachstum (+) während der sechs Impfzyklen erfüllt die Probe das Kriterium B. Ein B-Kriterium kann eine ausreichende Konservierung darstellen, wenn die mikrobiologische Risikoanalyse Kontrollfaktoren unabhängig von der Formulierung aufweist. Dieses könnte z. B. die Verwendung einer Verpackung mit Pumpe anstatt einer Dose sein und/oder hohe Anforderungen an die Gute Herstellpraxis (GMP). Testergebnisse
Testmaterial/Produkt | pH-Wert | Sterilitätskontrolle | Impfzyklus |
1 | 2 | 3 | 4 | 5 | 6 |
1 | Carbopol-Gel unkonserviert | | – | +++
B, S, H | +++
B, S, H | / | | | |
2 | +0,5% 1,3 Propandiol | | – | +++
B, S, H | +++
B, S, H | / | | | |
3 | +1,0% 1,3 Propandiol | | – | +++
B, S, H | +++
B, S, H | / | | | |
4 | +0,5% Phenethylalkohol | | – | +++
B, S, H | +++
B, S, H | / | | | |
5 | +0,5% 1,3-Propandiol
+0,5% Phenethylalkohol | | – | +++
B, S | ++
B, S | ++
B | +
B | ++
B | ++
B, S |
6 | +0,5% 1,3-Propandiol
+0,05% Undecanol
+0,45% Phenethylalkohol | | – | – | – | – | – | – | – |
7 | +0,5% 1,3-Propandiol
+0,15% Undecanol
+0,35% Phenethylalkohol | | – | – | – | – | – | – | – |
8 | +0,5% 1,3-Propandiol
+0,25% Undecanol
+0,25% Phenethylalkohol | | – | – | – | – | – | – | – |
9 | +0,5% 1,3-Propandiol
+0,1% Undecanol | | – | +++
B, S, H | +++
B, S, H | / | | | |
10 | +0,5% 1,3-Propandiol
+0,5% Euxyl PE 9010 | | – | +++
B, S, H | ++
B | +
B | ++
B | ++
B | ++
B |
Legende: | B = Bakterien | H = Hefen |
| S = Schimmelpilze | / = Der Test wurde abgebrochen |
| Sp = Sporen bildende Bakterie | |
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Die Testergebnisse zeigen, dass 0,5 oder auch 1,0 Gew.-% Propandiol-1,3 (entspricht Komponente a)) nicht wirken (Versuche 2 und 3). Auch 0,5 Gew.-% Phenethylalkohol, entsprechend Komponente b), wirkt allein nicht (Versuch 4). Gleiches gilt für die Kombination von 0,5 Gew.-% Propandiol-1,3 (Komponente a)) mit 0,1 Gew.-% Undecanol-1 (Komponente c)), vlg. Versuch 9. Beispiel 9 zeigt, dass 0,1 Gew.-% Undecanol-1 bei Hinzufügung zu Versuch 2 mit 0,5 Gew.-% Propandiol-1,3 keine Verbesserung ergibt. Daraus lässt sich ableiten, dass Undecanol-1 selbst jedenfalls in einer Menge von 0,1 Gew.-% allein auch keine Wirkung hat.
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Sehr gering ist die Wirkung der Kombination von 0,5 Gew.-% Propandiol-1,3 mit 0,5 Gew.-% Phenethylalkohol (Versuch 5), gleiches gilt für die Kombination von 0,5 Gew.-% Propandiol-1,3 mit 0,5 Gew.-% Euxyl PE 9010 (dies ist eine Mischung von 90 Gew.-% Phenoxyethanol mit 10 Gew.-% 1-(2-Ethylhexyl)glycerin), vgl. Versuch 10.
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Demgegenüber überraschend wirkt die erfindungsgemäße Dreierkombination gemäß den Experimenten 6 bis 8, jeweils mit 0,5 Gew.-% Propandiol-1,3:
- – in Beispiel 6 werden 10 Gewichtsteile Propandiol-1,3, 9 Gewichtsteile Phenethylalkohol und 1 Gewichtsteil Undecanol-1 (in einer Gesamtmenge von 1,0 Gew.-%) eingesetzt,
- – in Beispiel 7 werden 10 Gewichtsteile Propandiol-1,3, 7 Gewichtsteile Phenethylalkohol und 3 Gewichtsteile Undecanol-1 (in einer Gesamtmenge von 1,0 Gew.-%) eingesetzt, und
- – in Beispiel 8 werden 10 Gewichtsteile Propandiol-1,3, 5 Gewichtsteile Phenethylalkohol und 5 Gewichtsteile Undecanol-1 (in einer Gesamtmenge von 1,0 Gew.-%) eingesetzt.