DE10011698A1 - Gummizusammensetzung für Reifenlaufflächen - Google Patents

Gummizusammensetzung für Reifenlaufflächen

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Abstract

Diese Erfindung beschreibt eine Gummizusammensetzung für eine Reifenlauffläche, umfassend (1) (i) 60 bis 90 Ge.-Teile eines natürlichen Gummis und/oder Polyisoprengummi, (ii) 10 bis 35 Gew.-Teile eines Polybutadiengummis mit hohem cis-Anteil und einer Schmelzviskosität von 90 bis 150 cps und einem cis-Anteil von 90 Gew.-% oder mehr und (iii) 0,5 bis 5 Ge.-Teile eines Blockcopolymers vom A-B-Typ, das sich aus (A) einem Poly(Styrol-Butadien)-Block oder Polybutadienblock mit einem Styrolgehalt (St) von 0 bis 35 Gew.-% und einem Butadiengehalt (Bd) von 65 bis 100 Gew.-%, wobei ein 1,2-Vinylbindungsanteil (Vn) 5 bis 89 Mol-% ist und die Beziehung Vn 2St + 30 erfüllt wird und (B) einem Polyisoprenblock mit einem cis-Gehalt von wenigstens 70 Gew.-% in einem Gewichtsverhältnis (A)/(B) von 20 bis 80/80 bis 20 zusammengesetzt, und (2) 40 bis 60 Gew.-Teile Ruß mit einer spezifischen Stickstoff-Oberfläche N¶2¶SA von 125 m·2·/g oder mehr, bezogen auf 100 Gew.-Teile der gesamten Gummizusammensetzung.

Description

Diese Erfindung betrifft eine Gummizusammensetzung für eine Lauffläche eines Reifens. Genauer ausgedrückt betrifft sie eine Gummizusammensetzung für eine Lauffläche eines Reifens, erhalten durch Vermischen eines Blockcopolymers vom Typ A-B, das sich aus (A) einem Poly(styrol-Butadien)- Block oder einem Polybutadien-Block und (B) einem Polyisoprenblock zusammensetzt, als Kompatibilisiermittel in einen Gummi, der sich aus einem natürlichen Gummi (NR) und/oder Polyisoprengummi (IR) und einem Polybutadiengummi (BR) mit hohem cis-Anteil und hoher Linearität zusammensetzt, um so die Abriebsresistenz und Abplatzresistenz davon zu verbessern, ohne dass die Verarbeitbarkeit davon verschlechtert wird.
In der Lauffläche von Reifen mit großer Größe für Lastwagen, Busse, usw. wird in der Vergangenheit bekanntermaßen Butadien eingemischt, um so die Abriebsresistenz zu verbessern. Weiterhin ist bekannt, dass das Mischen von Butadiengummi mit einem großen cis-Anteil oder eines Butadiengummis mit einer großen Linearität (oder Schmelzviskosität) zu einer großen Wirkung bei der Verbesserung der Abriebsresistenz führt. Wenn jedoch eine Vielzahl von Polymeren vermischt und als Gummizusammensetzungen für die Lauffläche von Reifen, usw. verwendet wird, tritt ein Problem von phasengetrennten Grenzflächen auf, wenn die Polymere miteinander inkompatibel sind. In den meisten Fällen führt dies zur nachteiligen Wirkung auf die Zugfestigkeit, Reißfestigkeit, Abriebsrestfestigkeit usw. Im Hinblick auf die Verminderung der Brucheigenschaften aufgrund der erwähnten Inkompatibilität der Polymermischung wird die Einfügung einer kleinen Menge eines Blockcopolymers, das sich aus Polybutadien und Polyisopren zusammensetzt, in eine Mischung aus einem natürlichen Gummi/Polybutadiengummi in J. Apply. Polym. Sci., 49 (1983) und RCT. 66 (1993) beschrieben. Jedoch berücksichtigen diese Druckschriften die obigen spezifischen Blockcopolymere nur in sehr begrenztem Umfang und beschreiben keine Studien oder Meinungen bezüglich der industriell wichtigen Polymere, die SBR-Blöcke mit einem großen Freiheitsgrad enthalten.
Diese Erfinder haben früher eine Gummizusammensetzung für eine Lauffläche eines Reifens mit verbesserter Abriebsresistenz, Wärmeaufbau und Nassgriffigkeit durch Vermischen eines Polybutadiengummis mit hohem cis-Gehalt und mittlerem Vinylpolybutadiengummi in natürlichen Gummi und/oder Polyisopren vorgeschlagen (japanische ungeprüfte Patentveröffentlichung (Kokai) 1-90232) und haben ebenfalls eine Gummizusammensetzung mit verbesserten Brucheigenschaften vorgeschlagen, indem nicht mehr als 20 Gew.Teile eines spezifischen A-B-Blockcopolymers als Kompatibilisiermittel in eine Mischung aus natürlichem Gummi und/oder Polyisopren und Polybutadiengummi mit hohem cis-Anteil eingefügt werden (ungeprüfte japanische Patentveröffentlichung (Kokai) 8-193145). Selbst bei diesen Gummizusammensetzungen für Reifen gibt es noch Probleme bezüglich der Verarbeitbarkeit beim Mischen wie die Kneteigenschaft beim Mischen, und die Abplatzresistenz war auch nicht zufriedenstellend.
Demgemäß liegt das Ziel dieser Erfindung darin, die erwähnten Probleme des Standes der Technik zu eliminieren und eine Gummizusammensetzung für eine Lauffläche eines Reifens anzugeben, die eine verbesserte Verarbeitbarkeit und ebenso verbesserte Abriebsresistenz und Abplatzresistenz aufweist.
Erfindungsgemäß wird eine Gummizusammensetzung für eine Lauffläche eines Reifens angegeben, umfassend:
  • 1. (i) 60 bis 90 Gew.Teile von zumindest einem Gummi, ausgewählt aus natürlichem Gummi und Polyisoprengummi, (ii) 10 bis 35 Gew. Teile eines Polybutadiengummis mit hohem cis- Anteil mit einer Schmelzviskosität von 90 bis 150 cps und einem cis-Anteil von wenigstens 90 Gew.-% und (iii) 0,5 bis 5 Gew.Teile eines Blockcopolymers vom A-B-Typ, das sich aus (A) einem Poly(Styrol-Butadien)-Block oder Polybutadienblock mit einem Styrolgehalt (St) von 0 bis 35 Gew.-% und einem Butadiengehalt (Bd) von 65 bis 100 Gew.-%, und mit einem 1,2-Vinylbindungsanteil (Vn) 5 bis 80 Mol% und wobei die Beziehung Vn ≦ 2St + 30 erfüllt wird und (B) einem Polyisoprenblock mit einem cis-Gehalt von wenigstens 70 Gew.-% in einem Gewichtsverhältnis (A)/(B) von 20 bis 80/80 bis 20 zusammensetzt, und
  • 2. 40 bis 60 Gew.Teile Ruß mit einer spezifischen Stickstoff-Oberfläche N2SA von wenigstens 125 m2/g bezogen auf 100 Gew. Teile der gesamten Gummizusammensetzung.
Erfindungsgemäß werden 10 bis 35 Gew. Teile des spezifischen Polybutadiens (BR) in natürlichen Gummi (NR) und/oder Polyisorpengrummi (IR) gemischt, um so die Abriebsresistenz zu verbessern und ein Polybutadien mit hohem cis-Anteil und hoher Linearität wird ausgewählt und vermischt, um die Abriebsresistenz und das Extrusionsvermögen weiterhin zu verbessern. Weiterhin werden 0,5 bis 5,0 Gew.Teile des spezifischen A-B-Blockcopolymers vermischt, um die Mischungsfähigkeit (oder Knetleistung) durch eine feine Dispersion der obigen spezifischen Butadien (BR) - Phase und die Abplatzresistenz zu verbessern.
Das NR, IR und BR mit hohem cis-Anteil und hoher Linearität werden in Mengen vermischt, die zur Verwendung als Gummizusammensetzung für eine Lauffläche eines Reifens geeignet ist. Das NR und/oder IR kann in einer Menge von 60 bis 90 Gew. Teilen, bevorzugt 70 bis 80 Gew. Teilen bezogen auf das Gesamtgewicht des Gummigehaltes, vermischt werden, und das Verhältnis NR/IR kann auf 100/0 bis 50/50 eingestellt werden, und das BR mit hohem cis-Anteil und hoher Linearität kann in einer Menge von 10 bis 35 Gew.Teilen, bevorzugt 15 bis 30 Gew.Teilen, bezogen auf das Gesamtgewicht des Gummigehaltes, vermischt werden. Die Schmelzviskosität des BR mit hohem cis-Anteil und hoher Linearität, das erfindungsgemäß verwendet wird, ist zumindest 90 cps, bevorzugt 105 bis 125 cps, und der cis- Gehalt ist 90 bis 100 Gew.-%, bevorzugt 95 bis 100 Gew.-%. Wenn die Schmelzviskosität weniger als 90 cps ist, vermindern sich die Abriebsresistenz und das Extrusionsvermögen, was nicht bevorzugt ist. Wenn der cis- Gehalt weniger als 90 Gew.-% ist, wird keine gewünschte Abriebsresistenz erhalten.
Wenn eine vorbestimmte Menge eines spezifischen Blockcopolymers vom A-B-Typ in die obige Mischung eingefügt wird, ist es möglich, Verbesserungen bei der Mischfähigkeit (oder Knetleistung) und der Abplatzresistenz zu erzielen. Wenn die Menge des Blockcopolymers vom A-B-Typ zu gering ist, kann die gewünschte Verbesserungswirkung nicht erhalten werden, während dann, wenn sie zu groß ist, die viskoelastischen Eigenschaften des Blockcopolymers per se manifestiert werden und daher die viskoelastischen Eigenschaften wie die Abriebsresistenz, das Extrusionsvermögen, die von einer Mischung aus NR und/oder IR und BR mit hohem cis-Gehalt und hoher Linearität erwartet werden, verloren gehen, was nicht bevorzugt ist. Angesichts dessen umfasst das Blockcopolymer vom A-B-Typ, das erfindungsgemäß verwendet wird, 0,5 bis 5 Gew. Teile, bevorzugt 1 bis 3 Gew.Teile, mehr bevorzugt 1 bis 2,5 Gew.Teile des Blockcopolymers vom A-B-Typ, bezogen auf 100 Gew. Teile der gesamten Polymercomponente, einschließlich des Blockcopolymers vom A-B-Typ.
Das Blockcopolymer vom A-B-Typ, das erfindungsgemäß verwendet wird, setzt sich aus (A) einem Styrol (St)- und einem Butadien (Bd)-Copolymerblock oder einem Polybutadien (Bd)-Polymer und (B) einem Polyisoprenblock zusammen. Der Styrolgehalt (St), der Gehalt an 1,2-Vinylbindung (Vn) und der cis-Isoprengehalt der Blockkomponenten (A) und (B) und das Gewichtsverhältnis (A)/(B) der Komponente (A) und der Komponente (B) sind wie folgt:
Block (A)
Poly(Styrol-Butadien) oder Polybutadien mit einem Styrolgehalt von 0 bis 35 Gew.-%, bevorzugt 1 bis 35 Gew.-%, mehr bevorzugt 5 bis 30 Gew.-%, wobei der Rest Butadiengehalt ist, ein Gehalt an 1,2-Vinylbindung (Vn) des Butadienanteils von 5 bis 80 Mol%, bevorzugt 10 bis 70 Mol%, und Vn ≦ 2St + 30, worin St der Styrolgehalt ist.
Block (B)
Polyisopren mit einem cis-Gehalt von wenigstens 70 Gew.-%, bevorzugt wenigstens 75 Gew.-%.
(A)/(B) = 20 bis 80/80 bis 20 (Gew.Teile), bevorzugt 30 bis 70/70 bis 30 (Gew. Teile).
Wenn der Styrolgehalt der Blockkomponente (A) zu groß ist, wird die Komponente inkompatibel mit dem BR mit hohem cis- Gehalt und hoher Linearität, und folglich kann die gewünschte Wirkung nicht erhalten werden. Selbst wenn der Gehalt der 1,2-Vinylbindung außerhalb des genannten Bereiches ist, wird die Kompatibilität mit dem BR mit hohem cis-Gehalt und hoher Linearität schlecht und daher kann die gewünschte Wirkung nicht erzielt werden. Wenn der cis- Gehalt der Blockkomponente (B) weniger als 70 Gew.-% ist, wird die Kompatibilität mit NR und/oder IR schlecht und daher kann die erwartete feine Faserstruktur nicht erhalten und die gewünschte Wirkung nicht erzielt werden. Wenn das Verhältnis (A)/(B) außerhalb des genannten Bereiches ist, kann die gewünschte Wirkung nicht länger erzielt werden, entweder weil die Verwicklung mit dem Matrix-Gummi (z. B. NR, IR, BR) geringer wird oder weil die Co- Vernetzungsfähigkeit sich vermindert.
Das Blockcopolymer vom A-B-Typ ist ein bekanntes Polymer. Im allgemeinen wird ein Katalysator aus einer Organoalkaliverbindung wie Butyllithium zum Polymerisieren von z. B. Styrol und Butadien oder Butadien in einem organischen Lösungsmittel wie Hexan zur Herstellung des Blocks (A) verwendet, und Isopren wird weiter zu dem resultierenden Block, der am Ende noch im lebenden Zustand vorliegt, gegeben, zur Erzeugung des Blocks (8). Es ist möglich, das Verhältnis der Menge der zu vermischenden Monomere, die Zugabe eines Vinylisiermittels, die Polymerisationsbedingungen, etc. wie es gewünscht ist, zu diesem Zeitpunkt geeignet auszuwählen, um das gewünschte Blockcopolymer zu erhalten. Weiterhin können Blockcopolymere vom A-B-Typ zum Beispiel mit Zinntetrachlorid, Siliziumtetrachlorid, etc. gekuppelt werden. Weiterhin ist es als anderes Verfahren möglich, das Copolymer zu erzeugen, indem die Blöcke (A) und (B) durch ein übliches Verfahren erzeugt werden, mit anschließendem Kuppeln mit einem Kupplungsmittel wie Zinntetrachlorid oder Siliziumtetrachlorid. Das Blockcopolymer vom A-B-Typ kann am Ende zum Beispiel mit einer Verbindung mit einer cyklischen Aminbindung
modifiziert werden, worin M ein O-Atom oder ein S-Atom bedeutet.
Beispiele von solchen Verbindungen sind eine Amidverbindung, Imidverbindung, Lactamverbindung oder Harnstoffverbindung oder ein anderes Modifiziermittel. Der endmodifizierte Block kann durch Zugabe eines geeigneten Modifiziermittels im lebenden Zustand nach der Beendigung der Copolymerisation des Blockcopolymers vom A-B-Typ erzeugt werden.
Das Molekulargewicht des Blockcopolymers vom A-B-Typ ist nicht besonders beschränkt, aber angesichts der Verwicklung und Vernetzungsfähigkeit mit dem Matrixgummi (NR, BR mit hohem cis-Gehalt und hoher Linearität) ist das Molekulargewicht im Gewichtsmittel bevorzugt wenigstens 30000, mehr bevorzugt 50000 bis 800000.
Die Gummizusammensetzung für eine Lauffläche eines Reifens umfasst 40 bis 60 Gew. Teile, bevorzugt 42 bis 58 Gew. Teile Ruß mit einer spezifischen Stickstoffoberfläche (N2SA) von wenigstens 125 m2/g, bevorzugt 125 bis 165 m2/g, bezogen auf 100 Gew.Teile der Gummikomponente. Wenn feiner Ruß mit einem N2SA von wenigstens 130 m2/g verwendet wird, ist es möglich, die Abriebsresistenz und die Abplatzresistenz weiter zu verbessern. Gegebenenfalls ist es auch möglich, eine geeignete Menge Silica zusätzlich zu Ruß zu der Gummizusammensetzung dieser Erfindung zu geben. Wenn Ruß mit einem N2SA von mehr als 165 m2/g verwendet wird, können die Wärmeerzeugung und Verarbeitbarkeit schlechter werden und somit werden die Kosten erhöht.
Die Gummizusammensetzung für eine Reifenlauffläche kann weiterhin verschiedene Arten von Additiven, die im allgemeinen für Gummizusammensetzungen für Automobilreifen verwendet werden, zusätzlich zu der Polymerkomponente, Ruß und Silicatfüllstoff enthalten. Beispiele von solchen Additiven sind Schwefel, ein Vulkanisationsbeschleuniger, ein Antioxidans, ein Füllstoff, Weichmacher, Bindemittel, usw. Die Mengen dieser Additive können die üblichen sein. Diese Erfindung wird nachfolgend unter Bezugnahme auf die folgenden Beispiele näher erläutert.
Standardbeispiele, Beispiele 1 bis 7 und Vergleichsbeispiele 1 bis 11
Die in den folgenden Formulierungen der Standardbeispiele, der Beispiele und der Vergleichsbeispiele, die in Tabelle 1 gezeigt sind, verwendeten Komponenten sind die folgenden:
*1 NR: Natürlicher Gummi (RSS#3)
*2: BR-1: Nipol 1220 (hergestellt von Nippon Zeon), Schmelzviskosität = 56 cps, cis-Gehalt = 98 Gew.-%
*3: BR-2: 150L (hergestellt von Ube Industry), Schmelzviskosität = 105 cps, cis-Gehalt = 98 Gew.-%
*4: BR-3: 360L (hergestellt von Ube Industry), Schmelzviskosität = 124 cps, cis-Gehalt = 98 Gew.-%
*5: Blockcopolymer vom A-B-Typ
A-Block: St/Vn = 20 Gew.-%/46 Mol%
B-Block: IR mit hohem cis-Gehalt (cis-Gehalt 80 Gew.-%)
A/B = 70/30, Molekulargewicht (Mw) = 590000
*6-A Ruß: Showblack N110 (hergestellt von Showa Cabot), N2SA = 144 m2/g
*6-B Ruß: Showblack N339 (hergestellt von Showa Cabot), N2SA = 88 m2/g
*6-C Ruß: Seast 3 (hergestellt von Tokai Carbon), N2SA = 79 m2/g
*6-D Ruß: Versuchsprodukt, N2SA = 130 m2/g
*6-E Ruß: Seast 6 (hergestellt von Tokal Carbon), N2SA = 119 m2/g
*7: Zinkoxid. Zinkweiß Nr. 3 (hergestellt von Seido Chemical)
*8: Stearinsäure: Lunac YA (hergestellt von Kao Soap) *9 Antioxidans: Nocrac 6C (hergestellt von Ouchi Shinko Chemical)
*10 Wachs: Sunnoc (hergestellt von Ouchi Shinko Chemical)
*11 Schwefel: gemahlener Schwefel (hergestellt von Karuizawa Refinery)
*12 Vulkanisationsbeschleuniger: Nocceler NS (hergestellt von Ouchi Sinko Chemical)
Herstellung von Testreifen und Prüfverfahren
Gummizusammensetzungen, die durch Mischen von verschiedenen Gummizusammensetzungen entsprechend den in der Tabelle 1 gezeigten Formulierungen durch einen Banbury-Mischer erhalten wurden, wurden als Reifengummi für Lastwagen-/Bus- Reifen mit einer Reifengröße von 11R22,5 14 PR verwendet und die Testreifen entsprechend üblichen Vulkanisationsbedingungen hergestellt.
Die folgenden Auswertungen wurden durchgeführt.
  • 1. Mischungsfähigkeit: Die Knetleistung der Vormischung bei der Extrusion von einem Banbury-Mischer wurde visuell ausgewertet. Die Leistung wurde entsprechend den folgenden Kriterien ausgewertet:
    ++: Kneten zu einer Masse, wobei nahezu kein Pulver in dem Gummi vermischt war
    +: Kneten zu einer Masse, aber mit verstreutem Pulver, das in dem Gummi vermischt war
    ±: Teilweise zu einer Masse geknetet, aber mit freien kleinen Gummiteilchen
    -: Nicht zu einer Masse geknetet mit getrennten kleinen Gummiteilchen. Weiterhin war kein Gummi in dem Pulver vermischt.
  • 2. Extrusionsvermögen: Die Zahl und die Größe der Brüche (Risse) an den Kanten pro Einheitslänge des Gegenstandes, der von einem Extruder extrudiert war, wurden untersucht und in vier Auswertungsstufen eingestuft. Die Leistung wurde entsprechend den folgenden Kriterien bewertet:
    ++: Ausgezeichnet
    +: Gut
    ±: Angemessen
    -:Schlecht
  • 3. Abriebsresistenz: Die obigen Testreifen wurden auf einen 10 Tonnen Lastwagen befestigt, die Tiefe der Rillen der Reifen wurde nach etwa 100000 km Laufleistung mit normaler Beladung gemessen, und die Entfernungsstrecke pro 1 mm Abrieb wurde berechnet und, bezogen auf den Wert des Standardbeispiels, der mit 100 angesetzt wurde, ausgedrückt. Je größer der Wert ist, umso besser ist die entfaltete Abriebsresistenz.
  • 4. Abplatzresistenz: Die Abplatzfläche pro Einheitsfläche der Oberfläche eines Reifens nach 100000 km Laufleistung des Reifens wurde untersucht, und die Ergebnisse wurden in vier Stufen eingestuft. Die Leistung wurde durch die folgenden Kriterien bewertet:
    ++: Ausgezeichnet
    +: Gut
    ±: Angemessen
    -: Schlecht
Die Ergebnisse sind in Tabelle 1 zusammengefasst.
Tabelle 1
Wie oben erläutert ist es erfindungsgemäß möglich, die Mischungsfähigkeit zu verbessern und eine Gummizusammensetzung für eine Reifenlauffläche zu erhalten, die bezüglich des Extrusionsvermögens, der Abriebsresistenz und der Abplatzresistenz ausgezeichnet ist.

Claims (5)

1. Gummizusammensetzung für eine Reifenlauffläche, umfassend
  • 1. (1) 60 bis 90 Gew. Teile von zumindest einem Gummi, ausgewählt aus natürlichem Gummi und Polyisoprengummi, (ii) 10 bis 35 Gew.Teile eines Polybutadiengummis mit hohem cis- Anteil und einer Schmelzviskosität von 90 bis 150 cps und einem Cis-Anteil von wenigstens 90 Gew.-% und (iii) 0,5 bis 5 Gew.Teile eines Blockcopolymers vom A-B-Typ, das sich aus (A) einem Poly(Styrol-Butadien)-Block oder Polybutadienblock mit einem Styrolgehalt (St) von 0 bis 35 Gew.-% und einem Butadiengehalt (Bd) von 65 bis 100 Gew.-%, wobei ein 1,2-Vinylbindungsanteil (Vn) 5 bis 80 Mol% ist und die Beziehung Vn ≦ 2St + 30 erfüllt ist und (B) einem Polyisoprenblock mit einem cis-Gehalt von wenigstens 70 Gew.-% in einem Gewichtsverhältnis (A)/(B) von 20 bis 80/80 bis 20 zusammensetzt, und
  • 2. 40 bis 60 Gew. Teile Ruß mit einer spezifischen Stickstoff-Oberfläche (N2SA) von wenigstens 125 m2/g, bezogen auf 100 Gew.Teile der gesamten Gummizusammensetzung.
2. Gummizusammensetzung nach Anspruch 1, worin die Menge der Gummikomponente (i) 70 bis 80 Gew. Teile ist, bezogen auf die Gesamtmenge der Gummikomponente.
3. Gummizusammensetzung nach Anspruch 1 oder 2, worin die Menge der Gummikomponente (ii) 15 bis 30 Gew. Teile ist, bezogen auf die Gesamtmenge der Gummikomponente.
4. Gummizusammensetzung nach einem der Ansprüche 1 bis 3, worin die Rußmenge 42 bis 58 Gew.Teile ist, bezogen auf die Gesamtmenge der Gummikomponente.
5. Gummizusammensetzung nach einem der Ansprüche 1 bis 4, worin der N2SA-Wert: von Ruß 130 bis 165 m2/g ist.
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