DE102005025436A1 - Verfahren zum Verfeinern von Siliciumresten unter Verwendung eines Elektronenstrahls - Google Patents

Verfahren zum Verfeinern von Siliciumresten unter Verwendung eines Elektronenstrahls Download PDF

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DE102005025436A1
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Norichika Ichihara Yamauchi
Takehiko Yokohama Shimada
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    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01BNON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
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Abstract

Ein Verfeinerungsverfahren für Siliciumreste unter Verwendung eines Elektronenstrahls weist einen Schritt eines selektiven Aufbereitens von Klumpen von Siliciumresten vom n-Typ, welche ein bestimmtes Verunreinigungselement als Dotiersubstanz enthalten, einen Schritt eines Zerkleinerns der aufbereiteten Klumpen von Siliciumresten, einen Schritt eines Anordnens des zerkleinerten Siliciums in einem Vakuumbehälter, einen Schritt eines Bestrahlens des zerkleinerten Siliciums, welches in dem Vakuumbehälter angeordnet wurde, mit einem Elektronenstrahl, um es zu schmelzen und das Verunreinigungselement zumindest teilweise zu verdampfen, und einen Schritt eines Verfestigens des sich ergebenden Siliciums auf.

Description

  • Hintergrund der Erfindung
  • Diese Erfindung betrifft ein Verfahren, welches Siliciumreste rasch und in großer Menge verfeinern kann, wobei ein Elektronenstrahl verwendet wird, um hochreines Silicium zu erhalten, welches für Solarzellen, Halbleiter und ähnliche Vorrichtungen geeignet ist.
  • Um die Ausnutzungsrate von RohSiliciummaterialien zu erhöhen, ist es erwünscht, Reste, welche während der Herstellung von Siliciumwafern von Siliciumrohlingen produziert werden, (welche im Folgenden als "Siliciumreste" bezeichnet werden) wieder zu verwenden. Siliciumabfall bzw. Siliciumreste enthalten jedoch Verunreinigungen, so dass es notwendig ist, ihre Reinheit zu verbessern, bevor sie wieder verwendet werden können.
  • Die ungeprüfte japanische veröffentlichte Patentanmeldung Hei 10-245216 offenbart, dass der Ertrag von Silicium erhöht werden kann, indem Siliciumreste, welche während der Herstellung von Silicium für Solarzellen produziert werden, zurück gewonnen werden und die zurück gewonnenen Siliciumreste zu einem Verfeinerungsschritt zurückkehren.
  • Jedoch offenbart die Veröffentlichung lediglich eine Technik zur Erhöhung des Ertrags von Silicium bei der Herstellung von Silicium für Solarzellen. Klumpen von Siliciumresten von unterschiedlichen Quellen können eine Vielzahl von verschiedenen Verunreinigungselementen, wie z.B. Bor, Phosphor, Arsen und Antimon, enthalten. Abhängig von dem Typ des Verunreinigungselements, können einige Klumpen nicht unter Verwendung eines Elektronenstrahls verfeinert werden, während es Klumpen gibt, bei welchen ein Verfeinern mit einem Elektronenstrahl möglich ist, aber es trotzdem vom Standpunkt der Zeit und der Kosten der Verfeinerung nicht praktikabel ist. Zusätzlich wird, wenn Klumpen von Siliciumresten, welche unterschiedliche Verunreinigungselemente enthalten, während des Schmelzschritts eines Verfeinerungsverfahrens gemischt werden, kein hochreines Silicium erhalten. Darüber hinaus verbleiben, wenn die Siliciumreste Verunreinigungselemente enthalten, welche nicht angemessen oder überhaupt nicht durch Schmel zen entfernt werden können, die Verunreinigungselemente nach dem Verfeinern in dem Silicium, und man erhält kein hochreines Silicium.
  • Zusammenfassung der Erfindung
  • Unter Berücksichtigung des vorab beschriebenen ist es eine Aufgabe der vorliegenden Erfindung, ein Verfeinerungsverfahren für Siliciumreste unter Verwendung eines Elektronenstrahls bereitzustellen, welches zum Recycling von Siliciumresten geeignet ist, welche während der Herstellung von Siliciumprodukten, wie z.B. Siliciumwafern, produziert werden.
  • Gemäß einer erfindungsgemäßen Ausführungsform weist ein Verfeinerungsverfahren für Siliciumreste unter Verwendung eines Elektronenstrahls, welches in der Lage ist, die vorab beschriebene Aufgabe zu erfüllen, (a) einen Schritt eines selektiven Aufbereitens von Klumpen von Siliciumresten vom n-Typ, welche ein bestimmtes Verunreinigungselement als Dotiersubstanz enthalten, (b) einen Schritt eines Zerkleinerns der aufbereiteten Klumpen von Siliciumresten, (c) einen Schritt eines Anordnens des zerkleinerten Siliciums in einem Vakuumbehälter, (d) einen Schritt eines Bestrahlens des zerkleinerten Siliciums, welches in dem Vakuumbehälter angeordnet wurde, mit einem Elektronenstrahl, um das zerkleinerte Silicium zu schmelzen und das bestimmte Verunreinigungselement zumindest teilweise zu verdampfen, und (e) einen Schritt eines Verfestigens des geschmolzenen Siliciums, welches erhalten wurde, auf.
  • Alternativ weist das Verfeinerungsverfahren auf, (a) einen Schritt eines selektiven Aufbereitens von Klumpen von Siliciumresten vom n-Typ, welche ein bestimmtes Verunreinigungselement als Dotiersubstanz enthalten, (b) einen Schritt eines Zerkleinerns der aufbereiteten Klumpen von Siliciumresten, um körniges Silicium zu erhalten, (c) einen Schritt eines Anordnens des körnigen Siliciums in einem in einem Vakuumbehälter vorhandenen Halteabschnitt, (d) einen Schritt eines Zuführens eines Anteils des körnigen Siliciums in dem Halteabschnitt zu einem in dem Vakuumbehälter vorhandenen Herd, eines Bestrahlens des körnigen Siliciums in dem Herd mit einem Elektronenstrahl, um das körnige Silicium zu schmelzen und geschmolzenes Silicium zu erhalten, von welchem das bestimmte Verunreinigungselement zumindest teilweise verdampft worden ist, (e) einen Schritt eines Beförderns des geschmolzenen Siliciums zu einem in dem Vakuumbehälter vorhandenen Tiegel, (f) einen Schritt eines vorgeschriebene Anzahl häufigen Wie derholens der Schritte (d) und (e), und (g) einen Schritt eines Verfestigens des geschmolzenen Siliciums in dem Tiegel.
  • Der Umfang, zu welchem das bestimmte Verunreinigungselement verdampft wird, wird auf der Grundlage der geforderten Reinheit des zu erzeugenden Siliciums bestimmt. Wenn zum Beispiel das erzeugte Silicium als ein Material für Solarzellen verwendet wird, wird der Grad der Verdampfung derart bestimmt, dass das erzeugte Silicium eine Reinheit von 99,999% aufweist, was jedoch von dem Typ des Verunreinigungselements, welches als Dotiersubstanz enthalten ist, abhängt.
  • Das Verunreinigungselement in den Siliciumresten ist vorzugsweise Phosphor, Arsen oder Antimon. Phosphor, Arsen und Antimon weisen im Vakuum einen hohen Dampfdruck auf, so dass sie relativ leicht in einer kurzen Zeit durch das erfindungsgemäße Verfeinerungsverfahren entfernt werden können, und ein hochreines zu erzeugendes Silicium effektiv hergestellt werden kann.
  • Der Schritt des selektiven Aufbereitens der Klumpen von Siliciumresten kann ein Schritt eines Kaufens von Klumpen von Siliciumresten vom n-Typ, welche das bestimmte Verunreinigungselement als Dotiersubstanz enthalten, sein oder er kann ein Schritt eines Auswählens von Klumpen von Siliciumresten vom n-Typ, welche das bestimmte Verunreinigungselement als Dotiersubstanz enthalten, aus gekauften Klumpen von Siliciumresten sein. In dem erstgenannten Fall weist der Aufbereitungsschritt einen Schritt eines Messens des elektrischen spezifischen Widerstands der gekauften Klumpen von Siliciumresten, einen Schritt eines Bestimmens, ob die gekauften Klumpen von Siliciumresten das bestimmte Verunreinigungselement als Dotiersubstanz enthalten oder nicht, basierend auf dem gemessenen elektrischen spezifischen Widerstand, und einen Schritt eines Nicht-verwendens der gekauften Klumpen von Siliciumresten, wenn es keine Klumpen von Siliciumresten sind, welche das Verunreinigungselement als Dotiersubstanz enthalten, auf. Es ist nicht notwendig, die Bestimmung, ob die Klumpen das bestimmte Verunreinigungselement als Dotiersubstanz enthalten, bei allen Klumpen von Siliciumresten durchzuführen und es reicht aus, diese Bestimmung durchzuführen, indem ein Anteil der gekauften Klumpen geprüft wird. In dem letztgenannten Fall weist der Aufbereitungsschritt einen Schritt eines Messens des elektrischen spezifischen Widerstands der gekauften Klumpen von Siliciumresten und einen Schritt eines Auswählens der Klumpen von Siliciumresten vom n-Typ, wel che das bestimmte Verunreinigungselement als Dotiersubstanz enthalten, basierend auf dem gemessenen spezifischen Widerstand auf.
  • Bei Silicium, welches momentan hergestellt wird, variiert der elektrische spezifische Widerstand der Klumpen von Siliciumresten in Abhängigkeit von dem Typ der Verunreinigungselemente, welche darin enthalten sind. Auf der Grundlage dieser Tatsache konzipierten die vorliegenden Erfinder ein Ermitteln, ob die gekauften Klumpen von Siliciumresten ein bestimmtes Verunreinigungselement als Dotiersubstanz enthalten, basierend auf dem elektrischen spezifischen Widerstand der Klumpen von Siliciumresten und ein Auswählen nur derjenigen von den gekauften Klumpen von Siliciumresten, welche das bestimmte Verunreinigungselement enthalten, und sie stellten dadurch die vorliegende Erfindung fertig.
  • Ein erfindungsgemäßes Verfeinerungsverfahren weist vorzugsweise weiter den Schritt eines Messens des elektrischen spezifischen Widerstands der Siliciumklumpen, welche bei dem Verfestigungsschritt erhalten werden, und eines Ermittelns, ob die Klumpen von Siliciumresten, welche beim Verfeinern verwendet werden, Klumpen von Siliciumresten vom n-Typ sind, welche das bestimmte Verunreinigungselement als Dotiersubstanz enthalten, basierend auf dem gemessenen elektrischen spezifischen Widerstand auf. Abhängig von der Zusammensetzung der Siliciumreste kann ein Klumpen von Siliciumresten ein Verunreinigungselement enthalten, welches sich von dem bestimmten unterscheidet, auch wenn der elektrische spezifische Widerstand des Klumpens mit dem des bestimmten Verunreinigungselements übereinstimmt. In solch einem Fall kann, wenn das Verfeinern ausgeführt wird, um das bestimmte Verunreinigungselement zu entfernen, das Verunreinigungselement, welches ein anderes als das bestimmte ist, im Wesentlichen nicht oder überhaupt nicht entfernt werden, und ein zu erzeugendes hochreines Silicium kann nicht erhalten werden. Erfindungsgemäß wird der elektrische spezifische Widerstand der Siliciumklumpen, welche bei dem Verfestigungsschritt erhalten werden, gemessen und basierend auf dem gemessenen elektrischen spezifischen Widerstand kann ermittelt werden, ob die Klumpen von Siliciumresten, welche beim Verfeinern verwendet werden, Klumpen von Siliciumresten vom n-Typ sind, welche das bestimmte Verunreinigungselement als Dotiersubstanz enthalten, so dass das vorab beschriebene Problem nicht auftritt. Wenn Siliciumreste, welche ein bestimmtes Verunreinigungselement enthalten, von einem bestimmten Hersteller gekauft werden, ist es nicht notwendig, den vorab beschriebenen Ermittlungsschritt bezüglich jedem zu erzeugenden Silicium durchzu führen und es reicht aus, einen Anteil all der gekauften Siliciumreste zu verfeinern und zu erzeugendes Silicium herzustellen und den vorab beschriebenen Ermittlungsschritt bei dem erzeugten Silicium auszuführen, welches aus dem Anteil hergestellt ist.
  • Bei einem erfindungsgemäßen Verfeinerungsverfahren für Siliciumreste unter Verwendung eines Elektronenstrahls werden selektiv Klumpen von Siliciumresten vom n-Typ, welche ein bestimmtes Verunreinigungselement als Dotiersubstanz enthalten, aufbereitet, die aufbereiteten Klumpen von Siliciumresten werden zerkleinert, das zerkleinerte Silicium wird in einem Vakuumbehälter mit einem Elektronenstrahl bestrahlt und geschmolzen und das Verunreinigungselement wird zumindest teilweise verdampft und das sich ergebende geschmolzene Silicium wird verfestigt. Daher kann hochreines Silicium aus Siliciumresten in einer kurzen Zeitspanne und mit einer guten Effizienz hergestellt werden. Wenn zusätzlich ein Schritt eines Zuführens eines Anteils des körnigen Siliciums in einem Halteabschnitt eines Vakuumsbehälters zu einem in dem Vakuumbehälter vorhandenen Herd und eines Bestrahlens des körnigen Siliciums in dem Herd mit einem Elektronenstrahl, um es zu schmelzen, und eines Erhaltens von geschmolzenem Silicium, von welchem ein Verunreinigungselement zumindest teilweise verdampft wurde, ein Schritt eines Beförderns des geschmolzenen Siliciums zu einem in dem Vakuumbehälter vorhandenen Tiegel und ein Schritt eines Bestrahlens des geschmolzenen Siliciums, welches zu dem Tiegel transportiert wurde, mit einem Elektronenstrahl, um das bestimmte Verunreinigungselement weiter zu verdampfen, eine vorgeschriebene Anzahl oft wiederholt werden, kann ein Verfeinerungsvorgang kontinuierlich ausgeführt und ein Verfeinern von Silicium effektiv ausgeführt werden.
  • Kurze Beschreibung der Zeichnungen
  • 1 ist ein Flussdiagramm der Schritte einer erfindungsgemäßen Ausführungsform eines Verfeinerungsverfahrens für Siliciumreste.
  • 2 ist ein Flussdiagramm, welches die Details des Verfeinerungsschritts der 1 darstellt.
  • 3 ist ein Flussdiagramm, welches die Details des Zerkleinerungsschritts der 2 darstellt.
  • 4 ist eine schematische Darstellung, welche die Gesamtstruktur einer Ausführungsform einer Verfeinerungsvorrichtung, welche bei der vorliegenden Erfindung eingesetzt werden kann, darstellt.
  • 5 ist eine schematische Darstellung, welche die Struktur der in 4 dargestellten Rohmaterialzuführvorrichtung darstellt.
  • 6 ist eine schematische Ansicht, welche die Struktur der in 4 dargestellten Rutsche darstellt.
  • 7 ist eine schematische Ansicht, welche die Struktur des in 4 dargestellten Tiegels darstellt.
  • Beschreibung der bevorzugten Ausführungsformen
  • Im Folgenden wird eine erfindungsgemäße Ausführungsform eines Verfeinerungsverfahrens für Siliciumreste unter Verwendung eines Elektronenstrahls mit Bezug auf die beigefügten Zeichnungen beschrieben.
  • Wie in 1 dargestellt ist, weist diese erfindungsgemäße Ausführungsform eines Verfahrens zur Verfeinerung von Siliciumresten unter Verwendung eines Elektronenstrahls einen Schritt A eines selektiven Aufbereitens von Klumpen von Siliciumresten vom n-Typ, welche ein bestimmtes Verunreinigungselement als Dotiersubstanz enthalten, einen Schritt B eines Verfeinerns der Siliciumreste, um zu erzeugendes Silicium herzustellen, und einen Schritt C eines Analysierens des erzeugten Siliciums und eines wiederholten Ermittelns, ob die aufbereiteten Klumpen von Siliciumresten das bestimmte Verunreinigungselement als Dotiersubstanz enthalten, auf. Diese Schritte werden im Folgenden im Detail beschrieben.
  • Schritt A (Aufbereitungsschritt)
  • Zuerst werden Klumpen von Siliciumresten vom n-Typ, welche ein bestimmtes Verunreinigungselement als Dotiersubstanz enthalten, wie z.B. Klumpen von Siliciumresten vom n-Typ, welche Antimon als Dotiersubstanz enthalten, selektiv aufbereitet. Insbesondere werden Klumpen von Siliciumresten vom n-Typ, welche Antimon als Dotiersubstanz enthalten, gekauft oder Klumpen von Siliciumresten vom n-Typ, welche Antimon als Dotiersubstanz enthalten, werden von gekauften Klumpen von Siliciumresten, welche verschiedene Verunreinigungselemente enthalten, ausgewählt.
  • Wenn Klumpen von Siliciumresten vom n-Typ, welche jeweils Antimon als Dotiersubstanz enthalten, gekauft werden, wird der elektrische spezifische Widerstand einer Anzahl von Proben, welche von den gekauften Klumpen von Siliciumresten ausgewählt sind, gemessen, und auf der Grundlage des gemessenen elektrischen spezifischen Widerstands wird bestimmt, ob die gekauften Klumpen von Siliciumresten nur Antimon enthalten. Bei einem momentan hergestellten Silicium ist der elektrische spezifische Widerstand von Siliciumresten vom n-Typ, welche Arsen als Dotiersubstanz enthalten, geringer als 5 Milliohm × cm, wobei der elektrische spezifische Widerstand von Siliciumresten vom n-Typ, welche Antimon als Dotiersubstanz enthalten, zwischen 5 Milliohm × cm und 30 Milliohm × cm und der elektrische spezifische Widerstand von Siliciumresten vom n-Typ, welche Phosphor als Dotiersubstanz enthalten, zwischen 0,1 Ohm × cm und 1 Milliohm × cm liegt, so dass der elektrische spezifische Widerstand wesentlich abhängig von der Verunreinigung variiert und mit Sicherheit bestimmt werden kann, ob die gekauften Siliciumreste Antimon enthalten.
  • Wenn Klumpen von Siliciumresten vom n-Typ, welche Antimon als Dotiersubstanz enthalten, aus einem Gemisch von gekauften Klumpen von Siliciumresten, welche verschiedene Verunreinigungselemente enthalten, ausgewählt werden, wird der elektrische spezifische Widerstand von jedem Siliciumklumpen gemessen und auf der Grundlage der Messung werden Klumpen von Siliciumresten vom n-Typ, welche Antimon als Dotiersubstanz enthalten, ausgewählt.
  • Schritt B (Verfeinerungsschritt)
  • In diesem Schritt werden die Klumpen von Siliciumresten, welche in dem Schritt A aufbereitet wurden, pulverisiert und geschmolzen, um sie zu verfeinern. Dieser Schritt wird mit weiteren Details später beschrieben.
  • Schritt C (Verunreinigungsermittlungsschritt)
  • Die Reinheit und der elektrische spezifische Widerstand des verfeinerten Siliciums werden gleichzeitig gemessen. Auf der Grundlage des gemessenen elektrischen spezifischen Widerstands wird wiederum ermittelt, ob die Siliciumreste, welche verwendet wurden, das bestimmte Verunreinigungselement als Dotiersubstanz enthalten. Es wird zum Beispiel bestimmt, ob die Siliciumreste, welche verwendet wurden, Antimon oder Arsen als Dotiersubstanz enthielten. Für den Fall dass der elektrische spezifische Widerstand des verfeinerten Siliciums kleiner als ein vorgeschriebener Wert ist, wird bestimmt, dass die Siliciumreste, welche verwendet wurden, ein anderes Verunreinigungselement als Antimon oder Arsen enthalten, wie z.B. Phosphor. Wenn bestimmt wird, dass die Siliciumreste, welche verwendet wurden, ein anderes Verunreinigungselement als Antimon oder Arsen enthielten, werden die Verfeinerungsbedingungen geändert.
  • Der Verfeinerungsschritt (Schritt B) umfasst einen Zerkleinerungsschritt, einen Schmelzschritt und einen Verfestigungsschritt. Diese Schritte werden im Folgenden der Reihe nach beschrieben.
  • Zerkleinerungsschritt
  • In diesem Schritt werden die Siliciumreste, welche in Schritt A aufbereitet wurden (und welche im Folgenden als "Siliciumrohmaterial" bezeichnet werden) auf eine Größe zerkleinert, welche für den nachfolgenden Schmelzschritt geeignet ist. 3 stellt die Details des Zerkleinerungsschritts dar. Zuerst wird das Siliciumrohmaterial durch ein Verfahren, wie z.B. Aufheizen unter Verwendung eines Gasbrenners, Aufheizen unter Verwendung einer elektrischen Brennkammer oder Hochfrequenzheizen aufgeheizt und dann schnell durch Wasserkühlung oder Luftkühlung abgekühlt. Ausgehend von den vorab beschriebenen Heizverfahren ist insbesondere eine Verwendung des Hochfrequenzheizens vorzuziehen, da es eine Kontaminierung während des Heizens verhindern kann und eine relativ einfache Vorrichtung verwendet wird. Das Aufheizen des Siliciumrohmaterials wird auf feuerfestem Backstein oder Siliciumoxid durchgeführt, um eine Adhäsion von Metallverunreinigungen an dem Siliciumrohmaterial zu verhindern. Als Ergebnis der vorab beschriebenen Heiz- und Kühlschritte wird das Siliciumrohmaterial brüchig und ist einfach zu verkleinern. Dann werden Stücke des Siliciumrohmaterials gegeneinander gestoßen und zerkleinert. Wenn dieses Zerkleinern per Hand durchgeführt wird, werden Stücke des Siliciumrohmaterials in beiden Händen oberhalb einer Ablage gehalten, welche aus Kunststoff, wie z.B. Polyethylen, hergestellt ist, und zerkleinert, indem sie gegeneinander gestoßen werden. Das zerkleinerte Siliciumrohmaterial (im Folgenden als "körnige Siliciumreste" bezeichnet) wird in der Ablage gesammelt. Da die Ablage aus Kunststoff hergestellt ist, enthält sie keine metallischen Verunreinigungen, welche an den körnigen Siliciumresten während des Zerkleinerns anhaften könnten. Dieser Zerkleinerungsschritt kann auch durch einen Zerkleinerer durchgeführt werden, welcher dieselbe Arbeit, wie diejenige, welche durch manuelles Zerkleinern durchgeführt wird, durchführt. Die Details des Zerkleinerungsschritts sind in der US-Patentanmeldung Nr. 10/954,350 (Method of Crushing Silicon Blocks) offenbart, deren Gesamtheit hier durch Inbezugnahme mit aufgenommen ist.
  • Schmelzschritt
  • Die körnigen Siliciumreste, welche bei dem vorab beschriebenen Zerkleinerungsschritt erhalten werden, werden in einem Herd angeordnet, welcher sich in einem Vakuumbehälter befindet, der zum Beispiel auf einen Druck von 10–4 Torr oder weniger abgesenkt ist. Die körnigen Siliciumreste werden dann derart mit einem Elektronenstrahl bestrahlt, dass sie schmelzen und ein geschmolzenes Silicium erhalten wird, welches auf eine Temperatur von zum Beispiel zumindest 1500°C aufgeheizt ist (und welches im Folgenden als „Schmelze" bezeichnet wird). Die Schmelze wird dann zu einem wassergekühlten Tiegel, welcher sich angrenzend an dem Herd in dem Vakuumbehälter befindet, befördert. Vorzugsweise wird, nachdem eine vorgeschriebene Menge des körnigen Siliciums in einem in dem Vakuumbehälter vorhandenen Halteabschnitt angeordnet ist, (a) ein Schritt eines Zuführens eines Anteils des körnigen Siliciums in dem Halteabschnitt zu einem innerhalb des Vakuumsbehälters vorhandenen Herd, eines Bestrahlens des körnigen Siliciums in dem Herd mit einem Elektronenstrahl, um es zu schmelzen, und eines Erhaltens von geschmolzenem Silicium, von welchem das bestimmte Verunreinigungselement zumindest teilweise verdampft wurde, (b) ein Schritt eines Beförderns des geschmolzenen Siliciums zu einem in dem Vakuumbehälter vorhandenen Tiegel und optional (c) ein Schritt eines Bestrahlens des geschmolzenen Siliciums, welches zu dem Tiegel befördert wurde, mit einem Elektronenstrahl, um das bestimmte Verunreinigungselement weiter zu verdampfen, eine vorgeschriebene Anzahl oft wiederholt. Wenn die geforderte Reinheit des Siliciums gering ist, kann der Schritt (c) ausgelassen werden.
  • Verfestigungsschritt
  • Das geschmolzene Silicium in dem Tiegel wird gekühlt. In einem wassergekühlten Tiegel wird eine Siliciumschmelze einer gerichteten Verfestigung unterzogen und Schwermetalle, welche in dem Siliciumrohmaterial enthalten sind, oder Schwermetalle, welche sich während der vorab beschriebenen Schritte eingemischt haben, werden durch Segregation entfernt.
  • Als nächstes wird ein Beispiel einer Verfeinerungsvorrichtung, welche verwendet werden kann, um ein erfindungsgemäßes Verfahren zur Verfeinerung von Siliciumresten durchzuführen, mit Bezug auf 47 beschrieben.
  • Wie in 4 dargestellt ist, weist diese Verfeinerungsvorrichtung einen Vakuumbehälter (Vakuumkammer) 1, eine in dem Vakuumbehälter angeordnete Rohmaterialzuführvorrichtung 2, einen Herd 4, welcher sich in dem Vakuumbehälter 1 befindet und körnige Siliciumreste aufnimmt, welche über eine Rutsche 3 durch die Rohmaterialzuführvorrichtung 2 zugeführt werden, eine Elektronenkanone 5, welche die körnigen Siliciumreste in dem Herd 4 mit einem Elektronenstrahl bestrahlt und sie schmilzt, einen Tiegel 6, zu welchem eine Schmelze von dem Herd 4 zugeführt wird, und eine Elektronenkanone 7, welche die Schmelze in dem Tiegel 6 mit einem Elektronenstrahl bestrahlt, auf.
  • Der Vakuumbehälter 1 ist mit einer nicht dargestellten Vakuumpumpe verbunden. In seinem oberen Abschnitt ist der Vakuumbehälter 1 mit einem entfernbaren abdichtenden Deckel 1a ausgestattet, welcher eine Öffnung hermetisch abdichtet, durch welche ein Rohmaterial in der Form von körnigen Siliciumresten der Materialzuführvorrichtung 2 von dem Äußeren des Vakuumbehälters 1 zugeführt werden kann. Die Rohmaterialzuführvorrichtung 2 besteht aus einem handelsüblich verfügbaren Vibrationsförderer (z.B. einem Schüttgutbunker vom JA-Typ von SANKI Co., Ltd.), welcher zum Einsatz in einem Hochtemperaturvakuumraum in solch einer Weise verändert ist, dass neben anderen Dingen aus Eisen hergestellte Teile durch aus rostfreiem Stahl hergestellte Teile ersetzt sind, um ein Erzeugen von Rost in dem Hochtemperaturvakuumraum zu verhindern, und wobei gewöhnliches Schmiermittel durch Schmiermittel zur Verwendung im Vakuum ersetzt ist. Wie in 5 dargestellt ist, weist die Rohmaterialzuführvorrichtung einen Metallbunker 20, welcher als ein Rohmaterialhalteabschnitt fungiert, einen Rohmaterialbewegungsabschnitt 21, welcher die körnigen Siliciumreste vibrierend zu einer horizontalen Position, welche dem oberen Ende der Rutsche 3 entspricht, bewegt und sie dann auf die Rutsche 3 fallen lässt, einen Antriebsabschnitt 22, welcher dem Rohmaterialbewegungsabschnitt 21 vorgeschriebene Vibrationen verleiht, und eine Steuereinheit 23, welche den Antriebsabschnitt 22 steuert und außerhalb des Vakuumbehälters 1 angebracht ist, auf. Die Zuführgeschwindigkeit der körnigen Siliciumreste kann verändert werden, indem der Steuereinheit 23 eine Anweisung eingegeben wird und indem das Ausmaß der Vibrationen gesteuert wird. Eine Beschichtung aus Kunststoff, wie z.B. Polyethylen, ist auf denjenigen Abschnitten der inneren Umfangsoberfläche des Bunkers 20 vorhanden, welche durch die körnigen Siliciumreste ohne eine Beschichtung berührt werden könnten. Zusätzlich ist der Rohmaterialbewegungsabschnitt 21 aus Kunststoff hergestellt. Demzufolge kommen die körnigen Siliciumreste nicht mit Metalloberflächen in dem Bunker 20 oder dem Rohmaterialbewegungsabschnitt 21 in Berührung, und es kann verhindert werden, dass metallische Verunreinigungen in dem Bunker 20 oder dem Rohmaterialbewegungsabschnitt 21 an den körnigen Siliciumresten anhaften.
  • Wie in 6 dargestellt ist, weist die Rutsche 3 einen Rutschenkörper 30 auf, welcher aus Kupfer hergestellt ist und mit einem Winkel von ungefähr 15–60° mit Bezug auf die Horizontale geneigt ist, um die körnigen Siliciumreste zu leiten, welche von der Rohmaterialzuführvorrichtung 2 zu dem Herd 4 auf die Rutsche 3 fallen. Die Rutsche 3 weist auch eine Kühlwasserleitung 31 auf, welche den Rutschenkörper 30 kühlt und den Effekt einer Strahlungshitze von dem Silicium, welches in dem Herd 4 geschmolzen wird, abschwächt. Eine Siliciumauskleidung 32 ist auf der oberen Oberfläche des Rutschenkörpers 30 vorhanden, wo er direkt durch das körnige Silicium berührt worden wäre, um Verunreinigungen des Rutschenkörpers 30 zu verhindern, welche in das körnige Silicium zugemischt sind. Bei dieser Ausführungsform weist der Rutschenkörper 30 eine obere Oberfläche und ein Paar von nicht dargestellten Seitenwänden auf, und eine Siliciumplatte, welche aus einem hochreinen Siliciumrohling ausgeschnitten ist, ist auf der oberen Oberfläche und den inneren Oberflächen der Seitenwände als die Siliciumauskleidung 32 vorhanden. Eine Strahlungsabschottung (Abtrennung) 33 ist oberhalb der Rutsche vorhanden, um die Rohmaterialzuführvorrichtung 2 vor einer Wärmestrahlung von dem Herd 4 zu schützen und zu verhindern, dass ein Anteil der Siliciumreste oder Fragmente davon von der Rohmaterialzuführvorrichtung 2 in den Tiegel 6 fliegen.
  • Obwohl es in den Zeichnungen nicht dargestellt ist, weist der Herd 4 eine Vertiefung in seinem oberen Abschnitt, um die körnigen Siliciumreste aufzunehmen, und eine Schüttöffnung, durch welche das geschmolzene Silicium in den Tiegel 6 geschüttet werden kann, auf. Der Herd 4 ist derart gelagert, dass er um eine Drehachse 4a nach oben und nach unten schwingen kann. Wenn das geschmolzene Silicium von dem Herd 4 in den Tiegel geschüttelt wird, kann der Herd durch eine nicht dargestellte Betätigungsvorrichtung derart gekippt werden, dass seine linke Seite (die Seite benachbart zu dem Tiegel 6) in 4 abgesenkt wird.
  • Wie in 7 dargestellt ist, weist der Tiegel 6 einen wassergekühlten Tiegelkörper 60, welcher aus Kupfer hergestellt ist, und eine wassergekühlte Kühlfalle 61, welche oberhalb des Tiegelkörpers 60 angebracht ist, auf. Die Kühlfalle 61, welche aus Kupfer hergestellt ist, fängt zum Beispiel Verunreinigungen, welche von der Schmelze in dem Tiegelkörper 60 durch Bestrahlung mit einem Elektronenstrahl verdampft sind, auf. Die Kühlfalle 61 ist vorzugsweise derart gelagert, dass sie bezüglich des Tiegelkörpers derart nach oben und nach unten bewegt werden kann, dass ihre Höhe gemäß des Umfangs des geschmolzenen Siliciums in dem Tiegelkörper 60 verändert werden kann, wodurch die Erfassungsrate von Verunreinigungselementen, welche verdampft werden, erhöht werden kann.
  • Als nächstes wird der Betrieb des oben beschriebenen Beispiels einer Verfeinerungsvorrichtung beschrieben. Zuerst werden die Klumpen von Siliciumresten pulverisiert, um körnige Siliciumreste auszubilden. Der Deckel 1a des Vakuumbehälters 1 wird geöffnet und der Bunker 20 der Rohmaterialzuführvorrichtung 2 wird mit den körnigen Siliciumresten gefüllt. Der Deckel 1a wird dann geschlossen und ein Vakuum eines vorgeschriebenen Niveaus wird innerhalb des Vakuumbehälters 1 erzeugt. Die Rohmaterialzuführvorrichtung 2 wird dann in Betrieb genommen und die körnigen Siliciumreste innerhalb des Bunkers werden mit einer vorgeschriebenen Geschwindigkeit auf die Rutsche 3 freigesetzt und durch die Rutsche 3 dem Herd 4 zugeführt. Wenn dem Herd 4 eine vorgeschriebene Menge der körnigen Siliciumreste zugeführt worden ist, wird die Elektronenkanone 5 in Betrieb genommen und ein Elektronenstrahl bestrahlt die körnigen Siliciumreste in dem Herd 4 und schmilzt sie, um eine Schmelze mit einer vorgeschriebenen Temperatur zu erhalten.
  • Wenn das Schmelzen abgeschlossen ist, wird der Herd 4 gekippt und geschmolzenes Silicium von dem Herd 4 in den Tiegelkörper 60 geschüttet. Bevor sich die Schmelze in dem Tiegel 6 verfestigt, wird eine Elektronenkanone 7, welche oberhalb des Tiegels 6 angeordnet ist, in Betrieb genommen, um die Schmelze in dem Tiegel 6 mit einem Elektronenstrahl zu bestrahlen und das Verunreinigungselement, welches in der Schmelze vorhanden ist, weiter zu verdampfen. Der vorab beschriebene Vorgang wird wiederholt, bis die Schmelze in dem Tiegel ein vorgeschriebenes Niveau erreicht. Dann wird der Tiegel 6 gekühlt und die Schmelze verfestigt. Zu dieser Zeit tritt eine gerichtete Verfestigung der Siliciumschmelze auf und Schwermetalle, welche in dem Rohsiliciummaterial enthalten sind, werden durch Segregation entfernt. Speziell durch die Verfestigung werden Schwermetalle in die flüssige Phase versetzt und am Ende der Verfestigung verfestigen sich die Schwermetalle in einem Endabschnitt eines sich ergebenden Klumpens aus Silicium. Nach Abschluss der Verfestigung wird der Endabschnitt des Klumpens aus Silicium ausgeschnitten, um die Schwermetalle zu entfernen. Auf diese Weise wird ein hochreiner Siliciumklumpen erhalten.
  • Bei der vorab beschriebenen Ausführungsform ist die Rohmaterialzuführvorrichtung 2 ein Vibrationsförderer. Die Rohmaterialzuführvorrichtung 2 kann jedoch eine Kombination aus einem Bunker und einem Schneckenabgeber, eine Kombination aus einem Bunker und einem Durchgangsmechanismus, eine Kombination aus einem Behälter und einem Manipulator oder eine Kombination aus einem Behälter und einem Förderer sein.
  • Ein erfindungsgemäßes Verfeinerungsverfahren kann angewendet werden, um Siliciumreste zu recyceln, um aus Siliciumresten, welche Verunreinigungselemente enthalten und welche während der Herstellung von Siliciumprodukten, wie z.B. Siliciumwafern, produziert werden, hochreines Silicium herzustellen.

Claims (10)

  1. Verfeinerungsverfahren für Siliciumreste unter Verwendung eines Elektronenstrahls, umfassend: (a) einen Schritt eines selektiven Aufbereitens von Klumpen von Siliciumresten vom n-Typ, welche ein bestimmtes Verunreinigungselement als Dotiersubstanz enthalten; (b) einen Schritt eines Zerkleinerns der aufbereiteten Klumpen von Siliciumresten; (c) einen Schritt eines Anordnens des zerkleinerten Siliciums in einem Vakuumbehälter; (d) einen Schritt eines Bestrahlens des zerkleinerten Siliciums, welches in dem Vakuumbehälter angeordnet wurde, mit einem Elektronenstrahl, um es zu schmelzen und das Verunreinigungselement zumindest teilweise zu verdampfen, und (e) einen Schritt eines Verfestigens des sich ergebenden geschmolzenen Siliciums.
  2. Verfeinerungsverfahren für Siliciumreste nach Anspruch 1, wobei das Verunreinigungselement Phosphor, Arsen oder Antimon ist.
  3. Verfeinerungsverfahren für Siliciumreste nach Anspruch 1, wobei der Schritt des selektiven Aufbereitens der Klumpen von Siliciumresten umfasst einen Schritt eines Kaufens von Klumpen von Siliciumresten vom n-Typ, welche das bestimmte Verunreinigungselement als Dotiersubstanz enthalten, einen Schritt eines Messens des elektrischen spezifischen Widerstands der gekauften Klumpen von Siliciumresten, einen Schritt eines Bestimmens, ob die gekauften Klumpen von Siliciumresten das bestimmte Verunreinigungselement als Dotiersubstanz enthalten, basierend auf dem gemessenen elektrischen spezifischen Widerstand, und einen Schritt eines Nichtverwendens der gekauften Klumpen von Siliciumresten, wenn sie keine Klumpen von Siliciumresten sind, welche das bestimmte Verunreinigungselement als Dotiersubstanz enthalten.
  4. Verfeinerungsverfahren für Siliciumreste nach Anspruch 1, wobei der Schritt des selektiven Aufbereitens der Klumpen von Siliciumresten umfasst einen Schritt eines Kaufens von Klumpen von Siliciumresten, einen Schritt eines Messens des elektrischen spezifischen Widerstands der gekauften Klumpen von Siliciumresten und einen Schritt eines Auswählens von Klumpen von Siliciumresten aus den ge kauften Klumpen von Siliciumresten, welche das bestimmte Verunreinigungselement als Dotiersubstanz enthalten, basierend auf dem gemessenen elektrischen spezifischen Widerstand.
  5. Verfeinerungsverfahren für Siliciumreste nach Anspruch 1, aufweisend einen Schritt eines Messens des elektrischen spezifischen Widerstands der Siliciumklumpen, welche in dem Verfestigungsschritt erhalten werden, und eines Ermittelns, ob die Klumpen von Siliciumresten, welche beim Verfeinern verwendet wurden, Klumpen von Siliciumresten vom n-Typ waren, welche das Verunreinigungselement als Dotiersubstanz enthalten, basierend auf dem gemessenen elektrischen spezifischen Widerstand.
  6. Verfeinerungsverfahren für Siliciumreste unter Verwendung eines Elektronenstrahls, umfassend: (a) einen Schritt eines selektiven Aufbereitens von Klumpen von Siliciumresten vom n-Typ, welche ein bestimmtes Verunreinigungselement als Dotiersubstanz enthalten; (b) einen Schritt eines Zerkleinerns der aufbereiteten Klumpen von Siliciumresten, um körniges Silicium zu erhalten; (c) einen Schritt eines Anordnens des körnigen Siliciums in einem in einem Vakuumbehälter vorhandenen Halteabschnitt; (d) einen Schritt eines Zuführens eines Anteils des körnigen Siliciums in dem Halteabschnitt zu einem in dem Vakuumbehälter befindlichen Herd, eines Bestrahlens des körnigen Siliciums in dem Herd mit einem Elektronenstrahl, um es zu schmelzen, und eines Erhaltens von geschmolzenem Silicium, von welchem das bestimmte Verunreinigungselement zumindest teilweise verdampft worden ist; (e) einen Schritt eines Beförderns des geschmolzenen Siliciums zu einem in dem Vakuumbehälter befindlichen Tiegel; (f) einen Schritt eines eine vorgeschriebene Anzahl häufiges Wiederholens der Schritte (d) und (e); und (g) einen Schritt eines Verfestigens des geschmolzenen Siliciums in dem Tiegel.
  7. Verfeinerungsverfahren für Siliciumreste nach Anspruch 6, wobei das Verunreinigungselement Phosphor, Arsen oder Antimon ist.
  8. Verfeinerungsverfahren für Siliciumreste nach Anspruch 6, wobei der Schritt des selektiven Aufbereitens der Klumpen von Siliciumresten umfasst einen Schritt eines Kaufens von Klumpen von Siliciumresten vom n-Typ, welche das bestimmte Verunreinigungselement als Dotiersubstanz enthalten, einen Schritt eines Messens des elektrischen spezifischen Widerstands der gekauften Klumpen von Siliciumresten, einen Schritt eines Bestimmens, ob die gekauften Klumpen von Siliciumresten das bestimmte Verunreinigungselement als Dotiersubstanz enthalten, basierend auf dem gemessenen elektrischen spezifischen Widerstand, und einen Schritt eines Nichtverwendens der gekauften Klumpen von Siliciumresten, wenn sie keine Klumpen von Siliciumresten, welche das bestimmte Verunreinigungselement als Dotiersubstanz enthalten, sind.
  9. Verfeinerungsverfahren für Siliciumreste nach Anspruch 6, wobei der Schritt des selektiven Aufbereitens der Klumpen von Siliciumresten umfasst einen Schritt eines Kaufens von Klumpen von Siliciumresten, einen Schritt eines Messens des elektrischen spezifischen Widerstands der gekauften Klumpen von Siliciumresten, und einen Schritt eines Auswählens von Klumpen von Siliciumresten vom n-Typ aus den gekauften Klumpen von Siliciumresten, welche das bestimmte Verunreinigungselement als Dotiersubstanz enthalten, basierend auf dem gemessenen elektrischen spezifischen Widerstand.
  10. Verfeinerungsverfahren für Siliciumreste nach Anspruch 6, aufweisend einen Schritt eines Messens des elektrischen spezifischen Widerstands der Siliciumklumpen, welche in dem Verfestigungsschritt erhalten wurden, und eines Ermittelns, ob die Klumpen von Siliciumresten, welche beim Verfeinern verwendet wurden, Klumpen von Siliciumresten vom n-Typ waren, welche das Verunreinigungselement als Dotiersubstanz enthalten, basierend auf dem gemessenen elektrischen spezifischen Widerstand.
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