DE19906672A1 - Vorrichtung zur Durchführung einer katalytischen Reaktion - Google Patents
Vorrichtung zur Durchführung einer katalytischen ReaktionInfo
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Abstract
Vorrichtung zur Durchführung einer katalytischen Reaktion, insbesondere einer Reformierung, einer CO-Oxidation oder eines katalytischen Brennens, unter Durchleitung eines geeigneten Reaktionsgemisches durch einen Katalysator, wobei der Katalysator wenigstens teilweise von einer Deckschicht zur örtlichen Verminderung und/oder Vermeidung eines Abreagierens des Reaktionsgemisches von seiner Durchleitung durch den Katalysator ausgebildet ist.
Description
Die vorliegende Erfindung betrifft eine Vorrichtung zur
Durchführung einer katalytischen Reaktion nach dem Oberbegriff
des Patentanspruchs 1 sowie ein Verfahren zum Aufbringen einer
Deckschicht auf einen Katalysator nach dem Oberbegriff des
Patentanspruchs 5.
Als Beispiel für eine katalytische Reaktion sei beispielsweise
die Wasserstofferzeugung aus Kohlenwasserstoff oder Alkohol,
insbesondere Methanol (sogenannte Methanol-Reformierung) unter
Zuführung eines Kohlenwasserstoff oder Alkohol und Wasser
umfassenden Reaktionsgemisches auf einem Katalysator genannt.
Weitere Beispiele sind die Kohlenmonoxid-Verringerung unter
Freisetzung von Kohlendioxid in einer sogenannten Wasserstoff-
Shift-Reaktion, die Kohlenmonoxid-Oxidation unter Zuführung
eines CO-haltigen Gases und eines O2-haltigen Gases auf einem
Katalysator sowie das Verbrennen eines brennbaren Eduktes unter
Zusatz eines O2-haltigen Gases in einem katalytischen Brenner.
Die Gewinnung von Wasserstoff aus Methanol basiert auf der
Gesamtreaktion CH3OH + H2O → CO2 + 3H2. Zur Durchführung dieser
Reaktion wird in der Praxis ein dem Kohlenwasserstoff und
Wasserdampf umfassendes Reaktionsgemisch unter Zufuhr von Wärme
an einem geeigneten Katalysator entlang geleitet bzw. durch
diesen durchgeleitet, um in einem zweiten oder mehrstufigen
Reaktionsablauf den gewünschten Wasserstoff zu erzeugen. Eine
derartige Vorrichtung zur zweistufigen Methanol-Reformierung
ist beispielsweise aus der EP 0 687 648 A1 bekannt.
Es sind ferner Vorrichtungen zur Durchführung einer
katalytischen Reaktion unter Zuführung eines geeigneten
Reaktionsgemisches auf einem Katalysator bekannt, wobei der
Katalysator mindestens eine durch Verpressen von
Katalysatormaterial gebildete dünne und großflächige Scheibe
ist, durch die das Reaktionsgemisch unter Druckabfall
hindurchpressbar ist.
Insbesondere bei einem durch Übereinanderstapelung von
Katalysatorscheiben (Stapelreaktor) ausgebildeten Katalysator
erweist es sich als nachteilig, daß die zudosierten Edukte bzw.
ein zudosiertes Reaktionsgemisch bereits beim Überströmen der
Scheiben (aufgrund von Diffusionseffekten) mit vorhandenem
Sauerstoff abreagieren bzw. abreagiert, so daß bei einem
anschließenden Durchgang durch den Katalysator nicht mehr
ausreichend Sauerstoff vorhanden ist, um dem Katalysator lokal
die notwendige Wärme zuzuführen. Es ergeben sich hierdurch
große Temperaturgradienten innerhalb des Katalysators.
Aufgabe der Erfindung ist daher die Schaffung einer Vorrichtung
zur Durchführung einer katalytischen Reaktion, bei welcher eine
weitgehend homogene katalytische Reaktion eines
Reaktionsgemisches über den gesamten Katalysator erreichbar
ist. Insbesondere ein Abreagieren der zudosierten Edukte vor
ihrem Eintreten in den Katalysator soll vermieden werden.
Diese Aufgabe wird gelöst durch eine Vorrichtung zur
Durchführung einer katalytischen Reaktion mit den Merkmalen des
Patentanspruchs 1 und ein Verfahren mit den Merkmalen des
Patentanspruches 5.
Durch die erfindungsgemäße wenigstens teilweise Aufbringung
einer Deckschicht auf den Katalysator kann, je nach örtlicher
Dicke der Deckschicht, eine selektive Verminderung und/oder
Vermeidung eines Abreagierens der zugeführten Edukte bzw. eines
Reaktionsgemisches vermieden werden. Dieser Effekt tritt
aufgrund einer durch die Deckschicht verursachten Verminderung
bzw. Vermeidung von Diffusionseffekten ein. Es lassen sich
hierdurch bei einer katalytischen Reaktion über den gesamten
Katalysator gleichmäßige Temperaturen erzielen, so daß große
Temperaturgradienten entlang des Katalysators vermieden werden
können.
Vorteilhafte Ausgestaltungen der erfindungsgemäßen Vorrichtung
sind Gegenstand der Unteransprüche.
Gemäß einer besonders bevorzugten Ausbildung der
erfindungsgemäßen Vorrichtung weist der Katalysator wenigstens
eine großflächige katalytische Scheibe bzw. Schicht auf, durch
welche das Reaktionsgemisch unter Druckabfall hindurchpressbar
ist. Dadurch, daß es erfindungsgemäß möglich ist, durch
örtliche Aufbringung einer Deckschicht die katalytische
Reaktion entlang der katalytischen Schicht zu steuern, können
Temperaturgradienten wirksam vermieden werden, wodurch die
mechanische Belastung der katalytischen Schicht während der
katalytischen Reaktion vermindert werden kann.
Zweckmäßigerweise ist die katalytische Schicht mit wenigstens
einem, insbesondere mittig ausgebildeten, Durchbruch
ausgebildet, wobei die Deckschicht im Bereich des Durchbruchs
relativ dick, und in den übrigen Bereichen, an welchen das
Reaktionsgemisch in die katalytische Schicht eintritt, relativ
dünn ausgebildet ist. Durch diese Maßnahme kann wirksam
vermieden werden, daß es bereits im Bereich des Durchbruchs zu
einer katalytischen Reaktion bzw. zu einem Abreagieren des
Reaktionsgemisches kommt. Ferner kann gewährleistet werden, daß
es über die gesamte Schicht zu einem im wesentlichen
gleichmäßigen Abreagieren des Reaktionsgemisches kommt.
Gemäß einer besonders bevorzugten Ausgestaltung der
erfindungsgemäßen Vorrichtung, sind mehrere übereinander
gestapelte katalytische Schichten vorgesehen, wobei die
jeweiligen Durchbrüche zur Bildung eines Eingangskanals zur
Zufuhr des Reaktionsgemisches miteinander fluchten, und
zwischen den einzelnen Schichten von dem Eingangskanal
abzweigende Verteilungskanäle ausgebildet sind. Dadurch, daß
die Deckschicht im Bereich der Durchbrüche bzw. des
Eingangskanals relativ dick ausgebildet ist, kommt es in diesem
Bereich zu keiner nennenswerten katalytischen Reaktion.
Vielmehr wird das Reaktionsgemisch im wesentlichen unreagiert
in die Verteilungskanäle geführt und über die in diesem Bereich
relativ dünn ausgebildete Deckschicht in die katalytische
Schicht eingeführt bzw. eingepreßt. Hierdurch kommt es über die
gesamte katalytische Schicht zu einer im wesentlichen
gleichmäßigen katalytischen Reaktion.
Gemäß einer bevorzugten Ausführungsform des erfindungsgemäßen
Verfahrens weist das zweite Pulver, aus welchem die Deckschicht
gebildet wird, eine ähnliche Zusammensetzung wie das Pulver zur
Bildung der katalytischen Schicht auf, wobei beide Pulver
insbesondere dendritisches Kupferpulver aufweisen, und das
zweite Pulver insbesondere als keramischen Anteil Aluminiumoxid
aufweist. Durch einen derartigen Einsatz von ähnlichen
Zusammensetzungen für die Deckschicht und die katalytische
Schicht ergeben sich ähnliche physikalische Eigenschaften der
beiden Schichten, so daß beispielsweise eine gleichmäßige
Wärmeausdehnung gewährleistet ist, wodurch mechanische
Spannungen der erfindungsgemäßen Vorrichtung weitgehend
verhindert werden können.
Die Erfindung wird nun anhand der beigefügten Zeichnung weiter
erläutert. In dieser zeigt
Fig. 1 eine Teilschnittansicht durch eine erfindungsgemäß
mit einer Deckschicht beschichtete katalytische
Schicht, und
Fig. 2 eine perspektivische Darstellung einer
stapelförmigen Anordnung parallel geschalteter
Katalysatorschichten.
In Fig. 1 ist eine erste bevorzugte Ausführungsform der
erfindungsgemäßen Vorrichtung dargestellt, bei welcher der
Katalysator als katalytische Schicht 1 ausgebildet ist. Die in
Fig. 1 dargestellte Vorrichtung ist rotationssymmetrisch um die
Achse A ausgebildet, so daß in Fig. 1 nur die linke Hälfte der
bevorzugten Ausführungsform der erfindungsgemäßen Vorrichtung
dargestellt ist. Die Vorrichtung weist einen mittig
ausgebildeten Durchbruch 3 auf, durch welchen ein
Reaktionsgemisch in der mittels des Pfeils P dargestellten
Richtung durch die Vorrichtung hindurchführbar ist. Auf die
katalytische Schicht 1 ist eine Deckschicht 2 aufgebracht,
welche im Bereich des Durchbruchs 3 dicker, und in radial
weiter außen liegenden Bereichen der katalytischen Schicht 1
dünner ausgebildet ist.
Durch Aufeinanderstapeln der in Fig. 1 dargestellten
Vorrichtungen erhält man einen Stapelreaktor, wobei die hierbei
fluchtenden Durchbrüche 3 einen Einlaßkanal für das
einzuführende Reaktionsgemisch bilden. Die Vorrichtungen werden
ferner derart aufeinandergestapelt, daß jeweils zwischen zwei
Deckschichten 2 ein Verteilungskanal 4 entsteht (von welchem,
da in Fig. 1 nur eine Vorrichtung dargestellt ist, lediglich
die untere Hälfte gezeigt ist), welcher von dem Einlaßkanal 3
abzweigt. Zu diesem Zwecke weist die katalytische Schicht 1 in
ihrem Außenbereich einen Schulterbereich 1a auf. Man erkennt,
daß in diesem Schulterbereich 1a auch die Deckschicht 2 eine
Stufe 2a bildet. Die genannten Verteilungskanäle 4 entstehen
dadurch, daß jeweils zwei der dargestellten Schichten 1 jeweils
mit den Stufen 2a aufeinanderliegend aufeinander gestapelt
werden.
Um der katalytischen Schicht 1 eine bessere mechanische
Stabilität und/oder verbesserte Wärmeleitung zu verleihen, wird
das Katalysatormaterial in eine Trägerstruktur verpreßt. Bei
dieser Trägerstruktur handelt es sich um eine netzartige
Matrix, die durch Vermischen wenigstens eines
Katalysatorpulvers mit dendritischem Kupfer in Pulverform und
Verpressen dieses Gemisches erhalten wird. Beim Verpressen
bildet das dendritische Kupfer eine netzartige Matrixstruktur,
in welche die Katalysatorkörner "eingebaut" sind. Das
dendritische Kupferpulver läßt sich auch bei einem relativ
geringen Massenanteil des Kupferpulvers zur Gesamtmasse der
katalytischen Schicht 1 leicht zu einem Netz zusammenpressen
bzw. versintern, hat eine große Oberfläche und ist selber
katalytisch aktiv. Durch die Verwendung von dendritischem
Kupferpulver wird deshalb ein stabilisierendes, fixierendes und
wärmeverteilendes Netz im Mikrometerbereich erhalten.
Auch die Deckschicht 2 weist vorteilhafter Weise als
Hauptbestandteil dendritisches Kupferpulver, und als
keramischen Anteil Aluminiumoxid auf. Ein diese Bestandteile
aufweisendes Pulver wird vor oder während dem Preßvorgang zur
Herstellung der katalytischen Schicht auf das erste Pulver zur
Herstellung der katalytischen Schicht bzw. die wenigstens
teilweise verpreßte katalytische Schicht aufgebracht. Durch
weiteres Verpressen läßt sich anschließend eine Deckschicht in
den gewünschten Bereichen der katalytischen Schicht aufbringen.
Entsprechend ihrer Dicke vermindert bzw. verhindert die
Deckschicht 2 eine Reaktion (Diffusion) zugeführter Edukte an
der Oberfläche der katalytischen Schicht 1. Man erkennt, daß
die Deckschicht 2 im Bereich des Einlaßkanals 3 relativ dick
ausgebildet ist. Hierdurch wird eine Diffusion und somit eine
katalytische Reaktion in diesem Bereich weitgehend vermieden.
Im Gegensatz hierzu kann bei einem Durchströmen der
Verteilungskanäle 4 das zugeführte Reaktionsprodukt die in
diesem Bereich relativ dünn ausgebildete Deckschicht 2 aufgrund
von Diffusionseffekten durchqueren und in steuerbarer bzw.
gewünschter Weise mit der katalytischen Schicht 1 reagieren.
Das reagierte Reaktionsgemisch bzw. hierdurch entstehende
Reaktionsprodukte treten nach der katalytischen Reaktion an der
Außenseite 1b der katalytischen Schicht 1 radial aus dieser
aus.
Zur Schaffung einer kompakten Bauweise für derartige
Vorrichtungen zur Durchführung einer katalytischen Reaktion
wird das von dem Reaktionsgemisch zu durchfließende
Katalysatorvolumen auf mehrere Schichten aufgeteilt, die jedoch
nicht nebeneinander, sondern hintereinander bzw. parallel
geschaltet angeordnet sind. Eine derartige Anordnung ist in
Fig. 2 dargestellt, und zeigt eine Vielzahl von
aufeinanderliegenden katalytischen Schichten 10, 10', welche
einen Stapelreaktor 20 bilden, wobei die in der Zeichnung
obenliegenden Schichten zur besseren Veranschaulichung der
Wirkungsweise beabstandet zueinander dargestellt sind.
Die katalytischen Schichten 10 weisen Kanäle 12, 14, 14', 16
zum Leiten von Edukten und Produkten der katalytischen Reaktion
auf. In dem in Fig. 2 dargestellten Ausführungsbeispiel sind in
jeder katalytischen Schicht 10, 10' im wesentlichen parallel zu
den Längskanten verlaufende Durchbrüche 12 vorgesehen, wobei
die Durchbrüche 12 übereinanderliegender katalytischer
Schichten 10, 10' im wesentlichen deckungsgleich zueinander
angeordnet sind und somit einen durch den gesamten Stapel 20
von oben nach unten durchgehenden Einlaßkanal für die Edukte
des Reaktionsgemisches bilden. Je nach Verwendung der
Stapelanordnung wird durch die Durchbrüche 12 ein spezifisches
Reaktionsgemisch geleitet. Die Einlaßrichtung des
Reaktionsgemisches ist mittels Pfeilen E symbolisiert.
Im Falle der Verwendung des dargestellten Stapelreaktors als
Wasserstoffreaktor umfaßt das Reaktionsgemisch Alkohol,
insbesondere Methanol, sowie chemisch gebundenen Wasserstoff,
vorteilhafter Weise in Form von Wasser. Im Falle der Verwendung
des Stapelreaktors 20 in einer sogenannten H2-Shift-Reaktion
zur Verringerung von Kohlenmonoxid unter Freisetzung von
Kohlendioxid umfaßt das Reaktionsgemisch Kohlenmonoxid und
Wasserstoff. Im Falle des Einsatzes im Bereich der
Kohlenmonoxid-Oxidation umfaßt das Reaktionsgemisch ein CO-haltiges
Gas sowie ein O2-haltiges Gas. Bei der Verwendung des
Stapelreaktors bzw. Katalysatorstapels 20 in einem
katalytischen Brenner umfaßt das Reaktionsgemisch ein
brennbares Edukt sowie ein O2-haltiges Gas. Die Durchbrüche 12
jeder zweiten katalytischen Schicht 10 stehen mit im
wesentlichen parallel zur Flächenausdehnung der katalytischen
Schichten 10 verlaufenden Verteilungskanälen 14 in Verbindung,
die wenigstens einen Teil des durch die Durchbrüche 12
eintretenden Reaktionsgemisches in das Innere der
Katalysatorschicht 10 ableiten. Hierdurch wird ein Teil des
durch die Durchbrüche 12 eintretenden und durch den Stapel 20
geführten Reaktionsgemisches in jeder zweiten katalytischen
Schicht durch die Verteilungskanäle 14 in das Innere der beiden
angrenzenden katalytischen Schichten 10, 10' abgeleitet,
wodurch eine Parallelschaltung der übereinanderliegend
angeordneten Katalysatorschichten realisiert ist.
In dem dargestellten Ausführungsbeispiel sind je katalytischer
Schicht 10, 10' zwei räumlich getrennte Durchbrüche 12
vorgesehen. Durch Einleitung eines Reaktionsgemisches in beide
Durchbrüche 12 bzw. den jeweils durch diese gebildeten
Führungskanal kann eine gewünschte katalytische Reaktion
besonders schnell und/oder gleichmäßig durchgeführt werden.
Entlang der Querkanten der katalytischen Schichten 10, 10' sind
analog zu den Durchbrüchen 12 ausgebildete weitere Durchbrüche
16 angeordnet, die ebenfalls im wesentlichen senkrecht zur
Flächenausdehnung jeder katalytischen Schicht 10, 10'
verlaufende Führungskanäle bilden, die bei übereinandergelegten
katalytischen Schichten 10, 10' jeweils deckungsgleich mit den
Durchbrüchen 16 der darüber bzw. darunter liegenden
katalytischen Schicht 10, 10' zu liegen kommen. Die Durchbrüche
16 jeder zweiten katalytischen Schicht 10' stehen mit
Sammelkanälen 14' in Verbindung, die aus der jeweils darüber
und darunter liegenden katalytischen Schicht 10 austretende
Reaktionsprodukte sammeln und in Querrichtung den Durchbrüchen
16 bzw. dem durch diese gebildeten Führungskanal zuführen, über
welchen die Reaktionsprodukte durch den Stapel 20 abgeleitet
werden (Pfeil A).
Um zu vermeiden, daß es bereits beim Durchströmen der
Durchbrüche 12 bzw. des durch diese gebildeten Führungskanals
zu einem Abreagieren des Reaktionsgemisches kommt, sowie zur
Gewährleistung eines gleichmäßigen Abreagierens des
Reaktionsgemisches entlang der Verteilungskanäle 14 sind sowohl
die Durchbrüche 12 als auch die Verteilungskanäle 14 mit einer
Deckschicht bzw. Diffusionsschicht 2 selektiver Dicke
überdeckt. Diese Deckschicht 2 ist in Fig. 2 lediglich für die
oberste katalytische Schicht 10 mittels Schraffur dargestellt.
Wie bereits ausführlich beschrieben, kann durch Vorsehen einer
derartigen Deckschicht 2 auf den katalytischen Schichten 10,
10' eine gleichmäßige katalytische Reaktion über die
katalytische Scheibe 10, 10' bzw. den gesamten Stapelreaktor 20
gewährleistet werden.
Claims (6)
1. Vorrichtung zur Durchführung einer katalytischen Reaktion,
insbesondere einer Reformierung, einer CO-Oxidation oder eines
katalytischen Brennens, unter Durchleitung eines geeigneten
Reaktionsgemisches durch einen Katalysator (1, 10, 10', 20),
dadurch gekennzeichnet,
daß der Katalysator (1, 10, 10', 20) wenigstens teilweise von
einer Deckschicht (2) zur örtlichen Verminderung und/oder
Vermeidung eines Abreagierens des Reaktionsgemisches vor seiner
Durchleitung durch den Katalysator (1, 10, 10', 20) ausgebildet
ist.
2. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der
Katalysator wenigstens eine großflächige katalytische Schicht
(1, 10, 10') aufweist, durch welche das Reaktionsgemisch unter
Druckabfall hindurchpreßbar ist.
3. Vorrichtung nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß die
katalytische Schicht (1, 10, 10') mit wenigstens einem,
insbesondere mittig ausgebildeten Durchbruch (3, 12) vorgesehen
ist, wobei die Deckschicht (2) im Bereich des Durchbruchs (3,
12) relativ dick, und in den übrigen Bereichen, an welchen das
Reaktionsgemisch in die katalytische Schicht eintritt, relativ
dünn ausgebildet ist.
4. Vorrichtung nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß
mehrere übereinander gestapelte katalytische Schichten (1)
vorgesehen sind, wobei die Durchbrüche (3, 12) zur Bildung
wenigstens eines Eingangskanals miteinander fluchten, und
zwischen den Schichten von dem Eingangskanal abzweigende
Verteilungskanäle (4, 14) ausgebildet sind.
5. Verfahren zum Aufbringen einer Deckschicht auf einen
Katalysator, insbesondere zur Herstellung einer Vorrichtung
nach einem der vorstehenden Ansprüche, wobei aus mindestens
einem Katalysatorpulver durch Verpressen ein einen Formkörper
bildende dünne und stark komprimierte Schicht gebildet wird,
dadurch gekennzeichnet,
daß ein zur Bildung der Deckschicht geeignetes zweites Pulver
vor oder während dem Verpressen auf das erste Pulver bzw. den
wenigstens zum Teil komprimierten Formkörper aufgebracht wird,
und/oder das zweite Pulver nach dem Verpressen auf den
komprimierten Formkörper aufgebracht und einem weiteren
Verpressen unterzogen wird.
6. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß das
zweite Pulver eine dem ersten Pulver ähnliche Zusammensetzung
aufweist, wobei das erste und das zweite Pulver insbesondere
als Hauptbestandteil dendritisches Kupferpulver aufweisen, und
das zweite Pulver insbesondere als keramischen Anteil Alumini
umoxid aufweist.
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