DE2019706C3 - Vorrichtung zur Erzielung einer gleichmäßigen Gasverteilung in radial durchströmten Katalysatoranlagen - Google Patents

Vorrichtung zur Erzielung einer gleichmäßigen Gasverteilung in radial durchströmten Katalysatoranlagen

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Description

Katalysatorschüttungen in Reaktoren für katalyti-
a5 sehe, exotherme Hochdrucksynthesen, insbesondere die Ammoniaksyr-hese, können gemäß neueren Vorschlägen in radialer Richtung an Stelle der bisher üblichen axialen Richtung vom Synthesegas durchströmt werden (siehe z. B. deutsche Auslegeschrift
3" 1 256 205). Der Vorteil dieser Strörmjngsrichtung wird in einem geringeren Druckverlust im Reaktor gesehen, ein Vorteil, der vor allem bei Großanlagen in Erscheinung treten soll. Dabei gibt es die Möglichkeit, in einem solchen
Reaktor nur eine radiale Strömungsrichtung zu wählen. Diese kann entweder von innen nach außen oder von außen nach innen gehen, wobei gleichzeitig der Einsatz eines vorreduzierten Katalysators empfohlen wird, um eine Schädigung des Katalysators durch ungleich-
mäßige Strömung bei der Reduktion, wie sie bei radialer Gasströmung auftreten soll, zu vermeiden (deutsche Auslegeschrift 1 256 205).
Es ist ferner vorgeschlagen worden, bei Reaktoren für exotherme katalytische Hochdrucksynthesen, bei denen der Katalysator in mehreren Schichten angeordnet ist, zwischen denen jeweils gekühlt wird, die radiale Gasströmungsrichtung nur in der letzten, besonders langen Endkatalysatorlage anzuwenden (österreichische Patentschrift 281 870), wobei ausschließlich eine Strömungsrichlung des Gases von innen nach außen gewählt wird. In diesem Falle kann auf die Verwendung eines vorreduzierten Katalysator, verzichtet werden, da die Reduktion des Katalysators, die auf Grund der stärkeren Gasbeaufschlagung in den mittel punktsnahen Bereichen früher eintritt als in den rand nahen Bereichen, in Gasströmungsrichtung voranschreitet, so daß eine Schädigung eines bereits reduzierten Katalysators nicht zu befürchten ist. Es ist auch schon bekannt, daß eine ungleichmäßige Gasströmung in Katalysatorlagen, die sich besonders bei radial durchströmten Katalysatorlagen bemerkbar macht und auf einer sogenannten Kanalbildung in der Katalysatorschicht beruht, verhindert werden kann, wenn wenigstens eine der Wände, die das Katalysator bett begrenzen und durch welche das Gas strömt, aus zwei durch einen gasgefüllten Zwischenraum getrennten Flächenstücken besteht, die beide mit öffnungen versehen und diese öffnungen so dimensioniert sind,
daß beim Durchströmen des keaklionsg.isC' durch ilen Reaktor ;in diesen Wandflüchenstücken ein Dii.c!- abi'iill erhalten wird der mindestens das O.lfaJie, \or- ?ug> weise aber das 1,0- bis 2.0fache des Druckabfalles im katalysatorbett betragt (österreichische PaU,M-schrift .'7.1 054). Durch diesen relativ hohen, zusätzlichen Druckabfall begibt man sich aber zum Teil wieder des Vorteiles von radialdiirehströmien Katalysa'.orsehichte.i. da ja die Radi.!!strömung vor allem im Hinblick auf den geringeren Druck\erlust gewählt wird. :r.
Nach der deutschen Auslegesclirift 1 128 409 wird eine gleichmäßige Gasverteilung in radiaidurehstromten Katalysa'orschichteii dadurch zu erreichen versucht, dall die Katalysator^ '■ icht in mehrere hintereinanderliegende Abschnitte unterteil! wird. Dadurch wird die Gasgeschwindigkeit und damit zwingend verbunden auch der Druckabfall erhöht. Gerade der Druckabfali soll aber durch Anwendung radiaWlurchströmter Katalysatorschichten herabgesetzt werden.
Die in dieser Schrift vorgeschlagene Maßnahme »o setzt somit den möglichen Vorteil im .rheblichen Maße wieder herab.
Schließlich wird in der deutschen Patentschrift 638 978 ein Cjasverteilungsrohr beschrieben, das mit abgestuften Gasdurchgangsflächen versehen ist.
Die öffnungen sind über die Länge des Rohres so verteilt, daß ihre Anzahl und ihr Querschnitt in fortschreitender Entfernung vom Gaseingang zunimmt.
Bei radial durchströmten Katalysatorlagen, bei denen eine Strömungsrichtung von innen nach außen eingehalten wird, erfolgt der Gaseintritt in die Schicht über ein zentral angeordnetes Rohr mit gasdurchlässigen Wänden, das sogenannte Zentrairohr, das im Hinblick auf den teuren Hochdruckraum möglichst eng gehalten wird. Es wird daher in den meisten Fällen 31, eine Mantelfläche besitzen, die ein Vielfaches seiner Querschnittfläche beträgt.
Das dem Gaseintritt entgegengesetzte Ende dieses Rohres ist gasdicht verschlossen. Nach Durchtritt durch die Katalysatorschicht verläßt das Gas durch eine mit dem Zentralrohr, konzentrische, gasdurchlässige Wand das Katalysatorbett und wird durch einen Ringspalt zwischen dieser Wand und dem Ofeneins&tzmantel abgeleitet, wobei diese Ableitung aus konstruktiven Gründen meist in einer dem Gaseintritt in das Zentralrohr entgegengesetzten Richtung erfolgt.
Bei solcherart angeordneten, radial durchströmten Katalysatorlagen zeigte es sich, daß, abgesehen von einer eventuellen Kanalbildung, an sich eine unregelmäßige Verteilung der Gasströmung durch die Kataly- satorschicht auftritt, wobei überraschenderweise vor allem in jenen Teilen der Katalysatorschicht die größte Strömungsdichte zu verzeichnen ist, die vom Gaseingang arn weitesten entfernt sind, während in den Teilen der Katalysatorschicht, die dem Gaseingang am nächsten liegen, nur sehr wenig Gas durch die Katalysatorschicht strömt. Die Folge dieser ungleichmäßigen Strömung ist eine schlechte Ausnutzung des Katalysators und damit des Hochdruckraumes, die überdies dazu führt, daß in den stark durchströmten Teilen der Katalysator früher erschöpft ist als in den schwach durchströmten Teilen. Schließlich wird auch die Dauer der Reduktion des Katalysators im Ofen, die an sich ohne Schädigung desselben möglich ist, unverhältnismäßig verlängert, da dieser in den schwach durch- O5 strömten Teilen der Schicht nur sehr langsam reduziert wird.
Js konnte nun gefunden werden, daß eine völlig
sileichiTiälügi.· Gasströmung in allen I .-iL-n um radial von innen nach außen durclisii oir.ten Kaiaiysalorsehichlen möglich is;, wenn man die den· Ga^durchtritt dienende freie [-"lache so abstuft, daß diese in den dem Gaseinsang am iiäciisit.-n hegenden T-jHcn der kata!\- satoischiciu weitaus größer ist als in den übrigen Teilen der Katalysatorschichl.
Fs wird verminet, daß die ungleichmäßige Gas- -'römung vor allem durch eiie I ragheil des Gase-·, ,.■me Strömungsrii'htung /u ändern, hervorgerufen wird, wobei aber a..i.h andere Faktoren, wie Staudruck \on unten im Zentralrohr und oben im Rmgspali. eine Rolle spielen dürften. Diese sind ancVi von den Dimensionen in ZeiHn'lrohr und Ringspah. und deren Verhältnis zueinander bzw. beider zu den Abmessungen des Katalysatorbettes abhängig, so daß eine genau·. Abstufung der freien Anströmfläche von Fall zu FaIi ermilieh werden muli. Die Abstufung muli durchaus, nicht stetig in Gasströmup'-srichtung abnehmen, es ist ebenso auch möglich, daf3 η einem oder dem anderen Teil eine zusätzliche Korrektur durch eng begrenzte Erhöhung oder Verminderung der freien Anströmfiäche innerhalb der ertindungsgemäßeii Grenzen nötig ist. So ist z. B. gelegentlich etwa auf halber Höhe der Katalysatorschicht eine Zone besonders niedriger freier Anströmfläche erforderlich.
Die Gleichmäßigkeit der Gasströmung kann up. schwer durch zonenweise Messung der Temperatur in den peripheren Randzonen der Katalysatorschicht überprüft werden. Eine solche Abstufung der freien Anströmfläche kann erzielt werden, wenn die im Zentralrohr angebrachten öffnungen, die dem Austritt des Gases in die Kontaktschicht dienen, in Anzahl und Querschnitt entsprechend verteilt werden.
Gegenstand der Erfindung ist demnach eine Vorrichtung zur Erzielung einer gleichmäßigen Gasverteilung in radialdurchströmten Katalysatorlagen in Reaktoren für katalytische, exotherme Hochdrucksynthesen, vorzugsweise der Ammoniaksynthese, bestehend aus einer zwischen zwei konzentrischen, gasdurchlässigen Ringblechen angeordneten Katalysatorschicht sowie aus dem diese Bleche abschließenden Boden und Deckel, wobei der innerhalb des inneren Ringbleches befindliche Raum auf der einen Seite mit einer Gaseinlaßöffnung versehen und am anderen Ende gasdicht abgeschlossen ist und das äußere Ringblech zusammen mit dem die Katalysatorschicht einschließenden Ofeneinsatzmantel einen Ringspalt bildet, der an der der Gascinlaßöffnung entgegengesetzten Seile mit einer Gasauslaßöffnung versehen ist, und ist dadurch gekennzeichnet, daß das Innere der konzentrischen Ringbleche, dessen Gesamtfläche ein Vielfaches der Querschnittsfläche beträgt, in gleichmäßiger Verteilung mit runden, eckigen, schlitzförmigen oder dergleichen öffnungen, die pro Öffnung eine Fläche von maximal 1 cm2 besitzen, versehen ist, wobei im obersten Viertel der Gesamtfläche des inneren Ringbleches die Fläche dieser Öffnungen/cm2 das 10- bis 25fache der Fläche jener öffnungen pro cm2 beträgt, die sich in den weiteren drei Vierteln der Gesamtfläche des inneren Ringbleches befinden, und daß die öffnungen im Äußere^ der konzentrischen Ringbleche gleichmäßig verteilt sind und deren Fläche pro cm2 mindestens gleich groß ist wie die Fläche der öffnungen pro cm2 im ersten Viertel des inneren Ringbleches.
Diese letzte Bestimmung ist zu beachten, da sonst das äußere Ringbiech die Abstufung der Flächen im inneren Ringblech zum Teil unwirksam machen würde.
Im zweiten Viertel dieses Ringblcches beträgt die Fläche der Öffnungen bevorzugt '/„ bis '/m im dritten und vierten Viertel '/ir, bis '/20 der Fläche der öffnungen des ersten Viertels. Die einzelnen öffnungen sollen an sich möglichst klein gehalten und in den Bereichen großer freier I lachen pro Flächeneinheit diese vorzugsweise durch viele kleine öffnungen erzielt werden. Wenige große öffnungen haben den Nachteil einer ungleichmäßigen Gasverteilung. Um das Durchrutschen von Katalysatorkörnern durch die Öffnungen zu vermeiden, empfiehlt es sich, zwischen den beiden Ringblcchen und der Katalysatorschüttung feine Drahtnetze einzuziehen, die für sich kaum einen Gaswidcrsland darstellen.
Eine solche Vorrichtung ist in ihrem prinzipiellen Aufbau in Fig. 1 wiedergegeben. In ihr bedeuten 1 das innere konzentrische Ringblech, 2 die Gaseinlaßöffnung, 3 die Katalysatorschicht, 4 das äußere Ringblech, 5 den Ringspalt, 6 die Gasauslaßöffnung, die im Boden des Katalysatorgehäuses angebracht ist. 7 sind die öffnungen im inneren, konzentrischen Ringblech.
Eine Anwendung der erfindungsgemäßen Vorrichtung als Endkatalysatorlage in einem in mehrere Katalysatorlagen unterteilten Ammoniaksynthesereaktor, der zwischen den Katalysatorschichten durch indirekten Wärmetausch mit frischem Synthesegas gekühlt wird, ist in F i g. 2 dargestellt. Die Bezugsziffern 1 bis 7 haben die gleiche Bedeutung wie in Fig. 1. 8 ist ein den ganzen Ofen durchziehendes, zentrales Steigrohr, das das vom Hauptwärmetauscher (der sich unterhalb der erfindungsgemäßen Vorrichtung in der Basis des Ofens befindet) kommende frische Synthesegas bis an das obere Ofenende führt, von wc. aus es von oben nach unten die Eingangskatalysatorlagcn durchströmt, bevor es in die erfindungsgemäß konstruierte Endkatalysatorlage eintritt. Das reagierende Synthesegas, das die Rohre des in F i g. 2 nicht dargestellten Zwischenboden Wärmetauschers verläßt, sammelt sich zunächst in einem um das Steigrohr 8 angeordneten Ringraum 9, bevor es bei 2 in den der Gasverteilung dienenden Raum innerhalb des inneren konzentrischen Ringbleches 1 eintritt, der in diesem Fall als Ringraum ausgebildet ist. Das den Ringspalt 5 bei 6 verlassende Gas sammelt sich in einem Ringraum 10, bevor es in den Hauptwärmetauscher abgeleitet wird.
Ist eine Ruhigstellung des obersten Teiles der Katalysatorschicht erwünscht, so kann man dem einfach dadurch Rechnung tragen, daß der oberste Teil des inneren Ringbleches 1, und zwar vorzugsweise etwa '/β. überhaupt keine Öffnungen besitzt und dann eine Anordnung der Öffnungen nach der Regel der vorliegenden Erfindung anschließt. Um zu ermöglichen, daß im inneren konzentrischen Ringblech 1 die Verteilung der öffnungen 7 innerhalb der erfindungsgemäßen Grenzen geändert werden kann, beispielsweise um während des Betriebes aufgetretenen Änderungen, wie solchen in der Katalysatorkorngröße, Katalysatoraktivität oder der Gasbeaufschlagung des Reaktors "Rechnung zu tragen, ohne den ganzen Reaktor zerstören zu müssen, hat es sich als besonders günstig erwiesen, das Ringblech 1 doppelwandig auszubilden. Während die äußere der beiden rohrförmigen Wände gleichmäßig mit öffnungen versehen ist und mit den Schikaneblechen, die Decken und Boden der Katalysator schicht darstellen, fest verschweißt ist, ist die innere der beiden rohrförmigen Wände nur in das äußere Rohr hineingesteckt, so daü es jederzeit ausgewechselt werden kann. Es ist erfindungsgemäß mit den Öffnungen7 abgestufter Fläche versehen. Die freie Fläche der öffnungei der äußeren der rohrförmigen Wände muß natürlicl so groß gewählt werden, daß diese pro Flächeneinhci größer ist als die der Öffnungen 7 im obersten Vierte des inneren Rohres, damit die crfindiingsgcmäß abge sluften öffnungen voll zur Wirkung kommen.
Eine Abänderung der Erfindung stellt eine Vorrich tung dar, die gleich konstruiert ist wie die in Fig. I wiedergegebene, nur mit dem Unterschied, daß sich dii
ίο erfindungsgemäß angeordneten Löcher im äußeret Ringblech belinden, während das innere konzentrisch! Ringblech Öffnungen in solchem Ausmaß besitzt, dal deren freie Fläche pro Flächeneinheit mindestem gleich groß ist wie die im obersten Viertel, gerechnet ir
Gasströmungsrichtung, des äußeren Ringblcches
Bevorzugt wird die Bemessung der freien Flächen ii den einzelnen Vierteln gleichgewählt, wie bei der Vor richtung mit Abstufung im inneren Ringblech.
Auf Grund der mit dem erfindungsgemüßen Ver
ao fahren erzielten gleichmäßigen Gasströmung ist eiru optimale Ausnützung des Katalysators in radial durch strömten Katalysatorlagen möglich, die durch keiner nennenswerten Druckverlust in den Wänden, die di< Katalysatorschicht umgeben, erkauft werden muß
Da in solchen Lagen wegen des insgesamt auftretende! gerinr-.-n Druckverlustes die Verwendungeines Kataly sators mit relativ kleiner Korngröße, z. B. einer solchci mit 1 bis 3 mm Durchmesser, möglich ist, kann mi öfen, in denen eine solche erfindungsgemäß gestaltete
Katalysatorlage z. B. als Endkatalysatorlage eingeh.π ist, ein besonders guter Ammoniakaufbau cr/.icl werden.
Beispiel
In einer Vorrichtung für die Ammoniaksyntheo bestehend aus drei Katalysatorlagen mit Kühlui.i durch Wärmetausch mit frischem Synthesegas zwisdu.
diesen Lagen, ist die dritte Katalysatorlage so au ν pe staltet, wie in F i g. 2 dargestellt; Bei einem lithf Durchmesser des Hochdruck-Hohlkörpers von 800 mi. hat das dritte Katalysatorbett eine Höhe von 4650 im.' einen Außendurchmesser von 660 mm, einen Innen
durchmesser von 300 mm und ein Katalysatorvolumc· von 1,27 m3. Der Katalysator in diesem Bett hai ein« mittlere Korngröße von 2,5 mm. Die innere gasdtirc:· lässige Wand 1 ist mit Löchern folgender Austufuin versehen.
mm Höhe von unten mm1 Lochfläche/cm1
4650 bis 4492 0 t. Viertel
4492 bis 3392 41 -jy,j mm /cm
3392 bis 3369 8,5
3369 bis 2992 8,5 2. Viertel
2992 bis 2602 4,2 4,8 mmVcrn*
2602 bis 2442 3,6
2442 bis 2246 2,0
2246 bis 1972 2,0 3. Viertel
1972 bis 1422
1422 bis 1123		 1,8
2,6		 1,75 mm*/cm*
1123 bis 1102 2,6 4. Viertel
1102 bis 709 1,5
709 bis 472 1,2
472 bis O 3,1
Bei einer Gasmenge vor dem Ofen von 55 000 Nm^/h beträgt die Gasmenge vor der dritten Katalysatorlage 50 000Nm3/h. Das Synthesegas hat vor der dritten Kalalysatorlage 12,1 Volumprozent NH:) und 9,0 Vo
lumprozent Inerte, der Druck beträgt 300 atm. Die 5 19,1 Volumprozent.
Eintrittstemperatur beträgt 429°C, die Austrittstemperatur, gemessen in jedem Viertel der Katalysatorlage, beträgt gleichmäßig etwa 5340C. Das Gas hatte am Ende dieser Katalysalorlage einen NH3-Gehalt von 191 Vl
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen
309 642/350

Claims (6)

  1. 2 O19706
    Patentansprüche:
    I. Vorrichtung zur Erzielung einer gleichmäßigen Gasverteilung in radial durchströmten Katalysatorlagen in Reaktoren für katalytische, exotherme I loehdrucksynthesen, vorzugsweise der Ammoniaksynthese. bestehend aus einer zwischen zwei konzentrischen, gasdurchlässigen Ringblechen (I, 4) angeordneten KaiaKsatorschichi (3) sowie aus dem diese Bleche abschließenden Boden und Deckel, wobei der innerhalb des inneren Ringbleches befindliche Raum auf der vinen Serte mit einer Gaseinlaßöffnung (2) \ersehen und am anderen Ende gasdicht abgeschlossen ist und das äußere Rii:^- hiech (4) zusammen mit dem die Katalysatorschicht einschließenden Ofeneinsatzmantel einen Ringspalt (5) bildet, der an der der GaseinlaßöfTnung (2) entgegenge'c zten Seite mit einer Gasauslaßöffnung (6) versehen ist. dadurch gekennzeichnet, daß das Innere der konzentrischen Ringbleche (1). dessen Gesamtfläche ein Vielfaches der Oiierschnittsfläche beträgt, in gleichmäßiger Verteilung mit runden, eckigen, schlitzförmigen oder dergleichen Öffnungen (7; versehen ist, die pro öffnung eine Fläche unter 1 cm2 besitzen, wobei im obersten Viertel der Gesamtfläche des inneren Ringbleches (1) die Fläche dieser öffnungen (7)/'cma das 10- bis 25fache der Fläche jener öffnungen (7)/cm5 beträgt, die sn.h in den weiteren drei Vierteln der Gesamtfläche des inneren R.ngbleches befinden, und daß die öffnungen im Äußeren der konzentrischen Ringbleche (4) gleich! .äßig verteilt sind und deren Fläche/cm2 mindestens gleich groß ist wie die Fläche der Öffnungen/cm2 im ersten Viertel des inneren Ringbleches.
  2. 2. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß im inneren Ringblech (1) die Fläche der öffnungen (7) pro cm2 im zweiten Viertel im Durchschnitt '/« bis 'jlB der Fläche der Öffnungen (7) pro cm2 im ersten Viertel beträgt, wobei die öffnungen (7) gleichmäßig verteilt sind oder gegen die halbe Höhe des Ringbleches (1) hin abnehmen.
  3. 3. Vorrichtung nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Fläche der öffnungen (7) im 3. und 4. Viertel des inneren Ringbleches (1) Vi5 bis 'Asoder Fläche der öffnungen (7) im ersten Viertel beträgt.
  4. 4. Voi richtung nach den Ansprüchen I bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die konzentrischen Ringbleche (I1 4) senkrecht stehen und die Gaseinlaßöffnung (2) oben angebracht ist, wobei die oberste Partie des inneren konzentrischen Ringbleches (1), vorzugsweise etwa '/« von dessen Gesamthöhe, keine Gasdurchtrittsöffnungen aufweist und bei der Unterteilung der darunterliegenden Teile dieses Ringbleches (I) in Zonen mit verschiedener Fläche der öffnungen (7) nicht einbezogen wird.
  5. 5. Vorrichtung nach den Ansprüchen 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß das innere konzentrische Ringblech (I) doppelwandig ausgebildet ist, wobei die äußere der beiden rohrförmigen Wände fest mit Boden und Deckel des die Katalysatorschicht begrenzenden Gehäuses verschweißt ist und gleichmäßig mit öffnungen versehen ist und die innere der beiden rohrförmigen Wände, die in die äußere, rohrförmige Wund hineingeschoben ist. mit den Öffnungen (7) unterschiedlicher freier Fläche versehen ist. wobei die freie Fläche der Öffnungen der äußeren der beiden rohrförmigen Wände pro Flächeneinheit größer ist als die freie Fläche im ersten Viertel, gemessen von der Gaseintrittsseite der inneren der rohrförmigen Wände.
  6. 6. Abänderung der Vorrichtung nach , nspruch 1 dadurch gekennzeichnet. daß_die Fläche der Öffnungen/cm2 Mantelfläche im Äußeren der konzentrischen Ringbleche (1) abgestuft ist und die Fläche der Öffnungen/cm2 im inneren Ringblech (1) gleichmäßig und mindestens gleichgroß ist wie die Fläche der öffnungen im ersten Viertel des äußeren Ri:.^ bleches (4).
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