DE102011006307A1 - Verfahren zum Herstellen von amorphen Halbleiterschichten - Google Patents

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Abstract

Gegenstand der vorliegenden Erfindung sind Verfahren zur Herstellung von amorphen Halbleiterschichten auf einem Substrat durch Aufbringen einer Halbleiterverbindung und anschließendes Konvertieren der Halbleiterverbindung in eine amorphe Halbleiterschicht, wobei das Konvertieren durch Behandeln der Halbleiterschicht mit einem, aus einem Wasserstoff-haltigen Prozessgas erzeugten Plasma erfolgt. Darüber hinaus betrifft die vorliegende Erfindung nach dem Verfahren hergestellte Halbleiterschichten, derartige Halbleiterschichten umfassende elektronische und optoelektronische Erzeugnisse.

Description

  • Die vorliegende Erfindung betrifft Verfahren zur Herstellung von amorphen Halbleiterschichten auf einem Substrat durch Aufbringen einer Halbleiterverbindung und anschließendes Konvertieren der Halbleiterverbindung in eine amorphe Halbleiterschicht, wobei das Konvertieren durch Behandeln der Halbleiterschicht mit einem, aus einem Wasserstoff-haltigen Prozessgas erzeugten Plasma erfolgt. Darüber hinaus betrifft die vorliegende Erfindung nach dem Verfahren hergestellte Halbleiterschichten, derartige Halbleiterschichten umfassende elektronische und optoelektronische Erzeugnisse.
  • Amorphe Halbleiterschichten, insbesondere amorphe Silizium-Schichten, spielen bei der Herstellung von elektronischen Bauteilen eine besondere Rolle, entweder als direkter Bestandteil oder als Vorstufe für die weitere Prozessierung der Halbleiterschichten.
  • So beschreibt die Druckschrift EP 1 085 579 A1 Verfahren zur Herstellung von Solarzellen, bei denen flüssige Zusammensetzungen, die Silane enthalten, eingesetzt werden und mit Wärme, Licht und/oder Laserbehandlung konvertiert werden. Die flüssigen Beschichtungszusammensetzungen können ein Lösemittel und eine cyclische Siliziumverbindung der Formel SinXm (X = H, Hal, n ≥ 5, m = n, 2n – n, 2n) oder eine modifizierte Silanverbindung der Formel SiaXbYc (X = H, Hal, Y = B, P, a ≥ 3, c = 1 bis a und b = a bis 2a + c + 2) enthalten. Gemäß der Druckschrift wird eine intrinsische aSi Schicht bei 450°C in 3-%iger H2 Atmosphäre erhalten. Nachteilig ist, dass der Wasserstoff nicht atomar und damit nicht reaktiv ist.
  • US 4,927,786 beschreibt einen Prozess zur Herstellung eines dünnen Silizium-haltigen Halbleiterfilms, wobei ein filmbildendes Silizium-haltiges Gas bereitgestellt wird, das sich auf einer gekühlten Oberfläche des Substrats als Flüssigkeit niederschlägt. Die Flüssigkeit wird nach und nach mit reaktiven Wasserstoffatomen zur Reaktion gebracht und in einen Silizium-haltigen Feststoff überführt wird, der einen Silizium-haltigen, dünnen Halbleiter bildet. Dabei werden unter anderem SinH2n+2 Verbindungen mit n ≥ 2 eingesetzt. Die reaktiven H-Atome werden über Glimm- oder Mikrowellenentladungen in H2-Gas, sowie über UV Licht Bestrahlung von H2-Gas bzw. Reaktion mit Metallen hergestellt.
  • EP 1 134 224 A2 beschreibt ein Verfahren zur Herstellung von Siliziumfilmen auf der Oberfläche eines Substrates, bei dem eine Lösung enthaltend Cyclopentasilan und Silylcyclopentasilan oder Spiro[4.4]nonasilan unter Bildung eines Beschichtungsfilmes auf eine Substratoberfläche aufgebracht werden und der Beschichtungsfilm anschließend durch Erhitzen bzw. optische Bestrahlung in einer Dehydrogenierungsreaktion in einen Siliziumfilm umgewandelt wird.
  • JP 2004-134440 A1 befasst sich mit der Bestrahlung von Silanzusammensetzungen im Kontext einer Siliziumschichtherstellung. Bei den einzusetzenden Silanzusammensetzungen kann es sich (i) um Silane der Formel SinRm mit n ≥ 11 und m = n bis (2n + 2) handeln, wobei R auf = H sein kann, oder um (ii) Silane der Formel SiiH2i+2 (mit i = 2–10), SijH2j (mit j = 3–10) oder SikHk (mit k = 6, 8 oder 10), jeweils in Kombination mit mindestens einem Silan ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus Cyclopentasilan, Cyclohexasilan und Silylcyclopentasilan. Die beschriebenen Silane können jeweils ketten-, ring- oder käfigförmig sein. Die Bestrahlungsdauer beträgt zwischen ungefähr 0,1 und 30 Minuten, wobei die Temperatur bei der Bestrahlung zwischen Raumtemperatur und 300°C liegen kann. Durch diesen Prozess wird ein Siliziumfilmbildner erzeugt, der durch Temperaturen von 100–1000°C, bevorzugt 200–850°C, besonders bevorzugt 300–500°C in einen Siliziumfilm umgewandelt werden kann. Auch hier resultieren polykristalline Siliziumschichten, wenn Konvertierungstemperaturen von mehr als 550°C gewählt werden. Unterhalb von 300°C erfolgt keine vollständige Filmbildung. Die Konvertierung kann unter H2-Gasatmosphäre stattfinden. Die Druckschrift offenbart in den Beispielen die thermische Herstellung von amorphen Si-Schichen, die mittels Bestrahlung in polykristalline Schichten überführt werden.
  • EP1113502 A beschreibt die Herstellung eines Dünnschicht Transistors, der eine Siliziumschicht enthält, die durch Wärme und/oder Lichtbehandlung eines Film enthaltend eine Siliziumverbindung erhalten wird. Bevorzugt erfolgt eine simultane Bestrahlung und Wärmebehandlung.
  • CVD-Verfahren erweisen sich allgemein als nachteilig, da sie apparativ sehr aufwendig und zeitlich langwierig sind.
  • Halbleiterschichten können in Abhängigkeit von dem eingesetzten Herstellungsverfahren so genannte offene Bindungen (Englisch: dangling bonds) in der Halbleiterstruktur aufweisen. Dadurch können jedoch die Halbleitereigenschaften verschlechtert werden. Beispielsweise kann die Anwesenheit von Halbleiterschichten mit offenen Bindungen im Falle von Solarzellen zu einer Verringerung des lichtinduzierten Ladungstransportes führen. Um die Halbleitereigenschaften zu verbessern, beziehungsweise um offene Bindungen mit Wasserstoffatomen zu sättigen, kann in die Halbleiterschicht, insbesondere nach der Herstellung der Schicht, Wasserstoff eingetragen werden. Dieser Eintrag von Wasserstoff wird als Wasserstoffpassivierung bezeichnet wird. Eine H-Passivierung ist insbesondere dann nötig, wenn die Siliziumschichten durch thermische Verfahren hergestellt werden.
  • Es bestand somit die Aufgabe ein Verfahren bereit zu stellen, dass die Herstellung von amorphen Halbleiterschichten auf einfache Weise ermöglicht, ohne dass weitere zusätzliche Prozessschritte zur weiteren Nachbehandlung erforderlich werden.
  • Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung von amorphen Halbleiterschichten.
  • Unter einer Halbleiterschicht kann dabei insbesondere eine Schicht verstanden werden, welche mindestens einen Elementhalbleiter, bevorzugt ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus Si, Ge, a-Sn, C, B, Se, Te und Mischungen davon, und/oder mindestens einen Verbindungshalbleiter, insbesondere ausgewählt aus der Gruppe, bestehend aus IV-IV-Halbleitern, wie SiGe, SiC, III-V-Halbleitern, wie GaAs, GaSb, GaP, InAs, InSb, InP, InN, GaN, AlN, AlGaAs, InGaN, oxidischen Halbleitern, wie InSnO, InO, ZnO, II-VI-Halbleitern, wie ZnS, ZnSe, ZnTe, III-VI-Halbleitern, wie GaS, GaSe, GaTe, InS, InSe, InTe, I-III-VI-Halbleitern, wie CuInSe2, CuInGaSe2, CuInS2, CuInGaS2, und Mischungen davon, umfasst oder daraus besteht. Insbesondere handelt es sich bei der Halbleiterschicht um eine Silizium umfassende Schicht. Dabei kann unter einer Silizium umfassenden Schicht sowohl eine im Wesentlichen reine Siliziumschicht als auch eine Silizium-haltige Schicht, beispielsweise eine auf Silizium basierende, darüber hinaus Dotierstoffe enthaltende Schicht oder eine Silizium enthaltende Verbindungshalbleiter-Schicht verstanden werden. Insbesondere kann durch das erfindungsgemäße Verfahren eine amorphe Siliziumschicht hergestellt werden.
  • Im Rahmen der vorliegenden Erfindung erfolgt die Herstellung der amorphen Halbleiterschichten, insbesondere Silizium-Schichten, durch Aufbringen einer Halbleiterverbindung und anschließendes Konvertieren der Halbleiterverbindung in eine amorphe Halbleiterschicht, wobei das Konvertieren durch Behandeln der Halbleiterschicht mit einem, aus einem Wasserstoff-haltigen Prozessgas erzeugten Plasma erfolgt.
  • Überraschenderweise hat sich herausgestellt, dass amorphe Halbleiterschichten durch Behandlung mit einem, aus einem Wasserstoff-haltigen Prozessgas erzeugten Plasma direkt aus auf einem Substrat aufgebrachten Halbleiterverbindungen hergestellt werden können. Insbesondere können durch Behandlung mit einem, aus einem Wasserstoff-haltigen Prozessgas erzeugten Plasma amorphe Siliziumschichten erhalten werden. Durch die Konvertierung mit dem wasserstoffhaltigen Atmosphärenplasma können die Halbleiterverbindungen in nur einem Schritt in eine Halbleiterschicht, insbesondere Siliziumschicht, konvertiert werden, wobei die genannten Schichten sehr gute elektrische Eigenschaften aufweisen. Im Gegensatz dazu wird bei den bekannten Verfahren, bei denen die Konvertierung thermisch und/oder mit Lichtbehandlung durchgeführt wird, eine H-Passivierung in einem zweiten Schritt erforderlich, um für elektrische Anwendungen entsprechend geeignete Schichten zu erhalten. Das erfindungsgemäße Verfahren stellt also eine deutliche Prozessoptimierung dar.
  • Durch die Behandlung der Halbleiterverbindung mit dem wasserstoffhaltigen Plasma können bei der Konvertierung in die Halbleiterschicht mechanische Spannungen, die in dem Film bei der rein thermischen bzw. optischen Konvertierung entstehen, vermieden werden. Diese Spannungen haben zum einen den Nachteil, dass nur kleine Schichtdicken erhalten werden können. Zum anderen kann dieser Stress auch zu Mikrorissen führen, die zu Leckströmen führen können.
  • Weiterhin reduziert sich durch die Plasmakonvertierung die Prozesszeit im Vergleich zur konventionellen Konvertierung.
  • Im Rahmen der vorliegenden Erfindung erfolgt die Aufbringung der Halbleiterverbindungen insbesondere durch Flüssigphasen Verfahren. Bei den genannten Halbleiterverbindungen handelt es sich insbesondere um flüssigprozessierbare Verbindungen von Silizium, Germanium und gemischte Verbindungen bzw. Mischungen davon, sowie flüssigprozessierbare Mischverbindungen bzw. Gemische aus den Elementen Gallium, Arsen, Bor, Phosphor, Antimon, Zink, Indium, Zinn, Selen und Schwefel.
  • Vorzugsweise handelt es sich bei den Halbleiterverbindungen um Silizium-haltige bzw. Germanium-haltige oder aus Silizium und Germanium gemischte Verbindung der Form EaE'nXm (E, E' = Si, Ge; X = F, Cl, Br, I, -C1-C12-Alkyl, -C1-C12-Aryl, -C1-C12-Aralkyl, H; m > n + a; a + n > =3), die auf ein Substrat aufgebracht und nachfolgend in eine im wesentlichen aus Silizium, Germanium oder Silizium und Germanium bestehende Schicht konvertiert werden. Im Falle der bevorzugten Herstellung von Siliziumschichten handelt es sich bei den Halbleiterverbindungen insbesondere um flüssige Edukte (ggf. fungierend als Lösemittel für weitere Additive und/oder Dotierstoffe) oder flüssige Lösungen enthaltend die (selbst flüssigen oder festen) Edukte (und ggf. weitere Additive und/oder Dotierstoffe; letztere insbesondere in Form von Elementverbindungen der III. und V. Hauptgruppe), die auf das zu beschichtende Substrat aufgebracht werden. Bei dem vorliegend eingesetzten Edukt handelt es sich bevorzugt um mindestens ein aus mindestens einem Hydridosilan der generischen Formel SiaHb (mit a = 3 bis 10; b >= a) herstellbares höheres Silan. Entsprechende Verfahren zur Herstellung höherer Silane sind dem Fachmann bekannt. Beispielhaft zu nennen sind photochemische, anionische, kationische oder katalytische Polymerisationsprozesse. Von diesen lässt sich bevorzugt der radikalische Polymerisationsprozess durch Bestrahlung mit UV-Strahlung einleiten und durchführen, wobei die Bestrahlungsdauer mit dem entstehenden mittleren Molekulargewicht korreliert. Erfahrungsgemäß weist ein aus mindestens einem Hydridosilan der generischen Formel SiaHb (mit a = 3 bis 10; b ≥ a) über einen Polymerisationsprozeß herstellbares höheres Silan kein einheitliches Molekulargewicht auf. Unter „einem” höheren Silan im Sinne der vorliegenden Erfindung ist somit ein aus mindestens einem definierten Silan der generischen Formel SiaHb (mit a = 3 bis 10; b ≥ a) über einen Polymerisationsprozess herstellbares Silan zu verstehen, das ein auf dem gewählten Polymerisationsprozess zurückzuführendes im Vergleich zu den eingesetzten Edukten erhöhtes mittleres Molekulargewicht aufweist.
  • Bevorzugt wird bei dem erfindungsgemäßen Verfahren ein höheres Silan eingesetzt, das ein gewichtsmittleres Molekulargewicht von 330–10000 g/mol gemessen über GPC aufweist. Weiter bevorzugt beträgt das gewichtsmittlere Molekulargewicht des höheren Silans 330–5000 g/mol, noch weiter bevorzugt 600–4000 g/mol gemessen über GPC.
  • Das mindestens eine höhere Silan kann, wenn es selbst flüssig ist, ohne weitere Lösung in einem Lösemittel auf das Substrat aufgebracht werden. Bevorzugt wird es jedoch gelöst in einem Lösemittel auf das Substrat aufgebracht.
  • Bevorzugt einsetzbar sind Lösemittel aus der Gruppe bestehend aus linearen, verzweigten oder cyclischen gesättigten, ungesättigten oder aromatischen Kohlenwasserstoffen mit einem bis 12 Kohlenstoffatomen (ggf. partiell oder vollständig halogeniert), Alkoholen, Ethern, Carbonsäuren, Estern, Nitrilen, Aminen, Amiden, Sulfoxiden und Wasser. Besonders bevorzugt sind n-Pentan, n-Hexan, n-Heptan, n-Oktan, n-Dekan, Dodekan, Cyclohexan, Cyclooctan, Cyclodekan, Dicyclopentan, Benzol, Toluol, m-Xylol, p-Xylol, Mesitylen, Indan, Inden, Tetrahydronaphtalin, Decahydronaphtalin, Diethylether, Dipropylether, Ethylenglycoldimethylether, Ethylenglycoldiethylether, Ethylenglycolmethylethylether, Diethylenglycoldimethylether, Diethylenglycoldiethylether, Diethylenglycolmethylethylether, Tetrahydrofuran, p-Dioxan, Acetonitril, Dimethylformamid, Dimethylsulfoxid, Dichlormethan und Chloroform. Besonders gut einsetzbare Lösemittel sind die Kohlenwasserstoffe n-Pentan, n-Hexan, n-Hexan, n-Oktan, n-Dekan, Dodekan, Cyclohexan, Cyclooctan, Cyclodekan, Benzol, Toluol, m-Xylol, p-Xylol, Mesitylen, Indan und Inden.
  • Wird das mindestens eine höhere Silan in einem Lösemittel eingesetzt, beträgt sein Gewichtsprozentanteil daran bevorzugt mindestens 5 Gew.-% bezogen auf die Gesamtmasse dieser Zusammensetzung. Wird das mindestens eine höhere Silan ohne weitere Lösung in einem Lösemittel auf das Substrat gebracht, beträgt sein Gewichtsprozentanteil, je nachdem, ob es selbst als Lösemittel für weitere Additive und/oder Dotierstoffe dient, bevorzugt zwischen 70 und 100 Gew.-% bezogen auf die Gesamtmasse der Zusammensetzung. Bevorzugt wird somit das mindestens eine höhere Silan in einem Anteil von 5–100 Gew.-% bezogen auf die Gesamtmasse der es enthaltenden Zusammensetzung eingesetzt. Besonders dünne Schichten können erzielt werden, wenn Zusammensetzungen mit einem Anteil des mindestens einen höheren Silans von 10–50 Gew.-% eingesetzt werden.
  • Zur Erzielung positiver Schichteigenschaften kann zusammen mit der mindestens einen Halbleiterverbindung der Form EaE'nXm (E, E' = Si, Ge; X = F, Cl, Br, I, -C1-C12-Alkyl, -C1-C12-Aryl, -C1-C12-Aralkyl, H; m > n + a; a + n > =3) weiterhin mindestens ein Dotierstoff ausgewählt aus der Gruppe der Verbindungen der Elemente der III. oder V. Hauptgruppe auf das Substrat aufgebracht werden. Entsprechende Verbindungen sind dem Fachmann bekannt. Bevorzugt einsetzbare Dotierstoffe sind Borverbindungen des Typs BHxR3-x mit x = 1–3 und R = C1-C10-Alkylrest, ungesättigter cyclischer, ggf. ether- oder aminkomplexierter C2-C10-Alkylrest, Verbindungen der Formeln Si5H9BR2 (R = H, Ph, C1-C10-Alkylrest) und Si4H9BR2 (R = H, Ph, C1-C10-Alkylrest), roter Phosphor, weißer Phosphor (P4), Verbindungen der Formel PHxR3-x mit x = 0–3 und R = Ph, SiMe3, C1-C10-Alkylrest, und Verbindungen der Formeln P7(SiR3)3 (R = H, Ph, C1-C10-Alkylrest), Si5H9PR2 (R = H, Ph, C1-C10-Alkylrest) und Si4H9PR2 (R = H, Ph, C1-C10-Alkylrest).
  • Für das erfindungsgemäße Verfahren können eine Vielzahl von Substraten eingesetzt werden. Bevorzugt sind Substrate bestehend aus Glas, Quarzglas, Graphit, Metall, Silicium oder bestehend aus einer auf einem hitzeverträglichen Träger befindlichen Silicium-, Indiumzinnoxid-, ZnO:F- oder SnO2:F-Schicht. Bevorzugte Metalle sind Aluminium, Edelstahl, Cr-Stahl, Titan, Chrom bzw. Molybdän. Ferner können Kunststofffolien z. B. aus PEN, PET oder Polyimiden eingesetzt werden.
  • Das Aufbringen der Halbleiterverbindung, insbesondere des höheren Silans, erfolgt bevorzugt über ein Verfahren ausgewählt aus Druck- bzw. Beschichtungsverfahren (insbesondere Flexo/Gravur-Druck, Inkjet-Druck, Offset-Druck, digitalem Offset-Druck und Siebdruck), Sprühverfahren, Rotationsbeschichtungsverfahren („Spin-coating”), Tauchverfahren („Dip-coating”) und Verfahren ausgewählt aus Meniscus Coating, Slit Coating, Slot-Die Coating, und Curtain Coating.
  • Ein zwingender Bestandteil des erfindungsgemäßen Verfahrens ist der Einsatz eines Wasserstoff-haltigen Plasmas. So kann die Halbleiterschicht vorteilhafterweise gleichzeitig konvertiert und die beim Konvertieren möglicherweise entstehenden offenen Bindungen (Englisch: dangling bonds), mit Wasserstoff abgesättigt beziehungsweise passiviert werden. Daher kombiniert das vorliegende erfindungsgemäße Verfahren die Konvertierung der aufgebrachten Halbleiterverbindung in eine amorphe Halbleiterschicht mit dem Wasserstoffpassivieren. Durch das gleichzeitige Konvertieren und Wasserstoffpassivieren kann vorteilhafterweise die Zahl der Prozessschritte verringert sowie unterschiedliche Prozessschritte vermieden werden und damit die insgesamt die Herstellungskosten von Halbleiterschichten gesenkt werden. Eine Wasserstoffpassivierung wird zum Beispiel für Solarzellen durch eine Erhöhung des lichtinduzierten Ladungstransports relativ zu dem Zeitpunkt vor erfolgter Passivierung messbar. Allgemein lässt sich die Wasserstoffpassivierung IR-spektroskopisch durch die Veränderung der Banden des jeweiligen Halbleiters (für Siliziumschichten: durch die Veränderung der charakteristischen Bande bei 2000 cm–1) überprüfen. Vorteilhafterweise ist zur Passivierung eine geringe Wasserstoffmenge ausreichend, was sich vorteilhaft auf die Prozesskosten auswirkt.
  • Im Rahmen der vorliegenden Erfindung umfasst das Prozessgas > 0 Vol.-% bis ≤ 100 Vol.-%, insbesondere ≥ 0,5 Vol.-% bis ≤ 20 Vol.-%, Wasserstoff, ≥ 0 Vol.-% bis < 100 Vol.-%, insbesondere ≥ 20 Vol.-% bis ≤ 99,5 Vol.-%, Stickstoff, und/oder ≥ 0 Vol.-% bis < 100 Vol.-%, insbesondere ≥ 20 Vol.-% bis ≤ 99,5 Vol.-%, Edelgas/e, insbesondere Argon. Im Rahmen einer bevorzugten Ausführungsform umfasst das Prozessgas somit zusätzlich ein Edelgas, insbesondere Argon, oder ein Edelgasgemisch und/oder Stickstoff.
  • In diesem Zusammenhang hat sich gezeigt, dass die Plasmatemperatur eines, aus einem Wasserstoff-haltigen Prozessgas erzeugten Plasmas zum Einen auch durch Erhöhung des Prozessgasdrucks beziehungsweise der Prozessgasgeschwindigkeit gesenkt und umgekehrt durch Verringern des Prozessgasdrucks beziehungsweise der Prozessgasgeschwindigkeit erhöht werden kann. Im Rahmen der vorliegenden Erfindung kann der Prozessgasdruck beispielsweise innerhalb eines Bereiches von ≥ 0,5 bar bis ≤ 8 bar, beispielsweise ≥ 1 bar bis ≤ 5 bar, variiert werden.
  • Die Temperatur mit der der Halbleiterverbindungsfilm behandelt wird kann auch noch durch weitere Prozessparameter eingestellt werden.
  • So kann die Behandlungstemperatur durch Einstellen des Abstandes zwischen dem Ort der Plasmaerzeugung und der zu behandelnde Halbleiterverbindungsfilm, beispielsweise zwischen einer Plasmadüse und dem Halbleiterverbindungsfilm, eingestellt werden. Dabei sinkt die Behandlungstemperatur bei einer Vergrößerung des Abstands und steigt bei einer Verkleinerung des Abstands. Insbesondere vorteilhaft kann der Abstand zwischen einer Plasmadüse und dem zu behandelnden Halbleiterverbindungsfilm in einem Bereich von 50 μm bis 50 mm, bevorzugt 1 mm bis 30 mm, insbesondere bevorzugt 3 mm bis 10 mm, eingestellt werden.
  • Weiterhin kann die Behandlungstemperatur durch Einstellen der Behandlungszeit, insbesondere der Behandlungsgeschwindigkeit, mit welcher das Plasma über den Halbleiterverbindungsfilm bewegt wird, eingestellt werden. Dabei sinkt die Behandlungstemperatur bei einer Verkürzung der Behandlungszeit beziehungsweise einer Erhöhung der Behandlungsgeschwindigkeit, mit welcher das Plasma über den Halbleiterverbindungsfilm bewegt wird und steigt bei einer Verlängerung der Behandlungszeit beziehungsweise einer Verringerung der Behandlungsgeschwindigkeit, mit welcher das Plasma über den Halbleiterverbindungsfilm bewegt wird. Dies kann beispielsweise durch eine X/Y-Fahreinrichtung erfolgen. Eine besonders gute Konvertierung wird, insbesondere für die o. g. Abstände der Düse von dem zu behandelnden Halbleiterverbindungsfilm, erzielt, wenn die Behandlungsgeschwindigkeit, bestimmt als behandelte Strecke des Halbleiterverbindungsfilms pro Zeiteinheit, 0,1 bis 500 mm/s bei einer Behandlungsbreite von 1 bis 15 mm beträgt. Je nach der zu behandelnden Halbleiterverbindungsfilmoberfläche beschleunigt eine Temperierung weiterhin die Konvertierung. Zur Erhöhung der Behandlungsgeschwindigkeit können mehrere Plasmadüsen hintereinander geschaltet werden. Weiterhin kann die Plasmadüse auch mehrmals über den zu behandelnden Film geführt werden.
  • Der aus der Düse austretende Plasmastrahl wird zur Erzielung einer besonders guten Konvertierung bevorzugt in einem Winkel von 5 bis 90°, bevorzugt 80 bis 90°, besonders bevorzugt 85 bis 90° (in letzterem Fall: im wesentlichen rechtwinklig zur Substratoberfläche für planare Substrate) auf den auf dem Substrat befindlichen Halbleiterverbindungsfilm gelenkt.
  • Als Düsen für die Lichtbogenplasmaquelle eignen sich Spitzdüsen, Fächerdüsen oder rotierende Düsen, wobei bevorzugt Spitzdüsen eingesetzt werden, die den Vorteil haben, dass eine höhere punktuelle Energiedichte erreicht wird.
  • Bei stationärer Verfahrensführung beträgt die Behandlungsbreite der Plasmadüse zur Erzielung einer guten Konvertierung vorzugsweise 0,25 bis 20 mm, bevorzugt 1 bis 5 mm.
  • Bevorzugt erfolgt das Konvertieren bei Atmosphärendruck. Insbesondere kann die Plasmaquelle eine Atmosphärendruckplasmaquelle sein. So kann vorteilhafterweise auf ein kostspieliges Niederdruck oder Hochdruckverfahren verzichtet werden. Zudem kann – verglichen mit Niederdruckverfahren beziehungsweise Vakuumverfahren – die Verweilzeit reduziert werden, da bei Atmosphärendruck bedingt durch die höhere Moleküldichte eine höhere Energiedichte erzielt werden kann.
  • Die Plasmaquelle kann insbesondere eine Hochspannungsgasentladungsplasmaquelle beziehungsweise eine Lichtbogenplasmaquelle sein.
  • Vorzugsweise erfolgt das Konvertieren in eine amorphe Halbleiterschicht durch Behandeln des Halbleiterverbindungsfilms mit einem Plasma, welches von einer indirekten Plasmaquelle erzeugt wird. Dabei kann unter einer indirekten Plasmaquelle eine Plasmaquelle verstanden werden, bei der das Plasma außerhalb der Reaktionszone mit dem Halbleiterverbindungsfilm erzeugt wird.
  • Im Rahmen einer weiteren Ausführungsform wird das Plasma daher außerhalb der Reaktionszone mit dem Halbleiterverbindungsfilm erzeugt. Das erzeugte Plasma kann dabei beispielsweise auf den zu behandelnden Halbleiterverbindungsfilm geblasen werden. Dabei entsteht eine Art „Plasmafakel”. So wird vorteilhafterweise die eigentliche Plasmabildung nicht durch das Substrat beeinflusst, was in einer hohen Prozesssicherheit resultiert. Entsprechend hergestellt Plasmen haben den Vorteil, dass sie potentialfrei sind und daher keine Beschädigung der Oberfläche durch Entladung verursachen können. Weiterhin kann ein Fremdmetalleintrag auf die Oberfläche vermieden werden, da das Substrat nicht als Gegenpol dient.
  • Im Rahmen einer weiteren Ausführungsform erfolgt das Konvertieren durch Behandeln des Halbleiterverbindungsfilms mit einem Plasma, welches von einer, mit einer Plasmadüse ausgestatteten Plasmaquelle erzeugt wird. Derartige Plasmaquellen sind indirekte Plasmaquellen, weshalb – wie vorstehend erläutert – bei derartig erzeugten Plasmen eine hohe Prozesssicherheit erzielt und eine Beschädigung der Oberfläche durch Entladung sowie ein Fremdmetalleintrag auf die Oberfläche vermieden werden kann. Dabei kann die Plasmaquelle insbesondere eine im Hohlraum der Plasmadüse angeordnete und von der Plasmadüse elektrisch isolierte Innenelektrode aufweisen. Durch Einspeisen des Prozessgases in den Hohlraum der Plasmadüse und Anlegen einer elektrischen Potentialdifferenz an die Innenelektrode und die Plasmadüse kann bei einer derartigen Plasmaquelle zwischen der Innenelektrode und der Plasmadüse ein Plasma durch eine selbsterhaltende Gasentladung erzeugt werden. Das Prozessgas kann dabei vor dem Einspeisen aus unterschiedlichen Gasen, beispielsweise Wasserstoff und gegebenenfalls Edelgas/en, insbesondere Argon, und/oder Stickstoff, gemischt werden. Die unterschiedlichen Gase können dabei insbesondere in einem einstellbaren Verhältnis zueinander gemischt werden. Die Behandlungsbreite der Plasmadüse kann beispielsweise von ≥ 0,25 mm bis ≤ 20 mm, beispielsweise von ≥ 1 mm bis ≤ 5 mm, betragen.
  • Das Plasma kann insbesondere mittels eines Lichtbogens beziehungsweise mittels einer Hochspannungsgasentladung, beispielsweise einer aufgebauten Spannung von ≥ 8 kV bis ≤ 30 kV, erzeugt werden. Insbesondere kann das Plasma durch eine Hochspannungsgasentladungsplasmaquelle beziehungsweise eine Lichtbogenplasmaquelle erzeugt werden. Beispielsweise kann das Plasma durch eine gepulste Spannung, beispielsweise eine Rechteckspannung, oder eine Wechselspannung erzeugt werden. Zum Beispiel kann das Plasma durch eine Rechteckspannung von ≥ 15 kHz bis ≤ 25 kHz und/oder ≥ 0 V bis ≤ 400 V, beispielsweise ≥ 260 bis ≤ 300 V, zum Beispiel 280 V, und/oder mit einer Stromstärke von ≥ 2,2 A bis ≤ 3,2 A und/oder einem Plasma Cycle von ≥ 50% bis ≤ 100% erzeugt werden. Insbesondere kann das Plasma durch eine Hochdruck-Gasentladung bei Stromstärken von < 45 A, beispielsweise ≥ 0,1 A bis ≤ 44 A, beispielsweise von ≥ 1,5 A bis ≤ 3 A, Gleichstrom erzeugt werden. Dabei kann unter einer Hochdruck-Gasentladung insbesondere eine Gasentladung bei Drücken von ≥ 0,5 bar bis ≤ 8 bar, beispielsweise von ≥ 1 bar bis ≤ 5 bar, verstanden werden. Entsprechende Plasmen können zum Beispiel mit unter der Handelsproduktbezeichnung Plasmajet von der Firma Plasmatreat GmbH, Deutschland oder unter der Handelsproduktbezeichnung Plasmabeam von der Firma Diener GmbH, Deutschland vertriebenen Plasmaquellen erzeugt werden.
  • Das Plasma wird im Rahmen der vorliegenden Erfindung durch eine Spannung mit einer Frequenz von < 30 kHz, beispielsweise von ≥ 15 kHz bis ≤ 25 kHz, zum Beispiel von ~20 kHz, erzeugt. Aufgrund der geringen Frequenzen ist der Energieeintrag vorteilhafterweise besonders gering. Der geringe Energieeintrag hat wiederum den Vorteil, dass eine Beschädigung der Oberfläche des Halbleiterverbindungsfilms vermieden werden kann.
  • Das mit der Halbleiterverbindung beschichtete Substrat kann vor und/oder während der Konvertierung in eine amorphe Halbleiterschicht einer zusätzlichen Temperierung unterzogen werden, wobei die Temperierung so gewählt wird, dass keine Konvertierung in eine amorphe Halbleiterschicht durch die Temperierung alleine erfolgt. Die eigentliche Konvertierung soll im Rahmen der vorliegenden Erfindung durch die Behandlung des Halbleiterverbindungsfilms mit einem, aus einem Wasserstoff-haltigen Prozessgas erzeugten Plasma erfolgen. Vielmehr dient die oben genannte Temperaturbehandlung einer Trocknung des auf das Substrat aufgebrachten Halbleiterverbindungsfilms, insbesondere dann, wenn die Halbleiterverbindung zusammen mit einem Lösungsmittel auf das Substrat aufgebracht wird. Die Temperierung vor und/oder während der Konvertierung in eine amorphe Halbleiterschicht erfolgt bei einer Temperatur zwischen 50°C und 350°C, insbesondere zwischen 100°C und 300°C. Die Temperierung vor der Konvertierung kann eine andere Temperatur haben als die während der Konvertierung. Die Temperatur während der Plasmabehandlung kann die Qualität der zu erzeugenden Schicht verbessern, welche alleine aber nicht zur Konvertierung führt. Prinzipiell kann die Temperierung durch den Einsatz von Öfen, beheizten Walzen, Heizplatten, Infrarot- oder Mikrowellenstrahlung oder ähnlichem erfolgen. Besonders bevorzugt wird die Temperierung jedoch wegen des dann resultierenden geringen Aufwandes mit einer Heizplatte oder mit beheizten Walzen im Rolle-zu-Rolle-Verfahren durchgeführt.
  • Ein weiterer Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist eine Halbleiterschicht, welche durch ein erfindungsgemäßes Verfahren hergestellt ist.
  • Hinsichtlich weiterer Merkmale und Vorteile der erfindungsgemäßen Halbleiterschicht wird hiermit explizit auf die Erläuterungen im Zusammenhang mit dem erfindungsgemäßen Verfahren verwiesen.
  • Ein wichtiges Merkmal einer siliziumhaltigen Halbleiterschicht ist der Photofaktor. Der Photofaktor ist der Quotient aus der Leitfähigkeit unter Beleuchtung (meist AM 1,5) und der Dunkelleitfähigkeit (Leitfähigkeit unter Ausschluss von Licht). Für eine gute photovoltaisch aktive Halbleiterschicht ist ein hoher Quotient zu erzielen.
  • Ein weiterer Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist ein elektronisches oder optoelektronisches Erzeugnis, beispielsweise Photovoltaikvorrichtung, Transistor, Flüssigkristallanzeige, insbesondere Solarzelle, welches eine erfindungsgemäße Halbleiterschicht umfasst.
  • Hinsichtlich weiterer Merkmale und Vorteile des erfindungsgemäßen Erzeugnisses wird hiermit explizit auf die Erläuterungen im Zusammenhang mit dem erfindungsgemäßen Verfahren verwiesen.
  • Auch ohne weitere Ausführungen wird davon ausgegangen, dass ein Fachmann die obige Beschreibung im weitesten Umfang nutzen kann. Die bevorzugten Ausführungsformen und Beispiele sind deswegen lediglich als beschreibende, keinesfalls als in irgendeiner Weise limitierende Offenbarung aufzufassen.
  • Nachfolgend wird die vorliegende Erfindung anhand von Beispielen näher erläutert. Alternative Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung sind in analoger Weise erhältlich.
  • Beispiele
  • Beispiel 1: erfindungsgemäß
  • Es werden 4 Tropfen einer Formulierung einer silanhaltigen (oligomerisiertes Neopentasilan mit einem Molekulargewicht von 2500 g/mol) Tinte auf ein Glas-Substrat (2,5 × 2,5 cm) aufgebracht und bei 6000 U/min mit einem SpinCoater beschichtet. Danach wird der Nassfilm bei 350°C für 60 sec. getrocknet und mit einem Atmosphärendruckplasma (2,4 Vol.-% H2 in Ar) in eine amorphe Siliziumschicht von ca. 140 nm Schichtdicke konvertiert. Das Atmosphärendruckplasma wird bei 1,8 bar, 8 mm/sec Liniengeschwindigkeit, 4 mm Linienabstand und in einem Abstand von 5 mm vom Substrat mit einer XY Fahreinrichtung über die Probe bewegt. Das Plasma wird mit einer Leistung von 800 W bei einer Frequenz von 20 kHz erzeugt.
  • Leitfähigkeitsmessungen zeigen einen Photofaktor von ca. 7300.
  • Beispiel 2: Vergleichsbeispiel
  • Es werden 4 Tropfen einer Formulierung einer silanhaltigen (oligomerisiertes Neopentasilan mit Molekulargewicht von 2500 g/mol) Tinte auf ein Glas-Substrat (2,5 × 2,5 cm) aufgebracht und bei 6000 U/min mit einem. Spin-Coater beschichtet. Danach wird der Nassfilm bei 500°C innerhalb von 60 Sekunden in eine amorphe Siliziumschicht mit ca. 140 nm Schichtdicke konvertiert. Leitfähigkeitsmessungen zeigen einen Photofaktor von ca. 400.
  • ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
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    • EP 1113502 A [0007]

Claims (12)

  1. Verfahren zum Herstellen von amorphen Halbleiterschichten auf einem Substrat durch Aufbringen einer Halbleiterverbindung und anschließendes Konvertieren der Halbleiterverbindung in eine amorphe Halbleiterschicht, wobei das Konvertieren durch Behandeln der Halbleiterschicht mit einem, aus einem Wasserstoff-haltigen Prozessgas erzeugten Plasma erfolgt.
  2. Verfahren nach Anspruch 1, wobei der Halbleiter Silizium umfasst.
  3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, wobei das Prozessgas weiterhin ein Edelgas oder Edelgasgemisch und/oder Stickstoff umfasst.
  4. Verfahren nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 3, wobei das Prozessgas > 0 Vol.-% bis ≤ 100 Vol.-%, insbesondere ≥ 0,5 Vol.-% bis ≤ 20 Vol.-%, Wasserstoff, ≥ 0 Vol.-% bis < 100 Vol.-%, insbesondere ≥ 20 Vol.-% bis ≤ 99,5 Vol.-%, Stickstoff, und/oder ≥ 0 Vol.-% bis < 100 Vol.-%, insbesondere ≥ 20 Vol.-% bis ≤ 99,5 Vol.-%, Edelgas/e umfasst.
  5. Verfahren nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 4, wobei das Konvertieren bei Atmosphärendruck erfolgt.
  6. Verfahren nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 5, wobei das Plasma außerhalb der Reaktionszone mit der Halbleiterschicht erzeugt wird.
  7. Verfahren nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 6, wobei das Konvertieren durch Behandeln der Halbleiterschicht mit einem Plasma erfolgt, welches von einer, mit einer Plasmadüse ausgestatteten Plasmaquelle erzeugt wird.
  8. Verfahren nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 7, wobei das Plasma durch eine Spannung mit einer Frequenz von < 30 kHz erzeugt wird.
  9. Verfahren nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 8, wobei die Behandlungstemperatur durch Einstellen der Zusammensetzung des Prozessgases, und/oder des Prozessgasdrucks beziehungsweise der Prozessgasgeschwindigkeit, und/oder des Abstandes zwischen der Plasmadüse und der Halbleiterschicht, und/oder der Behandlungszeit, insbesondere der Behandlungsgeschwindigkeit, mit welcher das Plasma über die Halbleiterschicht bewegt wird, eingestellt wird.
  10. Verfahren nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 9, wobei das mit der Halbleiterverbindung beschichtete Substrat vor und/oder während der Konvertierung in eine amorphe Halbleiterschicht einer zusätzlichen Temperierung unterzogen wird.
  11. Halbleiterschicht, hergestellt nach einem Verfahren gemäß einem der Ansprüche 1 bis 10.
  12. Elektronisches oder optoelektronisches Erzeugnis, insbesondere Solarzelle, umfassend eine Halbleiterschicht gemäß Anspruch 11.
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