DE10134647A1 - Vorrichtung zur selektiven Oxidation eines Stoffstroms - Google Patents

Vorrichtung zur selektiven Oxidation eines Stoffstroms

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Abstract

Eine Vorrichtung dient zur selektiven Oxidation eines Stoffstroms mit einem selektiv wirksamen Katalysator. Zur Verbesserung der Kaltstarteigenschaften ist außerdem ein Oxidationskatalysator vorhanden, welcher bereits bei niedrigen Temperaturen eine hohe Aktivität aufweist. Der selektiv wirksame Katalysator ist als Beschichtung auf der Oberfläche von Innenwandungen der Vorrichtung ausgebildet. Zumindest im Einströmbereich des Stoffstroms in die Vorrichtung ist zwischen der Beschichtung mit dem selektiv wirksamen Katalysator und den Innenwandungen eine Schicht aus dem Oxidationskatalysator angeordnet.

Description

  • Die Erfindung betrifft eine Vorrichtung zur selektiven Oxidation eines Stoffstroms mit einem selektiv wirkenden Katalysator nach der im Oberbegriff von Anspruch 1 näher definierten Art.
  • Aus der gattungsgemäßen EP 0 941 663 A1 ist ein selektiver Oxidationskatalysator bekannt, welcher zur Beschleunigung des Kaltstartverhaltens und zur Verkürzung der Kaltstartzeit über eine Kombination aus mit einem selektiv wirksamen Katalysator beschichteten Pellets und mit bereits bei Raumtemperatur aktiven oxidativ wirkenden Katalysatoren auf weiteren Pellets versehen ist. Die Pellets sind gemäß verschiedener Ausführungsformen der genannten EP-Schrift dabei verteilt über den gesamten Katalysatorraum angeordnet oder werden speziell im Einströmbereich des Stoffstroms plaziert, so daß beim Kaltstart der Komponente verschiedene Stoffe an diesem Katalysator oxidiert werden und somit über ihre freigesetzte thermische Energie den selektiven Oxidationskatalysator mit aufheizen. Die Kaltstartzeit kann damit verkürzt werden.
  • In der EP 0 955 351 A1 ist ein Aufbau beschrieben, bei welchem ein in sieben Stufen ablaufender Wechsel von 100% eines bei Raumtemperatur aktiven Oxidationskatalysators im Einströmbereich auf 100% eines selektiv wirksamen Katalysators im Ausströmbereich realisiert ist.
  • Beide Aufbauten erfüllen zwar die allgemein bekannte Forderung nach einer Verkürzung der Kaltstartzeit, sie können jedoch zu gravierenden Problemen im eigentlichen Betrieb führen. Aufgrund des immer vorhandenen Oxidationskatalysators wird dieser auch im Standardbetrieb große Wärmemengen entwickeln, welche dem Prozeß der selektiven Oxidation dann eher schädlich entgegenstehen, da hierfür ein vergleichsweise exakt einzuhaltendes Temperaturband von ca. 200°C bis 300°C vorhanden sein muß, um die selektive Oxidation optimal durchzuführen. Im eigentlichen Betrieb fordert dieser Aufbau mit dem Oxidationskatalysator also eine entsprechende Kühlung bzw. eine verstärkte Kühlung im Bereich des Oxidationskatalysators.
  • Ein weiterer Nachteil liegt sicherlich darin, daß der Oxidationskatalysator nicht nur den Stoff, der in der Komponente eigentlich selektiv oxidiert werden soll, beispielsweise CO, umsetzt, sondern daß hier auch andere ungewünschte Stoffe umgesetzt werden. Beim bevorzugten Anwendungsfall der Gasreinigung in dem Gaserzeugungssystem einer Brennstoffzelle kann hier beispielsweise Wasserstoff aufoxidiert werden, welcher dann einerseits nicht mehr für die Brennstoffzelle zur Verfügung steht und andererseits über seinen thermischen Energieinhalt, welcher im Bereich des Oxidationskatalysators freigesetzt wird, die selektive Oxidation durch eine übermäßige Erwärmung des selektiven Oxidationskatalysators behindert. Beide Nachteile wirken sich gravierend auf den Wirkungsgrad des Gesamtsystems und auf die zu erzielende Reinigungsqualität bzw. CO-Minimierung in dem Reformatgasstrom oder jedem vergleichbaren anderen Stoffstrom aus.
  • Es ist daher die Aufgabe, eine Vorrichtung zur selektiven Oxidation eines Stoffstroms zu schaffen, welche in der Lage ist, optimale Kaltstarteigenschaften mit optimalen und energiesparenden Eigenschaften im bestimmungsgemäßen Standardbetrieb zu kombinieren.
  • Erfindungsgemäß wird diese Aufgabe durch die im kennzeichnenden Teil von Anspruch 1 genannten Merkmale gelöst.
  • Durch den erfindungsgemäßen Aufbau sind ideale Kaltstarteigenschaften der selektiven Oxidationsvorrichtung, beispielsweise der selektiven Oxidationsstufe in einem Gaserzeugungssystem für eine Brennstoffzellenanlage in einem Kraftfahrzeug, zu erzielen. Der Oxidationskatalysator weist bereits bei Kaltstarttemperaturen, welche üblicherweise zwischen ca. -15°C und +25°C liegen, eine sehr hohe Aktivität auf. Dadurch kann im Bereich des Oxidationskatalysators Kohlenmonoxid, Wasserstoff oder dergleichen oxidiert werden. Die dabei anfallende thermische Energie heizt die darüber angeordnete Schicht des selektiv wirksamen Katalysators auf. Die gesamte selektive Oxidationsstufe kann damit sehr schnell auf die erforderliche Betriebstemperatur von ca. 200°C bis 300°C gebracht werden.
  • Dies kommt gemäß der oben genannten Erfindung durch den Aufbau der Schichten und ihre Anordnung sowie durch die Möglichkeit einer sehr dünnen Ausführung von Beschichtungen, welche praktisch keinen oder nur einen minimalen Widerstand gegenüber der Wärmeleitung darstellen, so daß die in der unteren Schicht erzeugte thermische Energie die obere Schicht ideal und direkt aufheizen kann.
  • In einer besonders vorteilhaften Ausgestaltung der Erfindung ist die Schichtdicke des selektiv wirksamen Katalysators so ausgebildet, daß im Betrieb mit bestimmungsgemäßer Temperatur wenigstens annähernd alle selektiv ablaufenden Oxidationsvorgänge an dem selektiv wirksamen Katalysator ablaufen, wobei im Kaltstartfall zumindest Teile des Stoffstroms den selektiv wirksamen Katalysator durchdringen und an dem Oxidationskatalysator oxidieren.
  • Damit läßt sich sicherstellen, daß aufgrund der geringen Aktivität des selektiv wirksamen Katalysators, bei den im Kaltstartfall vorliegenden niedrigen Temperaturen, Teile des Stoffstroms durch den selektiv wirksamen Katalysator hindurch, zu dem bereits eine hohe Aktivität aufweisenden Oxidationskatalysator, gelangen. Nach Erreichen der Betriebstemperatur des selektiv wirksamen Katalysators aufgrund der erzeugten thermischen Energie in dem Oxidationskatalysator wird der überwiegend größte Teil der Oxidationsvorgänge als selektive Oxidation im Bereich des selektiv wirksamen Katalysators ablaufen. Oxidierbare Inhalte erreichen die unter der selektiv wirksamen Katalysatorschicht angeordnete Schicht aus dem Oxidationskatalysator nicht mehr.
  • Somit entsteht praktisch ein sich hinsichtlich seiner Temperatur und seines Energieverbrauchs selbstregelndes System, welches sich bei niedrigen Temperaturen über sehr viele Oxidationsvorgänge an dem Oxidationskatalysator erwärmt. Mit zunehmender Erwärmung steigert sich die Aktivität des selektiv wirksamen Katalysators, so daß zunehmend weniger oxidierbare Stoffe zu der Schicht aus Oxidationskatalysator gelangen. Die Aktivität verlagert sich praktisch von der unteren Oxidationskatalysatorschicht in die obere selektiv wirksame Katalysatorschicht.
  • Nach Erreichen der Betriebstemperatur wird die Oxidationskatalysatorschicht in idealer Weise nicht mehr mit zu oxidierenden Stoffen bedient. Die Erzeugung von thermischer Energie in diesem Bereich wird damit eingestellt oder zumindest stark verringert.
  • Grundlegend kann die Oxidationskatalysatorschicht selbstverständlich auch als selektiv wirksame Schicht ausgebildet sein, wobei zur Optimierung der thermischen Ausbeute und damit zur idealen Verkürzung der Kaltstartzeit sicherlich eine allgemein oxidativ wirksame Schicht Vorteile hinsichtlich des möglichen Stoffumsatzes und damit der thermischen Ausbeute bietet.
  • Durch diesen Aufbau kann praktisch erreicht werden, daß die Schicht mit dem Oxidationskatalysator im Standardbetrieb nicht mehr bedient wird. Somit wird kein Anteil des Stoffstroms, welcher nach der Komponente zur selektiven Oxidation weiter benötigt wird, im Bereich der Komponente zur Erzeugung von nicht erwünschter thermischer Energie vergeudet. Ebenso kann eine verstärkte Kühlung entfallen, so daß hier lediglich die ohnehin erforderliche Kühlung zur Aufrechterhaltung des für die selektive Oxidation erforderlichen Temperaturniveaus im Bereich des selektiv wirksamen Katalysators erforderlich ist.
  • Durch den erfindungsgemäßen Aufbau läßt sich also in besonders vorteilhafter Weise sowohl eine Optimierung hinsichtlich des Wirkungsgrades als auch des Stoffumsatzes und der Stoffausbeute erzielen. Aufgrund der Tatsache, daß keine thermische Energie im Bereich des Oxidationskatalysators benötigt wird, wenn die Anlage in bestimmungsgemäßem Betrieb läuft, kann eine ausreichend große Menge an Oxidationskatalysator bereitgestellt werden, ohne daß man sich hierbei Nachteile mit zu starker thermischer Aufheizung oder dergleichen erkaufen würde. Aufgrund dieser vergleichsweise großen möglichen Menge an Oxidationskatalysator läßt sich jedoch eine extrem schnelle Aufheizung des selektiv wirksamen Katalysators erreichen, die Kaltstartzeit der Komponente kann massiv verkürzt werden.
  • In einer weiteren besonders günstigen Ausführungsform der Vorrichtung ist diese in der Art eines Plattenreaktors aufgebaut, wobei die Beschichtungen auf die dem selektiven Oxidationsraum zugewandten Seiten der Platten aufgebracht sind.
  • Der Aufbau zielt insbesondere auf die bevorzugte Anwendung, nämlich die Verwendung als selektive Oxidationsstufe in dem Gaserzeugungssystem einer Brennstoffzellenanlage für den mobilen Einsatz, beispielsweise in einem Kraftfahrzeug. Hierbei entstehen durch den Plattenaufbau, welcher mit der erfindungsgemäßen Beschichtung in idealer Weise harmoniert, zahlreiche Vorteile durch die mögliche sehr kompakte Bauweise, welche sich durch den Aufbau als Plattenreaktor realisieren läßt.
  • Weitere vorteilhafte Ausgestaltungen der Erfindung finden sich in den restlichen Unteransprüchen und in dem anhand der Zeichnung nachfolgend dargestellten Ausführungsbeispiel.
  • Es zeigt:
  • Fig. 1 einen prinzipmäßigen Querschnitt durch einen Plattenreaktor zur selektiven Oxidation eines Stoffstroms;
  • Fig. 2 einen schematisch dargestellten Aufbau der Beschichtung gemäß der Erfindung, und
  • Fig. 3 eine schematische Darstellung eines Gaserzeugungssystems für eine Brennstoffzellenanlage in einem Kraftfahrzeug.
  • Fig. 1 zeigt einen Ausschnitt von einem Plattenreaktor bzw. - wärmetauscher 1, welcher aus abwechselnd übereinander angeordneten selektiven Oxidationsräumen 2 und Kühlräumen 3 sowie dazwischen angeordneten Platten 4 besteht. Die Räume 2, 3 verbinden dabei jeweils einen Einströmbereich 1a mit einem Austrittsbereich 1b. Ansonsten ist der Aufbau des Plattenreaktors 1 in an sich bekannter Weise ausgeführt, so daß hier nicht näher darauf eingegangen werden soll.
  • In Fig. 2 ist nun ein Ausschnitt des Plattenreaktors 1 dargestellt, wobei hier ein Teil einer Platte 4 sowie der darüber angeordnete selektive Oxidationsraum 2 zu erkennen ist. Auf der dem selektiven Oxidationsraum 2 zugewandten Seite der Platte 4, also an der Innenwandung 5 des selektiven Oxidationsraums, ist eine Beschichtung 6 mit einem selektiv wirksamen Katalysator, welcher beispielsweise auf Basis von Edelmetallen, wie Platin oder dergleichen, aufgebaut sein kann, angeordnet. Im Einströmungsbereich 1a des Stoffstroms A in die einzelnen selektiven Oxidationsräume 2 des Plattenreaktors 1 ist zwischen der Platte 4 und der Beschichtung 6 mit dem selektiv wirksamen Katalysator eine Beschichtung 7 mit einem Oxidationskatalysator angeordnet.
  • Im Kaltstartfall eines Plattenreaktors 1, also wenn dieser bei einer Temperatur ist, welche üblicherweise zwischen ca. -15°C und +25°C angesiedelt ist, ist der selektiv wirksame Katalysator in der Beschichtung 6 im allgemeinen nicht aktiv, da seine optimale Arbeitstemperatur bei ca. 200°C bis 300°C liegt. Dieser Temperaturbereich wird im bestimmungsgemäßen Betrieb durch ein Kühlmedium in den in Fig. 1 dargestellten Kühlräumen 3 des Plattenreaktors 1 sichergestellt.
  • Im Kaltstartfall ist nun jedoch der Oxidationskatalysator der Beschichtung 7 aktiv. Durch die Beschichtung 6 können die dort aufgrund der fehlenden Aktivität des Katalysators nicht verarbeiteten Stoffe in den Bereich der Schicht 7 vordringen und werden dort oxidiert. Dabei wird nicht nur das für die selektive Oxidation geplante Medium, beispielsweise CO, oxidiert, sondern auch andere in dem Stoffstrom enthaltene Größen, im hier dargestellten Ausführungsbeispiel, der Anwendung für eine Gasreinigung, beispielsweise Wasserstoff. Durch die Oxidation der Stoffe im Bereich der Beschichtung 7 mit dem Oxidationskatalysator werden die umgebenden Elemente, also die Platte 4 und der unmittelbar mit der Beschichtung 7 in Verbindung stehende selektive Oxidationskatalysator der Beschichtung 6, sehr schnell und effektiv erwärmt.
  • Beim bestimmungsgemäßen Betrieb, also wenn der Plattenreaktor 1 seine Betriebstemperatur von ca. 200°C bis 300°C erreicht hat, wobei diese durch ein Kühlmedium in den Kühlräumen 3 konstant oder in den für die ideale Aktivität des selektiv wirksamen Katalysators geeigneten Grenzen gehalten wird, ist die Aktivität des selektiv wirksamen Katalysators der Beschichtung 6 so hoch, daß keine Stoffe, wie beispielsweise CO oder H2, zu dem Oxidationskatalysator der Schicht 7 gelangen, da diese Schicht 7 komplett von der Beschichtung 6 überdeckt wird. Eine weitere Aufheizung des Oxidationskatalysators und damit eine Überhitzung des Einströmbereichs 1a des Stoffstroms A in die jeweiligen selektiven Oxidationsräume kann somit vermieden werden, die Kühlleistung, welche durch den Kühlkreislauf in den Kühlräumen 3 abgeführt werden muß, wird durch die Beschichtung 7 nicht weiter erhöht, so daß die Kühlleistung auf einem Niveau verbleibt, welches aufgrund des selektiv wirksamen Katalysators in der Beschichtung 6 ohnehin erforderlich wäre.
  • Wie in Fig. 3 stark schematisiert angedeutet ist, eignet sich die eingangs beschriebene Komponente bzw. der Plattenreaktor 1 insbesondere als selektive CO-Oxidationsstufe, also als Gasreinigungseinrichtung 8, welche bevorzugterweise in einem Gaserzeugungssystem 9 einer Brennstoffzellenanlage 10 mit einer Brennstoffzelle 11 angeordnet ist. Besonders günstige Eigenschaften kann der kleine, kompakte, leichte und besonders kaltstartfähige Aufbau des Plattenreaktors 1 erzielen, wenn die Brennstoffzellenanlage 10 in einem Kraftfahrzeug 12 zum Einsatz kommt.

Claims (5)

1. Vorrichtung zur selektiven Oxidation eines Stoffstroms mit einem selektiv wirksamen Katalysator, wobei zur Verbesserung der Kaltstarteigenschaften ein Oxidationskatalysator vorhanden ist, welcher bereits bei niedrigen Temperaturen eine hohe Aktivität aufweist, dadurch gekennzeichnet, daß der selektiv wirksame Katalysator als Beschichtung (6) auf der Oberfläche von Innenwandungen (5) ausgebildet ist, wobei zumindest in einem Einströmbereich (1a) des Stoffstroms (A) zwischen der selektiv wirksamen Beschichtung (6) und den Innenwandungen (5) eine Schicht (7) des Oxidationskatalysators angeordnet ist.
2. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Schichtdicke des selektiv wirksamen Katalysators so ausgebildet ist, daß im Betrieb mit bestimmungsgemäßer Temperatur wenigstens annähernd alle selektiven Oxidationsvorgänge an dem selektiv wirksamen Katalysator ablaufen, wobei im Kaltstartfall zumindest Teile des Stoffstroms (A) den selektiv wirksamen Katalysator durchdringen und an dem Oxidationskatalysator oxidieren.
3. Vorrichtung nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Katalysatoren auf der Basis von Edelmetallkatalysatoren, insbesondere Platin, Ruthenium oder Palladium, ausgebildet sind.
4. Vorrichtung nach Anspruch 1, 2 oder 3, dadurch gekennzeichnet, daß ihren Aufbau als Plattenreaktor (1), wobei die Beschichtungen (6, 7) auf die dem selektiven Oxidationsraum (2) zugewandten Seite der jeweiligen Platten (4) des Plattenreaktors (1) angeordnet sind.
5. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß ihre Verwendung in einem Gaserzeugungssystem (9) einer Brennstoffzellenanlage (10) in einem Kraftfahrzeug (12).
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