DE10004733C2 - Dünnfilm-Halbleiterbauelement mit einer Chalkopyritschicht und Verfahren zu seiner Herstellung sowie Verwendung des Verfahrens zur Herstellung einer Dünnfilm-Solarzelle - Google Patents
Dünnfilm-Halbleiterbauelement mit einer Chalkopyritschicht und Verfahren zu seiner Herstellung sowie Verwendung des Verfahrens zur Herstellung einer Dünnfilm-SolarzelleInfo
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Description
Die Erfindung betrifft ein Dünnfilm-Halbleiterbauelement, mindestens
aufweisend ein Substrat und eine Chalkopyritschicht einer Struktur CuAB2,
und ein Verfahren zu seiner Herstellung.
Chalkopyritschichten standen in den letzten Jahren im Mittelpunkt des
Interesses insbesondere für den Aufbau von Dünnfilm-Solarzellen mit immer
weiter verbessertem Wirkungsgrad.
So wird u. a. in 2nd WORLD CONFERENCE AND EXHIBITION ON
PHOTOVOLTAIC SOLAR ENERGY CONVERSION, 6-10 JULY 1998,
VIENNA, AUSTRIA, 537-540 über die Herstellung von CuInS2-Solarzellen
berichtet. Diese Zellen werden mittels eines zweistufigen Prozesses
hergestellt, bei dem in der ersten Stufe auf einem auf einem Glassubstrat
angeordneten Mo-Rückseitenkontakt die beiden Precursor-Materialien Cu und
In durch einen Sputterprozeß aufgebracht werden und in der zweiten Stufe in
einem Sulfurisierungsprozess die CuInS2-Schicht gebildet wird. Die
Schichtenfolge wird in weiteren Schritten (Ätzen des bei dem Prozess
entstandenen CuS, Aufbringen einer CdS-Schicht durch chemische
Badabscheidung, Sputtern einer leitenden ZnO-Fensterschicht für den
Heteroübergang und Aufbringen eines Al-Kontaktes) zu einer Solarzelle
vervollständigt.
Nachteilig bei der mit dem beschriebenen Verfahren hergestellten Dünnfilm-
Solarzelle erweist sich die schlechte Haftung der Chalkopyritschicht auf dem
Rückseitenkontakt. Dieses Problem ist schon seit langem bekannt, weshalb in
zusätzlichen Schritten bei der Herstellung von Halbleiterbauelementen
oftmals eine Haftvermittlerschicht aufgebracht wird. So sind
Haftvermittlerschichten aus Ga (US 4 915 745) oder Te (WO 90/15445 A1)
bekannt. Während die erstgenannte Haftvermittlerschicht die Homogenität der
Schichten verringert, erhöht die Verwendung des toxischen Tellurs den
Aufwand bei der Herstellung und späteren Entsorgung nicht mehr
funktionstüchtiger Zellen. Ein nicht toxischer Haftvermittler wird in
WO 95/09441 A1 beschrieben. Dieser ist entweder Chrom, Titan oder Tantal
oder besteht aus einer Titannitrid-Schicht; die Schichtdicke beträgt hierbei
5 nm bis 40 nm. Zwar lässt sich das Aufbringen der Haftvermittlerschicht gut
in vorhandene Technologien zur Herstellung von Dünnschicht-Solarzellen
einbringen, doch ist eine Verbesserung der elektrischen Kenndaten dieser
Solarzellen nicht erkennbar. Das Problem der besseren Haftung der
Chalkopyritschicht zur benachbarten Schicht und die Verbesserung der
Parameter stellt sich auch für andere Dünnfilm-Halbleiterbauelemente.
In JP 10-214986 A wird für die Herstellung einer Tandem-Solarzelle ein
Verfahren beschrieben, bei dem u. a. eine Schicht aus Cu1-xAgx mit 0 ≦ x ≦ 0,3
und darauf eine In-Schicht als Precursor-Schicht, insbesondere zur
Abstimmung der Bandlücke, aufgebracht werden; eine konkrete Aussage zur
Verbesserung der Haftung zwischen Substrat und Chalkopyritschicht wird
hierbei jedoch nicht gemacht.
Deshalb ist es Aufgabe der Erfindung, ein Dünnfilm-Halbleiterbauelement mit
mindestens gleicher oder verbesserter Haftung zwischen Substrat und
Chalkopyritschicht gegenüber bekannten Strukturen anzugeben, das
gleichzeitig verbesserte elektrische Kenndaten aufweist, und dessen
Herstellung sich mit nur geringem Aufwand und bei Verwendung
nichttoxischer Materialien in bereits bekannte Technologien einpasst.
Erfindungsgemäß wird die Aufgabe dadurch gelöst, dass ein Dünnfilm-
Halbleiterbauelement, mindestens aufweisend ein Substrat und eine
Chalkopyritschicht durch ein die folgenden Schritte umfassendes Verfahren
herstellbar ist: Aufbringen einer Ag-Schicht mit einer Dicke von 0,1 nm bis
2 nm auf das Substrat, Aufbringen einer Precursor-Schicht aus Kupfer auf die
Ag-Schicht, darauf eine weitere Precursor-Schicht des Materials A aus CuAB2
und danach eine Chalkogenisierung der aufgebrachten Schichtenfolge und
anschließend ein Ätzen des im Überschuss entstandenen Kupfer-
Chalkogenids.
In einer Ausführungsform beträgt die Ag-Dotierkonzentration der Precursor-
Schicht bis zu 0,3 Atom-% Ag/(Ag + Cu).
In weiteren Ausführungsformen der Erfindung ist vorgesehen, dass die
Komponente A der Chalkopyritschicht aus mindestens einem der Elemente
In, Ga, Al bzw. Fe, die Komponente B aus mindestens einem der Elemente S,
Se bzw. Te (Chalkogene) gebildet ist. Das Substrat kann sowohl aus einem
festen oder aus einem flexiblen Material gebildet sein.
Bei der erfindungsgemäßen Lösung wird vor dem Aufbringen der Precursor-
Schichten zur Erzeugung der gewünschten Chalkopyritschicht eine
zusätzliche Schicht, nämlich eine Ag-Schicht, aufgebracht. Nachdem die
Precursor-Materialien für diese Chalkopyritschicht mit bekannten Verfahren
auf der Ag-Schicht abgeschieden wurden, wird diese Schichtstruktur einem
Chalkogenisierungsprozess (Temperprozess, bei dem eine Umsetzung der
Precursor-Materialien erfolgt) ausgesetzt. In diesem Prozess wird die Ag-
Schicht völlig umgesetzt. Als Ergebnis liegt eine mit Silber dotierte
Chalkopyritchicht vor, die überraschenderweise sowohl eine verbesserte
Haftung auf der angrenzenden Schicht (Rückseitenkontakt, Substrat) aufweist
als auch eine Verbesserung der elektrischen Kenndaten der Chalkopyritchicht
bewirkt. Bei der erfindungsgemäßen Lösung ist damit ein Gruppe-I-Element in
sehr geringer Konzentration als Haftverbesserer und die elektrischen
Eigenschaften verbesserndes Mittel eingesetzt worden. Diese
Dotierungskonzentration von Ag in der Chalkopyritschicht wird über das
Verhältnis Ag/(Ag + Cu) bei der Herstellung der Precursor-Schichten
eingestellt.
Die genannten Ausführungsformen der Erfindung ermöglichen eine große
Variabilität in der Realisierung verschiedener Dünnfilm-
Halbleiterbauelemente.
So ist in einer Ausführungsform vorgesehen, dass das Bauelement eine
Solarzelle ist, bei der die mit Ag dotierte Chalkopyritschicht eine
Absorberschicht bildet, die auf einem Rückseitenkontakt angeordnet ist, der
sich auf einem Substrat befindet. Der Rückseitenkontakt dieser Solarzelle
kann aus mindestens einem der Elemente Mo, Pt bzw. Ti gebildet sein.
Vorteilhaft hat sich für die Ausbildung einer Solarzelle eine Ag-
Dotierkonzentration der Precusor-Schicht mit bis zu 0,3 Atom-% Ag/(Ag + Cu)
herausgestellt. Insbesondere führt eine Ag-Dotierungskonzentration von
Ag/(Ag + Cu) = 0,02 Atom-% bis 0,1 Atom-% bezogen auf den metallischen
Precursor bei (Cu + Ag)/In = 1,8 (Atomverhältnis) zur Verbesserung der
elektrischen Kenndaten der erfindungsgemäßen Solarzelle.
Eine andere Ausführungsform ist die Ausbildung eines Solarzellenmoduls, bei
dem mehrere Dünnschicht-Solarzellen mit je einer mit Ag dotierten
Absorberschicht integriert serienverschaltet angeordnet sind.
Eine weitere Ausführungsform der Erfindung ist eine Dünnschicht-Photodiode
mit einer mit Ag dotierten Chalkopyritschicht zur Detektion von Licht oder zur
Messung der Beleuchtungsstärke einer Lichtquelle.
Weitere Vorteile der Erfindung
werden im Zusammenhang mit dem folgenden Ausführungsbeispiel näher
erläutert.
Dabei zeigt die Fig. 1 ein Schichtenpaket für die Herstellung einer
Dünnfilm-Solarzelle auf der Basis einer CuInS2-
Absorberschicht vor dem Sulfurisierungsprozess und die Fig. 2 den nach
dem Sulfurisierungsprozess erhaltenen Schichtaufbau mit einer mit Ag
dotierten CuInS2-Schicht. Die Ag-Schicht ist nach dem Sulfurisierungsprozess
nicht mehr vorhanden.
Zunächst wird auf ein Glassubstrat S ein Mo-Rückseitenkontakt K mit einer
Dicke von 0,2 µm bis 2 µm aufgebracht. Auf den Rückseitenkontakt K wird mit
bekannten Verfahren, beispielsweise mittels Verdampfen, Sputtern,
chemischer oder elektrochemischer Badabscheidung, eine Silber-Schicht H
mit einer Dicke von 0,1 nm bis 2 nm abgeschieden. Das folgende Aufbringen
von Schichten aus Cu PCu und aus weiteren Precursor-Materialien PIn auf die
Ag-Schicht H, wobei die Cu-Schicht PCu in einer Dicke zwischen 300 nm und
800 nm aufgebracht und die Dicke der weiteren Precursor-Material-Schichten
(Material vom Typ A in CuAB2) PIn so gewählt werden, dass sich ein Cu : A-
Atomverhältnis von 0,85 bis 2,5 ergibt - in diesem Ausführungsbeispiel ist die
Komponente A Indium -, erfolgt mit dem Stand der Technik nach bekannten
Verfahren. In dem sich anschließenden Sulfurisierungsprozess der
aufgebrachten Schichtenfolge in elementarem Schwefel oder einem
schwefelhaltigen Gas (z. B. H2S) bildet sich die Ag-dotierte CuInS2-
Absorberschicht CIS aus. Die Dotierungskonzentration wird - wie bereits
erwähnt - über das Verhältnis Ag/(Ag + Cu) eingestellt. Die Sulfurisierung kann
mittels RTP(Rapid Thermal Processing)-Verfahrens erfolgen, wobei der
mittels Lampenheizung erzeugte Temperaturgradient in der Aufheizphase
zwischen 2°C/s und 40°C/s, vorzugsweise 10°C/s, gewählt wird und eine
konstante Temperatur zwischen 100°C und 700°C, vorzugsweise 450°C bis
550°C, über einen Zeitraum bis zu 10 min, vorzugsweise 2 min bis 3 min,
eingestellt wird, oder mittels CTP (Conventional Thermal Processing)-
Verfahrens erfolgen, wobei der erzeugte Temperaturgradient in der
Aufheizphase zwischen 50°C/min und 400°C/min, vorzugsweise 300°C/min,
gewählt wird und eine konstante Temperatur zwischen 100°C und 700°C,
vorzugsweise 500°C bis 600°C
über einen Zeitraum bis zu 60 min, vorzugsweise 4 min bis 10 min,
eingestellt wird. Abschließend wird der Aufbau der
Dünnfilm-Solarzelle vervollständigt, indem das bei dem Prozess im
Überschuss entstandene CuS weggätzt wird, eine CdS-Schicht durch
chemische Badabscheidung oder Sputtern aufgebracht wird, eine leitende
ZnO-Fensterschicht für den Heteroübergang mittels Sputtern und ein Ni/Al-
Kontakt aufgebracht wird. Dieser Kontakt kann bei der Ausbildung von
Solarmodulen entfallen.
Die erfindungsgemäße Dünnfilm-Solarzelle zeigt bei kleinen Ag-
Dotierungskonzentrationen der CuInS2-Absorberschicht sowohl eine
Verbesserung der Haftung zum Rückseitenkontakt als auch eine Erhöhung
des Wirkungsgrades.
Claims (20)
1. Dünnfilm-Halbleiterbauelement, mindestens aufweisend ein Substrat und
eine Chalkopyritschicht einer Struktur CuAB2, bei dem die Chalkopyritschicht
durch ein die folgenden Schritte umfassendes Verfahren herstellbar ist:
Aufbringen einer Ag-Schicht mit einer Dicke von 0,1 nm bis 2 nm auf das Substrat,
Aufbringen einer Precursor-Schicht aus Kupfer auf die Ag-Schicht,
darauf eine weitere Precursor-Schicht des Materials A aus CuAB2 und
danach eine Chalkogenisierung der aufgebrachten Schichtenfolge und
anschließend ein Ätzen des im Überschuss entstandenen Kupfer- Chalkogenids.
Aufbringen einer Ag-Schicht mit einer Dicke von 0,1 nm bis 2 nm auf das Substrat,
Aufbringen einer Precursor-Schicht aus Kupfer auf die Ag-Schicht,
darauf eine weitere Precursor-Schicht des Materials A aus CuAB2 und
danach eine Chalkogenisierung der aufgebrachten Schichtenfolge und
anschließend ein Ätzen des im Überschuss entstandenen Kupfer- Chalkogenids.
2. Dünnfilm-Halbleiterbauelement nach Anspruch 1,
dadurch gekennzeichnet, dass
die Ag-Dotierkonzentration der Precursorschicht bis zu 0,3 Atom-% Ag/(Ag +
Cu) beträgt.
3. Dünnfilm-Halbleiterbauelement nach Anspruch 1,
dadurch gekennzeichnet, dass
die Komponente A der Chalkopyritschicht aus mindestens einem der
Elemente In, Ga, Al bzw. Fe gebildet ist.
4. Dünnfilm-Halbleiterbauelement nach Anspruch 1,
dadurch gekennzeichnet, dass
die Komponente B der Chalkopyritschicht aus mindestens einem der
Elemente S, Se bzw. Te gebildet ist.
5. Dünnfilm-Halbleiterbauelement nach Anspruch 1,
dadurch gekennzeichnet, dass
das Substrat aus einem festen Material gebildet ist.
6. Dünnfilm-Halbleiterbauelement nach Anspruch 1,
dadurch gekennzeichnet, dass
das Substrat aus einem flexiblen Material gebildet ist.
7. Dünnfilm-Halbleiterbauelement nach Anspruch 1,
dadurch gekennzeichnet, dass
das Bauelement eine Solarzelle ist, bei der die mit Ag dotierte
Chalkopyritschicht eine Absorberschicht bildet, die auf einem
Rückseitenkontakt angeordnet ist, der sich auf einem Substrat befindet.
8. Dünnfilm-Halbleiterbauelement nach Anspruch 7,
dadurch gekennzeichnet, dass
der Rückseitenkontakt aus mindestens einem der Elemente Mo, Pt bzw. Ti
gebildet ist.
9. Dünnfilm-Halbleiterbauelement nach Anspruch 1,
dadurch gekennzeichnet, dass
das Bauelement ein Solarzellenmodul ist, bei dem mehrere Dünnschicht-
Solarzellen mit je einer mit Ag dotierten Chalkopyrit-Schicht integriert
serienverschaltet sind.
10. Dünnfilm-Halbleiterbauelement nach Anspruch 1,
dadurch gekennzeichnet, dass
das Bauelement eine Photodiode mit einer mit Ag dotierten Chalkopyritschicht
ist.
11. Verfahren zur Herstellung einer Chalkopyritschicht einer Struktur CuAB2
auf einem Substrat, umfassend die Schritte:
Aufbringen einer Ag-Schicht mit einer Dicke von 0,1 nm bis 2 nm auf das Substrat,
Aufbringen einer Precursor-Schicht aus Kupfer auf die Ag-Schicht,
darauf eine weitere Precursor-Schicht des Materials A aus CuAB2 und
danach eine Chalkogenisierung der aufgebrachten Schichtenfolge und
anschließend ein Ätzen des im Überschuss entstandenen Kupfer- Chalkogenids.
Aufbringen einer Ag-Schicht mit einer Dicke von 0,1 nm bis 2 nm auf das Substrat,
Aufbringen einer Precursor-Schicht aus Kupfer auf die Ag-Schicht,
darauf eine weitere Precursor-Schicht des Materials A aus CuAB2 und
danach eine Chalkogenisierung der aufgebrachten Schichtenfolge und
anschließend ein Ätzen des im Überschuss entstandenen Kupfer- Chalkogenids.
12. Verfahren nach. Anspruch 11,
dadurch gekennzeichnet, dass
eine Konzentration der Ag- und der Cu-Schicht bis zu 0,3 Atom-% Ag/(Ag + Cu)
eingestellt wird.
13. Verfahren nach Anspruch 11,
dadurch gekennzeichnet, dass
die Cu-Precursor-Schicht in einer Dicke zwischen 300 nm und 800 nm und die
A-Precursor-Schicht in einer solchen Dicke aufgebracht wird, dass sich ein
Atomverhältnis Cu : A von 0,85 bis 2,5 ergibt.
14. Verfahren nach Anspruch 11,
dadurch gekennzeichnet, dass
als Komponente A in CuAB2 Indium verwendet wird.
15. Verfahren nach Anspruch 11,
dadurch gekennzeichnet, dass
für die Chalkogenisierung ein RTP-Verfahren durchgeführt wird.
16. Verfahren nach Anspruch 15,
dadurch gekennzeichnet, dass
im RTP-Verfahren mittels Lampenheizung ein Temperaturgradient in der
Aufheizphase zwischen 2°C/s und 40°C/s und anschließend eine konstante
Temperatur zwischen 100°C und 700°C über einen Zeitraum bis 10 min
eingestellt wird.
17. Verfahren nach Anspruch 11,
dadurch gekennzeichnet, dass
für die Chalkogenisierung ein CTP-Verfahren durchgeführt wird.
18. Verfahren nach Anspruch 17,
dadurch gekennzeichnet, dass
im CTP-Verfahren mittels Ofenheizung ein Temperaturgradient in der
Aufheizphase zwischen 50°C/min und 400°C/min und eine konstante
Temperatur zwischen 100°C und 700°C über einen Zeitraum bis 60 min
eingestellt wird.
19. Verfahren nach mindestens
einem der Ansprüche 11 bis 18 zur Herstellung einer Dünnfilm-Solarzelle,
dadurch gekennzeichnet, dass
auf einem Glassubstrat ein Mo-Rückseitenkontakt mit einer Dicke von 0,2 µm
bis 2 µm und darauf eine Ag-Schicht mit einer Dicke von 0,1 nm bis 2 nm,
eine Cu-Precursorschicht mit einer Dicke zwischen 300 nm und 800 nm und
eine In-Precursorschicht mit einer solchen Dicke abgeschieden wird, dass
sich ein Cu : In-Atomverhältnis von 0,85 bis 2,5 ergibt, anschließend ein
Sulfurisierungsprozess in elementarem Schwefel oder einem schwefelhaltigen
Gas durchgeführt wird und abschließend das im Sulfurisierungsprozess im
Überschuss entstandene CuS weggeätzt und eine leitende ZnO-
Fensterschicht für den Heteroübergang und darauf ein Ni/Al-Kontakt
aufgebracht wird.
20. Verfahren nach Anspruch 19 zur Herstellung eines mehrere Dünnfilm-Solarzellen
aufweisendes Solarmoduls,
dadurch gekennzeichnet, dass
die leitende ZnO-Fensterschicht als letzte Schicht in dem Verfahren
aufgebracht wird.
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