DE102009013207A1 - Bipolare Membran - Google Patents

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DE102009013207A1
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Thomas Melin
Clemens Fritzmann
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Rheinisch Westlische Technische Hochschuke RWTH
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    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01DSEPARATION
    • B01D61/00Processes of separation using semi-permeable membranes, e.g. dialysis, osmosis or ultrafiltration; Apparatus, accessories or auxiliary operations specially adapted therefor
    • B01D61/42Electrodialysis; Electro-osmosis ; Electro-ultrafiltration; Membrane capacitive deionization
    • B01D61/44Ion-selective electrodialysis
    • B01D61/445Ion-selective electrodialysis with bipolar membranes; Water splitting
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08JWORKING-UP; GENERAL PROCESSES OF COMPOUNDING; AFTER-TREATMENT NOT COVERED BY SUBCLASSES C08B, C08C, C08F, C08G or C08H
    • C08J5/00Manufacture of articles or shaped materials containing macromolecular substances
    • C08J5/20Manufacture of shaped structures of ion-exchange resins
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Abstract

Die vorliegende Erfindung betrifft bipolare Membranen sowie ein Verfahren zu ihrer Herstellung, Module, umfassend bipolare Membranen, die Verwendung solcher Module sowie Elektrodialyseverfahren mit bipolaren Membranen.

Description

  • Gebiet der Erfindung
  • Die Erfindung betrifft bipolare Membranen sowie ein Verfahren zu ihrer Herstellung, Module umfassend bipolare Membranen, die Verwendung solcher Module sowie Elektrodialyseverfahren mit bipolaren Membranen.
  • Hintergrund der Erfindung
  • Bipolare Membranen umfassen eine für Anionen permeable Schicht (Anionenaustauscherschicht, AEL), eine für Kationen permeable Membran (Kationenaustauscherschicht, CEL) und eine dünne Grenzflächenregion (hierin auch kurz Grenzfläche genannt), in der die zwei Ionenaustauscherschichten in Kontakt stehen. Die Grenzflächenregion kann entweder eine Kontaktebene oder Kontakoberfläche oder selbst eine Schicht sein, möglicherweise einschließlich Klebern oder Harzschichten, die helfen die CEL und AEL in Kontakt zu bringen.
  • Kommerziell erhältliche bipolare Membranen bestehen beispielsweise aus zwei Membranschichten, die durch Laminierung, Heißpressung oder Klebung verbunden werden, oder aus Membranschichten, die bereits bei der Herstellung z. B. durch Koextrusion oder Gießverfahren fest miteinander verbunden sind.
  • In einem elektrischen Feld mit der Kationenaustauscherseite gegen die Kathode gerichtet induzieren bipolare Membranen die Dissoziation von Wasser in Protonen und Hydroxid-Ionen. Auf diese Weise wird der Stromfluss aufrecht erhalten. Protonen und Hydroxid-Ionen werden im elektrischen Feld über die CEL bzw. AEL aus der bipolaren Membran abgezogen, während elektrisch neutrale Wassermoleküle über die CEL und/oder die AEL zur Grenzfläche zwischen diesen Membranschichten diffundieren, wo die Dissoziation von Wasser stattfindet. Solche bipolare Membranen sind in US-4,355,116 beschrieben.
  • Eine selektive bipolare Membran weist einen akzeptierbar niedrigen Anionenfluss von der Säurekammer, die an die CEL grenzt und in die die Protonen diffundieren, in die Basenkammer, die an die AEL grenzt und in die Hydroxid- Ionen diffundieren sowie einen niedrigen Kationenfluss in umgekehrte Richtung auf. Des Weiteren sollte sie bis auf den Wassertransport einen begrenzten Transport bezüglich neutraler, nicht-dissoziierter Salze, Säuren oder Basen sowie anderer nicht geladener Moleküle zeigen. Diese Moleküle werden aufgrund ihres Konzentrationsgradienten mittels Diffusion transportiert.
  • Module mit bipolaren Membranen weisen typischer Weise einen 3-Kammer-Aufbau auf, wie beispielhaft in 3 dargestellt ist. Typischerweise wird der 3-Kammer-Aufbau für die Säure- bzw. Basenregenerierung, z. B. die Rückgewinnung von NaOH aus Na2SO4, wie es bei der Laugenwäsche von SO2-haltigem Abgas entsteht, bzw. die Regenerierung von HF aus KF, welches beim Beizen von Stählen bei der metallverarbeitenden Industrie vorkommt, verwendet.
  • In den letzten Jahren hat sich der Einsatz bipolarer Membranen vor allem auf dem Gebiet der Rückgewinnung schwacher Säuren und Laugen durchgesetzt. Ein typisches Beispiel ist die Rückgewinnung fermentativ erzeugter Milchsäure, bei der in der Regel ein 2-Kammer-Aufbau verwendet wird (vgl. 4). Während der Fermentation muss der Fermentationsbrühe Natronlauge zugesetzt werden, um den pH-Wert im für das Wachstum der Mikroorganismen geeigneten Bereich zu halten. Dadurch wird die Milchsäure zu Natriumlaktat umgesetzt. Aus dem gut dissoziierenden Salz kann mit Hilfe eines 2-Kammer-Moduls mit einer bipolaren Membran die Milchsäure zurückgewonnen werden, wobei im Säurekreislauf verdünnte Milchsäure aufkonzentriert wird und im basischen Salzlösungskreislauf die konzentrierte Laktatlösung zugeführt wird. Das erhaltene Natriumlaktat-Natronlaugen-Gemisch kann wieder zur Neutralisation der Fermentationsbrühe verwendet werden. Weitere Beispiele für die Rückgewinnung schwacher Säuren sind die Rückgewinnung von Gluconsäure, Aminosäure, Maleinsäure, Salicylsäure oder Ameisensäure.
  • Zur Basenrückgewinnung (vgl. 5) besteht der 2-Kammer-Aufbau aus der bipolaren Membran und einer zusätzlichen CEM, wobei im Basenkreislauf die konzentrierte Base gewonnen wird und das konzentrierte Salz dem (sauren) Salzlösungskreislauf zugeführt wird.
  • Module mit einem 4-Kammer-Aufbau weisen einen Blocklösungskreislauf zur zusätzlichen Abschirmung der Elektrodenkammern, einen Säurekreislauf, Salzlösungskreislauf und Basenkreislauf auf.
  • Einer der wichtigsten Parameter für das Design von Verfahren zur Elektrodialyse einer Säure und Base ist der elektrische Widerstand, den die bipolare Membran zeigt. Signifikante Beschränkungen werden der Stromdichte auferlegt, die über eine bipolare Membran angelegt werden kann. Bei der Wasseraufspaltung erfordern z. B. Protonen und Hydroxid-Ionen, die an der Grenzfläche oder Grenzflächenregion der bipolaren Membran erzeugt werden, Wasser für ihre Bildung. Dieses Wasser muss in die Grenzflächenregion entweder durch die CEL oder die AEL diffundieren. Zusätzlich entfernen die Ionen, da die Ionen zu den Basen- und Säurekammern auf jeder Seite der bipolaren Membran wandern, zusätzliches Wasser aus der Membran als Hydratisierungswasser. Wenn die Stromdichte ansteigt, wird die Geschwindigkeit der Wasserentfernung an der Grenzfläche und über die gesamte Membran erhöht. Wenn der Transport von Wasser in die Grenzflächenregion hinein, durch die CEL und/oder AEL aus der angrenzenden Lösung, nicht so schnell ist, wie die Entfernung von Wasser aus der Grenzflächenregion heraus durch Verbrauch- und Hydratisierungswasser, dann werden einige Punkte der Grenzflächenregion austrocknen, was bewirkt, dass der Wasserspaltungsprozess sich verlangsamt. Bereits die Erhöhung der Stromdichte über 3 kA/m2 führt bei herkömmlichen bipolaren Membranen zur Austrocknung, wenn die Wasserdiffusion zur Grenzfläche der geschwindigkeitsbestimmende Schritt ist, wie F. G. Wilhlem et al. fanden (Assymetric bipolar membranes in acid-base electrodialysis, Ind. Eng. Chem. Res. 2002, Vol. 41, S. 579–586). Darüber hinaus können sich Metallhydroxidsalze auf oder in der bipolaren Membran abscheiden. Trockene Flächen in der bipolaren Membran werden eine noch höhere Stromdichte über denjenigen Teil der Grenzflächenregion, der hydratisiert bleibt, bewirken. Außerdem kann das Austrocknen der Grenzflächenregion, das resultiert, wenn die Stromdichte zu hoch ist, zu irreversiblen Schädigungen der Membran führen, was sich in noch höherem elektrischem Widerstand manifestiert. Dies seinerseits erhöht die Energiemenge, die erforderlich ist, um den Prozess anzutreiben.
  • WO 98/55538 beschreibt eine bipolare Membran aus einer AEL, einer CEL und einer dazwischen angeordneten Grenzfläche, die als Kontaktebene oder als Schicht ausgebildet sein kann. Die bipolare Membran weist weiterhin Kanäle zur Zuführung von Wasser direkt in die Grenzflächenregion auf. Das zugeführte Wasser diffundiert so von den Kanälen entlang der Grenzflächenregion, wie in 7 dargestellt ist.
  • Aufgrund ihrer eingeschränkten Selektivität kommt es bei herkömmlichen bipolaren Membranen zusätzlich zu den gewünschten Diffusionen (vgl. Segment I der 6) auch zu einem diffusiven Transport der Produkte über die bipolare Membran, die CEM und die AEM. Dieser Transport ist im Segment III der 6 dargestellt. Weiterhin kann es bei der Verwendung herkömmlicher bipolarer Membranen zu einem diffusiven und migrativen Salzionenstrom über die bipolare Membran hinweg kommen, der den Säurestrom mit Basenkationen bzw. den Basenstrom mit Säureanionen verunreinigt. Dieser unerwünschte Ionentransport ist in Segment II der 6 dargestellt. Außerdem reduziert sich die Wasserdissoziation um den Anteil elektrischer Ladung, der durch den Co-Ionenschlupf über die Membran transportiert wurde.
  • Die Selektivität von bipolaren Membranen hängt stark von den Konzentrationen an Salz, Säure und Base ab. Bei höheren Konzentrationen werden mehr Co-Ionen durch die Membran transportiert, wodurch die Reinheit der erhaltenen konzentrierten Säuren und Basen verringert wird. Der gesamte Salzionentransport durch eine herkömmliche bipolare Membran ist typischerweise höher als 0,01 molSalz/molH +/OH . Gegenmaßnahmen bestehen im Absenken der Konzentrationen der beteiligten Lösungen und im Erhöhen der Stromdichte.
  • Die unerwünschten Ionen- und Produkttransporte bei der Verwendung herkömmlicher bipolare Membranen verringern daher die Effizienz des Verfahrens (z. B. der Elektrodialyse) und führen zu verunreinigten Produkten. J. Balster et al. (Assymmetric bipolar membrane: A tool to improve product purity, J. Membrane Sci. 2007, Vol. 287, S. 246–256) fanden, dass die Erhöhung der Selektivität von bipolaren Membranen durch die Verwendung asymmetrischer bipolarer Membranen mit einer dünnen AEL und einer dicken CEL bzw. einer dicken AEL und einer dünnen CEL zu einer stärkeren Einschränkung der Wasserdiffusion in die bipolare Membran und zu einer schlechteren Energieeffizienz führt.
  • Daher war es eine Aufgabe der vorliegenden Erfindung, eine bipolare Membran bereitzustellen, die bei höheren Stromdichten betrieben werden kann als herkömmliche bipolare Membranen. Eine weitere Aufgabe der vorliegenden Erfindung war es, die Effizienz von Modulen mit bipolarer Membran zu erhöhen und gleichzeitig Produktverunreinigungen zu verringern oder zu vermeiden.
  • Gegenstand der Erfindung
  • Die der Erfindung zugrundeliegende Aufgabe wurde durch eine bipolare Membran gelöst, die eine erste Membranschicht, die für Anionen permeabel ist, und eine zweite Membranschicht, die für Kationen permeabel ist, umfasst, wobei eine poröse ionenselektive Schicht zwischen der ersten und der zweiten Membranschicht angeordnet ist und wobei der Grenzfläche Wasser über die poröse ionenselektive Schicht aktiv zuführbar ist.
  • Unter ”aktiver Wasserzuführung” wird eine Zur-Verfügungstellung von Wasser verstanden, wobei das Wasser anders als durch Diffusion durch die AEL und/oder die CEL in die Grenzflächenregion gelangt. Erfindungsgemäß wird deionisiertes Wasser verwendet. Aus der aktiven Wasserzuführung resultiert verglichen mit einer bipolaren Membran ohne aktive Wasserzuführung unter den gleichen Bedingungen, wie Stromdichte, Salzkonzentration der einzelnen Kammern usw. ein höherer Wasserstrom aus der bipolaren Membran heraus. Bevorzugt wird die erfindungsgemäße aktive Wasserzuführung so eingestellt, dass ein Netto-Wasserstrom aus der bipolaren Membran heraus resultiert.
  • Durch den Wasserstrom aus der erfindungsgemäßen bipolaren Membran heraus werden trockene Flächen in der bipolaren Membran vermieden. Dies gilt auch bei höheren Stromdichten, als sie bei herkömmlichen bipolaren Membranen möglich sind. Gleichzeitig wird ein Abscheiden von Metallhydroxidsalzen auf oder in der bipolaren Membran vermieden. Durch den Wasserstrom aus der bipolaren Membran heraus wird, je nach Stärke des Wasserstroms, ein Diffundieren von Verunreinigungen oder Ionen in die Membran verringert oder vermieden. So kann die gleiche Produktreinheit bei geringer Stromdichte als bei herkömmlichen bipolaren Membranen notwendig erreicht werden. Bei gleicher Stromdichte kann eine höhere Produktreinheit als bei herkömmlichen bipolaren Membranen erhalten werden. Dies führt zu einer verbesserten Energieeffizienz bei der Verwendung der erfindungsgemäßen bipolaren Membranen und zu einer höheren Produktqualität.
  • Die poröse ionenselektive Schicht ermöglicht eine große Kontaktfläche zwischen dem ionenselektiven Material der porösen Schicht und der angrenzenden gegensätzlich ionenselektiver AEL oder CEL, wodurch eine große Grenzfläche zur Wasserspaltung zur Verfügung gestellt wird, bei gleichzeitig ausreichender Wasserversorgung, d. h. ausreichender Porosität, und geringen Wasserdiffusionswegen in das Material der porösen ionenselektiven Schicht.
  • Die Aufgabe wird ebenfalls von dem Modul gemäß Anspruch 30, seiner Verwendung nach Anspruch 36, dem Elektrodialyseverfahren gemäß Anspruch 38 und dem Verfahren gemäß Anspruch 42 gelöst.
  • Auf die in den Unteransprüchen wiedergegebenen bevorzugten Ausgestaltungen der Erfindung wird ausdrücklich Bezug genommen.
  • Kurzbeschreibung der Figuren
  • Damit die Art und Weise, in der die Merkmale und Vorteile der vorliegenden Erfindung erreicht werden, im Detail verstanden werden können, wird eine genauere Beschreibung der Erfindung, die oben kurz dargestellt ist, unter Bezugnahme auf die Ausführungsformen derselben vorgelegt, die in den beigefügten Figuren dargestellt sind. Die Figuren stellen jedoch nur typische Ausführungsformen dar und sollen daher nicht als den Schutzumfang beschränkend angesehen werden.
  • 1 zeigt einen Querschnitt einer beispielhaften Ausführungsform der erfindungsgemäßen bipolaren Membran mit einem Wasserzuführungskanal, der außerhalb der porösen ionenselektiven Schicht angeordnet ist und zur porösen ionenselektiven Schicht hin offen ist.
  • 2 zeigt einen Querschnitt einer weiteren Ausführungsform der erfindungsgemäßen bipolaren Membran, die Wasserzuführkanäle aufweist, die innerhalb der porösen ionenselektiven Schicht ausgebildet sind.
  • 3 zeigt die schematische Darstellung eines 3-Kammer-Moduls.
  • 4 zeigt die schematische Darstellung eines 2-Kammer-Moduls.
  • 5 zeigt die schematische Darstellung eines anderen 2-Kammer-Moduls.
  • 6 zeigt schematisch im Segment I erwünschte Transportvorgänge im Modul und in den Segmenten II und III bei herkömmlichen bipolaren Membranen unerwünscht auftretende Transportvorgänge.
  • 7 zeigt eine bipolare Membran des Standes der Technik mit aktiver Wasserzuführung zur Grenzfläche.
  • 8 zeigt eine erfindungsgemäße bipolare Membran mit einer leitfähigen Klebefläche als Grenzschicht zwischen der CEL und der porösen ionenselektiven Schicht.
  • 9 zeigt eine erfindungsgemäße bipolare Membran mit einer leitfähigen Klebefläche als Grenzschicht zwischen der AEL und der porösen ionenselektiven Schicht.
  • 10 zeigt die bipolare Membran der 9, die zusätzlich Wasserführungskanäle aufweist.
  • 11 zeigt die bipolare Membran der 8, die zusätzlich Wasserführungskanäle aufweist.
  • 12 bis 15 zeigen verschiedene Ausführungsformen der erfindungsgemäßen bipolaren Membran mit Wasserzuführkanälen und Klebeflächen zwischen der CEL bzw. AEL und der porösen ionenselektiven Schicht.
  • 1
    bipolare Membran
    1a
    erste Membranschicht (AEL)
    1b
    zweite Membranschicht (CEL)
    1c
    poröse ionenselektive Schicht
    2
    Anionenaustauschermembran (AEM)
    3
    Kationenaustauschermembran (CEM)
    4
    Anode
    5
    Kathode
    6
    Repitiereinheit
    7
    Grenzfläche
    7d
    Grenzschicht, z. B. Klebefläche
    10a
    Wasserzuführkanal
    10b
    Wasserzuführkanal
    10c
    Wasserzuführkanal
    11
    Wasserzuführkanal im Stand der Technik
    A
    verdünnte Säure
    A'
    konzentrierte Säure
    B
    verdünnte Base
    B'
    konzentrierte Base
    S
    verdünnte Salzlösung
    S'
    konzentrierte Salzlösung
    X
    Anionen
    W
    Kationen
  • Allgemeiner Teil
  • Bipolare Membran
  • Die erfindungsgemäße bipolare Membran umfasst eine erste Membranschicht (AEL), die für Anionen permeabel ist, und eine zweite Membranschicht (CEL), die für Kationen permeabel ist. Zwischen der AEL und der CEL ist eine poröse ionenselektive Schicht angeordnet, über die der Grenzfläche der bipolaren Membran Wasser aktiv zuführbar ist.
  • Bevorzugt umfasst die AEL ein Material, das ausgewählt ist aus Polymeren mit teilweise oder vollständig fluorierten Primärketten, gesättigen Kohlenwasserstoff-Primärketten, teilweise ungesättigten Primärketten, aromatischen oder teilweise aromatischen Primärketten oder gesättigen Primärketten, die Heteroatome enthalten, mit funktionellen Gruppen, die ausgewählt sind aus positiv geladenen Funktionalitäten, Aminen und Derivaten derselben.
  • In einer Ausführungsform besteht die AEL aus wenigstens einem Material, ausgewählt aus der Gruppe, bestehend aus Polystyrol oder Polystyrol-co-divinylbenzolen), mit wenigstens einer tertiären Amingruppe und/oder wenigstens einer quaternären Ammoniumgruppe, Polysulfonen mit wenigstens einer tertiären Amingruppe und/oder wenigstens einer quaternären Ammoniumgruppe, Polyvinylidenfluoriden, insbesondere als Blend mit Polyvinylbenzylchloriden mit wenigstens einer tertiären Amingruppe und/oder wenigstens einer quaternären Ammoniumgruppe, Polyethersulfonen mit quaternären Ammoniumgruppen, Poly(methylmethacrylat-co-glycidylmethacrylaten) mit quaternären Ammoniumgruppen und Polyethylenen oder Polyethylen-Copolmyeren mit wenigstens einer tertiären Amingruppe und/oder wenigstens einer quaternären Ammoniumgruppe.
  • Bevorzugt umfasst die CEL ein Material, das ausgewählt ist aus teilweise oder vollständig fluorierten Polymeren mit Carbonsäure- oder Sulfonsäure-funktionellen Gruppen, Copolymeren von Ethylen mit Acrylsäure, Copolymeren von Ethylen mit Methacrylsäure, Styrol-Polymeren mit Carbonsäure-funktionellen Gruppen oder Sulfonsäure-funktionellen Gruppen, Divinylbenzol-Polymeren mit Carbonsäure-funktionellen Gruppen oder Sulfonsäure-funktionellen Gruppen, Derivate derselben und Mischungen davon.
  • In einer weiteren Ausführungsform besteht die CEL aus wenigstens einem Material, ausgewählt aus der Gruppe, bestehend aus Poly(styrol-co-divinylbenzolen) mit Sulfonsäuregruppen und/oder Carboxylgruppen, Poly(styrol-co-divinylbenzolen) mit Phosphorsäuregruppen, sulfonierten Tetrafluorethylen-Polymeren (wie Nafion®), gepfropften perfluorierten Polymeren mit Sulfonsäuregruppen und/oder Carboxylgruppen, Polybutadien-co-styrolen mit Sulfonsäuregruppen und/oder Carboxylgruppen, Polyphenylenoxid mit Sulfonsäuregruppen und/oder Carboxylgruppen, Polystyrol mit Sulfonsäuregruppen und/oder Carboxylgruppen, Polyethersulfonen mit Sulfonsäuregruppen und/oder Carboxylgruppen, Polysulfonen mit Sulfonsäuregruppen und/oder Carboxylgruppen und Polyetheretherketonen mit Sulfonsäuregruppen und/oder Carboxylgruppen, Polystyrol oder Polystyrol-Copolymeren mit Phosphongruppen, Polyethylenen oder Polyethylen-Copolymeren mit Sulfonsäuregruppen und/oder Carboxylgruppen und/oder Phosphongruppen und Polysulfonen oder Polysulfonen-Copolymeren mit Phosphongruppen.
  • Ein weiterer Aspekt der Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung einer 3-schichtigen bipolaren Membran durch Verklebung der einzelnen Schichten wie beispielsweise in DE 3 508 206 A1 beschrieben, (Heiß-)Verpressung der Schichten wie beispielsweise in US 5,401,408 , V. Frilette: Preparation and characterisation of bipolar ion exchange membranes, J. Phys. Chem, 60 (1956) 43–439 oder US 4,253,900 beschrieben, Aufbringen einer oder mehrer Schichten durch Gießverfahren, wie beispielsweise in DE 2 737 131 A1 , WO 87/07624 , US 4,851,100 , DE 4 026 154 (1992), EP 563851 A2 beschrieben, oder Fällung auf die andere(n) Schicht(en) oder Kombination dieser Fügeverfahren.
  • Bevorzugt wird zunächst die poröse selektive Schicht durch Sulfonierung oder Chlorsulfonierung eines neutralen Polymers, bevorzugt von Ultra-high-molecular-weight-Polyethylen oder durch Abscheiden, d. h. Ausfällung eines geeigneten Polymers hergestellt.
  • Bevorzugt wird für die Verklebung ein Ionen leitender Kleber verwendet, um die CEL und die poröse ionenselektive Schicht und/oder die AEL und die poröse ionenselektive Schicht miteinander zu verkleben, da so ein erhöhter Widerstand durch den Kleber vermieden wird. Bei Verwendung eines Klebers definiert die Klebefläche zwischen Kleber und AEL oder CEL oder zwischen Kleber und poröser Schicht die Grenzfläche. Die 8 und 11 sowie die 9 und 10 zeigen Ausführungsformen, bei denen die AEL bzw. die CEL mit der porösen ionenselektiven Schicht mittels eines Ionen leitenden Klebers verklebt sind.
  • Aufgrund der aktiven Wasserzuführung zur Grenzfläche der bipolaren Membran ist die Wassermenge, die an der Grenzfläche vorhanden ist, nicht wie bei herkömmlichen Membranen von der Diffusion durch die AEL und/oder CEL abhängig. Diese Membranen können daher weniger permeabel für z. B. Wasser und Ionen, d. h. dichter sein als herkömmliche Membranen. Gleichzeitig wird so die Diffusion von Ionen und andere unerwünschte Stoffe in und durch die bipolare Membran und somit eine Verunreinigung der Produkte sowie eine Abscheidung von Metallhydroxiden vermieden.
  • Die CEL und die AEL der bipolaren Membran stehen über ihre gesamte Oberfläche, falls vorhanden mittels Klebefläche, mit der porösen ionenselektiven Schicht in Kontakt, um den Stromfluss sicherzustellen. In einer Ausführungsform weisen die CEL und die AEL der bipolaren Membran eine gleichförmige Dicke auf. In einer bevorzugten Ausführungsform weist die CEL eine geringer Dicke als die AEL auf, wenn die poröse ionenselektive Schicht für Kationen permeabel ist. In einer anderen bevorzugten Ausführungsform weist die AEL eine geringer Dicke als die CEL auf, wenn die poröse ionenselektive Schicht für Anionen permeabel ist.
  • In einer Ausführungsform wird die Grenzfläche der bipolaren Membran durch die Kontaktfläche zwischen der porösen ionenselektiven Schicht und der angrenzenden ersten Membranschicht gebildet, wobei die poröse ionenselektive Schicht permeabel für Kationen ist.
  • In einer weiteren Ausführungsform wird die Grenzfläche der bipolaren Membran durch die Kontaktfläche zwischen der porösen ionenselektiven Schicht und der angrenzenden zweiten Membranschicht gebildet, wobei die poröse ionenselektive Schicht permeabel für Anionen ist.
  • In einer anderen Ausführungsform wird die Grenzfläche durch eine zusätzliche Schicht gebildet, die zwischen der porösen ionenselektiven Schicht und der ersten oder zweiten Membranschicht angeordnet ist, wobei die poröse ionenselektive Schicht eine gegensätzliche Ionenselektivität zu der jeweiligen ersten oder zweiten Membranschicht aufweist.
  • In einer bevorzugten Ausführungsform ist die Grenzfläche eine Grenzflächenschicht. Die Grenzflächenschicht kann zwischen der ersten Membranschicht und der porösen ionenselektiven Schicht angeordnet sein. In einer anderen Ausführungsform ist die Grenzflächenschicht zwischen der zweiten Membranschicht und der porösen ionenselektiven Schicht angeordnet.
  • Bevorzugt enthält die Grenzflächenschicht einen Katalysator, der die Dissoziation des Wassers katalysiert.
  • In einer weiteren Ausführungsform bildet die Grenzfläche keine gesonderte Schicht, sondern beschreibt eine Kontaktebene zweier Schichten oder eine Kontaktoberfläche einer Schicht. Bevorzugt enthält die Grenzflächenregion einen Katalysator, der die Dissoziation des Wassers katalysiert.
  • Geeignete Katalysatoren sind Cr(III)-Komplexe, die basisch behandelt wurden, Fe(II)-Komplexe, Sn-Verbindungen und Ru-Verbindungen.
  • In einer bevorzugten Ausführungsform beträgt die Ionenleitfähigkeit der porösen ionenselektiven Schicht 0,01 bis 500 mS/cm.
  • In einer Ausführungsform wird eine Kationen leitfähige Schicht als poröse ionenselektive Schicht verwendet. Die Ionenleitfähigkeit für Protonen beträgt vorzugsweise 0,1 bis 300 mS/cm, insbesondere 1 bis 150 mS/cm, besonders bevorzugt 5 bis 70 mS/cm.
  • In einer anderen Ausführungsform wird eine Anionen leitfähige Schicht als poröse ionenselektive Schicht verwendet. Die Ionenleitfähigkeit für Hydroxidionen beträgt vorzugsweise 0,5 bis 250 mS/cm, insbesondere 5 bis 100 mS/cm, besonders bevorzugt 10 bis 75 mS/cm.
  • Die bevorzugte Dicke der porösen ionenselektiven Schicht beträgt weniger als 500 μm, bevorzugt 5 bis 200 μm, besonders bevorzugt 10 bis 150 μm und am meisten bevorzugt 20 bis 80 μm.
  • In einer Ausführungsform weist die poröse ionenselektive Schicht einen durchschnittlichen Porendurchmesser von wenigstens 0,1 μm auf. Bevorzugt weist die poröse ionenselektive Schicht einen durchschnittlichen Porendurchmesser von nicht mehr als 20 μm, weiter bevorzugt von wenigstens 1 μm und nicht mehr als 10 μm auf. Der Porendurchmesser wird mittels Rasterelektronenmikroskopie und anschließender statistischer Auswertung der Porengrößenverteilung bestimmt.
  • In einer weiteren Ausführungsform weist die poröse ionenselektive Schicht ein durchschnittliches Porenvolumen von wenigstens 10%, bevorzugt von wenigstens 20% des Volumens der porösen ionenselektiven Schicht auf. Vorzugsweise weist die poröse ionenselektive Schicht ein durchschnittliches Porenvolumen von höchstens 90%, besonders bevorzugt von höchstens 70% des Volumens der porösen ionenselektiven Schicht auf. Die Porosität wird hierbei durch Quecksilber-Porosimetrie ermittelt.
  • Die poröse ionenselektive Schicht kann offene Zellschäume, z. B. unter Verwendung von schäumenden Mitteln oder von Auslaufverfahren hergestellt, gewobene oder nicht gewobene Faserzusammensetzung oder jede andere Struktur sein. Diese Strukturen stellen bevorzugt einen schnellen Wassertransport zur Verfügung.
  • In einer Ausführungsform besteht die poröse ionenselektive Schicht aus Material aus Ionen leitfähigen Fasern. Bevorzugt besteht die poröse ionenselektive Schicht aus Vlies aus Ionen leitfähigen Fasern.
  • In einer anderen Ausführungsform besteht die poröse ionenselektive Schicht aus Ionenaustauscher-Partikeln. Vorzugsweise weisen die Ionenaustauscher-Partikel einen mittleren Durchmesser von wenigstens 3 μm und höchstens 0,5 mm auf. Bevorzugt beträgt der mittlere Durchmesser wenigstens 10 μm und höchstens 0,1 mm.
  • In einer weiteren Ausführungsform bestehen die Ionenaustauscher-Partikel aus vernetztem Polystyrol.
  • In einer anderen Ausführungsform besteht die poröse ionenselektive Schicht aus Material, das bei der Sulfonierung oder Chlorsulfonierung eines neutralen Polymers erhältlich ist. Vorzugsweise ist das neutrale Polymer Ultra-high-molecular-weight-Polyethylen. Ein besonders geeignetes Material für poröse ionenselektive Schichten ist ein chlorsulfoniertes ultrahochmolekulares Polyethylen das von der Firma DSM als Solupor® vertrieben wird. Die Herstellung von Polymeren mit Sulfongruppen wird beispielsweise von R. Messalem et al. (New Developments in PE-based Membranes, Desalination 1978, Vol. 24, S. 93), E. Korngold (Present state of technological development of permselective Membranes at the Negev Institute or Arid Zone Research. Symposium an methods and process for water desalting. April 1970, Ayelet Hasachar) und R. Messalem et al. (Ion-exchange fibers: Preparation and Applications, J. Appl. Polym. Sci. 1977; Vol. 31, S. 383–388) beschrieben.
  • In einer weiteren Ausführungsform besteht die poröse ionenselektive Schicht aus Material, das durch Abscheidung, d. h. Ausfällung eines geeigneten Polymers erhältlich ist. Geeignete Polymere können aus der Gruppe ausgewählt sein, bestehend aus Polyethersulfonen (PES), Polyethersulfon-Polyethylenoxid-Copolymeren (PES-PEO) und einem Blend aus Polyethersulfonen und hydrophilen Additiven.
  • Als Material für die poröse ionenselektive Schicht sind auch Materialien geeignet, die in einem Teil ihrer Struktureigenschaften des festen und in einem anderen solche des flüssigen Zustandes aufweisen, somit sehr formstabil sind, aber auch Protonen sehr gut leiten. Dafür in Frage kommende Polymere sind Polymere, die einen in Ionen dissoziierbaren Rest aufweisen.
  • Bevorzugt werden als Materialien für die poröse ionenselektive Schicht Polymere mit dissoziierbaren Gruppen verwendet. Die dissoziierbaren Gruppen können entweder kovalent gebundene funktionelle Gruppen sein oder Säuren, die als Quellungsmittel im Polymer vorliegen. Kovalent gebundene funktionelle Gruppen sind beispielsweise -SO3M, -PO3MM', -COOM, dabei können M und/oder M' H, NH4 und Metalle darstellen.
  • In einer bevorzugten Ausführungsform werden als Materialien für die poröse ionenselektive Schicht Polymere verwendet, die aus der Gruppe ausgewählt sind, bestehend aus Polyarylenen mit kovalent gebundenen, dissoziierbaren Gruppen, fluorierten Polymeren mit kovalent gebundenen, dissoziierbaren Gruppen. Besonders bevorzugte Polyarylene weisen als Hauptkette ein Polyaryletherketon, ein Polyarylethersulfon, ein Polyarylsulfon, ein Polyarylsulfid, ein Polyphenylen, ein Polyarylamid oder einen Polyarylester auf.
  • Zu den Säuren, die als Quellungsmittel im Polymer vorliegen, gehören Phosphorsäure (H3PO4) oder Schwefelsäure (H2SO4). In einer bevorzugten Ausführungsform werden als Materialien für die poröse ionenselektive Schicht basische, Säure gequollene Polymere mit Arylresten verwendet. Besonders bevorzugt sind Polybenzimidazole, die dissoziierbare Säuregruppen enthalten, beispielsweise Polybenzimidazole gequollen mit H3PO4.
  • In einer Ausführungsform werden Mischungen, die mindestens eines der oben genannten Polymere enthalten, als Materialien für die poröse ionenselektive Schicht verwendet.
  • In einer weiteren bevorzugten Ausführungsform können auch vollständig fluorierte Polymere, d. h. solche, in denen anstelle von C-H-Bindungen C-F-Bindungen enthalten sind, als Materialien für die poröse ionenselektive Schicht verwendet werden. Diese sind gegen Oxidation und Reduktion sehr stabil und teilweise mit Polytetrafluorethylen verwandt. Insbesondere bevorzugt ist es, wenn solche fluorierten Polymere zusätzlich zu den wasserabweisenden (hydrophoben) Fluorgruppen noch wasseranziehende (hydrophile) Sulfonsäure-Gruppen(-SO3H) enthalten. Diese Eigenschaften treffen beispielsweise auf die unter der Marke Nafion® bekannten Polymere zu. Derartige Polymere sind in ihrem gequollenen Zustand (durch die Wasseraufnahme bedingt) einerseits durch ihr hydrophobes, feststoffartiges Gerüst verhältnismäßig formstabil und andererseits in ihren hydrophilen, flüssigkeitsähnlichen Bereichen sehr gut protonenleitend.
  • Als Basismaterialien für die poröse ionenselektive Schicht kommen bevorzugt Homo- und Copolymere oder Gemische hiervon zum Einsatz, die mit geeigneten Flüssigkeiten als viskose Lösungen oder Dispersionen erhalten werden können und sich zu Membranen verarbeiten lassen.
  • Bei der Verwendung von Gemischen ist bevorzugt wenigstens eine Komponente der Mischung Ionen leitfähig sein. Weitere Komponenten des Gemischs können Isolatoren für die Ionenleitfähigkeit sein. Vorzugsweise verleihen diese weiteren Komponenten der Schicht gewünschte mechanische Eigenschaften oder Hydrophobie. In einer Ausführungsform werden Polymere verwendet, die eine gute mechanische Stabilität, eine hohe Temperaturbeständigkeit und eine ausreichende Chemikalienresistenz für die Verwendung als Membranmaterial in elektrochemischen Zellen aufweisen. Erfindungsgemäß verwendbare Polymere werden beispielsweise in DE-C-4241150 , US-A-4 927 909 , US-A-5 264 542 , DE-A- 42 1 9 077 , EP-A-0574791 , DE-A-42 42 692 , DE-A-19 50 027 und DE-A-19 50 026 und in DE-A-19 52 7435 beschrieben.
  • In einer Ausführungsform ist die Menge des zuführbaren Wassers über den Wasserdruck steuerbar. In einer weiteren Ausführungsform ist die Menge des zuführbaren Wassers über den Wasserdruck regelbar.
  • In einer bevorzugten Ausführungsform weist die bipolare Membran Wasserzuführkanäle auf. Vorzugsweise steht die poröse ionenselektive Schicht mit wenigstens einem der Wasserzuführkanäle in Fließverbindung. Besonders bevorzugt steht die poröse ionenselektive Schicht mit allen Wasserzuführkanälen in Fließverbindung.
  • In einer anderen bevorzugten Ausführungsform geschieht der aktive Wassertransport ausschließlich über die poröse Membran, das heißt, die bipolare Membran weist keine Wasserzuführkanäle innerhalb der Membran auf. Eine solche bipolare Membran ist in den 8 und 9 dargestellt.
  • In einer besonderen Ausführungsform ist der porösen ionenselektiven Schicht mittels der Wasserzuführkanäle Wasser zuführbar.
  • In einer weiteren Ausführungsform weisen die Wasserzuführkanäle eine Querschnittsfläche von wenigstens 4 μm2, vorzugsweise von wenigstens 50 μm2 oder von wenigstens 400 μm2 auf. Vorzugsweise ist die Querschnittsfläche höchstens 5000 μm2, bevorzugt höchstens 50 000 μm2 oder 1 mm2. Dabei ist die Querschnittsfläche der Zuführkanäle die gemittelte Querschnittsfläche, d. h. die gemittelte Fläche senkrecht zur Längsachse der Wasserzuführkanäle.
  • In einer bevorzugten Ausführungsform sind die Wasserzuführkanäle benachbart zu der porösen ionenselektiven Schicht angeordnet und zur porösen ionenselektiven Schicht hin offen.
  • 1 zeigt beispielhaft derartige Wasserzuführkanäle, die sich in der CEL (1b) erstrecken. Die erfindungsgemäßen Wasserzuführkanäle können eine Umwandung aufweisen oder, wie in den 1, 12 und 14 dargestellt, als Aussparung (10b) in der CEL (1b) ausgebildet sein. Die Kanäle (10b) können sich alternativ in der AEL (1a) erstrecken, wie in den 13 und 15 beispielhaft dargestellt ist.
  • Die Umwandung dichtet bevorzugt gegen die AEL bzw. CEL ab. Die Abdichtung wird durch Druck erreicht, der auf den Membranstapel ausgeübt wird und/oder durch geeignete Kleber. Der Kanal kann auch in die angrenzende Kammer hineinragen, beispielsweise bis zur folgenden CEM bzw. AEM.
  • In einer weiteren Ausführungsform sind die Wasserzuführkanäle als Kanäle, beispielsweise als Hohlräume, innerhalb der porösen ionenselektiven Schicht ausgebildet. Derartige Wasserzuführkanäle (10a) sind beispielhaft in 2 dargestellt. Bevorzugt sind sie als Aussparung in der porösen ionenselektiven Schicht (1c) ausgebildet. In einer anderen Ausführungsform sind Wasserzuführkanäle (10c) als Aussparungen in der porösen ionenselektiven Schicht (1c) und wenigstens einer benachbarten Klebefläche (7d) ausgebildet, wie in den 10 und 11 dargestellt ist. Der Querschnitt der Aussparung kann sich von der AEL (1a) bis zur CEL (1b) erstrecken, wie in der 2 dargestellt. Alternativ kann sich der Querschnitt der Aussparung nicht bis zur AEL und/oder nicht bis zur CEL erstrecken. Erstreckt sich der Querschnitt der Aussparung weder zur AEL noch zur CEL, ist der Wasserzuführkanal vollständig von der porösen ionenselektiven Schicht umgeben.
  • In einer anderen Ausführungsform erstreckt sich der erfindungsgemäße Wasserzuführkanal teilweise innerhalb der porösen ionenselektiven Schicht und in der AEL und/oder in der CEL. Hierbei kann der Wasserzuführkanal eine Umwandung, wie oben beschrieben aufweisen, die eine Abgrenzung zur AEL bzw. CEL darstellt. Alternativ ist der Wasserzuführkanal als Aussparung in den jeweiligen Schichten ausgebildet.
  • Vorzugsweise weisen die Wasserzuführkanäle einen Abstand im Bereich von 1 bis 50 cm, bevorzugt im Bereich von 5 bis 30 cm, weiter bevorzugt im Bereich von 10 bis 20 cm voneinander auf.
  • In einer besonders bevorzugten Ausführungsform weist die bipolare Membran drei Schichten auf, die mittels Verpressen zur bipolaren Membran gefügt werden, wobei die CEL aus Polyetheretherketonen mit Sulfonsäuregruppen als funktionelle Gruppen eine Schichtdicke von 100 μm aufweist und wobei die poröse ionenselektive Schicht mit einer Schichtdicke von 75 μm eine sulfonierte poröse Polyethylen-Membran mit einem durchschnittlichen Porendurchmesser von 1,5 μm und einer Porosität von 50% ist und wobei die AEL aus Polystyrol mit quarternären Amingruppen eine Schichtdicke von 150 μm aufweist. In einer anderen Ausführungsform bilden ionenleitende Fasern die poröse ionenselektive Schicht. In einer weiteren Ausführungsform bildet eine Ionentauscherschicht die poröse ionenselektive Schicht.
  • Modul
  • Das erfindungsgemäße Modul weist wenigstens eine bipolare Membran auf, die oben beschrieben wurde.
  • Das erfindungsgemäße Modul kann einen Elektrodenspülungskreislauf und einen 4-Kammer-, 3-Kammer- oder 2-Kammeraufbau aufweisen.
  • In einer bevorzugten Ausführungsform weist das Modul einen 3-Kammeraufbau auf. Die sich wiederholende Einheiten umfassen die erfindungsgemäße bipolare Membran, eine Anionenaustauschermembran (AEM) und eine Kationenaustauschermembran (CEM). Die einzelnen Membranen sind voneinander beabstandet und bilden so die Kammern des Moduls.
  • In einer weiteren Ausführungsform weist das Modul Spacer und Zellrahmen auf, die den Abstand zwischen den einzelnen bipolaren Membranen definieren, wodurch eine geeignete Überströmung der einzelnen bipolaren Membranen gewährleistet ist.
  • Im 3-Kammer-Aufbau, wie in 3 dargestellt, besteht die sich wiederholende Einheit (Repetiereinheit) (6) aus der bipolaren Membran, bei der die CEL zur Kathode (5) gerichtet ist und mit einer davon beabstandeten Anionenaustauschermembran (2) eine Säurekammer bildet. Zur Kathodenseite bildet die AEM (2) mit einer Kationenaustauschermembran (3) eine Salzlösungskammer, wobei die CEM (3) mit der AEL (1a) der bipolaren Membran (1) der nächsten Repetiereinheit (6) eine Basenkammer bildet. Im Salzlösungskreislauf wird der Salzlösungskammer kontinuierlich konzentrierte Salzlösung zugeführt, während der Säurekammer und der Basenkammer Wasser oder verdünnte Säure (A) bzw. Wasser oder verdünnte Basen (B) zugeführt werden. Durch das angelegte elektrische Feld diffundieren die Anionen (X) der Salzlösung durch die AEM (2) in die Säurekammer und die Kationen (M+) durch die CEM (3) in die Basenkammer. Gleichzeitig diffundiert Wasser aus der Säure- und Basekammer in die bipolare Membran (1), wird dort an der Grenzfläche dissoziiert, wobei die Protonen durch die CEL (1b) in die Säurekammer und die Hydroxid-Ionen durch die AEL (1a) in die Basenkammer diffundieren. Somit werden im Säurekreislauf, Salzlösungskreislauf und Basenkreislauf konzentrierte Säure (A'), verdünnte Salzlösung (S) bzw. konzentrierte Base (B) erhalten.
  • In einer weiteren Ausführungsform weist das Modul einen 2-Kammeraufbau, wie in 4 dargestellt, auf. Dies sich wiederholenden Einheiten (6) umfassen die erfindungsgemäße bipolare Membran (1) und eine Anionenaustauschermembran (2). Die einzelnen Membranen sind voneinander beabstandet und bilden so die Kammern des Moduls.
  • In einer weiteren Ausführungsform weist das Modul einen 2-Kammeraufbau, wie in 5 dargestellt, auf dessen sich wiederholenden Einheiten (6) die erfindungsgemäße bipolare Membran (1) und eine Kationenaustauschermembran (3) aufweisen. Die einzelnen Membranen sind voneinander beabstandet und bilden so die Kammern des Moduls.
  • In einer Ausführungsform besteht die AEM aus wenigstens einem Material, das aus der Gruppe ausgewählt ist, bestehend aus Polystyrol oder Poly(styrol-co-divinylbenzolen), mit wenigstens einer tertiären Amingruppe und/oder wenigstens einer quaternären Ammoniumgruppe, Polysulfonen mit wenigstens einer tertiären Amingruppe und/oder wenigstens einer quaternären Ammoniumgruppe, Polyvinylidenfluoriden, insbesondere als Blend mit Polyvinylbenzylchloriden mit wenigstens einer tertiären Amingruppe und/oder wenigstens einer quaternären Ammoniumgruppe, Polyethersulfonen mit quaternären Ammoniumgruppen, Poly(methylmethacrylat-co-glycidylmethacrylaten) mit quaternären Ammoniumgruppen und Polyethylenen oder Polyethylen-Copolmyeren mit wenigstens einer tertiären Amingruppe und/oder wenigstens einer quaternären Ammoniumgruppe.
  • In einer weiteren Ausführungsform besteht die Kationenaustauschermembran aus wenigstens einem Material, das ausgewählt ist aus der Gruppe, bestehend aus Poly(styrol-co-divinylbenzolen) mit Sulfonsäuregruppen und/oder Carboxylgruppen, Polystyrol-co-divinylbenzolen) mit Phosphorsäuregruppen, sulfonierten Tetrafluorethylen-Polymeren (wie Nafion®), gepfropften perfluorierten Polymeren mit Sulfonsäuregruppen und/oder Carboxylgruppen, Polybutadien-co-styrolen mit Sulfonsäuregruppen und/oder Carboxylgruppen, Polyphenylenoxid mit Sulfonsäuregruppen und/oder Carboxylgruppen, Polystyrol mit Sulfonsäuregruppen und/oder Carboxylgruppen, Polyethersulfonen mit Sulfonsäuregruppen und/oder Carboxylgruppen, Polysulfonen mit Sulfonsäuregruppen und/oder Carboxylgruppen und Polyetheretherketonen mit Sulfonsäuregruppen und/oder Carboxylgruppen, Polystyrol oder Polystyrol-Copolymeren mit Phosphongruppen, Polyethylenen oder Polyethylen-Copolymeren mit Sulfonsäuregruppen und/oder Carboxylgruppen und/oder Phosphongruppen und Polysulfonen oder Polysulfonen-Copolymeren mit Phosphongruppen.
  • In einer besonders bevorzugten Ausführungsform weist das Modul eine aktive Membranfläche pro Membran von 0,5 m × 0,2 m auf. Den bipolaren Membranen wird Wasser in die poröse Schicht über eine der 0,5 m langen Seiten zugeführt. Der Abstand der Membranen in dem 3-Kammer-Modul beträgt jeweils 1 mm und wird durch dichtende Spacerrahmen definiert. Die sich wiederholende Einheit besteht aus der erfindungsgemäßen bipolaren Membran, einer Anionentauschermembran (AEM) und einer Kationentauschermembran (CEM). Ein solches erfindungsgemäße Modul weist bevorzugt 5 bis 100 sich wiederholende Einheiten auf.
  • Verwendung des Moduls und Verfahren des Moduls
  • In einer bevorzugten Ausführungsform wird das erfindungsgemäße Modul zur Elektrodialyse verwendet, insbesondere zur Abwasserreinigung und/oder zur Rückgewinnung von Produktionsmitteln.
  • In einer weiteren Ausführungsform wird das erfindungsgemäße Modul zur Produktion konzentrierter Säuren und/oder konzentrierter Basen, wie die Rückgewinnung von Flusssäure und Salpetersäure aus Beizbädern oder die Herstellung von Phosphorsäure, zur Abtrennung und Aufbereitung von organischen Säuren, wie Milchsäure und Zitronensäure aus Fermentationslösungen, zur Herstellung von Aminosäuren, zur Herstellung von ultrareinem Wasser, zur Isolierung bioaktiver Inhaltsstoffe aus Naturprodukten, zur Regeneration von verbrauchten Eisen-III-Chlorid-Ätzlösungen, zur Spülwasseraufbereitung im Bereich der Akkumulatorenherstellung mit Säurerückführung, zur Konzentration und Anreicherung von Ionen und Molekülen aus wässrigen und/oder organischen Lösungen, wie die Rückgewinnung von EDTA, die Herstellung von Säuren und die Rückführung von Dimethylisopropylamin, zur Entsalzung von Babynahrung, zur Abtrennung und Konzentration von Aminosäuren, zur Abtrennung von Schwermetallen bei der Abwasserreinigung, zur Aufbereitung von Waschwässern und Industrieabwässern, zur Gewinnung von Trinkwasser aus Brackwasser und Grundwasser, zur Herstellung und Rückgewinnung von Säuren und Laugen aus salzhaltigen Lösungen, zur Vollentsalzung von Wasser und zur Spaltung von Alkoholen in nichtwässrigen Medien, zur Reinigung von Aktivbädern in der Galvanotechnik und/oder zur Aufbereitung verbrauchter Beizsäure aus der Edelstahlverarbeitung zur Ionentauscherregeneration, zur Nitratrückgewinnung (z. B. Ammoniumnitratumwandlung bei der Uranverarbeitung), zur elektrodialytischen Dissoziation von Alkoholen (z. B. Produktion von Natriummethoxid), zur Entfernung von Schwefeloxid aus Waschlösungen zur Rauchgasentschwefelung, zur Energiespeicherung und Energieumwandlung (z. B. Einsatz bei der Direkt-Methanol-Brennstoffzelle).
  • Die Erfindung betrifft weiterhin ein Dialyseverfahren mit bipolaren Membranen, wobei der Grenzfläche der bipolaren Membran über eine poröse ionenselektive Schicht innerhalb der bipolaren Membran Wasser aktiv zugeführt wird. Bevorzugt wird das Wasser mittels Wasserzuführkanälen zu der porösen ionenselektiven Schicht geleitet. In einer bevorzugten Ausführungsform wird die erfindungsgemäße bipolare Membran in dem erfindungsgemäßen Elektrodialyseverfahren verwendet.
  • In einer weiteren bevorzugten Ausführungsform wird das erfindungsgemäße Modul in dem erfindungsgemäßen Elektrodialyseverfahren verwendet.
  • ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
  • Diese Liste der vom Anmelder aufgeführten Dokumente wurde automatisiert erzeugt und ist ausschließlich zur besseren Information des Lesers aufgenommen. Die Liste ist nicht Bestandteil der deutschen Patent- bzw. Gebrauchsmusteranmeldung. Das DPMA übernimmt keinerlei Haftung für etwaige Fehler oder Auslassungen.
  • Zitierte Patentliteratur
    • - US 4355116 [0004]
    • - WO 98/55538 [0011]
    • - DE 3508206 A1 [0040]
    • - US 5401408 [0040]
    • - US 4253900 [0040]
    • - DE 2737131 A1 [0040]
    • - WO 87/07624 [0040]
    • - US 4851100 [0040]
    • - DE 4026154 [0040]
    • - EP 563851 A2 [0040]
    • - DE 4241150 C [0071]
    • - US 4927909 A [0071]
    • - US 5264542 A [0071]
    • - DE 4219077 [0071]
    • - EP 0574791 A [0071]
    • - DE 4242692 A [0071]
    • - DE 1950027 A [0071]
    • - DE 1950026 A [0071]
    • - DE 19527435 A [0071]
  • Zitierte Nicht-Patentliteratur
    • - F. G. Wilhlem et al. fanden (Assymetric bipolar membranes in acid-base electrodialysis, Ind. Eng. Chem. Res. 2002, Vol. 41, S. 579–586 [0010]
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    • - R. Messalem et al. (New Developments in PE-based Membranes, Desalination 1978, Vol. 24, S. 93) [0062]
    • - E. Korngold (Present state of technological development of permselective Membranes at the Negev Institute or Arid Zone Research. Symposium an methods and process for water desalting. April 1970, Ayelet Hasachar) [0062]
    • - R. Messalem et al. (Ion-exchange fibers: Preparation and Applications, J. Appl. Polym. Sci. 1977; Vol. 31, S. 383–388 [0062]

Claims (42)

  1. Bipolare Membran, dadurch gekennzeichnet, dass die bipolare Membran eine erste Membranschicht, die für Anionen permeabel ist, und eine zweite Membranschicht, die für Kationen permeabel ist, umfasst, wobei eine poröse ionenselektive Schicht zwischen der ersten und der zweiten Membranschicht angeordnet ist, wobei der Grenzfläche Wasser über die poröse ionenselektive Schicht aktiv zuführbar ist.
  2. Bipolare Membran gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Grenzfläche eine Grenzflächenschicht ist, wobei die Grenzflächenschicht zwischen der ersten Membranschicht und der porösen ionenselektiven Schicht oder zwischen der zweiten Membranschicht und der porösen ionenselektiven Schicht angeordnet ist.
  3. Bipolare Membran gemäß einem der Ansprüche 1 bis 2, dadurch gekennzeichnet, dass die poröse ionenselektive Schicht eine Dicke von weniger als 500 μm, bevorzugt von 5 bis 200 μm, bevorzugt 10 bis 150 μm, besonders bevorzugt 20 bis 80 μm aufweist.
  4. Bipolare Membran gemäß einem der Ansprüche 1 und 3, dadurch gekennzeichnet, dass die porösen ionenselektiven Schicht einen durchschnittlichen Porendurchmesser von wenigstens 0,1 μm, bevorzugt von nicht mehr als 20 μm aufweist.
  5. Bipolare Membran gemäß einem der Ansprüche 1 und 4, dadurch gekennzeichnet, dass die poröse ionenselektive Schicht ein durchschnittliches Porenvolumen von wenigstens 10%, bevorzugt wenigstens 20% des Volumens der porösen ionenselektiven Schicht aufweist.
  6. Bipolare Membran gemäß einem der Ansprüche 1 und 5, dadurch gekennzeichnet, dass die poröse ionenselektive Schicht ein durchschnittliches Porenvolumen von höchstens 90%, bevorzugt von höchstens 70% des Volumens der porösen ionenselektiven Schicht aufweist.
  7. Bipolare Membran gemäß einem der Ansprüche 1 und 6, dadurch gekennzeichnet, dass die Menge des zuführbaren Wassers über den Wasserdruck steuerbar, insbesondere regelbar ist.
  8. Bipolare Membran gemäß einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, dass sie Wasserzuführkanäle aufweist.
  9. Bipolare Membran gemäß Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, dass Wasser der porösen ionenselektiven Schicht mittels der Wasserzuführkanäle zuführbar ist.
  10. Bipolare Membran gemäß einem der Ansprüche 8 bis 9, wobei die Wasserzuführkanäle eine Querschnittsfläche von wenigstens 4 μm2, vorzugsweise von wenigstens 50 μm2 oder von wenigstens 400 μm2 aufweist.
  11. Bipolare Membran gemäß einem der Ansprüche 8 bis 10, wobei die Wasserzuführkanäle eine Querschnittsfläche von höchstens 5.000 μm2, vorzugsweise von höchstens 50.000 μm2 oder von höchstens 1 mm2 aufweist.
  12. Bipolare Membran gemäß einem der Ansprüche 8 bis 11, wobei die Wasserzuführkanäle benachbart zu der porösen ionenselektiven Schicht angeordnet und zur porösen ionenselektiven Schicht hin offen sind.
  13. Bipolare Membran gemäß einem der Ansprüche 8 bis 11, wobei die Wasserzuführkanäle als Kanäle innerhalb der porösen ionenselektiven Schicht ausgebildet sind.
  14. Bipolare Membran gemäß einem der Ansprüche 8 bis 13, wobei die Wasserzuführkanäle einen Abstand im Bereich von 1 bis 50 cm, bevorzugt im Bereich von 5 bis 30 cm, weiter bevorzugt im Bereich von 10 bis 20 cm voneinander aufweisen.
  15. Bipolare Membran gemäß einem der Ansprüche 1 bis 14, dadurch gekennzeichnet, dass die erste Membranschicht aus wenigstens einem Material besteht, ausgewählt aus der Gruppe, bestehend aus Polystyrol oder Poly(styrol-co-divinylbenzolen), mit wenigstens einer tertiären Amingruppe und/oder wenigstens einer quaternären Ammoniumgruppe, Polysulfonen mit wenigstens einer tertiären Amingruppe und/oder wenigstens einer quaternären Ammoniumgruppe, Polyvinylidenfluoriden, insbesondere als Elend mit Polyvinylbenzylchloriden mit wenigstens einer tertiären Amingruppe und/oder wenigstens einer quaternären Ammoniumgruppe, Polyethersulfonen mit quaternären Ammoniumgruppen, Poly(methylmethacrylat-co-glycidylmethacrylaten) mit quaternären Ammoniumgruppen und Polyethylenen oder Polyethylen-Copolmyeren mit wenigstens einer tertiären Amingruppe und/oder wenigstens einer quaternären Ammoniumgruppe.
  16. Bipolare Membran gemäß einem der Ansprüche 1 bis 15, dadurch gekennzeichnet, dass die zweite Membranschicht aus wenigstens einem Material besteht, ausgewählt aus der Gruppe, bestehend aus Poly(styrol-co-divinylbenzolen) mit Sulfonsäuregruppen und/oder Carboxylgruppen, Poly(styrol-co-divinylbenzolen) mit Phosphorsäuregruppen, sulfonierten Tetrafluorethylen-Polymeren, gepfropften perfluorierten Polymeren mit Sulfonsäuregruppen und/oder Carboxylgruppen, Polybutadien-co-styrolen mit Sulfonsäuregruppen und/oder Carboxylgruppen, Polyphenylenoxid mit Sulfonsäuregruppen und/oder Carboxylgruppen, Polystyrol mit Sulfonsäuregruppen und/oder Carboxylgruppen, Polyethersulfonen mit Sulfonsäuregruppen und/oder Carboxylgruppen, Polysulfonen mit Sulfonsäuregruppen und/oder Carboxylgruppen und Polyetheretherketonen mit Sulfonsäuregruppen und/oder Carboxylgruppen, Polystyrol oder Polystyrol-Copolymeren mit Phosphongruppen, Polyethylenen oder Polyethylen-Copolymeren mit Sulfonsäuregruppen und/oder Carboxylgruppen und/oder Phosphongruppen und Polysulfonen oder Polysulfonen-Copolymeren mit Phosphongruppen.
  17. Bipolare Membran gemäß einem der Ansprüche 1 bis 16, dadurch gekennzeichnet, dass die Struktur der porösen ionenselektiven Schicht offenen Zellschäumen oder gewobenen oder nicht-gewobenen Faserzusammensetzungen entspricht.
  18. Bipolare Membran gemäß Anspruch 17, wobei die poröse ionenselektive Schicht die Struktur eines offenen Zellschaums aufweist, bevorzugt hergestellt unter Verwendung von schäumenden Mitteln oder von Auslaugverfahren.
  19. Bipolare Membran gemäß einem der Ansprüche 1 bis 17, dadurch gekennzeichnet, dass die poröse ionenselektive Schicht aus Material, insbesondere Vlies, aus Ionen leitfähigen Fasern besteht.
  20. Bipolare Membran gemäß einem der Ansprüche 1 bis 17, dadurch gekennzeichnet, dass die poröse ionenselektive Schicht aus Ionenaustauscher-Partikeln besteht.
  21. Bipolare Membran gemäß Anspruch 20, dadurch gekennzeichnet, dass die Ionenaustauscher-Partikel einen mittleren Durchmesser von wenigstens 3 μm und höchstens 0,5 mm, bevorzugt von wenigstens 10 μm und höchstens 0,1 mm aufweisen.
  22. Bipolare Membran gemäß einem der Ansprüche 20 bis 21, dadurch gekennzeichnet, dass die Ionenaustauscher-Partikel aus vernetztem Polystyrol bestehen.
  23. Bipolare Membran gemäß einem der Ansprüche 1 bis 16, dadurch gekennzeichnet, dass die poröse ionenselektive Schicht aus Material besteht, das bei der Sulfonierung oder Chlorsulfonierung eines porösen neutralen Polymers, vorzugsweise bei der Sulfonierung oder Chlorsulfonierung von Ultra-High-Molecular-Weight-Polyethylen erhältlich ist.
  24. Bipolare Membran gemäß einem der Ansprüche 1 bis 16, dadurch gekennzeichnet, dass die poröse ionenselektive Schicht aus Material besteht, das durch Abscheidung eines Polymers, ausgewählt aus der Gruppe, bestehend aus Polyethersulfonen, Polyethersulfon-Polyethylenoxid-Copolymeren und einem Blend aus Polyethersulfonen und hydrophilen Additiven, erhältlich ist.
  25. Bipolare Membran gemäß einem der Ansprüche 1 bis 16, dadurch gekennzeichnet, dass die poröse ionenselektive Schicht aus Polymeren besteht, die einen in Ionen dissoziierbaren Rest aufweisen, wobei die dissoziierbaren Gruppen bevorzugt kovalent gebundene funktionelle Gruppen oder Säuren sind, die als Quellungsmittel im Polymer vorliegen.
  26. Bipolare Membran gemäß Anspruch 25, wobei die Polymere ausgewählt sind aus der Gruppe, bestehend aus Polyarylenen mit kovalent gebundenen, dissoziierbaren Gruppen, fluorierten Polymeren mit kovalent gebundenen, dissoziierbaren Gruppen und basischen, säuregequollenen Polymeren mit Arylresten.
  27. Bipolare Membran gemäß Anspruch 26, wobei die Polymere Polyarylene sind, die als Hauptkette ein Polyaryletherketon, ein Polyarylethersulfon, ein Polyarylsulfon, ein Polyarylsulfid, ein Polyphenylen, ein Polyarylamid oder einen Polyarylester aufweisen.
  28. Bipolare Membran gemäß Anspruch 25, wobei die Polymere Polybenzimidazole sind, die dissoziierbare saure Gruppen enthalten.
  29. Bipolare Membran gemäß einem der Ansprüche 1 bis 17, dadurch gekennzeichnet, dass die poröse ionenselektive Schicht aus perfluorierten Polymeren besteht.
  30. Modul, umfassend wenigstens eine bipolare Membran gemäß einem der Ansprüche 1 bis 29.
  31. Modul, gemäß Anspruch 30, dadurch gekennzeichnet, dass das Modul einen Elektrodenspülungskreislauf und einen 4-Kammer-, 3-Kammer- oder 2-Kammer-Aufbau aufweist.
  32. Modul gemäß einem der Ansprüche 30 bis 31, wobei das Modul einen 3-Kammer-Aufbau mit sich wiederholende Einheiten aufweist, umfassend die bipolare Membran, eine Anionenaustauschermembran und eine Kationenaustauschermembran, wobei die einzelnen Membranen voneinander beabstandet sind.
  33. Modul gemäß einem der Ansprüche 30 bis 32, wobei das Modul einen 2-Kammer-Aufbau mit sich wiederholende Einheiten aufweist, umfassend die bipolare Membran, eine Anionenaustauschermembran oder eine Kationenaustauschermembran, wobei die einzelnen Membranen voneinander beabstandet sind.
  34. Modul gemäß einem der Ansprüche 30 bis 33, wobei Anionenaustauschermembran aus wenigstens einem Material besteht, ausgewählt aus der Gruppe, bestehend aus Polystyrol oder Poly(styrol-co-divinylbenzolen), mit wenigstens einer tertiären Amingruppe und/oder wenigstens einer quaternären Ammoniumgruppe, Polysulfonen mit wenigstens einer tertiären Amingruppe und/oder wenigstens einer quaternären Ammoniumgruppe, Polyvinylidenfluoriden, insbesondere als Elend mit Polyvinylbenzylchloriden mit wenigstens einer tertiären Amingruppe und/oder wenigstens einer quaternären Ammoniumgruppe, Polyethersulfonen mit quaternären Ammoniumgruppen, Poly(methylmethacrylat-co-glycidylmethacrylaten) mit quaternären Ammoniumgruppen und Polyethylenen oder Polyethylen-Copolmyeren mit wenigstens einer tertiären Amingruppe und/oder wenigstens einer quaternären Ammoniumgruppe.
  35. Modul gemäß einem der Ansprüche 30 bis 34, wobei Kationenaustauschermembran aus wenigstens einem Material besteht, ausgewählt aus der Gruppe, bestehend aus Polystyrol-co-divinylbenzolen) mit Sulfonsäuregruppen und/oder Carboxylgruppen, Polystyrol-co- divinylbenzolen) mit Phosphorsäuregruppen, sulfonierten Tetrafluorethylen-Polymeren, gepfropften perfluorierten Polymeren mit Sulfonsäuregruppen und/oder Carboxylgruppen, Polybutadien-co-styrolen mit Sulfonsäuregruppen und/oder Carboxylgruppen, Polyphenylenoxid mit Sulfonsäuregruppen und/oder Carboxylgruppen, Polystyrol mit Sulfonsäuregruppen und/oder Carboxylgruppen, Polyethersulfonen mit Sulfonsäuregruppen und/oder Carboxylgruppen, Polysulfonen mit Sulfonsäuregruppen und/oder Carboxylgruppen und Polyetheretherketonen mit Sulfonsäuregruppen und/oder Carboxylgruppen, Polystyrol oder Polystyrol-Copolymeren mit Phosphongruppen, Polyethylenen oder Polyethylen-Copolymeren mit Sulfonsäuregruppen und/oder Carboxylgruppen und/oder Phosphongruppen und Polysulfonen oder Polysulfonen-Copolymeren mit Phosphongruppen.
  36. Verwendung des Moduls gemäß einem der Ansprüche 30 bis 35 zur Elektrodialyse, insbesondere zur Abwasserreinigung und/oder zur Rückgewinnung von Produktionsmitteln.
  37. Verwendung des Moduls gemäß einem der Ansprüche 30 bis 35 zur Produktion konzentrierter Säuren und/oder konzentrierter Basen, wie die Rückgewinnung von Flusssäure und Salpetersäure aus Beizbädern oder die Herstellung von Phosphorsäure, zur Abtrennung und Aufbereitung von organischen Säuren, wie Milchsäure und Zitronensäure aus Fermentationslösungen, zur Herstellung von Aminosäuren, zur Herstellung von ultrareinem Wasser, zur Isolierung bioaktiver Inhaltsstoffe aus Naturprodukten, zur Regeneration von verbrauchten Eisen-III-Chlorid-Ätzlösungen, zur Spülwasseraufbereitung im Bereich der Akkumulatorenherstellung mit Säurerückführung, zur Konzentration und Anreicherung von Ionen und Molekülen aus wässrigen und/oder organischen Lösungen, wie die Rückgewinnung von EDTA, die Herstellung von Säuren und die Rückführung von Dimethylisopropylamin, zur Entsalzung von Babynahrung, zur Abtrennung und Konzentration von Aminosäuren, zur Abtrennung von Schwermetallen bei der Abwasserreinigung, zur Aufbereitung von Waschwässern und Industrieabwässern, zur Gewinnung von Trinkwasser aus Brackwasser und Grundwasser, zur Herstellung und Rückgewinnung von Säuren und Laugen aus salzhaltigen Lösungen, zur Vollentsalzung von Wasser und zur Spaltung von Alkoholen in nichtwässrigen Medien, zur Reinigung von Aktivbädern in der Galvanotechnik und/oder zur Aufbereitung verbrauchter Beizsäure aus der Edelstahlverarbeitung zur Ionentauscherregeneration, zur Nitratrückgewinnung, zur elektrodialytischen Dissoziation von Alkoholen, zur Entfernung von Schwefeloxid aus Waschlösungen zur Rauchgasentschwefelung, zur Energiespeicherung und Energieumwandlung.
  38. Elektrodialyseverfahren mit bipolaren Membranen, dadurch gekennzeichnet, dass der Grenzfläche der bipolaren Membran über eine poröse ionenselektive Schicht der bipolaren Membran aktiv Wasser zugeführt wird.
  39. Elektrodialyseverfahren gemäß Anspruch 38, dadurch gekennzeichnet, dass das Wasser mittels Wasserzuführkanäle zur porösen ionenselektiven Schicht geleitet wird.
  40. Elektrodialyseverfahren gemäß Anspruch 38, dadurch gekennzeichnet, dass eine bipolare Membran gemäß einem der Ansprüche 1 bis 29 verwendet wird.
  41. Elektrodialyseverfahren gemäß Anspruch 38, dadurch gekennzeichnet, dass ein Modul gemäß einem der Ansprüche 30 bis 35 verwendet wird.
  42. Verfahren zur Herstellung einer bipolaren Membran gemäß einem der Ansprüche 1 bis 29, umfassend wenigstens einen der folgenden Schritte • Verklebung der Schichten, • (Heiß-)Verpressung der Schichten, • Aufbringen einer oder mehrerer Schichten durch Gießverfahren auf eine andere Schicht und • Fällung wenigstens einer Schicht auf die andere(n) Schicht(en), wobei das Verfahren weiter optional den folgenden Schritte aufweist: Herstellen der porösen ionenselektiven Schicht durch Sulfonierung oder Chlorsulfonierung eines neutralen Polymers, bevorzugt von Ultra-high-molecular-weight-Polyethylen oder durch Abscheiden eines geeigneten Polymers.
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