DE102006043842A1 - Reformiervorrichtung mit Multischicht-Keramikträger sowie Verfahren zu deren Herstellung - Google Patents

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Woo Jae Kim
Jeong Hoon Oh
Chan Hwa Chung
Young Soo Oh
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Samsung Electro Mechanics Co Ltd
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Abstract

Die Erfindung betrifft eine Reformiervorrichtung aus LTCC sowie ein Verfahren zu deren Herstellung. Die Reformiervorrichtung umfasst eine obere Abdeckung aus Keramik mit einem Brennstoffeinlass an ihrer einen Seite und einen Verdampfer aus Keramikschichten, der fest eingebaut mit der oberen Abdeckung gebildet ist und einen Strömungsweg aufweist, um Brennstoff, der durch die obere Abdeckung eingebracht wird, zu verdampfen. Bei der Reformiervorrichtung ist ein Reformer aus Keramikschichten an einer Seite des Verdampfers gebildet und weist einen Katalysator in seinem Strömungsweg auf, um Brennstoffgas, das von dem Verdampfer eintritt, in Wasserstoff zu reformieren. Ein CO-Entferner aus Keramikschichten ist fest eingebaut mit dem Reformer gebildet und weist einen Katalysator auf, um CO aus dem Reformatgas, das von dem Reformer eintritt, zu entfernen. Eine untere Abdeckung ist fest eingebaut an einer Seite des CO-Entferners gebildet und weist einen Reformatgas-Auslass auf, um das Reformatgas nach außen strömen zu lassen.

Description

  • Für diese Anmeldung wird die Priorität der koreanischen Patentanmeldung Nr. 2005-133033, angemeldet am 29. Dezember 2005 beim koreanischen Patentamt, beansprucht, deren Offenbarung durch Bezugnahme hier eingeschlossen ist.
  • HINTERGRUND DER ERFINDUNG
  • Gebiet der Erfindung
  • Die vorliegende Erfindung betrifft eine dünne Reformiervorrichtung, die für ein Brennstoffzellensystem verwendet wird, und insbesondere eine Reformiervorrichtung mit einem Multischicht-Keramikträger für ein Mikro-Brennstoffzellensystem, bei welcher Lagen aus LTCC-Material (low temperature co-fired ceramic) gestapelt und in eine ultraleichte Keramikstruktur eingebrannt sind, ohne dass eine Dichtung oder Schraube erforderlich ist, wobei reaktives Gas wirksam abgedichtet wird und Auswirkungen durch die Reformier-Reaktionstemperatur reduziert werden, sowie ein Verfahren zu deren Herstellung.
  • Beschreibung des Stands der Technik
  • Im Allgemeinen nimmt die Verwendung tragbarer elektronischer Vorrichtungen geringer Größe zu, wie beispielsweise Mobiltelefone, PDAs, Digitalkameras, Notebooks und Ähnliches. Insbesondere für Mobiltelefone, welche den DMB-Dienst (digital multimedia broadcasting) einsetzen, sind kleine mobile Endgeräte mit verbesserter Leistungsfähigkeit erforderlich. Ein aktuell verwendeter Lithiumlonen-Akku hat eine Leistungsfähigkeit, um zwei Stunden DMB zu sehen. Trotz stattfindender Anstrengungen, die Leistungsfähigkeit des Akkus zu verbessern, steigen die Erwartungen hinsichtlich Mikro-Brennstoffzellen als grundlegendere Lösung.
  • In den Mikro-Brennstoffzellen wird ein Direktmethanol-Verfahren durchgeführt, bei welchem Methanol direkt an eine Brennstoffelektrode geliefert wird, oder durch ein RHFC-Verfahren (reformed hydrogen fuel cell), bei welchem Wasserstoff aus Methanol extrahiert wird, um Wasserstoff an eine Brennstoffelektrode zu liefern. Da bei dem RHFC-Verfahren ähnlich zu dem PEM-Verfahren (polymer electrode membrane) Wasserstoff verwendet wird, ist es hinsichtlich Ertrag, Energie-Leistungsfähigkeit pro Volumeneinheit und darin, dass neben Wasser keine Reagenzien erforderlich sind, vorteilhaft. Jedoch ist es, da in einem Brennstoffzellensystem ein Reformer erforderlich ist, nachteilig hinsichtlich Miniaturisierung.
  • Wie oben beschrieben, ist, damit die Brennstoffzelle eine hohe Ertragsdichte aufweist, ein Reformer erforderlich, um flüssigen Brennstoff in Brennstoffgas, wie beispielsweise Wasserstoffgas, zu wandeln. Ein derartiger Reformer umfasst ein Verdampferteil zum Verdampfen einer Methanollösung, ein Reformerteil zum Wandeln von Methanol in Wasserstoff durch eine katalytische Reaktion bei einer Temperatur im Bereich von 200°C bis 320°C, sowie ein CO-Entfernerteil (oder PROX-Teil) zum Entfernen von CO, welches ein Nebenprodukt des Reformierens ist. In dem Reformerteil findet eine Wärmeabsorptionsreaktion statt, und die Temperatur sollte zwischen 200°C um 320°C gehalten werden. Das CO-Entfernerteil, bei dem Wärme erzeugt wird, sollte ebenfalls bei ungefähr 150°C bis 220°C gehalten werden, um eine hohe Reaktionseffizienz zu erhalten.
  • Aktuelle Brennstoffzellen sind für die Verwendung als mobile Stromquellen zu groß. Zurzeit sind zur Miniaturisierung Direkt-Methanol-Brennstoffzellen in der Entwicklung, aber aufgrund deren geringer Effizienz sollten zur Miniaturisierung PEMFCs entwickelt werden. Der Hauptunterschied zwischen der DMFC und der PEMFC ist der Reformer. Um eine Mikro-Brennstoffzelle herzustellen, ist ein Mikro-Reformer erforderlich.
  • Die grundlegende Technik eines derartigen Reformers (Brennstoff-Reformierung) beinhaltet das Erzeugen von und ein Zufuhrsystem für Wasserstoff, der zum Betreiben einer gestapelten Struktur von Brennstoffzellen erforderlich ist. Die zum Steigern der Effizienz des Reformers erforderlichen Faktoren schließen Miniaturisierung, leichtes Gewicht, ein schnelles Starten und dynamische Reaktionseigenschaften sowie reduzierte Herstellungskosten ein.
  • Die aktuell entwickelten Reformiervorrichtungen sind aus metallischem Material wie beispielsweise Wafern oder Aluminium hergestellt, und es werden Dichtungen verwendet. Durch Verwenden von Metall können die Reformer bei einer normalen Temperatur ohne Probleme betrieben werden, können aber bei einer hohen Temperatur aufgrund der Eigenschaften des Metalls in ihrer Betriebsweise eingeschränkt sein.
  • Des Weiteren besteht die Möglichkeit des Leckens von Brennstoff oder Gas, da sie keine fest eingebaute Struktur aufweisen, und somit sind Dichtungen erforderlich, welche haltbar sind und hohen Temperaturen (200~320°C) widerstehen können.
  • Durch das Verwenden von Dichtungen wird die Größe des Reformers verglichen mit der einer fest eingebauten Struktur vergrößert. Des Weiteren weist er ein hohes Gewicht auf, da er aus Metall hergestellt ist. Da das Hauptanliegen für Brennstoffzellensysteme für mobile Vorrichtungen Miniaturisierung ist, sollten Forschungen durchgeführt werden hinsichtlich Wegen, Größe und Gewicht zu reduzieren.
  • 1 stellt einen herkömmlichen Reformer 250 wie in der offengelegten japanischen Patentanmeldung Nr. 2003-045459 offenbart dar. Dieser herkömmliche Reformer weist einen ersten Träger 252, welcher eine plattenförmige Abdeckung ist, und einen zweiten Träger 254 mit einer Strömungsweg-Rille 254a auf, die in dessen einer Seite mit einem auf der Wand der Strömungsweg-Rille 254a gebildeten Katalysator 254b gebildet ist. Der Reformer weist ebenfalls einen dritten Träger 256 mit einem Isolier-Hohlraum 256b auf, der in dessen Spiegelfläche 256a gebildet ist, einen Reformer mit einem Katalysator 254b, der in der Rille 254a des zweiten Trägers 254 zum Erzeugen von Wasserstoffgas und CO2 aus Methanol und Wasser gebildet ist, und einen Dünnfilm-Heizer 258, der unter dem Katalysator 254b angeordnet ist.
  • Bei einem derartigen herkömmlichen Reformer ist der Heizer 258 in dem Strömungsweg angeordnet, um die Wärmeeffizienz zu erhöhen, aber seine Struktur ist kompliziert herzustellen, und der Katalysator 254b nutzt nicht den gesamten Raum des Reformers, was eine geringe Reformiereffizienz zur Folge hat.
  • 2 stellt einen weiteren herkömmlichen Reformer wie in der offengelegten japanischen Patentanmeldung Nr. 2004-066008 offenbart dar. Bei einem derartigen herkömmlichen Reformer ist ein hoch wirksames wärmeleitendes Teil 313 aus einem hochleitenden Aluminium etc. zwischen den Trägern 311 und 312 angeordnet, und ein reaktiver Katalysator 316 ist in einem Strömungsweg vorgesehen, der in einer Innenfläche des Hauptträgers 311 gebildet ist.
  • Ein Verbrennungskatalysator 317 ist in einem Strömungsweg 315 vorgesehen, der in der Innenfläche des Verbrennungsträgers 312 gebildet ist, und ein Dünnfilm-Heizer 323 ist auf der Außenfläche des Verbrennungsträgers 312 vorgesehen.
  • Jedoch werden bei den oben genannten herkömmlichen Strukturen die Träger maschinell gefertigt, um die Strömungswege darauf zu bilden, wodurch schwierige Herstellungsvorgänge erforderlich sind, wodurch Miniaturisierung und ein leichtes Gewicht des Reformers verhindert werden.
    •
  • ZUSAMMENFASSUNG DER ERFINDUNG
  • Die vorliegende Erfindung wurde gemacht, um die vorgenannten Probleme im Stand der Technik zu lösen, und es ist somit ein Ziel der vorliegenden Erfindung, eine Reformiervorrichtung mit einem Multischicht-Keramikträger für ein Mikro-Brennstoffzellensystem vorzusehen, welche eine vollständige Dichtwirkung aufweist, um einen stabilen Betrieb ohne Dichtung oder Schraube sicherzustellen, wodurch eine kleine, dünne Struktur mit geringem Gewicht erhalten wird.
  • Gemäß einem Gegenstand der Erfindung ist eine Reformiervorrichtung mit einem dünnen Multischicht-Keramikträger für ein Mikro-Brennstoffzellensystem vorgesehen, welche aufweist: eine obere Abdeckung aus Keramik, wobei die obere Abdeckung an ihrer einen Seite einen Brennstoffeinlass aufweist; einen Verdampfer aus einer Vielzahl von Keramikschichten, der fest eingebaut an einer Seite der oberen Abdeckung gebildet ist, wobei der Verdampfer einen Strömungsweg aufweist, um durch die obere Abdeckung eingebrachten Brennstoff zu verdampfen; einen Reformer aus einer Vielzahl von Keramikschichten, der an einer Seite des Verdampfers gebildet ist, wobei der Reformer einen Katalysator in einem Strömungsweg aufweist, um Brennstoffgas, das von dem Verdampfer eintritt, in Wasserstoff zu reformieren; einen CO-Entferner aus einer Vielzahl von Keramikschichten, der fest eingebaut an einer Seite des Reformers gebildet ist, wobei der CO-Entferner einen Katalysator aufweist, um CO aus reformiertem Gas, das von dem Reformer eintritt, zu entfernen; und eine untere Abdeckung, die fest eingebaut an einer Seite des CO-Entferners gebildet ist, wobei die untere Abdeckung einen Auslass für reformiertes Gas aufweist, um das reformierte Gas nach außen strömen zu lassen.
  • Gemäß einem weiteren Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung einer dünnen Reformiervorrichtung für ein Mikro-Brennstoffzellensystem vorgesehen, welches die folgenden Schritte aufweist:
    Bilden einer oberen Abdeckung, eines Verdampfers, eines Reformers, eines CO-Entferners und einer unteren Abdeckung unter Verwendung von Platten aus Keramik;
    Anordnen eines Heizdrahts jeweils auf den Bodenflächen des Verdampfers, des Reformers und des CO-Entferners;
    Stapeln der oberen Abdeckung, des Verdampfers, des Reformers, des CO-Entferners und der unteren Abdeckung, um diese einzubrennen und fest einzubauen; und
    Füllen eines Katalysators jeweils in den Reformer und den CO-Entferner.
    •
  • KURZE BESCHREIBUNG DER ZEICHNUNGEN
  • Weitere Vorteile und Einzelheiten der vorliegenden Erfindung werden besser verständlich anhand der nachfolgenden genauen Beschreibung in Verbindung mit den beigefügten Zeichnungen, in welchen:
  • 1 eine Schnittansicht ist, welche eine herkömmliche Reformiervorrichtung für ein Mikro-Brennstoffzellensystem darstellt;
  • 2 eine Schnittansicht ist, welche eine weitere herkömmliche Reformiervorrichtung für ein Mikro-Brennstoffzellensystem darstellt;
  • 3 eine perspektivische Explosionsansicht ist, welche eine Reformiervorrichtung mit Multischicht-Keramikträger für ein Mikro-Brennstoffzellensystem gemäß der vorliegenden Erfindung darstellt;
  • 4 eine Strukturansicht ist, welche einen Verdampfer der Reformiervorrichtung mit Multischicht-Keramikträger für ein Mikro-Brennstoffzellensystem darstellt, bei welcher (a) eine perspektivische Explosionsansicht und (b) eine Schnittansicht ist;
  • 5 eine Strukturansicht ist, welche einen Reformer der Reformiervorrichtung mit Multischicht-Keramikträger für ein Mikro-Brennstoffzellensystem darstellt, bei welcher (a) eine perspektivische Explosionsansicht und (b) eine Schnittansicht ist;
  • 6 eine Strukturansicht ist, welche einen CO-Entferner der Reformiervorrichtung mit Multischicht-Keramikträger für ein Mikro-Brennstoffzellensystem darstellt, bei welcher (a) eine perspektivische Explosionsansicht und (b) eine Schnittansicht ist;
  • 7 eine perspektivische Explosionsansicht ist, welche eine gestapelte Struktur der Reformiervorrichtung mit einem Multischicht-Keramikträger für ein Mikro-Brennstoffzellensystem darstellt; und
  • 8 ein Diagramm ist, welches ein Brennverfahren zur Herstellung der Reformiervorrichtung mit Multischicht-Keramikträger gemäß der vorliegenden Erfindung darstellt.
  • GENAUE BESCHREIBUNG DER BEVORZUGTEN AUSFÜHRUNGSFORM
  • Bevorzugte Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung werden nun genauer unter Bezugnahme auf die beigefügten Zeichnungen beschrieben.
  • Wie in 3 dargestellt, umfasst eine Reformiervorrichtung 1 mit einem Multischicht-Keramikträger für ein Brennstoffzellensystem gemäß der vorliegenden Erfindung eine obere Abdeckung 10 mit einem Brennstoffeinlass 12, der an deren einer Seite gebildet ist. Die obere Abdeckung 10 ist aus LTCC (lowtemperature co-fired ceramic) hergestellt.
  • Das für die Erfindung verwendete LTCC ist eine "grüne" (=ungebrannte) Lage (Grünling) aus Keramik mit einer Dicke von ungefähr 0,1 bis 1 mm. Nachdem das LTCC gebrannt wurde, ist das Polymer-Bindemittel vollständig oxidiert und nicht mehr vorhanden, und nur die Keramik bleibt übrig, was somit den Vorteil aufweist, dass keine Verformung durch Wärme stattfindet. Bei einem LTCC-Verfahren wird ein Keramikband verwendet, um eine Leiterbahn auf den ungebrannten Lagen zu bilden, welche dann durch ein Brennverfahren zu einer einzigen Struktur gemacht werden.
  • Des Weiteren weist die Reformiervorrichtung 1 gemäß der vorliegenden Erfindung einen Verdampfer 20 auf, der an einer Seite der oberen Abdeckung 10 gebildet ist. Der Verdampfer 20 ist aus einer Vielzahl von Keramikschichten hergestellt und weist einen Strömungsweg 20a auf, um Brennstoff, der durch die obere Abdeckung 10 eingebracht wurde, zu verdampfen.
  • Wie genauer in 4 dargestellt ist, weist der Verdampfer 20 eine Vielzahl von Keramikschichten aus LTCC auf, welche gestapelt und gebrannt werden, um eine einzige Struktur zu bilden.
  • Das heißt, dass der Verdampfer 20 eine Vielzahl von Strömungsweg-Schichten 25 umfasst, welche jeweils einen offenen Bereich aufweisen, der in der gleichen Zickzack-Form gebildet ist, und aufeinander gestapelt sind, um eine Strömungsweg-Lochung 25a zu bilden. Der Verdampfer 20 weist ebenfalls eine Unterschicht 27 auf, die fest eingebaut an einem unteren Teil der Strömungsweg-Schichten 25 gebildet ist, um die Unterseite der Strömungsweg-Lochung 25a zu blockieren, wodurch der Strömungsweg 20a gebildet wird. Die Unterschicht 27 dient als Trennung zwischen dem Verdampfer 20 und dem Reformer 40, die später erläutert werden.
  • Auf der Bodenfläche der Unterschicht 27 ist Material wie beispielsweise Weißgold (Platin, Pt) oder Tantal-Aluminium (Ta-Al) als Leiterbahn aufgebracht, um einen Heizdraht zum Heizen des Verdampfers 20 zu bilden.
  • Des Weiteren weist die Unterschicht 27 einen Brennstoffgas-Durchgang 27a auf, der an einer Seite gebildet ist, um Brennstoffgas, das aus Flüssigkeit in dem Strömungsweg verdampft wurde, zu dem Reformer 40 zu übermitteln, wie später erläutert.
  • Des Weiteren weist die Reformiervorrichtung 1 gemäß der Erfindung einen Reformer 40 auf, der an einer Seite des Verdampfers 20 gebildet ist und aus einer Vielzahl Keramikschichten hergestellt ist. Der Reformer 40 weist einen Katalysator auf, der an der Innenwand seines Strömungswegs gebildet wurde, um das Brennstoffgas, das von dem Verdampfer 20 strömt, in Wasserstoff zu reformieren, Der Reformer 40 schließt fest eingebaut an den Verdampfer 20 an. Sein Strömungsweg 40a ist zickzackförmig ausgebildet und weist einen darin gebildeten Katalysator 42 zum Reformieren des Brennstoffs in Wasserstoffgas auf.
  • Der Reformer 40 weist, wie genau in 5 dargestellt ist, eine Vielzahl Keramikschichten aus LTCC auf, welche gestapelt und gebrannt sind, um eine einzige Struktur zu bilden.
  • Das heißt, dass der Reformer 40 eine Vielzahl von Strömungsweg-Schichten 45 umfasst, die jeweils einen offenen Bereich aufweisen, der in der gleichen Zickzack-Form perforiert ist, um eine Strömungsweg-Lochung 45a zu bilden. Der Reformer 40 umfasst ebenfalls eine Unterschicht 47, die fest eingebaut an einem unteren Teil der Strömungsweg-Schichten 45 gebildet ist, um die Unterseite der Strömungsweg-Lochung 45a zu blockieren, wodurch der Strömungsweg 40a gebildet wird. Die Unterschicht 47 dient dazu, den Reformer 40 von dem CO-Entferner 60 zu trennen, wie später erläutert.
  • In dem Reformer 40 wird Brennstoffgas in ein an Wasserstoff reiches Reformatgas durch katalytische Reaktion reformiert. Der Katalysator 42 des Reformers 40 ist aus Cu/ZnO oder Cu/ZnO/Al2O3 hergestellt. Der Katalysator 42 kann aus Katalysator-Partikeln aufgebaut sein, die in den Strömungsweg 40a gefüllt sind. In diesem Fall weist der Katalysator 42 eine bevorzugte Gestaltung auf, so dass die Partikel nicht in den Verdampfer 20 an der Vorderseite des Reformers 40 oder den CO-Entferner 60 an der Rückseite des Reformers 40 eindringen.
  • Des Weiteren ist in dem Reformer 40 ein Material wie beispielsweise Weißgold (Platin, Pt) oder Tantal-Aluminium (Ta-Al) als Leiterbahn auf der Unterseite der Unterschicht aufgebracht, um einen Heizdraht 49 zum Heizen des Reformers 40 zu bilden.
  • Der Heizdraht 49 des Reformers 40 ist ebenfalls wirksam zum Heizen des CO-Entferners 60, wie später erläutert.
  • Das heißt, dass der Ort des Heizdrahts 49, der auf der Unterschicht 47 gebildet ist, einem oberen Teil des CO-Entferners 60 entspricht, wodurch er ebenfalls zum Heizen des CO-Entferners wirksam ist.
  • Des Weiteren weist die Unterschicht 47 des Reformers 40 einen Reformatgas-Durchgang 47a auf, der an einer Seite gebildet ist, um Reformatgas, das aus dem Brennstoffgas durch Reaktion mit dem auf der Innenwand des Strömungswegs 40a gebildeten Katalysators 42 erhalten wurde, zu dem CO-Entferner 60 zu übermitteln, wie später erläutert.
  • Des Weiteren weist der Reformer 1 gemäß der Erfindung den CO-Entferner 60 auf, der fest eingebaut an einer Seite des Reformers 40 ausgebildet ist. Der CO-Entferner 60 ist aus einer Vielzahl von Keramikschichten hergestellt und weist einen Katalysator 62 zum Entfernen von CO aus dem Reformatgas auf, das von dem Reformer 40 strömt.
  • Der CO-Entferner 60 schließt fest eingebaut an den Reformer 40 an und weist einen Strömungsweg 60a auf, der zickzackförmig darin ausgebildet ist Der Strömungsweg 60a weist einen darin gebildeten Katalysator 62 zum Wandeln von schädlichem CO, das in dem Reformatgas enthalten ist, welches von dem Reformer 40 eintritt, in unschädliches CO2 auf.
  • Wie in 6 genau dargestellt ist, ist der CO-Entferner 60 aus einer Vielzahl Keramikschichten aus LTCC hergestellt, welche gestapelt und gebrannt werden, um eine einzige Struktur zu bilden.
  • Das heißt, dass der CO-Entferner 60 eine Vielzahl von Strömungswegen 65 umfasst, welche jeweils einen offenen Bereich aufweisen, der auf die gleiche zickzackförmige Art perforiert ist. Die Strömungsweg-Schichten 65 sind aufeinander gestapelt, um eine Strömungsweg-Lochung 65a zu bilden. Der CO-Entferner umfasst ebenfalls eine Unterschicht 67, die fest eingebaut an einem unteren Teil der Strömungsweg-Schichten 65 gebildet ist, um die Unterseite der Strömungsweg-Lochung 65a zu blockieren, wodurch der Strömungsweg 60a gebildet wird. Die Unterschicht 67 dient zum Trennen des CO-Entferners 60 von der unteren Abdeckung 80.
  • Die Strömungsweg-Schicht 65 weist einen Lufteinlass 72 auf, der an einer Seite gebildet ist. Der Lufteinlass 72 dient zum Liefern von Sauerstoff von außen, was für den Katalysator 62, der in dem CO-Entferner 60 gebildet ist, notwendig ist, um CO in CO2 zu wandeln.
  • Wie oben beschrieben, wandelt der CO-Entferner 60 in dem Reformatgas enthaltenes CO in CO2. Für diesen Vorgang kann der in dem CO-Entferner 60 verwendete Katalysator 62 aus Partikeln gebildet sein, die aus Pt, Pt/Ru oder Cu/CeO/Al2O3 gebildet sind.
  • In diesem Fall weist der Katalysator 62 eine bevorzugte Gestaltung auf, so dass die Partikel nicht an der Vorderseite des CO-Entferners 60 in den Reformer 40 eintreten oder den CO-Entferner 60 über seine Rückseite verlassen.
  • Des Weiteren weist die Unterschicht 67 des CO-Entferners 60 einen Reformatgas-Auslass 67a auf, der an einer Seite gebildet ist, um Wasserstoff enthaltendes Reformatgas ausströmen zu lassen, nachdem CO in dem Strömungsweg 60a in CO2 gewandelt wurde.
  • Des Weiteren weist die Reformiervorrichtung 1 gemäß der Erfindung eine untere Abdeckung 80 auf, die fest eingebaut an einer Seite des CO-Entferners gebildet ist. Die untere Abdeckung 80 weist einen Reformatgas-Auslass 82 auf, um das Reformatgas nach außen strömen zu lassen.
  • Die untere Abdeckung 80 ist aus LTCC und weist einen Reformatgas-Auslass 82 auf, um das Reformatgas nach außen strömen zu lassen.
  • Bei der Reformiervorrichtung 1 mit Multischicht-Keramikträger für ein Mikro-Brennstoffzellensystem mit der oben genannten Gestaltung wird flüssiger Brennstoff durch den Brennstoffeinlass 12 der oberen Abdeckung 10 in den Strömungsweg des Verdampfers 20 eingebracht. Der flüssige Brennstoff wird in dem Verdampfer 20 auf eine Temperatur zwischen 200°C und 320°C, die für das Reformieren erforderlich ist, von dem Heizdraht 29, der an der Bodenfläche der Unterschicht 27 gebildet ist, erwärmt und dabei verdampft.
  • Als Nächstes wird der verdampfte Brennstoff durch den Brennstoffgas-Durchgang 27a, der stromabwärts des Verdampfers 20 gebildet ist, zu dem Reformer 40 übermittelt. In dem Reformer 40 findet eine katalytische Reaktion, welche die Wärmeabsorptionsreaktion begleitet, statt, während welcher das Brennstoffgas durch katalytische Reaktion in Reformatgas, welches CO und CO2 enthält, gewandelt wird, wobei es fortgesetzt von dem Heizdraht 49, der an der Bodenfläche der Unterschicht 47 des Reformers 40 gebildet ist, auf eine Temperatur zwischen 200°C und 320°C geheizt wird.
  • Das Reformatgas wird durch den Reformatgas-Durchgang 47a, der stromabwärts des Reformers 40 gebildet ist, zu dem CO-Entferner 60 übermittelt.
  • Das Reformatgas geht durch den CO-Entferner 60 mit Luft, welche durch den Lufteinlass 72 geliefert wird.
  • In dem CO-Entferner 60 findet die katalytische Reaktion der selektiven Oxidation, welche die Wärmeerzeugungsreaktion begleitet, bei einer Temperatur von ungefähr 150°C bis 220°C statt, und das CO in dem Reformatgas wird in CO2 gewandelt, welches für Menschen unschädlich ist.
  • Somit wird, während es durch den CO-Entferner 60 geht, das Reformatgas gewandelt, um Wasserstoffgas und für Menschen unschädliches CO2 zu enthalten, welches dann durch den Reformatgas-Auslass 67a, der in der Unterschicht 67 des CO-Entferners 60 gebildet ist, und durch den Reformatgas-Auslass 82 der unteren Abdeckung 80 nach außen strömen gelassen wird.
  • In dem oben genannten Verfahren liefert der Heizdraht 49, der an der Bodenfläche des Reformers 40 eingebaut ist, die Wärme zwischen 200°C und 320°C, die für den Reformer 40 und den CO-Entferner 60 erforderlich ist.
  • Indessen sollte die für die Reaktion der Oxidation in dem CO-Entferner 60 erforderliche Luft von außen zugeführt werden. Gemäß der vorliegenden Erfindung wird die Luft in den CO-Entferner 60 von einer externen Pumpe (nicht dargestellt) durch den Lufteinlass 72, der bei der Strömungsweg-Schicht 65 des CO-Entferners 60 gebildet ist, zugeführt, wodurch wirksam CO in CO2 gewandelt wird.
  • Das Verfahren zur Herstellung der Reformiervorrichtung 1 mit Multishicht-Keramikträger für ein Mikro-Brennstoffzellensystem ist nun wie folgt.
  • Das Verfahren zur Herstellung der Reformiervorrichtung mit einem Multischicht-Keramikträger für ein Mikro-Brennstoffzellensystem startet mit dem Schritt des maschinellen Herstellens von LTCC-Lagen, um eine obere Abdeckung 10, einen Verdampfer 20, einen Reformer 40, einen CO-Entferner 60 und eine untere Abdeckung 80 zu bilden.
  • In dem oben genannten Schritt wird eine grüne Keramiklage (Grünling), welche das LTCC bildet, mit einer Dicke von ungefähr 0,1 bis 1 mm physikalisch hergestellt. Derartige grüne Keramiklagen, welche das LTCC bilden, werden maschinell in gewünschte Formen für die obere Abdeckung 10, den Verdampfer 20, den Reformer 40, den CO-Entferner 60 und die untere Abdeckung 80 durch eine PCB-Bearbeitungsvorrichtung gebracht.
  • Das heißt, dass ein Brennstoffeinlass 12 in der oberen Abdeckung 10 gebildet wird. Eine Strömungsweg-Lochung 25a wird in jeder einer Vielzahl von grünen LTCC-Keramiklagen gebildet, um einen Strömungsweg 25 des Verdampfers 20 zu bilden. Ein Brennstoffgas-Durchgang 27a wird in einer Unterschicht 27 des Verdampfers 20 gebildet. Dann werden die grünen Lagen auf der Unterschicht 27 gestapelt, um den Verdampfer 20 zu bilden.
  • Für den Reformer 40 wird eine Strömungsweg-Lochung 45a in jeder der Vielzahl von grünen LTCC-Keramiklagen gebildet, um einen Strömungsweg 45 des Reformers 40 zu bilden. Ein Reformatgas-Durchgang 47a wird in einer Unterschicht 47 des Reformers 40 gebildet. Dann werden die grünen Lagen mit den Strömungsweg-Schichten 45 auf der Unterschicht 47 gestapelt, um den Reformer 40 zu bilden.
  • Für den CO-Entferner 60 wird eine Strömungsweg-Lochung 65a einer Vielzahl von grünen LTCC-Keramiklagen gebildet, um einen Strömungsweg 65 des CO-Entferners 60 zu bilden. Ein Lufteinlass 72 wird an einer Seite der grünen Lagen gebildet, und ein Reformatgas-Auslass 67a wird in einer Unterschicht 67 des CO-Entferners 60 gebildet.
  • Dann werden die grünen Lagen auf der Unterschicht 67 gestapelt, um den CO-Entferner 60 zu bilden.
  • Des Weiteren wird ein Reformatgas-Auslass 82 der unteren Abdeckung 80 entsprechend dem Reformatgas-Auslass 67a des CO-Entferners 60 gebildet.
  • Dann beinhaltet der nächste Schritt des Verfahrens zur Herstellung der Reformiervorrichtung mit einem Multischicht-Keramikträger 1 für ein Mikro-Brennstoffzellensystem das Anordnen von Heizdrähten 29 und 49 jeweils auf den Bodenflächen des Verdampfers 20 und des Reformers 40.
  • Bei dem Schritt wird ein Material wie Pt oder Ta-Al als Leiterbahn aufgebracht, um Heizdrähte 29 und 49 auf den Bodenflächen der jeweiligen Unterschicht 22 und 47 des Verdampfers 20 und des Reformers 40 zu bilden.
  • Nachdem die Heizdrähte 29 und 49 wie oben beschrieben angeordnet sind, werden die obere Abdeckung 10, der Verdampfer 20, der Reformer 40, der CO-Entferner 60 und die untere Abdeckung 80 gestapelt, um gebrannt und fest eingebaut zu werden.
  • Bei diesem Schritt des fest Einbauens werden die obere Abdeckung 10, der Verdampfer 20, der Reformer 40, der CO-Entferner 60 und die untere Abdeckung 80 in einem Brennofen (nicht dargestellt) gestapelt und durch eine Reihe von Brennphasen, dargestellt in 8, zu einer einzigen Struktur fest zusammengebaut.
  • Das heißt, bei dem Schritt des fest Einbauens wird die Temperatur in dem Brennofen um 1,5°C pro Minute auf 250°C erhöht. Dann wird die erhöhte Temperatur von 250°C für 120 Minuten gehalten. Dann wird die Temperatur weiter um 3°C pro Minute auf 600°C erhöht. Die erhöhte Temperatur von 600°C wird für 30 Minuten gehalten.
  • Dann wird die Temperatur weiter um 5°C pro Minute auf 850°C erhöht. Die erhöhte Temperatur von 850°C wird für 30 Minuten gehalten. Zuletzt wird die gestapelte Struktur auf natürliche Weise luftgekühlt.
  • Wenn das LTCC, welches die gestapelte Keramikstruktur bildet, wie oben beschrieben gebrannt wird, ist das Polymer-Bindemittel vollständig oxidiert und nur die Keramik bleibt übrig. Somit wird das LTCC nicht durch Wärme verformt und bildet eine feste Struktur.
  • Des Weiteren werden bei der LTCC-Technik die Heizdraht-Leiterbahnen auf den grünen Keramiklagen gebildet, welche dann gestapelt und gebrannt werden, um eine einzige Struktur zu bilden, was die Herstellungsvorgänge erleichtert.
  • Die grünen Keramiklagen, welche das LTCC bilden, werden unter Verwendung einer PCB-Bearbeitungsvorrichtung maschinell bearbeitet, um gewünschte Formen der Strömungswege 20a, 40a und 60a darin auszubilden. Das LTCC hat vor dem Brennen sehr weiche physikalische Eigenschaften, kann somit in einer kürzeren Zeit leichter als Metall maschinell bearbeitet werden. Nachdern es maschinell bearbeitet ist, wird es durch schrittweises Anheben der Temperatur wie oben beschrieben unter Verwendung eines Kammerofens gebrannt.
  • Nach Abschluss des Brennens wird eine fester verbundene LTCC-Struktur der Reformiervorrichtung erhalten.
  • Des Weiteren umfasst das Verfahren zur Herstellung jeweils das Einfüllen von Katalysatoren in den Reformer 40 und den CO-Entferner 60.
  • In diesem Schritt werden Katalysatoren 42 und 62 in die Strömungswege 40a und 60a des Reformers 40 und des CO-Entferners 60, die in dem Schritt des Brennens vervollständigt wurden, gefüllt. In diesem Fall werden Katalysatoreinlässe (nicht dargestellt) an der Seite der Reformiervorrichtung 1 mit Multischicht-Keramikaräger ausgebildet, die mit den Strömungswegen 40a und 60a des Reformers 40 und des CO-Entferners 60 verbunden sind. Dann werden partikelförmige Katalysatoren 42 und 62 durch die Katalysatoreinlässe, die später mit Keramik abgedichtet werden, eingebracht.
  • In diesem Fall ist der Katalysator 42 des Reformers 40 aus Cu/ZnO oder Cu/ZnO/Al2O3 hergestellt, und die Partikel des Katalysators 42 weisen vorzugsweise eine derartige Größe auf, dass sie nicht in den Verdampfer 20 an der Vorderseite des Reformers 40 oder den CO-Entferner 60 an der Rückseite des Reformers 40 eindringen.
  • Der Katalysator 62 für den CO-Entferner 60 ist vorzugsweise aus Partikeln hergestellt, die aus Pt, Pt/Ru oder Cu/CeO/Al2O3 gebildet sind. Die Partikel des Katalysators 62 dringen nicht in den Reformer 40 an der Vorderseite des CO-Entferners 60 ein oder entweichen nicht aus dem CO-Entferner 60 durch seine Rückseite.
  • Somit wird gemäß der vorliegenden Erfindung das LTCC verwendet, um eine integrierte Reformiervorrichtung zu bilden, wodurch eine ultraleichte Keramikstruktur umgesetzt wird, ohne dass eine Dichtung oder eine Schraube erforderlich ist.
  • Die gemäß der vorliegenden Erfindung erhaltene Reformiervorrichtung ist kleiner und leichter als herkömmliche Reformiervorrichtungen aus Metall oder herkömmliche Reformiervorrichtungen unter Verwendung von durch Bolzen verbundenem LTCC und Dichtungen.
  • Des Weiteren ist die Reformiervorrichtung gemäß der Erfindung eine Struktur, die durch einmaliges Brennen gebildet wird, so dass sie ein Lecken von Gas eher verhindert als herkömmliche Arten mit Dichtung. Des Weiteren kann sie, aufgrund der Eigenschaften des LTCC, bei einer normalen Temperatur sowie bei einer hohen Temperatur betrieben werden, ist somit nicht durch Betriebstemperaturen eingeschränkt.
  • Somit wird mit der Reformiervorrichtung gemäß der Erfindung eine dünne Struktur mit geringem Gewicht erhalten, die zur Verwendung in einem Mikro-Brennstoffzellensystem geeignet ist.
  • Obwohl die vorliegende Erfindung in Verbindung mit den bevorzugten Ausführungsformen dargestellt und beschrieben wurde, wird dem Fachmann offensichtlich sein, dass Modifikationen und Änderungen vorgenommen werden können, ohne von dem Schutzbereich der Erfindung wie durch die beigefügten Ansprüche definiert abzuweichen.

Claims (13)

  1. Reformiervorrichtung mit einem dünnen Multischicht-Keramikträger für ein Mikro-Brennstoffzellensystem, welche aufweist: eine obere Abdeckung aus Keramik, wobei die obere Abdeckung an ihrer einen Seite einen Brennstoffeinlass aufweist; einen Verdampfer aus einer Vielzahl von Keramikschichten, der fest eingebaut an einer Seite der oberen Abdeckung gebildet ist, wobei der Verdampfer einen Strömungsweg aufweist, um durch die obere Abdeckung eingebrachten Brennstoff zu verdampfen; einen Reformer aus einer Vielzahl von Keramikschichten, der an einer Seite des Verdampfers gebildet ist, wobei der Reformer einen Katalysator in einem Strömungsweg aufweist, um Brennstoffgas, das von dem Verdampfer eintritt, in Wasserstoff zu reformieren; einen CO-Entferner aus einer Vielzahl von Keramikschichten, der fest eingebaut an einer Seite des Reformers gebildet ist, wobei der CO-Entferner einen Katalysator aufweist, um CO aus reformiertem Gas, das von dem Reformer eintritt, zu entfernen; und eine untere Abdeckung, die fest eingebaut an einer Seite des CO-Entferners gebildet ist, wobei die untere Abdeckung einen Auslass für reformiertes Gas aufweist, um das reformierte Gas nach außen strömen zu lassen.
  2. Reformiervorrichtung mit einem dünnen Multischicht-Keramikträger gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass der Verdampfer aufweist: eine Vielzahl von Strömungsweg-Schichten, die jeweils einen offenen Bereich aufweisen, der in der gleichen Zickzack-Form gebildet ist, wobei die Vielzahl von Strömungsweg-Schichten aufeinander gestapelt ist, um eine Strömungsweg-Lochung zu bilden; eine Unterschicht, die fest eingebaut an einem unteren Teil der Strömungsweg-Schichten gebildet ist, wobei die Unterschicht die Unterseite der Strömungsweg-Schichten blockiert, um die Strömungswege zu bilden und zwischen dem Verdampfer und dem Reformer zu trennen; einen Heizdraht, der an einer Bodenfläche der Unterschicht angeordnet ist, um den Verdampfer zu heizen.
  3. Reformiervorrichtung mit einem dünnen Multischicht-Keramikträger gemäß Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass die Unterschicht einen Brennstoffgas-Durchgang zum Übermitteln des verdampften Brennstoffs an einen Reformer aufweist, wobei der Brennstoff aus Flüssigkeit in dem Strömungsweg des Verdampfers verdampft wurde.
  4. Reformiervorrichtung mit einem dünnen Multischicht-Keramikträger gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass der Reformer aufweist: eine Vielzahl von Strömungsweg-Schichten, die jeweils einen offenen Bereich aufweisen, der in der gleichen Zickzack-Form gebildet ist, wobei die Vielzahl von Strömungsweg-Schichten aufeinander gestapelt ist, um eine Strömungsweg-Lochung zu bilden; eine Unterschicht, die fest eingebaut an einem unteren Teil der Strömungsweg-Schichten gebildet ist, wobei die Unterschicht die Unterseite der Strömungsweg-Schichten blockiert, um die Strömungswege zu bilden und zwischen dem Verdampfer und dem Reformer zu trennen; einen Katalysator, der in den Strömungsweg gefüllt ist; einen Heizdraht, der an einer Bodenfläche der Unterschicht angeordnet ist, um den Reformer zu heizen.
  5. Reformiervorrichtung mit einem dünnen Multischicht-Keramikträger gemäß Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass der Katalysator des Reformers aus Cu/ZnO oder Cu/ZnO/Al2O3 ist.
  6. Reformiervorrichtung mit einem dünnen Multischicht-Keramikträger gemäß Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass die Unterschicht einen Reformatgas-Durchgang zum Übermitteln des verdampften Brennstoffs an den CO-Entferner aufweist, wobei der verdampfte Brennstoff durch Reaktion mit dem Katalysator in dem Strömungsweg des Reformers erhalten wurde.
  7. Reformiervorrichtung mit einem dünnen Multischicht-Keramikträger gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass der CO-Entferner aufweist: eine Vielzahl von Strömungsweg-Schichten, die jeweils einen offenen Bereich aufweisen, der in der gleichen Zickzack-Form gebildet ist, wobei die Vielzahl von Strömungsweg-Schichten aufeinander gestapelt ist, um eine Strömungsweg-Lochung zu bilden; eine Unterschicht, die fest eingebaut an einem unteren Teil der Strömungsweg-Schichten gebildet ist, wobei die Unterschicht den Boden der Strömungsweg-Schichten blockiert, um die Strömungswege zu bilden und zwischen dem CO-Entferner und der unteren Abdeckung zu trennen; einen Katalysator, der in den Strömungsweg gefüllt ist, um CO in CO2 zu wandeln.
  8. Reformiervorrichtung mit einem dünnen Multischicht-Keramikträger gemäß Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, dass der Katalysator des CO-Entferners Partikel aufweist, die aus Pt, Pt/Ru oder Cu/CeO/Al2O3 gebildet sind.
  9. Reformiervorrichtung mit einem dünnen Multischicht-Keramikträger gemäß Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, dass der Strömungsweg des CO-Entferners einen Lufteinlass an einer Seite, um Sauerstoff zu liefern, der zum Wandeln von CO in CO2 erforderlich ist, sowie einen Reformatgas-Auslass an seiner anderen Seite aufweist, um dadurch erzeugtes Reformatgas ausströmen zu lassen.
  10. Reformiervorrichtung mit einem dünnen Multischicht-Keramikträger gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Keramik I_TCC (low-temperature co-fired ceramic) aufweist.
  11. Verfahren zur Herstellung einer dünnen Reformiervorrichtung für ein Mikro-Brennstoffzellensystem, welches die folgenden Schritte aufweist: Bilden einer oberen Abdeckung, eines Verdampfers, eines Reformers, eines CO-Entferners und einer unteren Abdeckung unter Verwendung von Platten aus Keramik; Anordnen eines Heizdrahts auf jeder der Bodenflächen des Verdampfers, des Reformers und des CO-Entferners; Stapeln der oberen Abdeckung, des Verdampfers, des Reformers, des CO-Entferners und der unteren Abdeckung, um diese zu brennen und fest einzubauen; und Füllen eines Katalysators jeweils in den Reformer und den CO-Entferner.
  12. Verfahren gemäß Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, dass die Keramik LTCC (low-temperature co-fired ceramic) aufweist.
  13. Verfahren gemäß Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, dass der Schritt des fest Einbauens aufweist: Erhöhen der Temperatur in einem Brennofen um 1,5°C pro Minute auf 250 °C; Halten der erhöhten Temperatur von 250°C für 120 Minuten; Erhöhen der Temperatur um 3°C pro Minute auf 600°C; Halten der erhöhten Temperatur von 600 °C für 30 Minuten; Erhöhen der Temperatur um 5°C pro Minute auf 850°C; Halten der erhöhten Temperatur von 850°C für 30 Minuten; und Luftkühlen der gestapelten Struktur auf natürliche Weise.
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