DE10061687B4 - Verfahren zum Schutz einer Festpolymerelektrolyt-Brennstoffzelle vor Gefrierschäden - Google Patents

Verfahren zum Schutz einer Festpolymerelektrolyt-Brennstoffzelle vor Gefrierschäden Download PDF

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Abstract

Verfahren zum Schutz einer Festpolymerelektrolyt-Brennstoffzelle (8) vor Gefrierschäden im inaktiven Zustand, bei dem, nach Deaktivieren der Brennstoffzelle, im Strömungsfeld der Brennstoffzelle mittels einer mit Anoden- und Kathodenversorgungs- oder -austragsleitungen verbundenen Vakuumpumpe ein Unterdruck erzeugt wird, der ausreichend ist, um das gesamte freie Wasser in der Brennstoffzelle (8) zu verdampfen und die Brennstoffzelle zu entwässern, bevor die Temperatur der Brennstoffzelle unterhalb 0°C bei einer Atmosphäre Druck abfällt, wobei der Unterdruck in Abhängigkeit von der Temperatur der Brennstoffzelle zum Zeitpunkt des Anlegens des Unterdrucks derart gewählt wird, dass bei höheren Temperaturen ein geringerer Unterdruck gewählt wird.

Description

  • TECHNISCHES GEBIET
  • Diese Erfindung betrifft PEM-/SPE-Brennstoffzellen und insbesondere ein Verfahren zur Konditionierung derartiger Brennstoffzellen auf einen inaktiven Zustand (beispielsweise Lagerung) bei Gefrierbedingungen.
  • HINTERGRUND DER ERFINDUNG
  • Brennstoffzellen sind für viele Anwendungen als Energiequelle vorgeschlagen worden. Sogenannte PEM-Brennstoffzellen (Protonenaustauschmembran-Brennstoffzellen) [auch bekannt als SPE-Brennstoffzellen (Festpolymerelektrolyt-Brennstoffzellen)] weisen potentiell eine hohe Energie und ein niedriges Gewicht auf und sind daher für mobile Anwendungen (beispielsweise elektrische Fahrzeuge) geeignet. PEM-/SPE-Brennstoffzellen umfassen einen „Membranelektrodenaufbau” (auch bekannt als MEA), der einen dünnen protonendurchlässigen Festpolymermembranelektrolyten umfaßt, der auf einer seiner Seiten eine Anode und auf der entgegengesetzten Seite eine Kathode aufweist. Der MEA ist zwischen ein Paar elektrisch leitfähiger Elemente geschichtet, die als Stromkollektoren für die Anode und Kathode dienen und Kanäle/Nuten darin enthalten, die ein sogenanntes „Strömungsfeld” auf den Seiten derselben zur Verteilung der gasförmigen Reaktanden der Brennstoffzelle über die Oberflächen der jeweiligen Anode und Kathode ausbilden.
  • Die PEM-/SPE-Brennstoffzellen sind typischerweise H2-O2-Brennstoffzellen, wobei Wasserstoff der Anodenreaktant (d. h. Brennstoff) und Sauerstoff der Kathodenreaktant (d. h. Oxidationsmittel) ist. Der Sauerstoff kann entweder in reiner Form oder mit Stickstoff verdünnt (beispielsweise Luft) vorliegen, und der Wasserstoff kann entweder in einer reinen Form oder von der Reformation von Methanol, Benzin oder dergleichen abgeleitet sein. Die Festpolymermembrane bestehen typischerweise aus Ionentauscherharzen, wie beispielsweise perfluorierter Sulfonsäure. Ein derartiges Harz ist NAFION®, das von der DuPont Company vertrieben wird. Derartige Membrane sind in der Technik gut bekannt und in den U.S. Patenten US 5,272,017 A und US 3,134,697 A wie auch in dem Journal of Power sources, Bd. 29, (1990), Seiten 367–387, u. a. beschrieben. Die Anode und Kathode umfassen typischerweise fein unterteilte katalytische Partikel entweder allein oder auf den Innen- und Außenflächen von Kohlenstoffpartikeln getragen und weisen dazwischengemischtes protonenleitfähiges Harz auf.
  • Kommerziell erhältliche Festpolymermembrane erfordern alle einen gewissen Feuchtigkeitsgrad, um wirksam zu bleiben. Daher ist irgendwo in dem Brennstoffzellensystem typischerweise ein Befeuchter vorgesehen, um die Zellen mit Feuchtigkeit zu versorgen. Überdies bildet die stromerzeugende Brennstoffzellenreaktion (d. h. H2 + O2 → H2O) Wasser in situ innerhalb der Zelle während ihres Normalbetriebes. Wenn es gefriert, bildet das Wasser in den Zellen Eis, das (1) die Strömungskanäle verstopfen und damit verhindern kann, daß Reaktandengas durch diese gelangen kann, (2) die Polymermembran beschädigen kann und (3) schädliche Drücke innerhalb der Zelle(n) resultierend aus der Ausdehnung des Wassers während des Gefrierens ausüben kann. Solange die Brennstoffzelle arbeitet (d. h. Strom erzeugt) oder anderweitig erwärmt wird, ist die Eisbildung kein Problem. Während einer Abschaltung, einer Lagerung oder einer anderweitigen Inaktivität der Brennstoffzelle kann sich unter Gefrierzuständen jedoch schädliches Eis bilden.
  • Die vorliegende Erfindung löst das Problem in Verbindung mit Eisbildung bei inaktiven/nicht erwärmten Brennstoffzellen, die Gefrierbedingungen ausgesetzt sind.
  • Die JP 08124588 A offenbart ein Verfahren zum Abschalten einer Brennstoffzelle, wobei der Brennstoff von der Brennstoffzelle schnell abgeführt wird, um ein schnelles Anschalten der Brennstoffzelle zu ermöglichen.
  • ZUSAMMENFASSUNG DER ERFINDUNG
  • Es ist die Aufgabe der vorliegenden Erfindung, ein Verfahren zu schaffen, um eine Brennstoffzelle bei Gefrierbedingungen zu schützen.
  • Die Lösung dieser Aufgabe erfolgt durch die Merkmale des Anspruchs 1.
  • Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Konditionierung einer PEM-/SPE-Brennstoffzelle vorbereitend zu ihrer Inaktivierung bei Gefrierbedingungen. Insbesondere betrifft die vorliegende Erfindung eine wesentliche Entwässerung der Brennstoffzelle vor dem Gefrieren durch Evakuierung des Strömungsfeldes/der Strömungsfelder der Brennstoffzelle(n) mit einem Vakuum, das ausreichend ist, um genug Wasser von der Brennstoffzelle/den Brennstoffzellen zu verdampfen und zu entfernen, um so einen Schaden daran infolge eines Gefrierens zu verhindern. Vorzugsweise findet die Evakuierung der Brennstoffzelle statt, wenn der Zellenstapel eine Temperatur von zumindest 20°C aufweist. Damit wird das Wasser von einer warmen Brennstoffzelle mit einem kleineren Vakuum leichter verdampft, als von einer kälteren. Vorzugsweise wird der Brennstoffzellenstapel normalerweise bei einer erhöhten Temperatur (beispielsweise 80°C) betrieben und dann evakuiert, um das Wasser, kurz nachdem er abgeschaltet und von seinem Betrieb immer noch warm (d. h. zumindest 50°C) ist, zu entfernen.
  • ZEICHNUNGSKURZBESCHREIBUNG
  • Die vorliegende Erfindung wird im folgenden beispielhaft unter Bezugnahme auf die begleitenden Zeichnungen beschrieben, in welchen:
  • 1 eine vereinfachte schematische Darstellung der Erfindung ist; und
  • 2 eine Kurve der Siedepunkte von Wasser bei verschiedenen subatmosphärischen Drücken (d. h. Vakuum) ist.
  • BESCHREIBUNG DER BEVORZUGTEN AUSFÜHRUNGSFORM
  • Die vorliegende Erfindung betrifft einen Schutz einer PEM-/SPE-Brennstoffzelle gegenüber Gefrierschäden durch Anlegen eines ausreichenden Vakuums an das Strömungsfeld der Brennstoffzelle, um die Brennstoffzelle im wesentlichen zu entwässern, bevor die Temperatur der Brennstoffzelle unterhalb des Gefrierpunktes abfällt. Zu diesem Zweck ist eine Vakuumpumpe mit den Anoden- und Kathodenversorgungs- oder -austragsleitungen verbunden, die zu der Brennstoffzelle hin oder von dieser weg führen. 1 zeigt eine Ausführungsform der Erfindung, bei der ein Wasserstoffbrennstoffstrom 2 und ein Sauerstoffoxidationsmittelstrom 4 (beispielsweise Luft) in einem Befeuchter 6 befeuchtet werden, von dem sie über Absperrventile 10 und 12 in die Brennstoffzelle 8 gelangen. Anoden- und Kathodenabflußströme 14 bzw. 16 verlassen die Brennstoffzelle und gelangen durch Absperrventile 18 und 20. Nachdem die Brennstoffzelle deaktiviert worden ist, werden die Ventile 10, 12, 18 und 20 geschlossen, um die Brennstoffzelle von dem Rest des Systems zu isolieren. Anschließend wird eine Vakuumpumpe 22, die mit den Strömen 14 und 16 in Verbindung steht, betrieben, um jegliches freies Wasser (d. h. nicht in der Membran enthalten), das in der Brennstoffzelle ist, zu verdampfen. Die Vakuumpumpe wird zu einem Zeitpunkt aktiviert, nachdem die Brennstoffzelle abgeschaltet worden ist und bevor die Temperatur der Brennstoffzelle in die Gefrierzone (d. h. unterhalb 0°C bei einem Druck von einer Atmosphäre) abfällt. In dem Fall eines mit Brennstoffzelle betriebenen Elektrofahrzeuges könnte die Vakuumpumpe entweder eine Bordpumpe, die von dem Elektrofahrzeug getragen wird (beispielsweise bereits für andere Verwendungen an Bord) oder eine separate alleinstehende Pumpe sein, die außerhalb des Fahrzeugs (beispielsweise in einer Garage) vorgesehen ist.
  • Die Intensität des angelegten Vakuums variiert abhängig von der Temperatur der Brennstoffzelle zum Zeitpunkt des Anlegens des Vakuums. Bei höheren Temperaturen kann ein niedrigeres Vakuum verwendet werden, als bei niedrigeren Temperaturen, um dieselbe Entwässerungsmenge zu bewirken. Vorzugsweise tritt eine Evakuierung bei einer Temperatur von zumindest etwa 20°C auf. Gemäß einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung tritt eine Evakuierung auf, kurz nachdem die Brennstoffzelle deaktiviert ist, während die Zelle immer noch warm ist, d. h. während die Zelle eine Temperatur in der Nähe ihrer Betriebstemperatur oder zumindest etwa 50°C aufweist. Dies ist insbesondere bei Elektrofahrzeuganwendungen mit einer bzw. mehreren Bordvakuumpumpen vorteilhaft, da die Pumpe(n) kleiner und leichter sein kann/können und weniger Energie verbrauchen, als große Pumpe(n). Moderne PEM-/SPE-Brennstoffzellen arbeiten typischerweise bei etwa 80°C. Bei dieser Temperatur ist ein Vakuum von nur etwa 47,4 kPa erforderlich, um das freie Wasser von der Brennstoffzelle zu verdampfen. Bei 50°C sind etwa 12,35 kPa erforderlich. Bei niedrigeren Temperaturen ist ein höheres Vakuum erforderlich. Daher wäre beispielsweise, wenn die Temperatur der Brennstoffzelle zu dem Zeitpunkt, wenn das Vakuum angelegt wird, nur etwa 35°C beträgt, ein Vakuum von zumindest etwa 5,6 kPa erforderlich. Dies würde eine wesentlich größere Vakuumpumpe erfordern, die erheblich mehr Energie verbraucht, als die kleineren Pumpen, die zur Evakuierung bei höheren Temperaturen verwendet werden. Alternativ dazu könnte die Temperatur der Brennstoffzelle während der Evakuierung durch Steuerung der Temperatur des Kühlmittels beibehalten oder eingestellt werden, das normalerweise durch die Brennstoffzelle strömt, um von dieser während ihres Normalbetriebes Wärme abzuziehen.
  • Allgemein gesprochen kann das minimale Vakuum, das erforderlich ist, um das Wasser bei einer gegebenen Temperatur zu verdampfen, 2 oder einer anderen psychometrischen Tabelle oder einem entsprechenden Diagramm entnommen werden, das den Siedepunkt (d. h. die Temperatur) von Wasser bei unterschiedlichen subatmosphärischen Drücken zeigt.
  • Diesbezüglich stellt 2 eine Kurve dar, die die Siedepunkte (d. h. Temperatur in °C) von Wasser bei verschiedenen subatmosphärischen Drücken (d. h. Vakuum in kPa) zeigt.
  • BEISPIELE
  • Es wurde eine Anzahl von Untersuchungen durchgeführt, um den Wirkungsgrad der Vakuumentwässerung eines Brennstoffzellenstapels vor dem Gefrieren zur Verhinderung eines Zellenschadens und zur Erleichterung eines Zellenstartes aus einem Gefrierzustand zu bewerten. Zu diesem Zweck wurde eine Anzahl von PEM-Brennstoffzellenstapeln variierend von 10 bis 20 Zellen pro Stapel und 500 cm2 Zelle bei etwa 80°C bei verschiedenen Lasten und Feuchtigkeitsniveaus unter Verwendung sowohl (1) von reinem H2 als auch (2) CO-freiem synthetischem Reformat (d. h. 65H2/25CO2/10N2) betrieben. Bei Beendigung des Normalbetriebes des Stapels wurden die Anoden- und Kathodenauslässe abgedichtet und die Einlässe mit einer Vakuumpumpe verbunden und auf einen Druck unterhalb 3 kPa bei 25°C evakuiert. Einige der Stapel wurden vor einem Anlegen des Vakuums für eine Minute mit trockenem Stickstoff gespült/ausgeblasen. Bei anderen wurde dieser Vorgang nicht durchgeführt. Der Stapel wurde dann auf Gefriertemperaturen gekühlt, die von etwa 0°C bis etwa –30°C variierten, und es wurde zugelassen, daß sich dieser Zustand über mehrere Stunden stabilisiert hat. Zum Neustart der Zellen nach dem Gefrieren wurden die Reaktandenleitungen (d. h. Luft- und H2-Leitungen) wieder verbunden und trockene Reaktanden bei etwa 20°C ohne Befeuchtung geliefert. Erst nachdem die Innenstapeltemperatur gut oberhalb des Gefrierpunktes lag, wurde Kühlmittel durch den Stapel geführt.
  • Bei diesen Untersuchungen wurde der Strom von der Zelle (d. h. die Last) bei drei verschiedenen Raten abgezogen. Bei der „Standard”-Rate wurde eine Anfangslast von 50 Ampere abgezogen und, nachdem alle Zellen jeweils bei 0,600–0,650 Volt stabil waren, wurde die Last in Zuwächsen von 50 Ampere erhöht. Bei der „langsamen” Rate betrugt die Anfangslast 5 Ampere, die anschließend in Zuwächsen von 1 Ampere erhöht wurde, nachdem alle Zellen jeweils bei 0,550–0,600 Volt stabil waren. Bei der „Auto”-Rate wurde die Last so schnell wie möglich erhöht, während sichergestellt wurde, daß keine einzelne Zelle in dem Stapel unterhalb 0,5 Volt abfiel. Die elektrische Last an dem Stapel und die Reaktandenströmungsraten wurden erhöht, bis entweder (1) die normale Betriebstemperatur des Stapels erreicht war, oder (2) eine Stromdichte von 0,6 Ampere/cm2 erreicht war. Die Leistungsfähigkeit und daher der Erfolg oder der Ausfall wurden durch die niedrigste Temperatur gemessen, bei der ein erfolgreicher Start erreicht wurde. Die Ergebnisse dieser Untersuchungen sind in Tabelle 1 gezeigt. TABELLE I
    Temp Last N2-Spülung Vakuum Ergebnis Brennstoff
    –10C Standard Nein Nein Ausfall Wasserstoff
    –10C Standard Nein Nein Ausfall Wasserstoff
    +25C Standard Ja Ja Erfolg Wasserstoff
    +3C Standard Ja Ja Erfolg Wasserstoff
    0C Langsam Ja Ja Erfolg Wasserstoff
    –3C Langsam Ja Ja Erfolg Wasserstoff
    –10C Langsam Ja Ja Erfolg Wasserstoff
    –20C Langsam Ja Ja Erfolg Wasserstoff
    –30C Langsam Ja Ja Ausfall1 Wasserstoff
    –10C Langsam Nein Nein Ausfall Wasserstoff
    –5C Langsam Ja Nein Erfolg Wasserstoff
    –10C Langsam Nein Nein Ausfall Wasserstoff
    –10C Langsam Ja Nein Ausfall Wasserstoff
    –10C Langsam Ja Nein Erfolg Synt.-Reformat
    –10C Langsam Ja Nein Erfolg Synt.-Reformat
    –10C Auto Nein Nein Ausfall Synt.-Reformat
    –10C Auto Nein Nein Ausfall Synt.-Reformat
    –20C Auto Nein Ja Erfolg Synt.-Reformat
    –20C Auto Nein Ja Ausfall Synt.-Reformat
    –10C Auto Nein Ja Erfolg Synt.-Reformat
    –20C Auto Nein Ja Erfolg Synt.-Reformat
    –20C Auto Nein Ja Erfolg Synt.-Reformat
    –20C Auto Nein Ja Erfolg Synt.-Reformat
    –30C Auto Nein Ja Ausfall1 Synt.-Reformat
    –10C Auto Nein Ja Erfolg Synt.-Reformat
    –20C Auto Nein Ja Ausfall1 Synt.-Reformat
    –20C Auto Nein Ja Erfolg Synt.-Reformat
    –20C Auto Nein Ja Erfolg H2
    –20C Auto Nein Ja Erfolg H2
    • 1 Ausfall ist auf ein Lecken von Dichtungen in dem Stapel zurückzuführen

Claims (3)

  1. Verfahren zum Schutz einer Festpolymerelektrolyt-Brennstoffzelle (8) vor Gefrierschäden im inaktiven Zustand, bei dem, nach Deaktivieren der Brennstoffzelle, im Strömungsfeld der Brennstoffzelle mittels einer mit Anoden- und Kathodenversorgungs- oder -austragsleitungen verbundenen Vakuumpumpe ein Unterdruck erzeugt wird, der ausreichend ist, um das gesamte freie Wasser in der Brennstoffzelle (8) zu verdampfen und die Brennstoffzelle zu entwässern, bevor die Temperatur der Brennstoffzelle unterhalb 0°C bei einer Atmosphäre Druck abfällt, wobei der Unterdruck in Abhängigkeit von der Temperatur der Brennstoffzelle zum Zeitpunkt des Anlegens des Unterdrucks derart gewählt wird, dass bei höheren Temperaturen ein geringerer Unterdruck gewählt wird.
  2. Verfahren nach Anspruch 1, wobei die Evakuierung bewirkt wird, wenn sich die Brennstoffzelle (8) bei einer Temperatur von zumindest 20°C befindet.
  3. Verfahren nach Anspruch 1, wobei die Evakuierung bewirkt wird, wenn sich die Brennstoffzelle (8) bei einer Temperatur von zumindest 50°C befindet.
DE10061687A 1999-12-13 2000-12-12 Verfahren zum Schutz einer Festpolymerelektrolyt-Brennstoffzelle vor Gefrierschäden Expired - Lifetime DE10061687B4 (de)

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