DE2019706B2

DE2019706B2 - Vorrichtung zur erzielung einer gleichmaessigen gasverteilung in radial durchstroemten katalysatoranlagen

Info

Publication number: DE2019706B2
Application number: DE19702019706
Authority: DE
Inventors: Helmut Dr. Leonding; Lehner Heinz Dr.; Niedetzky Johann Dipl.-Ing.; Pesl Josef Dr.; Wagner Anton Dr.; Faschinger Franz Dipl.-Ing.; Linz; Hinrichs (Österreich)
Original assignee: Lentia GmbH, Chem. u. pharm. Erzeugnisse - Industriebedarf, 8000 München
Priority date: 1970-04-21
Filing date: 1970-04-23
Publication date: 1973-03-22
Also published as: US3754078A; GB1352550A; DE2019706A1; DE2019706C3; NL168790B; NL7105041A; FR2089755A5; NL168790C; AT299981B; BE766024A

Description

Katalysatorschüttungen in Reaktoren für katalytische, exotherme Hochdrucksynthesen, insbesondere die Ammoniaksynthese, können gemäß neueren Vorschlägen in radialer Richtung an Stelle der bisher üblichen axialen Richtung vom Synthesegas durchströmt werden (siehe z. B. deutsche Auslegeschrift 1 256 205). Der Vorteil dieser Strömungsrichtung wird in einem geringeren Druckverlust im Reaktor gesehen, ein Vorteil, der vor allem bei Großanlagen in Erscheinung treten soll.

Dabei gibt es die Möglichkeit, in einem solchen Reaktor nur eine radiale Strömungsrichtung zu wählen. Diese kann entweder von innen nach außen oder von außen nach innen gehen, wobei gleichzeitig der Einsatz eines vorreduzierten Katalysators empfohlen wird, um eine Schädigung des Katalysators durch ungleichmäßige Strömung bei der Reduktion, wie sie bei radialer Gasströmung auftreten soll, zu vermeiden (deutsche Auslegeschrift 1 256 205).

Es ist ferner vorgeschlagen worden, bei Reaktoren für exotherme katalytische Hochdrucksynthesen, bei denen der Katalysator in mehreren Schichten angeordnet ist, zwischen denen jeweils gekühlt wird, die radiale Gasströmungsrichtung nur in der letzten, besonders langen Endkatalysatorlage anzuwenden (österreichische Patentschrift 281 870), wobei ausschließlich eine Strömungsrichtung des Gases von innen nach außen gewählt wird. In diesem Falle kann auf die Verwendung eines vorreduzierten Katalysators verzichtet werden, da die Reduktion des Katalysators, die auf Grund der stärkeren Gasbeaufschlagung in den mittelpunktsnahen Bereichen früher eintritt als in den randnahen Bereichen, in Gasströmungsrichtung voranschreitet, so daß eine Schädigung eines bereits reduzierten Katalysators nicht zu befürchten ist.

Es ist auch schon bekannt, daß eine ungleichmäßige Gasströmung in Katalysatorlagen, die sich besonders bei radial durchströmten Katalysatorlagen bemerkbar macht und auf einer sogenannten Kanalbildung in der Katalysatorschicht beruht, verhindert werden kann, wenn wenigstens eine der Wände, die das Katalysatorbett begrenzen und durch welche das Gas strömt, aus zwei durch einen gasgefüllten Zwischenraum getrennten Flächenstücken besteht, die beide mit öffnungen versehen und diese öffnungen so dimensioniert sind,

3 '4

daß beim Durchströmen des Reaktionsgases durch den gleichmäßige GasströmuBg in allen Teilen von radial

Reaktor an diesen Wandfiachens'ücken ein Druck- von innen nach außen durchströmten Jtafcuy&aior-

abfall erhalten wird, der mindestens das 0,lfache, vor- schichten möglich ist, wean man Oje dem Uisaurcninn.

zugsweise aber das 1,0- bis 2 Ofache des Druckabfalles dienende freie Fläche so abstuft, daß diese in den oem

im Katalysatorbett beträgt (österreichische Patent- S Gaseingang am nächsten Legenden 1 eilenι der ^ataiyr

schrift 273 054). Durch diesen relativ hohen, zusatz- satorschicht weitaus größer ist als in den ubngen ι euen

liehen Druckabfall begibt man sich aber zam Teil wie- der Katalysatorschieht

der des Vorteiles von radialdurchströmten Katalysator- Es wird vermutet, daß die ^Si^e™

schichten, da ja die Radialströmung vor allem im Hin- strömung vor allem durch eine Jragbeit

blick auf den geringeren Druckverlust gewählt wird. iö seine Strömungsrichtung zu andern, ^ηεΓ

Nach der deutschen Auslegeschrift 1128 409 wird wird, wobei aber auch ander« Faktoren, wie

eine gleichmäßige Gasverteilung in radialdurchström- von unten im Zentralrohr und oben im Ringspau, eine

ten Katalysatorschiehten dadurch zu erreichen ver- RoUe spielen dürften. Diese sind auch von den Dimen-

sucht, daß die Katalysatorschicht in mehrere hinter- sionen in Zentralrohr und Ringspalt und deren ver-

einanderliegende Abschnitte unterteilt wird. Dadurch 15 hältnis zueinander bzw. beider zu den Abmessungen

wird die Gasgeschwindigkeit und damit zwingend ver- des Katalysatorbettes abhängig, so da« eine genaue

bunden auch der Druckabfall erhöht. Gerade der Abstufung der freien Anstromflacae von rau zu rau

Druckabfall soll aber durch Anwendung radialdurch- ermittelt werden muß. Die Abstufung muß durchaus

strömter Katalysatorschiehten herabgesetzt werden. nicht stetig in Gasströmungsnchtung abnehmen, es ist

Die in dieser Schrift vorgeschlagene Maßnahme ao ebenso auch möglich, daß in einem oder üern anderen

setzt somit den möglichen Vorteil im erheblichen Maße Teil eine zusätzliche Korrektur durch eng f&™*

wieder herab. Erhöhung oder Verminderung der freien Anstrom-

Schließlich wird in der deutschen Patentschrift fläche innerhalb der erfindungsgemaßen Grenzen nötig

638 978 ein Gasverteilungsrohr beschrieben, das mit ist. So ist z. B. gelegentlich etwa auf halber Hohe der

abgestuften Gasdurchgangsflächen versehen ist. 25 Katalysatorschieht eine Zone besonders nieanger

Die Öffnungen sind über die Länge des Rohres so freier Anströmfläche erforderlich,

verteilt, daß ihre Anzahl und ihr Querschnitt in fort- Die Gleichmäßigkeit der Gasströmung kann un-

schreitender Entfernung vom Gaseingang zunimmt. schwer durch zonenweise Messung der »^e^ratur m

Bei radial durchströmten Katalysatorlagen, bei den peripheren Randzonen der KatalysatorschicM denen eine Strömungsrichtung von innen nach außen 30 überprüft werden. Eine solche Abstulung der ireien eingehalten wird, erfolgt der Gaseintritt in die Schicht Anströmfläche kann erzielt werden, wenn die u

... ⁶ . ° , . „ , .. , ..._._ ^_.i 1 u,o^Vitan offniinaen. die dem Aust

im Zen-

emgehalten wird, ertoigt der uaseintnu in die acnicnx /Misnumua^ut *«.... ~.~.~. ,

über ein zentral angeordnetes Rohr mit gasdurch- tralrohr angebrachten Öffnungen, die dem Austritt de> lässigen Wänden, das sogenannte Zentralrohr, das im Gases in die Kontaktschicht dienen, in Anzahl und Hinblick auf den teuren Hochdruckraum möglichst Querschnitt entsprechend verteilt werden, eng gehalten wird. Es wird daher in den meisten Fällen 35 Gegenstand der Erfindung ist demnach eine Voreine Mantelfläche besitzen, die ein Vielfaches seiner richtung zur Erzielung einer gleichmäßigen Gasver-Querschnittfläche beträgt. teilung in radialdurchströmten Katalysatorlagen in Das dem Gaseintritt entgegengesetzte Ende dieses Reaktoren für katalytische, exotherme Hochdruck-Rohres ist gasdicht verschlossen. Nach Durchtritt Synthesen, vorzugsweise der Ammoniaksynthese, bedurch die Katalysatorschieht verläßt das Gas durch 40 stehend aus einer zwischen zwei konzentrischen, gaseine mit dem Zentralrohr konzentrische, gasdurch- durchlässigen Ringblechen angeordneten Katalysatorlässige Wand das Katalysatorbett und wird durch schicht sowie aus dem diese Bleche abschließenden einen Ringspalt zwischen dieser Wand und dem Ofen- Boden und Deckel, wobei der innerhalb des inneren einsatzmantel abgeleitet, wobei diese Ableitung aus Ringbleches befindliche Raum auf der einen Seite mit konstruktiven Gründen meist in einer dem Gaseintritt 45 einer Gaseinlaßöffnung versehen und am anderen Ende in das Zentralrohr entgegengesetzten Richtung erfolgt. gasdicht abgeschlossen ist und das äußere Ringblech Bei solcherart angeordneten, radial durchströmten zusammen mit dem die Katalysatorschieht ein-Katalysatorlagen zeigte es sich, daß, abgesehen von schließenden Ofeneinsatzmantel einen Ringspalt bildet, einer eventuellen Kanalbildung, an sich eine unregel- der an der der Gaseinlaßöffnung entgegengesetzten mäßige Verteilung der Gasströmung durch die Kataly- 50 Seite mit emer Gasauslaßöffnung versehen ist, und ist satorschicht auftritt, wobei überraschenderweise vor dadurch gekennzeichnet, daß das Innere der konzenallem in jenen Teilen der Katalysatorschicht die größte Irischen Ringbleche, dessen Gesamtfläche ein Viel-Strömungsdichte zu verzeichnen ist, die vom Gasein- faches der Querschnittsfläche beträgt, in gleichmäßiger gang am weitesten entfernt sind, während in den Teilen Verteilung mit runden, eckigen, schlitzförmigen oder der Katalysatorschieht, die dem Gaseingang am 55 dergleichen Öffnungen, die pro öffnung eine Fläche nächsten liegen, nur sehr wenig Gas durch die Kataly- von maximal 1 cm² besitzen, versehen ist, wobei im satorschicht strömt. Die Folge dieser ungleichmäßigen obersten Viertel der Gesamtfläche des inneren Ring-Strömung ist eine schlechte Ausnutzung des Kataly- hlcches die Fläche dieser Öffnungen/cm² das 10- bis sators und damit des Hochdruckraumes, die überdies 25fache der Fläche jener Öffnungen pro cm² beträgt, die dazu führt, daß in den stark durchströmten Teilen der 60 sich in den weiteren drei Vierteln der Gesamtfläche des Katalysator früher erschöpft ist als in den schwach inneren Ringbleches befinden, und daß die öffnungen durchströmten Teilen. Schließlich wird auch die Dauer im Äußeren der konzentrischen Ringbleche gleichder Reduktion des Katalysators im Ofen, die an sich mäßig verteilt sind und deren Fläche pro cm² mindeohne Schädigung desselben möglich ist, unverhältnis- stens gleich groß ist wie die Fläche der öffnungen pro mäßig verlängert, da dieser in den schwach durch- 65 cm² im eisten Viertel des inneren Ringbleches, strömten Teilen der Schicht nur sehr langsam reduziert Diese letzte Bestimmung ist zu beachten, da sonst wird. das äußere Ringblech die Abstufung der Flächen im Es konnte nun gefunden werden, daß eine völlig inneren Ringblech zum Teil unwirksam machen würde.

Im zweiten Viertel dieses Ringbleches beträgt die Fläche der öffnungen bevorzugt Ve bis Vio> i^m dritten und vierten Viertel Vis bis V₂₀ der Fläche der öffnungen des ersten Viertels. Die einzelnen öffnungen sollen an sich möglichst klein gehalten und in den Bereichen großer freier Flächen pro Flächeneinheit diese vorzugsweise durch viele kleine öffnungen erzielt werden. Wenige große öffnungen haben den Nachteil einer ungleichmäßigen Gasverteilung. Um das Durchrutschen von Katalysatorkörnern durch die öffnungen zu vermeiden, empfiehlt es sich, zwischen den beiden Ringblechen und der Katalysatorschüttung feine Drahtnetze einzuziehen, die für sich kaum einen Gaswiderstand darstellen.

Eine solche Vorrichtung ist in ihrem prinzipiellen Aufbau in F i g. 1 wiedergegeben. In ihr bedeuten 1 das innere konzentrische Ringblech, 2 die Gaseinlaßöffnung, 3 die Katalysatorschicht, 4 das äußere Ringblech, 5 den Ringspalt, 6 die Gasauslaßöffnung, die im Boden des Katalysatorgehäuses angebracht ist. 7 sind die öffnungen im inneren, konzentrischen Ringblech.

Eine Anwendung der erfindungsgemäßen Vorrichtung als Endkatalysatorlage in einem in mehrere Katalysatorlagen unterteilten Ammoniaksynthesereaktor, der zwischen den Katalysatorschichten durch indirekten Wärmetausch mit frischem Synthesegas gekühlt wird, ist in F i g. 2 dargestellt. Die Bezugsziffern 1 bis 7 haben die gleiche Bedeutung wie in F i g. 1. 8 ist ein den ganzen Ofen durchziehendes, zentrales Steigrohr, das das vom Hauptwärmetauscher (der sich unterhalb der erfindungsgemäßen Vorrichtung in der Basis des Ofens befindet) kommende frische Synthesegas bis an das obere Ofenende führt, von wo aus es von oben nach unten die Eingangskatalysatorlagen durchströmt, bevor es in die erfindungsgemäß konstruierte Endkatalysatorlage eintritt. Das reagierende Synthesegas, das die Rohre des in F i g. 2 nicht dargestellten Zwischenbodenwärmetauschers verläßt, sammelt sich zunächst in einem um das Steigrohr 8 angeordneten Ringraum 9, bevor es bei 2 in den der Gasverteilung dienenden Raum innerhalb des inneren konzentrischen Ringbleches 1 eintritt, der in diesem Fall als Ringraum ausgebildet ist. Das den Ringspalt 5 bei 6 verlassende Gas sammelt sich in einem Ringraum 10, bevor es in den Haupt wärmetauscher abgeleitet wird.

Ist eine Ruhigstellung des obersten Teiles der Katalysatorschicht erwünscht, so kann man dem einfach dadurch Rechnung tragen, daß der oberste Teü des inneren Ringbleches 1, und zwar vorzugsweise etwa Veüberhaupt keine Öffnungen besitzt und dann eine Anordnung der öffnungen nach der Regel der vorliegenden Erfindung anschließt Um zu ermöglichen, daß im inneren konzentrischen Ringblech 1 die Verteilung der Öffnungen 7 innerhalb der erfindungsgemäßen Grenzen geändert werden kann, beispielsweise um während des Betriebes aufgetretenen Änderungen, wie solchen in der Katalysatorkorngröße, Katalysatoraktivität oder der Gasbeaufschlagung des Reaktors Rechnung zu tragen, ohne den ganzen Reaktor zerstören zu müssen, hat es sich als besonders günstig erwiesen, das Ringblech 1 doppelwandig auszubilden. Während die äußere der beiden rohrförmigen Wände gleichmäßig mit öffnungen versehen ist und mit den Schikaneblechen, die Decken und Boden der Katalysatoi schicht darstellen, fest verschweißt ist, ist die innere der beiden rohrförmigen Wände nur in das äußere Rohr hineingesteckt, so daß es jederzeit ausgewechselt werden kann. £i ist erfindungsgemäß mit den öffnungen? abgestufter Fläche versehen. Die freie Fläche der öffnungen der äußeren der rohrförmigen Wände muß natürlich so groß gewählt werden, daß diese pro Flächeneinheit größer ist als die der Öffnungen 7 im obersten Viertel des inneren Rohres, damit die erfindungsgemäß abgestuften öffnungen voll zur Wirkung kommen.

Eine Abänderung der Erfindung stellt eine Vorrichtung dar, die gleich konstruiert ist wie die in F i g. 1 wiedergegebene, nur mit dem Unterschied, daß sich die

ίο erfindungsgemäß angeordneten Löcher im äußeren Ringblech befinden, während das innere konzentrische Ringblech öffnungen in solchem Ausmaß besitzt, daß deren freie Fläche pro Flächeneinheit mindestens gleich groß ist wie die im obersten Viertel, gerechnet in Gasströmungsrichtung, des äußeren Ringbleches. Bevorzugt wird die Bemessung der freien Flächen in den einzelnen Vierteln gleichgewählt, wie bei der Vorrichtung mit Abstufung im inneren Ringblech.
Auf Grund der mit dem erfindungsgemäßen Verfahren erzielten gleichmäßigen Gasströmung ist eine optimale Ausnützung des Katalysators in radial durchströmten Katalysatorlagen möglich, die durch keinen nennenswerten Druckverlust in den Wänden, die die Katalysatorschicht umgeben, erkauft werden muß.

as Da in solchen Lagen wegen des insgesamt auftretenden geringen Druckverlustes die Verwendung eines Katalysators mit relativ kleiner Korngröße, z. B. einer solchen mit 1 bis 3 mm Durchmesser, möglich ist, kann mit öfen, in denen eine solche erfindungsgemäß gestaltete Katalysatorlage z. B. als Endkatalysatorlage eingebaut ist, ein besonders guter Ammoniakaufbau erzielt werden.

Beispiel

In einer Vorrichtung für die Ammoniaksynthese, bestehend aus drei Katalysatorlagen mit Kühlung durch Wärmetausch mit frischem Synthesegas zwischen diesen Lagen, ist die dritte Katalysatorlage so ausgestaltet, wie in Fig. 2 dargestellt; Bei einem lichten Durchmesser des Hochdruck-Hohlkörpers von 800 mm hat das dritte Katalysatorbett eine Höhe von 4650 mm, einen Außendurchmesser von 660 mm, einen Innendurchmesser von 300 mm und ein Katalysatorvolumen von 1,27 m³. Der Katalysator in diesem Bett hat eine mittlere Korngröße von 2,5 mm. Die innere gasdurchlässige Wand 1 ist mit Löchern folgender Abstufung versehen.

mm Höhe von unten	mm*	Lochfläche/cm«
4650 bis 4492	0	1. Viertel
4492 bis 3392	41	39,3 mm^!/cra^!
3392 bis 3369	8,5
3369 bis 2992	8,5	2. Viertel
2992 bis 2602	4,2	4,8 mm^!/cm^!
2602 bis 2442	3,6
2442 bis 2246	2,0
2246 bis 1972	2,0	3. Viertel
1972 bis 1422	1,8	1,75 mm*/cm²
1422 bis 1123	2,6
1123 bis 1102	2,6	4. Viertel
1102 bis 709	1,5
709 bis 472	1,2
472 bis 0	3,1

Bei einer Gasmenge vor dem Ofen von 55 000 Nm³/h beträgt die Gasmenge vor der dritten Katalysatorlage 50 000 Nm^s/h. Das Synthesegas hat vor der dritten Katalysatorlage 12,1 Volumprozent NH₃ und 9,0 Volumprozent Inerte, der Druck beträgt 300 atm. Die

Eintrittstemperatur beträgt 429° C, die Austritts! ratur, gemessen in jedem Viertel der Katalysati beträgt gleichmäßig etwa 534⁰C. Das Gas ha' Ende dieser Katalysatorlage einen NH₃-Geha 19,1 Volumprozent.

Hierzu 1 Blatt Zeichnungen

Claims

Patentansprüche:

1. Vorrichtung zur Erzielung einer gleichmäßigen Gasverteilung in radial durchströmten Katalysatorlagen in Reaktoren für katalytische, exotherme Hochdrucksynthesen, vorzugsweise der Ammoniaksynthese, bestehend aus einer zwischen zwei konzentrischen, gasdurchlässigen Ringblechen (1, 4) angeordneten Katalysatorschicht (3) sowie aus dem diese Bleche abschließenden Boden und Deckel, wobei der innerhalb des inneren Ringbleches befindliche Raum auf der einen Seite mit einer Gaseinlaßöffnung (2) versehen und am anderen Ende gasdicht abgeschlossen ist und das äußere Ringblech (4) zusammen mit dem die Katalysatorschicht einschließenden Ofeneinsatzmantel einen Ringspalt (5) bildet, der an der der Gaseinlaßöffnung (2) entgegengesetzten Seite mit einer Gasauslaßöffnung (6) versehen ist, dadurch gekennzeichnet, daß das Innere der konzentrischen Ringbleche (1), dessen Gesamtfläche ein Vielfaches der Querschnittsfläche beträgt, in gleichmäßiger Verteilung mit runden, eckigen, schlitzförmigen oder dergleichen öffnungen (7) versehen ist_; die pro öffnung eine Fläche unter 1 cm² besitzen, wobei im obersten Viertel der Gesamtfläche des inneren Ringbleches (1) die Fläche dieser Öffnungen (7)/cm² das 10- bis 25fache der Fläche jener Öffnungen (7)/cm² beträgt, die sich in den weiteren drei Vierteln der Gesamtfläche des inneren Ringbleches befinden, und daß die öffnungen im Äußeren der konzentrischen Ringbleche (4) gleichmäßig verteilt sind und deren Fläche/cm² mindestens gleich groß ist wie die Fläche der Öffnungen/cm² im ersten Viertel des inneren Ringbleches.

2. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß im inneren Ringblech (1) die Fläche der Öffnungen (7) pro cm² im zweiten Viertel im Durchschnitt Ve bis Vw ^der Fläche der öffnungen (7) pro cm² im ersten Viertel beträgt, wobei die Öffnungen (7) gleichmäßig verteilt sind oder gegen die halbe Höhe des Ringbleches (1) hin abnehmen.

3. Vorrichtung nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Fläche der öffnungen (7) im 3. und 4. Viertel des inneren Ringbleches (1) Vie bis V20 der Fläche der Öffnungen (7) im ersten Viertel beträgt.

4. Vorrichtung nach den Ansprüchen 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die konzentrischen Ringbleche (t, 4) senkrecht stehen und die Gaseinlaßöffnung (2) oben angebracht ist, wobei die oberste Partie des inneren konzentrischen Ringbleches (1), vorzugsweise etwa Vs von dessen Gesamthöhe, keine Gasdurchtrittsöffnungen aufweist und bei der Unterteilung der darunterliegenden Teile dieses Ringbleches (1) in Zonen mit verschiedener Fläche der Öffnungen (7) nicht einbezogen wird.

5. Vorrichtung nach den Ansprüchen 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß das innere konzentrische Ringblech (1) doppelwandig ausgebildet ist, wobei die äußere der beiden rohrförmigen Wände fest mit Boden und Deckel des die Katalysatorschicht begrenzenden Gehäuses verschweißt ist und gleichmäßig mit öffnungen versehen ist und die innere der beiden rohrförmigen Wände, die in die äußere, rohrförmige Wand hineingeschoben ist, mit den öffnungen (7) unterschiedlicher freier Fläche versehen ist, wobei die freie Fläche der öffnungen der äußeren der beiden rohrförmigen Wände pro Flächeneinheit größer ist als die freie Fläche im ersten Viertel, gemessen von der Gaseintrittsseite der inneren der rohrförmigen Wände.

6. Abänderung der Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daßdie Fläche der Öffnungen/cm² Mantelfläche im Äußeren der konzentrischen Ringbleche (1) abgestuft ist und die Fläche der Öffnungen/cm² im inneren Ringblech (1) gleichmäßig und mindestens gleichgroß ist wie die Fläche der öffnungen im ersten Viertel des äußeren Ringbleches (4).