CN1993174A - 微通道中的原位混合 - Google Patents

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Abstract

本发明提供使一种流体通过一个或多个孔并使该流体在流经一个微通道时与另一种流体混合的方法、系统和设备。

Description

微通道中的原位混合
相关申请
根据35 U.S.C.sect.(e)，本申请要求2003年12月18日提交的美国专利临时申请第60/531,006号的优先权，该申请的内容被参考结合于本文。
发明领域
本发明涉及在微通道中的混合。
背景技术
一种流体混合到另一种流体中对各种化学过程都是极其重要的。因为它的重要性，很久以来人们付出很大的努力来提高混合质量和速度。对需要爆炸性反应物组合的过程，安全性是另一个极为重要的考虑因素。美国专利第6,471,937号中揭示了混合两种流体的一个例子。在该专利中，Anderson等描述了以高速率(较好大于300m/s)和短接触时间(较好小于0.5毫秒)混合第一反应物与第二反应物，然后将该混合物通入包含固体催化剂的反应室。Anderson等提供了混合甲烷与氧的例子。虽然这些例子允许估算第一反应物的动量通量，但是没有提供对第二反应物的注射方法的细节(如，孔的数量和尺寸)。因此，由这些例子不能计算出第二反应物的动量通量，不能推断出良好混合的最佳动量通量的比值范围。在另一个例子中，Hamada等在美国专利第5,609,834中描述了通过多孔板将燃料混入一种氧化剂并混入燃烧室，在燃烧室内，燃料和氧燃烧产生热量，所产生的热量被用来驱动在相邻反应室内的吸热反应。
近年来，一直在设计内部具有极小尺寸(即，微通道尺寸)的反应器和其它化学处理设备，以利用可以在微通道设备中达到的很短的质量传递和热量传递距离的优点。微通道的另一个优点是微通道的尺寸可以小于一种爆炸混合物的淬灭直径，因此，其安全性明显高于常规的设备。在微通道设备中混合流体的某些例子由Tonkovich等在WO 01/12312中描述。在另一个例子中，参见WO 02/064248 A2，Tonkovich等描述了在独立的平行物流中流动的反应物并在T-接头中合并这些物流，然后立刻通入微通道设备的反应室中。
尽管许多年来做出这些和其它的努力，但仍需要快速和更有效的混合技术，尤其是在微通道设备中的新的混合技术。
发明概述
第一方面，本发明提供一种在微通道装置中进行反应的方法，该方法包括：使第一流体在微通道中流动，并使第二流体流经至少一个孔进入该微通道，与第一流体混合。所述微通道包含沉积在微通道的至少一部分上的固体催化剂。微通道由一个或多个微通道壁限定，在微通道的壁中有至少一个孔。至少一个孔设置在微通道中不含催化剂的部分。
本发明还提供一种微通道反应系统，该系统包括：包含第一流体的微通道；其中的微通道包含沉积在微通道的至少一部分上的固体催化剂；微通道由一个或多个微通道壁限定，在微通道的壁中有至少一个孔；至少一个孔设置在微通道中不含催化剂的混合部分，其中第二流体流动通过至少一个孔并且在混合部分基本上没有发生反应。
另一方面，本发明提供一种使用微通道装置进行反应的方法，该方法包括：使第一流体在微通道中流动；微通道由一个或多个微通道壁限定，在微通道的壁中有至少一个孔；微通道的第一部分由第一水力直径限定，第二部分由大于第一部分的水力直径的第二水力直径限定；第一部分设置在第二部分的上游；至少一个孔设置在第二部分的上游；使第二反应物流动通过至少一个孔进入微通道。
在又一方面，本发明提供一种在微通道中混合流体的方法，该方法包括：使第一流体通过一个具有至少两个孔的微通道；使第二流体通过这至少两个孔。第二流体以在10-400范围内，较好在40-200内的动量通量比值流入第一流体。
在另一方面，本发明提供一种在微通道中混合流体的方法，该方法包括：使第一流体沿第一方向流动通过微通道，使第二流体沿第二方向流动通过第一通道。第二方向相对于第一方向成45°-135°的角。微通道由至少一个通道壁限定，通道壁上有至少一个孔。第一通道的一部分与微通道相邻。在第一通道与微通道相邻的位点，第二流体的一部分流经至少一个孔并与第一流体混合。第三流体沿第三方向流经第二通道。第三方向相对于第一方向成45°-135°的角。第二通道的一部分与微通道相邻。在这一方面，通道享有共用的壁。
在又一方面，本发明提供微通道设备，该设备包括：具有沿第一方向延伸的中心轴(由穿过横截面中心的线限定)的微通道；具有沿第二方向延伸的中心轴(由穿过横截面中心的线限定)的第一通道；其中所述第二方向相对于第一方向成45°-135°角；其中微通道由至少一个通道的壁限定，并且该通道壁具有至少一个孔；其中第一通道的一部分与微通道相邻；其中在第一通道与微通道相邻的位点，至少一个孔将微通道与第一通道相连；具有沿第三方向上延伸的中心轴(由穿过横截面中心的线限定)的第二通道；其中所述第三方向相对于第一方向成45°-135°角；第二通道的一部分与微通道相邻。
在又一方面，本发明提供一种在微通道混合流体的系统，该系统包括：在微通道中流动的第一流体；在与微通道相邻的管道中以一定方向流动的第二流体；其中，第二流体以等于或大于0.05的动量数值流入管道；第二流体通过将管道与微通道相连的至少两个孔，流入在微通道中的第一流体；至少两个孔包括第一孔和第二孔，并且沿着所述方向，第二孔在比第一孔更远的位置；第一孔包含第一横截面，第二孔包含第二横截面；其中，第二横截面小于第一横截面。在一个优选实施方式中，第一孔的第一横截面与管道相邻；第二孔的第二横截面与管道相邻；第一孔包含与微通道相邻的第三横截面；第二孔包含与微通道相邻的第四横截面；第三和第四横截面基本上相同。在另一个优选实施方式中，孔是曲折的(这是针对在此所述的所有方面的一个优选实施方式)。
由下面公式定义歧管头与其摩擦损失的比值，即动量数值(Mo)：
Mo = 1 2 ρ [ G 2 - 0 ] 4 fL D G 2 2 ρ = { 4 fL S } - 1
式中，
D[m]＝在歧管参考点的歧管水力直径
f[无量纲]＝对歧管参考点的范宁摩擦因子
L[m]＝歧管长度
G[kg/m2/s]＝歧管参考点的质通量速率
p[kg/m3]＝流体密度
考虑到一个歧管有多个孔的情况(孔是与通道相连的一种类型)：上游歧管(header)雷诺数的参考点、质通量速率、密度以及动量数值的水力直径定义在歧管通道轴上的一定位置，在该位置上，最靠近属于最靠近歧管中入口的连通通道的上游歧管入口的壁平面与歧管通道轴相连。在通常的简单情况下，长度L是在沿上游歧管长度向下排列的一系列孔中从“第一”孔至“最后”孔的距离(第一孔的中心线至最后孔的中心线)。通常，上游歧管长度L取自该参考点至歧管的末端，距属于离歧管中入口最远的连通通道的上游歧管入口最远的壁平面与歧管通道轴相连。对下游歧管(footer)的公式类似于上游歧管，但参考点是在出口前面的下游歧管最后孔。下游歧管的雷诺数、质通量速率、密度以及对动量数值的水力直径定义在一定位置的参考点，即在最靠近属于最靠近下游歧管出口的连通通道的下游歧管出口的壁平面与歧管通道轴相连的位置。下游歧管的长度L取自该参考点至歧管的始端，距属于离歧管中下游歧管出口最远的连通通道的下游歧管出口最远的壁平面与歧管通道轴相连。
在另一方面，本发明提供一种在微通道中混合流体的方法，该方法包括：使第一流体在微通道中流动；微通道由一个或多个微通道壁限定，微通道壁上有至少一个孔；在微通道包含至少一个孔的部分，微通道具有第一水力直径；至少一个孔有最窄部分，而最窄部分具有第二水力直径；使第二反应物流经至少一个孔进入微通道；第一水力直径与第二水力直径的比值在2-6的范围内。
本发明还提供微通道设备，所述设备包括：沿一个平面与微通道相邻的歧管；微通道通过至少两个孔与歧管相连；沿一个平面与微通道相邻的歧管包含有外周边的敞开区；所述外周边由与微通道相邻的敞开区限定，所述微通道在与微通道相连的任何孔的外面；外周边的厚度比将歧管与微通道相连的最大孔的直径大至少3倍。
在另一方面，本发明提供一种微通道设备，该设备包括：与微通道相邻的歧管；所述微通道通过至少三个孔与歧管相连；至少三个孔设置在一对称平面上，且至少三个孔不在一个直线上。
在又一方面，本发明提供微通道设备，该设备包括：与微通道相邻的歧管；所述微通道通过至少三个孔与歧管相连，所述的至少三个孔为一个中心孔和至少两个沿从该中心孔径向设置的孔；至少两个孔的截面积大于该中心孔。
在另一方面，本发明提供一种混合至少两种流体的系统，该系统包括：流经微通道的第一流体；以一定方向流经与该微通道相邻的管道的第二流体。微通道通过至少两个孔与该管道相连。所述孔在流经管道的方向上看有各种形状，包括选自以下的一系列形状：圆形和有一个向下的顶点的三角形；有一个向下的顶点的三角形和长轴垂直于流动方向的狭缝；长轴平行于流动方向的狭缝和有一个向下的顶点的三角形；以及长轴平行于流动方向的狭缝和圆。
在又一方面，本发明提供一种混合至少两种流体的系统，该系统包括：流经微通道的第一流体；以一定方向流经与该微通道相邻的管道的第二流体。在所述这个方面，微通道和管道被微通道壁分开，所述微通道通过至少一个穿过微通道壁的非圆形孔与所述管道相连。此外，至少一个非圆形孔在该孔的周边上包含至少一个直线部分。在所述这个方面，没有与在其周边包含至少一个直线部分的非圆形孔相对的孔。微通道有第二微通道壁，所述壁与包含至少一个在其周边含有至少一个直线部分的非圆形孔壁相对。第二流体流经至少一个在其周边包含至少一个直线部分的非圆形孔到第一流体。在某些优选实施方式中，热量被传递通过第二微通道壁。
本发明包括在此所述的任一设计，包括反应器设计和孔设计，以及这些设计的任意组合。然而，在附图中所示的设计只用作示例，不构成对本发明的限制。应理解，本发明包括在此按照包括其中具有流经的流体的设备的微通道化学系统所述任何设备。
本发明还可以由下面描述和实施例中所述的各种参数和值来说明。
优点
在许多优选实施方式中，流体在一个不含任何催化剂的区域中混合。在微通道内并远离微通道的非均相催化剂区进行混合有一些显著的优点，包括以下优点：反应区之前在可燃性范围内安全混合反应物；在反应部分之后混合稀释剂以淬灭反应或移出混合物使组成在可燃范围之外，然后进入大的连接部分；避免对固体催化剂的危害；或避免不希望的固体催化剂夹带。
术语表
“稀释剂”是非反应性流体，抑制剂或安全剂(例如，一种能降低混合物的可燃性的试剂)。
本发明中，“微通道”定义为至少一个尺寸小于或等于2毫米的通道，在某些实施方式中为小于或等于1毫米，在某些实施方式中为0.1-1毫米。如本领域理解的，微通道不只是孔。微通道的长度(即，在正常操作期间的流动方向)不是微通道的最小尺寸。微通道的高度和宽度基本上垂直于反应物流经该反应区的流动方向。微通道还定义为有独立于至少一个出口的至少一个进口，微通道不只是穿过沸石或中孔材料的通道。微通道的高度和/或宽度较好小于或等于2毫米，更好为小于或等于1毫米。优选微通道长度大于1厘米，某些实施方式中在约1-50厘米范围。微通道的侧面由一个或多个微通道壁限定。根据最后用途来选择壁的材料。这些壁优选由硬质材料构成，如陶瓷、铁基合金(如钢材)，或蒙乃尔铜-镍合金。某些实施方式中，微通道壁由不锈钢或Inconel(耐久并具有良好的热导率)构成。微通道设备可采用已知方法制造，在某些优选实施方式中，可通过层叠交错的板(也称作“垫片”)来制造，在某些优选实施方式中，设计用于反应通道的垫片被设计用于热交换。在某些优选实施方式中，微通道设备是微通道反应器，该反应器包括许多微通道的反应通道，较好与许多相连的热交换微通道进行热接触。许多微通道包含例如2、10、100、1000或更多的通道。在优选的实施方式中，微通道以平面微通道的平行阵列排列，例如平面微通道的至少三个阵列。在某些优选的实施方式中，多路微通道进口与公用上游歧管相连和/或多路微通道出口与公用下游歧管相连。操作期间，热交换微通道(如果存在的话)含有流动的加热和/或冷却流体。对本发明有用的这种类型反应器的非限制性例子包括在美国专利6,200,536和6,219,973(两篇专利都参考结合于本文)中列举的那些微部件片的结构种类(例如，有微通道的层叠物)。使用这种类型结构的性能优点包括：其相对大的热传递和质量传递速率，基本上不存在任何爆炸极限。微通道反应器综合了良好传热和传质的益处，对温度、停留时间的良好控制以及使副产物最少。压降可以较低，以得到高产量。此外，与常规系统相比，使用微通道反应器可以达到良好的温度控制，保持相对更好的等温线分布。除了所述的操作(process)微通道外，还存在其它的特征如微通道或非微通道热交换器。优选微通道热交换器。热交换的流体可流经相邻的热交换微通道，并可以是气体或液体，包括蒸汽、液态金属或其它公知的热交换流体-对系统进行优化，使热交换器中有相变。在某些优选的实施方式中，多级热交换层与多路反应微通道交错(例如，至少10个热交换器与至少10个操作微通道交错。微通道由限制流动的微通道壁限定。
“孔”是穿透微通道壁的孔。其长度与微通道壁的厚度相同(除非孔是斜的，这种情况孔的长度略大于壁厚)。“孔”不是T-接头或“Y”接头；换句话说，流动在一起形成单一通道的两个通道(为“T”或“Y”形状)不是孔。通常，T或Y-接头的混合长度明显大于本发明所述的孔形成的混合长度。所述长度可以是2倍、5倍甚至是10倍长。较长的长度造成没有很好混合的进料物流需要更多时间；混合质量较低而时间更长的结果是对所需产物的选择性较低，需要较大的设备，或增加对潜在可燃性混合物的安全性的关注。
“相对孔”是在微通道的相对的侧面上的孔，这些孔的尺寸和形状可以相同或不同，并排列成通过相对孔的流动在微通道中彼此冲撞。
“反应室”是包含固体催化剂的微通道部分。
“反应区”是发生反应的微通道部分；该区可以含有固体催化剂(这种情况下是反应室)，或不存在固体催化剂，但其设计特征(如扩张的直径)可以使反应进行。
爆破室(cell)尺寸是在一个管或通道中气相爆破传播时测定的值。烟熏箔内衬记录了爆震波前进通过一试验装置时的冲击波的模式。爆破的路径在烟熏箔上蚀刻留下特征的“鱼鳞”图形，每一个鱼鳞称作一个爆破室。在管或通道轴向上单一的爆破室的始端至末端的距离称作爆破室的尺寸λ。采用在氧化剂存在下氢气与其它烃化合物的爆炸所进行的经验研究表明，进行爆炸传递的高长宽比通道的最小间隙至少与爆破室的尺寸一样大。这点可以指导各种长宽比的通道。对爆破室尺寸的一般性讨论以及如何测定在以下参考文献中描述：
Glassman，I.，1996， Combustion(燃烧)，Academic Press，252-259。
Moen，I.O.，1993，“Transition to detonation in fuel-air explosive clouds”Journalof Hazardous Materials，33，159-192.
Berman，M.，1986，“A Critical Review of Recent Large-Scale Experiments onHydrogen-Air Detonations，”Nuclear Science and Engineering，93，321-347。
为本发明目的，“系统”是设备与该设备中的流体的组合。在某些优选的实施方式中，系统还包括诸如压力和流速的性质。
如被接受的，常规术语“切线到切线”距离是两个孔的最靠近的边之间的距离。
附图简要说明
图1和图2示意性说明用来合并流体的垫片设计。
图3A-3E所示是孔形状的各种例子。
图4示意性说明在催化剂区间分段的微通道反应器。
图5示意性说明混合区的多孔结构。
图6说明具有相对孔的系统，两个流体与两个流体合并，并在催化剂区之后加入第三流体。
图7-9示意性说明微通道设备中减小的直径区。
图10a-10c示意性说明有共面、用于热交换和流体分布的相邻通道的微通道设备。
图11示意性说明在歧管区域的分通道(下游歧管或上游歧管).
图12示意性说明用于均等流经孔的设计。
图13用来测试将气体加入歧管和通过孔在微通道中混合的设备的截面图。
图14是图13设备的另一个视图。
图15是一种显示在注射孔平面看到的外组孔与孔歧管的外周边壁之间的优选分离的设计。
图16说明具有相对于流动方向旋转45°的方形间距重复单元以及所示对称平面的优选孔形状的例子。
图17说明优选的径向分布的孔形状的例子。
图18显示各种孔的喷嘴烟流形状和注入含有交叉流动的流体的混合通道后的方向。
图19显示实施例和图13具有0.040英寸流动间隙的0.500英寸宽的混合通道的注射孔构形。所有尺寸都是以英寸为单位。+记号表示直径为0.017英寸的圆形孔。
图20是显示用于表3中计算的长度的例子的设备图。
发明详述
反应区前的混合
反应物如氧化剂和烃的混合可以在反应室的上游进行，优选在微通道内，在紧靠催化剂区的上游或在上游但被热交换部分或另一个用来进行反应或分离的部分隔开的部分进行。比较有利的是进入低温设备后立刻混合物流，如甲烷和氧。然后，合并的可燃性混合物流经一个整体热交换器，升高该混合物的温度，之后进入位于连续微通道内的催化区。
某些实施方式中，由于在微通道壁上的骤冷能防止爆炸或热失控，因此可以在微通道内处理其他爆炸性混合物。该混合物可以进行另外的热交换，以按照需要进行升温或冷却。混合物也可以不发生另外的热交换。在微通道内形成的可燃性混合物可以直接流入可发生所需的均相燃烧反应的小通道(尺寸大于该流体混合物的临界骤冷直径)。这可以(例如)产生热量或能量，或减少发射。使用嵌埋的电阻元件(及其它方法)，可以在小通道内安全引火或点燃均相燃烧反应。每个平行小通道的体积足够小，具有足够的包围的金属，使得在发生燃烧时不会发生爆炸。在优选的实施方式中，小通道的每个尺寸大于2毫米。在某些优选的实施方式中，小通道的每个尺寸大于2毫米但不大于20毫米。安全操作的小通道的最小尺寸随可燃性混合物组成以及温度和压力变化。然后，从燃烧小通道排出的热气体可以被骤冷物流进一步稀释，或者发生迅速的热迁移，在有利于停止形成NOx的反应的同时将热量导入相邻的物流中。由于反应物在被快速冷却(超过100℃/秒)而迅速骤冷之前在高温只停留很短时间，因此可预见NOx很少。
反应区之后的稀释剂混合
一种独立的流体物流可以和产物物流混合，排出反应区。按照这种方式，产物混合物可以被稀释，以改善组成，使之处在可燃区外，或者添加直接抑制不希望发生的连续反应的分子(如某些反应中用的蒸汽)。许多情况下，要求能防止进一步的反应，例如，通过与通道壁相互作用被催化的反应，由含催化剂的部分或其它部分中产生的自由基引起的非选择性均相反应，或形成焦或碳，或发生产物(丙烯腈等)聚合。通过在距设置催化剂的下游位置向物流中加入骤冷剂或安全剂(例如，蒸汽、氮气、甲烷、氢醌等)，可以在微通道内原位做到(参见图6中添加流体C)。
稀释剂可以加入紧靠反应区的下游，或距该反应区一定距离加入。对后一种情况的一个例子是，可燃性混合物从微通道的反应区排出，流经与微通道相连的整体交换部分，以除去热量，然后与稀释剂混合，使混合物组成改变到可燃区之外，之后从微通道排出并进入大的连接管、输送管等。
从微通道排出之前添加稀释剂可以是装置控制程序的一部分，作为例子，如果转化率在反应区较低，仍残留有足够的氧使产物混合物可燃，可在微通道内流动的产物物流中加入更多的稀释剂，之后从该设备排出。此外，可以使用一种反馈控制回路，用测得的反应温度或产物混合物控制在微通道中的可燃混合物中安全加入稀释剂的量，之后排出至常规的设备。这种情况下，催化剂中毒或失活或过程混乱不会造成下游安全问题。
在靠近微通道端部加入稀释剂的一个优点是，稀释剂物流不需要进行热交换，先加热到接近反应温度，然后冷却至排出温度。这可以从物流回收能量中的熵损失减去无效功，所述物流被加热然后冷却，用于在升温下只进行混合单元操作。
歧管中的混合
可以在歧管(可以具有或没有一个等于或小于2毫米的尺寸)中进行混合，该混合可以和在与所述歧管相连的一个或多个微通道中的混合分开或结合进行。在2003年10月27日提交的美国专利申请第10/695,400号中详细描述了歧管结构，该专利申请的全部内容参考结合于本文(可特别参见图28和相应的描述)。本发明包括通过形成至歧管的通路的孔来混合流体物流的方法。
例如，添加稀释剂可以在歧管部分或微通道的其它区域进行，使得在该设计中引入此安全特征时，所需额外设备的体积最小。一个例子在图11中有示意性说明。在歧管区域增加分通道，以将流体加入到上游歧管和/或下游歧管。流体可以是本文中讨论的任何流体，例如反应物或稀释剂。在一个优选实施方式中，加入稀释剂1或稀释剂2或任选两种稀释剂，安全混合可燃性混合物或稀释可燃性混合物，之后混合物离开微通道并进入大流体连通处。
反应分类
通常，本发明涉及在微通道内混合(或能够混合)至少两种流体的任何方法(或系统或设备)。在某些优选的实施方式中，所述方法是化学反应。下面是采用微混合的反应的非选择性例子：烷基化(液相，气相)；硝化(气相)；氧化(液相，气相)；加氢/加氢裂解(液相，气相)；锂化(液相)；催化裂解(固/气或三相)；环氧化以及聚合。
微通道中进行混合的设计
构造微通道设备的方法为公知的，不必在此描述。通过将具有通道的材料片与和该材料片部分相切或完全相切的其它部件叠加来制造微通道设备是用来制造所述类型设备的优选技术。
普通分类和规划
根据设计意图，可以各种方式达到原位混合两种或更多种相互反应或非反应或合并的物流。混合方案的例子包括：
第1类：进行混合的流体以交替平行的平面流动的设计(参见图1)；
第2类：进行混合的流体在相同平面混合的设计(参见图2)；
第3类：进行混合的流体在相同平面以及交替平行的平面流动的设计。
第1类基本设计规划可参见图1，其中混合两种物质A与B。流体A在设置了催化剂的微通道内流动。所述催化剂可以是能得到的任何形式，例如粉剂、毡、纤维、发泡材料、鳍状物、块状软物、筛网、薄纱、壁涂层或其它结构。流体B在位于一个平面里的通道中流动，所述平面平行于流体A流动的平面。在该通道设置催化剂的位点之前的位置，将流体B引入到流体A。这可以如图1和2完成，其中，利用(例如)圆形、狭缝形、三角形、正方形、长方形或对所需混合效果合适的其它几何构形的孔，从通道的反面将流体B引入流体A。还可以只从通道的一个侧面将流体B引入流体A(从图1或图2的孔中除去一个)，或在第3类设计的情况下，流体B可以从该通道的三个或更多个面通入流体A。如图1和2所示，如果孔设置在通道的两个侧面，孔不必相对，而是可以彼此偏移，或以任何适当方式设置。虽然图1和图2显示90°的入口角，但是孔壁可以斜置，使物流彼此以除90°外的一定角度混合。某些实施方式中，可以使两个孔位于同一平面(或在同一侧面)，使一个射流与另一个流体产生的流动场以增强混合的方式相互作用。为简化表述，在图1和图2中每一侧只显示一个孔。但是，可以使用适合具体情况的任何数量的孔(例如，在将单一的微通道与另一个流体来源连通的板上有至少2个，或至少5个孔——较好地，所述来源是另一个微通道)。以下附图中所示的所有几何构形均同第1类，但是，本领域技术人员应理解的是，它们可以按照第2类或第3类方案进行。此外，附图中示出用来混合两种流体A和B，但是可以对任何数量的反应或非反应的不同流体进行混合。
内床原位混合
用来原位混合操作的一个应用是将反应物在催化剂区分段(参见图4)。在此例子中，要求沿不含催化剂的微通道，在多个轴向位置将一种或多种物流通入处于流动过程的物流中。例如，在催化剂对其中一种反应物特别敏感和物质B的高分压导致副反应的情况下需要这种规划。这种方式保持物质B总体分压低，同时减少催化剂暴露于高浓度B的可能性。在第二实施方式中，沿通道可设置不同的催化剂，使乙烷与氧混合转变为乙烯，产物混合物再与氧混合，使它们通过催化剂产生乙酸。每次通入不必相同，可以改变不同物质的比值，来适应所需的反应条件。第三实施方式中，沿通道设置了不同的催化剂，并且B的第二次引入被第三物质替代。物质数量、催化剂和化学转换可延伸到所需的任何程度。
混合区内的结构
在本发明许多优选实施方式中，混合区不含催化剂；但是，在混合区可以采用各种非催化结构。例如，包含两种流体的物流可流入一多孔结构并相互接触(参见图5)。所述结构可以具有规则比例(例如蜂窝体孔结构)或是无规结构，可包括粉剂、发泡材料、毡(非织造)，网或其它材料。该结构可以具有不互连的通道(如蜂窝体)或是互连的通道(如发泡材料)。这一规划适合于这样的情况，其中A和B(或任何数量组分的组合)在混合时所可能存在的浓度下具有高反应活性，但是当混合物达到均一浓度(如，在可燃限度之外)时，它们不具有高反应活性。通过在具有小临界直径的结构中通入物质，可以抑制爆炸和爆炸过程，直到混合物达到均一组成。在最终混合物还是潜在具有爆炸性或可燃性的情况下，多孔结构可延伸到催化剂(鳍状物、发泡材料、粉剂或具有小直径孔的其它材料)并与其接触。
在减小间隙的区中原位混合
在不可能采用多孔接触结构(图5)，或淬灭直径或爆破室尺寸足够大的情况下，要求将反应物通入在一段间隙减小的通道中的流体物流中。这可以通过减小含孔部分中的通道间隙完成，如图7至9所示。
用于热交换和流体分布的共面的相邻通道
图10示出将第二流体分布并混合到在微通道中的第一流体的另一种方式。流体分布烟流直接在相邻平面的混合区上面。该烟流的轴垂直于单元操作的微通道阵列的轴。分布烟流的流动来自于侧面，与单元操作微通道阵列的分布连通，被用来计量流动到每一通道的正确量。该计量可以是被动的或主动的，被动控制(例如)可通过控制通道尺寸来达到。分布连通可以是流体分布烟流的部分、分开两个物流的壁和单元操作的微通道、或这些通道的所有或部分的组合。垂直于微通道流动方向的流体烟流流动在用于其它单元操作如除热的同一平面上提供室。微通道中由分布烟流将流体传输到其中的部分是混合区。该混合区可以敞开流动，或可包含一个或多个静态混合器，如多孔材料。某些实施方式中，孔将混合区与包含催化剂的反应区相连。流体分布烟流由划分壁与其它单元分开，所述划分壁能保持两个区密封。这使得该设备将流体流动分布在平面堆叠的包封外面，如图10所示。图10显示与用来冷却反应器部分的热交换面分开的流体分布平面中的区域。
在图10a所示的特定实施方式中，工作流体101在通道103的图纸平面流动。该通道包含催化剂107。第二流体通过垂直通道109，111，第二流体的一部分流经孔113并与在混合区115的流体101合并。平行于通道109，111的一组第二通道117，118，119，120带来热交换流体，给工作通道增添或除去热量(在某些优选的实施方式中，热交换区与含催化剂区域相配)。通道的模式可以重复到任何所需程度，例如，至少3个工作通道层被插入层分开，每个插入层都含有第二流体和热交换流体通道。如果存在多个第二流体通道，它们可以含有不同的组成；例如，沿工作通道的长度反应物浓度较低。具有第二和热交换通道的层的片段示于图10b。在该说明性实施方式中，热交换通道包含歧管装置，用于在通道上的等量流动分布。热交换流体的流动(即净流动)基本垂直于第一工作流体，并与第二流体对流。第二流体分布到多个工作通道，通过孔113。虽然图示的工作通道和第二通道相互垂直；应理解其它取向也是可能的(虽然更难构建)。
孔设计
通过使用孔或开口，如圆形、三角形和狭缝喷嘴，物流在微通道中混合在一起。如通常理解的，孔是一个穿透微通道壁的洞；洞不是T-接头。通过这些孔的流速通常较高，超过1m/s，在某些实施方式中大于10m/s，在其它实施方式中超过50m/s。通过输送反应物通过多孔板或通过将两种流体分开的壁也能进行混合。一个例子是使用平均孔径小的烧结金属板。这样一种烧结金属板可从MOTT获得，其平均孔径在0.01-100微米范围内。平均孔径的典型范围为0.1-10微米。但是，较好的所述孔不是具有随机分布和曲折孔隙的多孔板中的孔；而优选专门设计的构形(如，通过钻孔形成的)。
通常，喷嘴的空间分布或喷嘴孔的式样应利用一定程度对称的优势，以在流动通道的整个截面上进行有效混合。在长方形微通道中，据认为有两种类型的喷嘴分布能进行高度有效的混合：(1)三角形排布喷嘴和(2)长方形排布喷嘴。对于三角形排列喷嘴，如果使用两个水力直径不相等的喷嘴，这种模式可归为等腰排布，该排布只有两侧具有相等尺寸，如图3A所示。当所有喷嘴孔相同时，该排布还原到等边三角形，如图3B所示。对长方形排布设计，如果使用水力直径不相等的喷嘴，该模式归为只有两个相等侧边的长方形，如图3C所示。如果喷嘴孔本身相同，这种模式还原到正方形排布设计，如图3D所示。最后，存在“退化”情况，以及这两种基本模式的杂化组合，如图3E所示。
在设计将一种或多种流体混入微通道时的另一个考虑事项是在载有第二流体(即，将被注入的流体)的通道内的动量作用。在这点上，载有第二流体的通道或其它管道可以作为歧管进行处理，采用结合于本文中的2003年10月27日提交的美国专利申请第10/695,400号中在长度部分所述的设计方面的考虑。如果该设计在载有第二流体的管道与载有第一流体的微通道之间(该管道与该微通道通过孔相连)采用大的压降，则孔可具有相同的几何形状。另一方面，对高动量流动，当动量数值大于或等于0.05时，在流动方向压缩孔是有用的做法，使由动量补偿提高歧管中的静压，这可以通过转向歧管流动到孔来产生，这种静压提高可通过增加转向到孔的损失以达到所需的压力分布来控制。这减小了流动到接头的横截面并提高从输送歧管至该接头的转向损失。更好地，这些孔包括两个横截面，第一横截面在流动方向上减小，第二横截面对所有孔基本相同。这可由图12说明。某些实施方式中，优选离开接头的流体动量应基本类似于在给定的输送歧管中从接头至接头的动量。这意味着接头的形状和横截面必须基本上和对给定输送歧管中的每一个接头类似，如图12所示。横截面的突变需要公称长度(可以尽可能制造得小)C1，来加快(或减慢)在该接头的第二部分的流动。接头的第一部分的横截面和形状可以不同于第二部分。应理解，这些歧管的考虑事项可以与其它的孔考虑事项结合，形成更复杂的模式，其中，沿着管道长度方向重复更复杂的孔构型，同时沿长度方向横截面减小，以调节动量。
如果连接通道的压降较低(小于1.4×104Pa)且动量数值小于0.05，该摩擦损失进一步驱使流动分布，且由于连续摩擦损失，在输送歧管流动方向的静压减小。因此，接头第一部分的横截面(C2)在输送歧管流动方向增加，以降低转向和摩擦损失，使流体进入接头。这降低了接头流动阻力，弥补输送歧管中静压的下降。
孔的混合性能可与动量通量比值相关联，而又与通道的水力直径与孔水力直径的比值相关联。根据对孔混合的大量计算流体动态模拟，混合通道的水力直径与孔水力直径比值的优选范围为2-15，更优选2.5-4.5，最优选3.3-4.5。这些范围可应用于相对的喷嘴和非相对的喷嘴，根据是否采用相对的或非相对的应用，孔的几何形状和数量可以不同。在优选的实施方式中，每个混合部分包括至少3个相对孔，更优选5个或更多的相对孔。
要求通过孔至工作微通道的压降较低。这种压降较好为小于或等于2磅/英寸2(psi)(1.4×104Pa)，更好为小于或等于1psi(0.7×104Pa)，最好为小于或等于0.5psi(3.4×103Pa)。
通常，在设计微混合孔构型时，有以下几种最佳实践方式，以在孔区域下游最短距离内达到良好混合。
1.注射物流的烟流尺寸。按图13所示实例中(127)和(128)给出的烟流尺寸应具有合适大小，以达到至各注射孔的良好流动分布。具体地，在物流注射孔平面内的歧管外周边应比喷嘴阵列外周边大至少3个孔直径(图15中直径D)，较好5个孔直径，最好10个孔直径。其次，烟流高度(128)与宽度(127)的比值应至少为1，更好为1∶3，最好为1∶1。
2.流体注射孔的几何构型应使一个上游孔不会堵塞流动和妨碍下游孔的良好混合。这种构型采用孔尺寸和位置可重复的模式，其中，重复模式包括至少一个对称平面。在图16中示出这种优选构型的一个例子。优选构型包括三角形排布的阵列、正方形排布的阵列和从中心孔出发的放射状分布，当优选构型为正方形排布的阵列时，代表正方形侧边的线条的方向与整体物流通道流动方向成45°角。如果采用从中心轴放射开来的孔分布，优选使用从中心轴开始渐变的孔尺寸，孔的面积随距中心轴的距离变化而增加或减小。图17示出一个放射状分布的优选例子，它采用最大中心孔，自中心孔往外每组孔逐渐变小。
3.如果只使用一种类型的孔几何形状，则优选所有的孔都是圆形的，这样可以促进内物流扩散和良好混合。也可以使用狭缝孔、三角形孔和其它非圆形状的孔，但应以特定组合使用，以促进良好混合。优选的组合列于表1。本发明包括的孔结构包括这些构型，优选直接采用表中顺序(即，中间不插入其他类型的孔)。
                         表1
            给非圆形或圆形孔排序的优选构型
  上游孔   下游孔
  圆形   一个顶点指向下游的三角形
  一个顶点指向下游的三角形   长轴垂直于流动方向的狭缝
  长轴垂直于总体流动方向的狭缝   一个顶点指向上游的三角形
  一个顶点指向上游的三角形   长轴平行于流动方向的狭缝
  长轴平行于流动方向的狭缝   圆形
注(1)该排序基于流动方向上最接近的相邻孔，(2)流动方向指混合区的总体通道流动，(3)上游意指在与从参照孔开始的总体通道流动方向相反的方向，(4)下游意指在与从参照孔开始的总体通道流动方向相同的方向。
孔形状的选择主要由是否采用相对或非相对的孔设计来决定。当用于非相对应用时，非圆形孔最有利于增强混合。通过圆形孔注入到交叉流动物流中的流体通常能更有效地扩散。而这又导致更分散的喷射烟流，并且当流体流经通道时，该动量通量比非圆形烟流能更迅速扩散。产生这种现象的原因是圆形孔绕其周边前进时各点的曲率半径都相同。非圆形孔的性能从混合观点看是不同的，因为绕孔周边前进时曲率半径在某些点必须改变。这种曲率变化产生不是圆形孔所具有的两种主要现象：(1)孔喷射的轴旋转约90°，(2)孔喷射烟流保持其最初形状，并且存在交叉通道流动时扩散得更慢。非圆形孔具有这种性能的根本物理原因是因为相对小的曲率半径的区域(如，三角形的圆形顶点或拉长的狭缝的端点)发生净质量流动至喷射烟流，而较大曲率半径的区域(如，直的或接近直的侧边)发生来自喷射烟流的净流出。根据大量计算的流体动力学模拟，建立下面的规则：
1.与非相对圆形孔相联的喷射烟流转变为分叉的烟流或蝴蝶形(参见图18)。
2.与狭缝或三角形喷射相关联的烟流沿它们的直侧边退出并旋转约90°(参见图18)。
适当理解非圆形孔的流动物理学后，因此能够对非相对孔设计来设计一种混合流动模式，这种设计能更有效地输送第一反应物到整个通道间隙中，用于在混合通道中交叉流动的第二流体。也需要一种对要求良好混合但在相对壁的孔区域中主动热交换应用有用的例子。因为圆形喷射在相同的流动方向上更容易扩散，因此不必在在整个混合通道截面上在短混合长度内进行有效混合，不需要使用非圆形的孔。此外，如图18所示以及表1中具体列出的，可以选择适当顺序的孔几何形状，以产生相互互补的流体水平对流和扩散模式，并提供注入混合通道中流体的最均匀的分布。
对通过孔至微通道的超级混合的流动控制
原位微通道混合的一个目的是均匀混合两种或更多种的独立物流。这种方法是要合并不同化学组成的各个物流或使具有不同热物理特性(如温度)的一种以上的物理混合，得到均匀流体的特征。
评价混合孔设计的效率中采用的流动参数是流体动量向量。动量向量定义如下：
p → = 1 2 m u → | u → |
式中，
p＝动量向量
m＝运动物体的质量
μ＝物体的速度向量
| μ|＝物体速度量级
通常，我们处理质量m的连续流体而不是离散物体。此外，我们最感兴趣的是与孔或通道横截面正交的动量向量的分量。因此，由下面表达式给出的动量通量来表征流体物流通过任何孔或通道的动量更合适：
1 2 A ∫ ∫ A ρ u 2 d A ′
式中
A＝与流动方向正交的截面积
A’＝积分的截面积变量
μ＝与流动方向正交的截面积中的速度量级
ρ＝流体密度
从应用流体学观点看，原位混合的主要目的是提供适当类型的动量源，迫使各物流共混并克服任何质量传递阻力来合并物流。动量源太小将不能克服与相对较慢的分子扩散相关的质量传递的限制。动量源太大会使物流过度流动，会有效导致各流动物流保持组成和/或热物理性质的很大不同。
混合方法的效率主要由(1)各孔的动量通量与累积通道流动的动量通量相比的比值和(2)孔相互间的空间取向和分隔来决定。混合物流的动量是局部流速以及孔和通道的几何形状和尺寸的变量。流动物流构形和孔的几何形状在几何分类部分描述。
动量通量比值J由下面的公式定义：
J = 1 2 A o ∫ ∫ A j ρ o u o 2 dA 1 2 A C ∫ ∫ A C ρ c u c 2 dA
式中
Ao＝孔横截面积
Ac＝通道横截面积
μ0＝局部孔流速量级
μc＝恰在孔上游的局部通道流速量级
ρ0＝孔局部流体密度
ρc＝通道局部流体密度
动量通量比值用作评价孔引入物流并混合到通道的性能的无量纲度量形式。但是，局部流动模式本身就可能相当复杂，孔的尺寸和几何形状在微通道应用中变化很大，动量通量比值用作决定孔进行混合的效率的一种相对简单的方式。动量通量比值可以由第一原理的流动模拟来预测，或者取孔中动态压力的面积-重量平均与紧靠该孔上游的通道中的动态压力的面积-重量平均的比值来实验性测定。动态压力等于总局部压力减去局部静态压力。
将流体注入交叉流动的物流中，使得有可能增大扩散混合过程，该过程在相对较长的时间操作，动量驱动的对流混合在短得多的时间操作。调整注射流体的动量通量与交叉流动通道的动量通量的相对贡献，能够平衡这些动量驱动并达到良好混合。流体注射方法可以是一侧孔或相对孔，这两种注射方法都能够在较短混合区内有效达到良好混合。动量通量比值的较低值与较高值相比，孔喷嘴能更迅速转向下游。另一方面，高动量通量比值与孔喷嘴的烟流相关，当该烟流通过通道交叉流动时，较少转向下游。交叉流动的通道流体的密度明显大于注射流体的密度时，必须施加更大的力，使注射流体穿透并与通道流动混合。相反，当注射流体的密度大于通道交叉流动的密度时，施加较少的动量，使达到良好混合。动量通量比值考虑混合物流的相对速度和密度来提供评价良好混合的一种方式。为了在物流间进行良好混合，动量通量比值优选在10-400范围内，更优选40-200，最优选60-155。应注意，这些优选范围对气体或液体同样有效。
在孔间隔方面，如果孔以等边三角形间距阵列排列，则喷嘴间切线至切线的间隔优选为6.7-10.2DH，其中DH是由下面表达式表示的孔水力直径
D H = 4 A P
式中
A和P分别表示孔的横截面积和外周长。如果孔以正方形阵列排布，则从喷嘴的切线至切线间隔优选为5.7-8.6DH。水力直径由喷嘴尺寸决定，并可以进行适当调节，给出在上述范围之内的动量通量。
混合实施例
本发明的一个实施方式是在混合歧管构形中相对喷嘴的例子。下面的实施例基于实验室制造并运行的测试装置。如图13所示，流体从通道121和122进入。自通道122的流体分成两个物流，充满烟流123和124。然后，提供两组5个相对喷嘴(125)来计量流体，喷嘴组构形为等边三角形间距的阵列，如图19所示。自相对喷嘴孔的喷射烟流在通道126中撞击并增强混合。
烟流123和124的尺寸应使到各喷嘴部分的流动分布是均匀的。这要求图13所示的烟流宽度(127)与高度(128)的比值在1∶1至3∶1范围内。此实施例采用的的宽度与高度比值约为2∶1。喷嘴孔直径和相对间隔取决于混合通道间隙高度、宽度，以及通道121和122中两种物流的相对流速和性质。这种依赖性在此专利的前面部分进行了描述。对此实施例，在图19示出了对0.040英寸宽度的混合通道的5个喷嘴孔的组(每个烟流一组)的位置。
此实施例的样品应用是混合乙烯和乙酸与氧物流。相关的流速参数列于表2。乙烯和乙酸组分流经图13中的通道121作为预混合的进料。氧气流经通道122，进入烟流123和124，最后通过喷嘴部分125与烃物流在通道126内混合。
在表2列出混合物流中3个独立组分各自的目标摩尔比值作为总流体的摩尔比值。
                    表2
            混合实施例的进口流体状况
  化学物质   乙烯   乙酸   氧
  进口压力(PSIA)   128   128   128
  进口温度(℃)   160   160   160
  进口流速(SCCM)   36.0   18.0   6.0
  总流体摩尔分数   0.6   0.3   0.1
使用表2的数据作为计算的边界条件，对混合两种物流进行详细的多物质流体动力学计算。在3个不同位置：在混合通道的中平面下游2英寸(5.1cm)、2.5英寸(6.4cm)和3英寸(7.6cm)处，获得各组成物质的摩尔分数分布。这些计算的结果(参见表3)显示，在通道宽度上摩尔分数的截面部分的分布均匀，在最后两个喷嘴下游的2英寸(5.1cm)之内，与目标混合分数的偏差小于2％。在通道截面部分，化学物质组成小于2％的可变性都被认为是接近理想，小于5％可变性被认为能充分达到良好混合。在本发明的一个优选实施方式中，达到充分混合，在更优选的实施方式中，混合接近理想；这些混合质量(例如)可以在进入反应区之前或从微通道排出之前达到。
                                                表3
                                       对相对喷嘴实施例的混合结果
                        (在总体流动方向上，在相对于最后两个喷嘴的中心测定的下游位置)
             2英寸下游              2.5英寸下游               3英寸下游
  C2H4   CH3COOH   O2   C2H4   CH3COOH   O2   C2H4   CH3COOH   O2
  最小摩尔分数   0.6020   0.2916   0.0970   0.6031   0.2925   0.0992   0.6037   0.2930   0.1005
  最大摩尔分数   0.6073   0.2957   0.1065   0.6061   0.2947   0.1044   0.6054   0.2942   0.1033
  平均摩尔分数   0.6045   0.2936   0.1018   0.6045   0.2936   0.1019   0.6044   0.2936   0.1020

Claims (74)

1.一种在微通道内进行反应的方法，该方法包括：
使第一流体在微通道中流动；
其中，所述微通道包含沉积在微通道的至少一部分上的固体催化剂；
微通道由一个或多个微通道壁限定，在微通道的壁中有至少一个孔；
至少一个孔设置在微通道中不含催化剂的部分；
使第二流体流经至少一个孔进入微通道，与第一流体混合。
2.如权利要求1所述的方法，其特征在于，至少一个孔设置在与微通道中设置了固体催化剂的部分相距0.1毫米至1厘米的位置。
3.如权利要求2所述的方法，其特征在于，第一流体和第二流体包含反应物；并且第一流体和第二流体在固体催化剂的上游进行混合。
4.如权利要求2所述的方法，其特征在于，第二流体包含稀释剂，且第一流体和第二流体在固体催化剂的下游进行混合。
5.如权利要求4所述的方法，其特征在于，第二流体的温度低于第一流体。
6.如权利要求1所述的方法，其特征在于，至少一个孔包含多个孔。
7.如权利要求1所述的方法，所述方法还包括在固体催化剂的上游设置非催化的多孔结构。
8.如权利要求2所述的方法，所述方法还包括在包含催化剂的部分中的孔。
9.如权利要求2所述的方法，其特征在于，微通道包含多个固体催化剂部分，它们被不含催化剂的部分彼此分开，在所述不含催化剂的部分，至少一个孔将微通道与包含第二流体的通道相连，使第二流体以分段方式流入微通道。
10.如权利要求2所述的方法，其特征在于，微通道的相对侧面与包含第二流体的通道相邻；
相对侧面的每一面包含至少一个孔，以形成相对的孔，第二流体通过所述相对的孔进入微通道并与第一流体混合。
11.如权利要求1所述的方法，其特征在于，第一流体和第二流体形成可燃性混合物，所述可燃性混合物通过整体热交换器，升高该混合物的温度，形成加热的混合物；然后该加热的混合物通过含固体催化剂的微通道部分。
12.如权利要求1所述的方法，其特征在于，第二流体包含稀释剂，第一流体和第二流体在固体催化剂的下游进行混合。
13.如权利要求12所述的方法，其特征在于，热交换部分设置在含固体催化剂部分与不含催化剂部分之间，在不含催化剂的部分设置至少一个孔；从流经热交换部分的流体除去热量。
14.如权利要求12所述的方法，所述方法包括反馈控制回路，其中，在第一流体离开含固体催化剂部分后的位点测定第一流体的温度或第一流体和第二流体混合物的温度，用该温度来控制通过至少一个孔加入的稀释剂量。
15.如权利要求1所述的方法，其特征在于，来自包含固体催化剂的微通道部分的流出液流入歧管；所述方法还包括将稀释剂加入歧管的步骤。
16.如权利要求1所述的方法，其特征在于，催化反应在包含固体催化剂的微通道部分进行；所述反应包括以下反应：烷基化、气相硝化、氧化、加氢、液相锂化、催化裂解、环氧化或聚合。
17.如权利要求3所述的方法，其特征在于，在微通道的一部分中的固体催化剂是在微通道第一催化剂部分中的第一固体催化剂；该方法还包括：
第二固体催化剂，设置在微通道的第二催化剂部分；
至少一个孔，设置在微通道中不含催化剂的第二部分；
将微通道中不含催化剂的第二部分设置在第二催化剂部分的上游；
来自第一催化剂部分的流出液流入微通道中不含催化剂的第二部分；
使第三流体流经微通道中不含催化剂的第二部分中的至少一个孔，进入微通道，与来自第一催化剂部分的流出液混合；
第三流体包含反应物。
18.如权利要求17所述的方法，其特征在于，第三流体包含的反应物不同于第二流体中的反应物。
19.如权利要求1所述的方法，其特征在于，微通道垂直于载有第二流体的通道；
载有第二流体的通道与载有热交换流体的第二流体通道的通道共面；
在微通道中的流体与载有第二流体通道的通道中的热交换流体进行热交换。
20.如权利要求19所述的方法，其特征在于，热交换通道与微通道中含固体催化剂的部分相邻。
21.如权利要求1所述的方法，其特征在于，微通道有至少两个孔，设置在微通道中不含催化剂的部分；
使第二流体流动经过至少两个孔；
流入第一流体的第二流体的动量通量比值在10-400范围内。
22.一种微通道反应系统，该系统包含：
微通道，包含第一反应物流体；
微通道包含设置在所述微通道的至少一个部分的固体催化剂；
微通道由一个或多个微通道壁限定，在微通道的壁中有至少一个孔；
至少一个孔设置在微通道中不含催化剂的混合部分，其中第二反应物流体流经至少一个孔并且在混合部分基本上没有发生反应。
23.如权利要求22所述的微通道反应系统，其特征在于，设置的至少一个孔与微通道中设置了固体催化剂的部分的距离为0.1毫米至1厘米。
24.如权利要求22所述的微通道反应系统，其特征在于，孔具有图3所示的图案。
25.如权利要求22所述的微通道反应系统，其特征在于，微通道垂直于相邻微通道。
26.如权利要求22所述的微通道反应系统，其特征在于，微通道具有至少一个尺寸为0.1-1毫米。
27.如权利要求22所述的微通道反应系统，其特征在于，微通道与歧管区相连，所述歧管区包括分通道。
28.如权利要求23所述的微通道反应系统，其特征在于，催化剂包括粉剂、毡、纤维、发泡材料、鳍状物、块状软物、筛网，薄纱或壁涂层。
29.如权利要求28所述的微通道反应系统，其特征在于，微通道包含相对的侧面，所述侧面的每一个上设置至少一个孔。
30.如权利要求22所述的微通道反应系统，其特征在于，至少一个孔包含至少3个孔形成三角形，或至少4个孔形成长方形。
31.如权利要求22所述的微通道反应系统，其特征在于，沿微通道有多个轴向位置不含催化剂，其中至少两个位置与微通道中含催化剂部分相邻。
32.如权利要求31所述的微通道反应系统，其特征在于，至少两个含催化剂的位置包含不同类型的催化剂。
33.如权利要求22所述的微通道反应系统，其特征在于，不含催化剂部分含有非催化的多孔结构，所述多孔结构与催化剂接触。
34.如权利要求22所述的微通道反应系统，其特征在于，不含催化剂的部分通过孔与含固体催化剂的部分相连。
35.如权利要求30所述的微通道反应系统，其特征在于，至少3个孔排列在一个等边三角形中，其中，切线至切线相隔6.7-10.2DH。
36.如权利要求30所述的微通道反应系统，其特征在于，至少4个孔排列在一个正方形中，其中切线至切线相隔5.7-8.6DH。
37.一种使用微通道装置进行反应的方法，该方法包括：
使第一反应物在微通道中流动；
微通道由一个或多个微通道壁限定，在微通道的壁中有至少一个孔；
微通道的第一部分由第一水力直径限定，第二部分由大于第一部分的水力直径的第二水力直径限定；
第一部分设置在第二部分的上游；
至少一个孔设置在第二部分的上游；
使第二反应物流经至少一个孔进入微通道。
38.如权利要求37所述的方法，其特征在于，微通道包含设置在该微通道的至少一个部分中的固体催化剂，第一反应物与第二反应物在固体催化剂存在下反应。
39.如权利要求38所述的方法，其特征在于，至少一个孔设置在第二部分的1厘米之内。
40.如权利要求37所述的方法，其特征在于，第一部分包含减小了水力直径的多孔结构。
41.如权利要求37所述的方法，其特征在于，第一反应物和第二反应物如果在未限定的空间会爆炸。
42.如权利要求37所述的方法，其特征在于，第一部分部分由层叠装置中的插入板形成。
43.如权利要求38所述的方法，其特征在于，至少一个孔与第二部分由热交换部分隔开，第一反应物和第二反应物在该热交换部分被加热。
44.如权利要求37所述的方法，其特征在于，第二部分包含尺寸大于2毫米的小通道。
45.如权利要求44所述的方法，其特征在于，微通道包含电阻元件。
46.如权利要求44所述的方法，其特征在于，第一反应物和第二反应物在小通道内燃烧，形成热气体，该方法还包括以大于100℃/秒速度冷却该热气体的步骤。
47.如权利要求38所述的方法，其特征在于，固体催化剂限定了反应区，该方法还包括在反应区下游且在从微通道排出之前加入稀释剂的步骤。
48.一种在微通道内混合流体的方法，该方法包括：
使第一流体通过微通道；
所述微通道具有至少两个孔；
使第二流体通过这至少两个孔；
第二流体以在10-400范围内，较好40-200范围内的动量通量比值流入第一流体。
49.如权利要求48所述的方法，其特征在于，至少两个孔包含三角形排布的喷嘴或长方形排布的喷嘴，其中所有喷嘴孔都相同。
50.如权利要求48所述的方法，其特征在于，第二流体以在60-155范围内的动量通量流入第一流体。
51.如权利要求48所述的方法，其特征在于，至少两个孔包括等边三角形排布的阵列，其中，喷嘴之间切线至切线的间隔为6.7-10.2DH。
52.如权利要求48所述的方法，其特征在于，至少两个孔包括正方形排布的阵列，其中，喷嘴之间切线至切线的间隔为5.7-8.6DH。
53.一种在微通道中混合流体的方法，该方法包括：
使第一流体沿第一方向流经微通道；
使第二流体沿第二方向流经第一通道；
第二方向相对第一方向成45°-135°的角；
微通道由至少一个通道壁限定，通道壁上有至少一个孔；
第一通道的一部分与微通道相邻；
在第一通道与微通道相邻的位点，第二流体的一部分流经至少一个孔并与第一流体混合；
第三流体沿第三方向流经第二通道；
第三方向相对于第一方向成45°-135°的角；
第二通道的一部分与微通道相邻。
54.如权利要求53所述的方法，其特征在于，第二方向与第一方向基本成90°。
55.如权利要求54所述的方法，所述方法还包括在微通道中的催化剂。
56.如权利要求55所述的方法，其特征在于，第一流体和第二流体是反应物。
57.如权利要求55所述的方法，其特征在于，第二流体是温度低于第一流体的稀释剂。
58.如权利要求56所述的方法，其特征在于，第三流体是增加热量或除去热量的热交换流体。
59.如权利要求53所述的方法，其特征在于，第一通道和第二通道是微通道。
60.如权利要求53所述的方法，其特征在于，与微通道相邻的第二通道的面积大于与微通道相邻的第一通道的面积。
61.如权利要求55所述的方法，其特征在于，第二流体流经多孔进入微通道。
62.如权利要求53所述的方法，所述方法包括多个与微通道相邻的第二通道和第三通道。
63.如权利要求62所述的方法，所述方法包括多个与第二通道相邻的微通道。
64.微通道设备，包括：
具有由穿过横截面中心的线限定的沿第一方向延伸的中心轴的微通道；
具有由穿过横截面中心的线限定的沿第二方向延伸的中心轴的第一通道；
所述第二方向相对于第一方向成45°-135°角；
微通道由至少一个通道的壁限定，并且该通道壁具有至少一个孔；
第一通道的一部分与微通道相邻；
在第一通道与微通道相邻的位点，至少一个孔将微通道与第一通道相连；
具有由穿过横截面中心的线限定的沿第三方向延伸的中心轴的第二通道；
所述第三方向相对于第一方向成45°-135°角；
第二通道的一部分与微通道相邻。
65.一种在微通道中混合流体的系统，该系统包括：
在微通道中流动的第一流体；
在与微通道相邻的管道中以一定方向流动的第二流体；
其中，第二流体以等于或大于0.05的动量数值流入管道；
第二流体通过将管道与微通道相连的至少两个孔，流入在微通道中的第一流体；
至少两个孔包括第一孔和第二孔，并且第二孔在所述方向上位于比第一孔更远的位置；
第一孔包含第一横截面，第二孔包含第二横截面；
其中，第二横截面小于第一横截面。
66.如权利要求65所述的系统，其特征在于，所述第一孔的第一横截面与管道相邻；
所述第二孔的第二横截面与管道相邻；
第一孔包含与微通道相邻的第三横截面；
第二孔包含与微通道相邻的第四横截面；
其中，第三和第四横截面基本相同。
67.如权利要求65所述的系统，其特征在于，孔不是曲折的。
68.一种在微通道中混合流体的方法，该方法包括：
使第一流体在微通道中流动；
微通道由一个或多个微通道壁限定，微通道壁上有至少一个孔；
在微通道包含至少一个孔的部分，微通道具有第一水力直径；
至少一个孔有最窄部分，而最窄部分具有第二水力直径；
使第二反应物流经至少一个孔进入微通道；
第一水力直径与第二水力直径的比值在2-6的范围内。
69.微通道设备，包括：
沿一个平面与微通道相邻的歧管；
微通道通过至少两个孔与歧管相连；
沿一个平面与微通道相邻的歧管包含有外周边的敞开区；
所述外周边由与微通道相邻的敞开区限定，所述微通道在与微通道相连的任何孔的外面；
外周边的厚度比将歧管与微通道相连的最大孔的直径大至少3倍。
70.微通道设备，包括：
与微通道相邻的歧管；
所述微通道通过至少三个孔与歧管相连；
至少三个孔设置在一对称平面上，且至少三个孔不在一个直线上。
71.微通道设备，包括：
与微通道相邻的歧管；
所述微通道通过至少三个孔与歧管相连，所述的至少三个孔为一个中心孔和至少两个沿从该中心孔径向设置的孔；
至少两个孔的截面积大于该中心孔。
72.一种混合至少两种流体的系统，该系统包括：
流经微通道的第一流体；
以一定方向流经与该微通道相邻的管道的第二流体；
微通道通过至少两个孔与该管道相连；
所述孔在流经管道的方向上包括各种形状，包括选自以下的一系列形状：
圆形和有一个顶点指向下游的三角形；
有一个顶点指向下游的三角形和长轴垂直于流动方向的狭缝；
长轴平行于流动方向的狭缝和有一个顶点指向下游的三角形；
以及长轴平行于流动方向的狭缝和圆。
73.一种混合至少两种流体的系统，该系统包括：
流经微通道的第一流体；
以一定方向流经与该微通道相邻的管道的第二流体；
微通道和管道被微通道壁分开，所述微通道通过至少一个穿过微通道壁的非圆形孔与所述管道相连，此外，至少一个非圆形孔在该孔的周边上包含至少一个直线部分；
没有与在其周边包含至少一个直线部分的非圆形孔相对的孔；
微通道有第二微通道壁，所述壁与包含至少一个在其周边含有至少一个直线部分的非圆形孔壁相对；
第二流体流经至少一个在其周边包含至少一个直线部分的非圆形孔到第一流体。
74.如权利要求73所述的方法，其特征在于，热量通过第二微通道壁传递。
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Cited By (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN101733032B (zh) * 2008-11-05 2012-05-23 中国科学院大连化学物理研究所 一种微通道混合器及其在液氨吸收过程中的应用
CN102802779A (zh) * 2010-04-23 2012-11-28 英派尔科技开发有限公司 微型反应器
CN103865570A (zh) * 2012-12-11 2014-06-18 中国石油化工集团公司 一种烷基化反应器及方法
CN106512871A (zh) * 2016-12-16 2017-03-22 阳煤集团青岛恒源化工有限公司 一种管道反应器和利用管道反应器碳化丙二醇粗品的方法
CN105777674B (zh) * 2016-04-14 2019-01-08 南京工业大学 一种利用微通道反应装置制备糠醛、羟甲基糠醛、乙酰丙酸的方法
CN109261036A (zh) * 2018-10-09 2019-01-25 清华大学 一种用于高粘流体混合的微结构混合器
CN112206695A (zh) * 2020-09-16 2021-01-12 复旦大学 一种多层次结构微通道混合器及其流体混合方法

Families Citing this family (63)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US7402719B2 (en) * 2002-06-13 2008-07-22 Velocys Catalytic oxidative dehydrogenation, and microchannel reactors for catalytic oxidative dehydrogenation
US7422910B2 (en) 2003-10-27 2008-09-09 Velocys Manifold designs, and flow control in multichannel microchannel devices
US7084180B2 (en) * 2004-01-28 2006-08-01 Velocys, Inc. Fischer-tropsch synthesis using microchannel technology and novel catalyst and microchannel reactor
US8747805B2 (en) * 2004-02-11 2014-06-10 Velocys, Inc. Process for conducting an equilibrium limited chemical reaction using microchannel technology
US7874432B2 (en) 2004-03-23 2011-01-25 Velocys Protected alloy surfaces in microchannel apparatus and catalysts, alumina supported catalysts, catalyst intermediates, and methods of forming catalysts and microchannel apparatus
US8062623B2 (en) * 2004-10-15 2011-11-22 Velocys Stable, catalyzed, high temperature combustion in microchannel, integrated combustion reactors
US8517717B2 (en) 2004-08-13 2013-08-27 Velocys, Inc. Detonation safety in microchannels
US7622509B2 (en) * 2004-10-01 2009-11-24 Velocys, Inc. Multiphase mixing process using microchannel process technology
US7566441B2 (en) 2004-10-15 2009-07-28 Velocys Methods of conducting catalytic combustion in a multizone reactor, and a method of making a thermally stable catalyst support
US7468455B2 (en) * 2004-11-03 2008-12-23 Velocys, Inc. Process and apparatus for improved methods for making vinyl acetate monomer (VAM)
US9150494B2 (en) 2004-11-12 2015-10-06 Velocys, Inc. Process using microchannel technology for conducting alkylation or acylation reaction
KR20100038476A (ko) * 2004-11-16 2010-04-14 벨로시스, 인코포레이티드 마이크로채널 기술을 사용하는 다중상 반응 과정
WO2006057895A2 (en) * 2004-11-17 2006-06-01 Velocys Inc. Process for making or treating an emulsion using microchannel technology
US7416718B2 (en) * 2005-08-31 2008-08-26 Fmc Corporation Auto-oxidation production of hydrogen peroxide via oxidation in a microreactor
AR057787A1 (es) * 2005-08-31 2007-12-19 Fmc Corp Produccion por auto-oxidacion de peroxido de hidrogeno a traves de hidrogenacion en un microrreactor
US20070154360A1 (en) * 2005-10-13 2007-07-05 Velocys Inc. Microchannel apparatus comprising a platinum aluminide layer and chemical processes using the apparatus
US20070213545A1 (en) * 2005-12-22 2007-09-13 Bolk Jeroen W Method Of Installing An Epoxidation Catalyst In A Reactor, A Method Of Preparing An Epoxidation Catalyst, An Epoxidation Catalyst, A Process For The Preparation Of An Olefin Oxide Or A Chemical Derivable From An Olefin Oxide, And A Reactor Suitable For Such A Process
WO2007071741A1 (en) * 2005-12-22 2007-06-28 Shell Internationale Research Maatschappij B.V. Microchannel apparatus for removal of combustible , volatile contaminants
US7750170B2 (en) * 2005-12-22 2010-07-06 Shell Oil Company Process for mixing an oxidant having explosive potential with a hydrocarbon
US20070197808A1 (en) * 2005-12-22 2007-08-23 Bolk Jeroen W Method Of Installing An Epoxidation Catalyst In A Reactor, A Method Of Preparing An Epoxidation Catalyst, An Epoxidation Catalyst, A Process For The Preparation Of An Olefin Oxide Or A Chemical Derivable From An Olefin Oxide, And A Reactor Suitable For Such A Process
SE530820C2 (sv) * 2005-12-22 2008-09-16 Alfa Laval Corp Ab Ett mixningssystem för värmeväxlare
US20070203349A1 (en) * 2005-12-22 2007-08-30 Bolk Jeroen W Method Of Installing An Epoxidation Catalyst In A Reactor, A Method Of Preparing An Epoxidation Catalyst, An Epoxidation Catalyst, A Process For The Preparation Of An Olefin Oxide Or A Chemical Derivable From An Olefin Oxide, And A Reactor Suitable For Such A Process
US20070154377A1 (en) * 2005-12-22 2007-07-05 Rekers Dominicus M Process for the removal of combustible volatile contaminant materials from a process stream
US20070197801A1 (en) * 2005-12-22 2007-08-23 Bolk Jeroen W Method of installing an epoxidation catalyst in a reactor, a method of preparing an epoxidation catalyst, an epoxidation catalyst, a process for the preparation of an olefin oxide or a chemical derivable from an olefin oxide, and a reactor suitables for such a process
US7459589B2 (en) * 2005-12-22 2008-12-02 Shell Oil Company Process for the preparation of an alkylene glycol
US20070151451A1 (en) * 2005-12-22 2007-07-05 Rekers Dominicus M Process for the cooling, concentration or purification of ethylene oxide
US20070203352A1 (en) * 2005-12-22 2007-08-30 Bolk Jeroen W Method Of Installing An Epoxidation Catalyst In A Reactor, A Method Of Preparing An Epoxidation Catalyst, An Epoxidation Catalyst, A Process For The Preparation Of An Olefin Oxide Or A Chemical Derivable From An Olefin Oxide, And A Reactor Suitable For Such A Process
US20070203350A1 (en) * 2005-12-22 2007-08-30 Bolk Jeroen W Method Of Installing An Epoxidation Catalyst In A Reactor, A Method Of Preparing An Epoxidation Catalyst, An Epoxidation Catalyst, A Process For The Preparation Of An Olefin Oxide Or A Chemical Derivable From An Olefin Oxide, And A Reactor Suitable For Such A Process
HU227638B1 (en) * 2005-12-23 2011-10-28 Thales Rt Flowing laboratorial ozonizating apparatus and method for ozonization reaction
JP2007268488A (ja) * 2006-03-31 2007-10-18 Fujifilm Corp マイクロ科学装置の流体操作方法、及びマイクロ科学装置
US20070246106A1 (en) 2006-04-25 2007-10-25 Velocys Inc. Flow Distribution Channels To Control Flow in Process Channels
EP1854536A1 (en) * 2006-05-11 2007-11-14 Corning Incorporated High throughput thermally tempered microreactor devices and methods
JP4912749B2 (ja) * 2006-05-25 2012-04-11 国立大学法人東京工業大学 光触媒担持マイクロリアクター
US7820725B2 (en) * 2006-09-05 2010-10-26 Velocys, Inc. Integrated microchannel synthesis and separation
US8497308B2 (en) 2006-09-05 2013-07-30 Velocys, Inc. Integrated microchannel synthesis and separation
US8403557B2 (en) * 2006-09-28 2013-03-26 University Of Washington Micromixer using integrated three-dimensional porous structure
US20080154051A1 (en) * 2006-12-20 2008-06-26 Jeroen Willem Bolk Method of installing an epoxidation catalyst in a reactor, a method of preparing an epoxidation catalyst, an epoxidation catalyst, a process for the preparation of an olefin oxide or a chemical derivable from an olefin oxide, and a reactor suitable for such a process
US20080154052A1 (en) * 2006-12-20 2008-06-26 Jeroen Willem Bolk Method of installing an epoxidation catalyst in a reactor, a method of preparing an epoxidation catalyst, an epoxidation catalyst, a process for the preparation of an olefin oxide or a chemical derivable from an olefin oxide, and a reactor suitable for such a process
JP5013514B2 (ja) * 2007-02-09 2012-08-29 国立大学法人東京工業大学 マイクロ反応装置および触媒反応方法
US8262755B2 (en) * 2007-06-05 2012-09-11 Air Products And Chemicals, Inc. Staged membrane oxidation reactor system
JP5470642B2 (ja) * 2008-03-25 2014-04-16 国立大学法人 岡山大学 微小液滴調製装置
AT507226B1 (de) * 2008-08-28 2010-09-15 Univ Wien Tech Mikrofluidvorrichtung
US20100298602A1 (en) * 2009-05-19 2010-11-25 Massachusetts Institute Of Technology Systems and methods for microfluidic crystallization
US20100294986A1 (en) * 2009-05-19 2010-11-25 Massachusetts Institute Of Technology Supercritical fluid facilitated particle formation in microfluidic systems
JP2011020089A (ja) * 2009-07-17 2011-02-03 Fujifilm Corp 流体の混合方法、微粒子の製造方法及び微粒子
WO2012025224A1 (en) * 2010-08-24 2012-03-01 Chemtrix B.V. Micro-fluidic device
AU2012312056B2 (en) 2011-09-22 2017-11-16 Abbvie Inc. Automatic injection device
AU2012312046B2 (en) 2011-09-22 2017-06-01 Abbvie Inc. Automatic injection device
US20140030666A1 (en) * 2012-07-30 2014-01-30 Victor Equipment Company Flashback arrestor
CA2826962C (en) * 2012-10-11 2021-01-05 Yves De Vos Combined heat exchanging and fluid mixing apparatus
WO2014059240A1 (en) 2012-10-12 2014-04-17 Abbvie Biotechnology Ltd. Characterization and/or detection of structural characteristics associated with syringes and/or automatic injection devices based on acoustics
DE112015004688T5 (de) * 2014-10-18 2018-01-18 Aerosol Dynamics Inc. Anhaltende Übersättigungen für Kondensationswachstum von Teilchen
US10883910B2 (en) 2014-10-18 2021-01-05 Aerosol Dynamics Inc. Coiled system for condensational growth of ultrafine particles
US11185863B2 (en) 2016-09-30 2021-11-30 Koninklijke Philips N.V. System for applying a reagent to a sample
CN109745907B (zh) * 2017-11-08 2021-05-28 中国科学院金属研究所 一种基于中空泡沫材料的流体分布器及其应用
CN110575764B (zh) * 2018-06-07 2024-08-20 芙特碳汇(北京)科技有限公司 一种传热传质装置
KR102337596B1 (ko) * 2020-08-14 2021-12-09 주식회사 지앤아이솔루션 연속 유동 반응기
CN113617326B (zh) * 2021-08-13 2023-01-31 中北大学 一种用于高稳定o/w纳米乳液的制备装置及其制备方法
US12098328B2 (en) 2021-10-15 2024-09-24 DG Fuels, LLC Processes and systems for producing hydrocarbon fuels having high carbon conversion efficiency
CN114252477B (zh) * 2021-12-30 2023-12-15 中国科学院力学研究所 一种二氧化碳混合工质的循环微通道换热实验装置
CN114904478A (zh) * 2022-03-28 2022-08-16 上海化键化工科技有限公司 一种冲击射流连续混合反应器
CN114931988B (zh) * 2022-06-28 2024-03-29 苏州蜜思肤化妆品股份有限公司 纳升级分子浓度梯度液滴生成微流控芯片及其使用方法
CN115389204A (zh) * 2022-08-17 2022-11-25 哈尔滨工程大学 一种爆轰波胞格结构采集和处理方法

Family Cites Families (44)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE3926466C2 (de) 1989-08-10 1996-12-19 Christoph Dipl Ing Caesar Mikroreaktor zur Durchführung chemischer Reaktionen von zwei chemischen Stoffen mit starker Wärmetönung
JPH04100528A (ja) * 1990-08-20 1992-04-02 Fujitsu Ltd 無重力環境における液体の混合方法
US5846494A (en) 1992-04-30 1998-12-08 Gaiser; Gerd Reactor for catalytically processing gaseous fluids
DE4214579A1 (de) 1992-04-30 1993-11-04 Gerd Gaiser Reaktor zur katalytischen behandlung gasfoermiger fluide
US5405586A (en) 1993-07-01 1995-04-11 Uop Radial flow heat exchanging reactor
JPH0812303A (ja) 1994-07-05 1996-01-16 Ishikawajima Harima Heavy Ind Co Ltd プレートリフォーマ
US5811062A (en) 1994-07-29 1998-09-22 Battelle Memorial Institute Microcomponent chemical process sheet architecture
NO300117B1 (no) 1994-12-22 1997-04-14 Norske Stats Oljeselskap Reaktor for dehydrogenering av hydrokarboner med selektiv oksidasjon av hydrogen
DE19541266A1 (de) * 1995-11-06 1997-05-07 Bayer Ag Verfahren und Vorrichtung zur Durchführung chemischer Reaktionen mittels eines Mikrostruktur-Lamellenmischers
DE19653991A1 (de) 1996-12-21 1998-06-25 Degussa Reaktor zur Durchführung endothermer katalytischer Reaktionen
JP3129670B2 (ja) 1997-02-28 2001-01-31 三菱電機株式会社 燃料改質装置
US5993750A (en) * 1997-04-11 1999-11-30 Eastman Kodak Company Integrated ceramic micro-chemical plant
GB9723260D0 (en) * 1997-11-05 1998-01-07 British Nuclear Fuels Plc A method of performing a chemical reaction
US6117578A (en) 1998-04-16 2000-09-12 International Fuel Cells, Llc Catalyzed wall fuel gas reformer
US6440895B1 (en) 1998-07-27 2002-08-27 Battelle Memorial Institute Catalyst, method of making, and reactions using the catalyst
ATE228493T1 (de) 1998-09-03 2002-12-15 Dow Chemical Co Online-synthese und regenerierung eines katalysators für autotherme oxidation
WO2000014180A1 (en) 1998-09-03 2000-03-16 The Dow Chemical Company Autothermal process for the production of olefins
US6471937B1 (en) * 1998-09-04 2002-10-29 Praxair Technology, Inc. Hot gas reactor and process for using same
US6118038A (en) 1998-09-08 2000-09-12 Uop Llc Arrangement and process for indirect heat exchange with high heat capacity fluid and simultaneous reaction
US6190624B1 (en) 1998-09-08 2001-02-20 Uop Llc Simplified plate channel reactor arrangement
US6168765B1 (en) 1998-09-08 2001-01-02 Uop Llc Process and apparatus for interbed injection in plate reactor arrangement
US6228341B1 (en) 1998-09-08 2001-05-08 Uop Llc Process using plate arrangement for exothermic reactions
US6274101B1 (en) 1998-09-08 2001-08-14 Uop Llc Apparatus for in-situ reaction heating
US6159358A (en) 1998-09-08 2000-12-12 Uop Llc Process and apparatus using plate arrangement for reactant heating and preheating
US6180846B1 (en) 1998-09-08 2001-01-30 Uop Llc Process and apparatus using plate arrangement for combustive reactant heating
US6969506B2 (en) 1999-08-17 2005-11-29 Battelle Memorial Institute Methods of conducting simultaneous exothermic and endothermic reactions
US6488838B1 (en) 1999-08-17 2002-12-03 Battelle Memorial Institute Chemical reactor and method for gas phase reactant catalytic reactions
US7081312B1 (en) 2000-09-26 2006-07-25 General Motors Corporation Multiple stage combustion process to maintain a controllable reformation temperature profile
US6294128B1 (en) 2000-10-13 2001-09-25 Ford Global Technologies, Inc. Method of making a supported plurality of electrochemical extruded membranes
EP1203614A1 (de) 2000-11-03 2002-05-08 Polymun Scientific Immunbiologische Forschung GmbH Verfahren und Vorrichtung zur Herstellung von Lipidvesikeln
JP2002273206A (ja) * 2001-03-16 2002-09-24 Mitsubishi Chemicals Corp 合成反応装置及びそれを用いる合成反応方法
JP4385541B2 (ja) * 2001-04-02 2009-12-16 三菱化学株式会社 流通型微小反応流路，反応装置及び反応方法
FR2823995B1 (fr) * 2001-04-25 2008-06-06 Alfa Laval Vicarb Dispositif perfectionne d'echange et/ou de reaction entre fluides
DE10123093A1 (de) 2001-05-07 2002-11-21 Inst Mikrotechnik Mainz Gmbh Verfahren und statischer Mikrovermischer zum Mischen mindestens zweier Fluide
US6713036B1 (en) 2001-05-07 2004-03-30 Uop Llc Process for mixing and reacting two or more fluids
US7316804B2 (en) 2001-08-02 2008-01-08 Ineos Usa Llc Flow reactors for chemical conversions with heterogeneous catalysts
US20030194363A1 (en) * 2002-04-12 2003-10-16 Koripella Chowdary Ramesh Chemical reactor and fuel processor utilizing ceramic technology
US7402719B2 (en) 2002-06-13 2008-07-22 Velocys Catalytic oxidative dehydrogenation, and microchannel reactors for catalytic oxidative dehydrogenation
US7014835B2 (en) 2002-08-15 2006-03-21 Velocys, Inc. Multi-stream microchannel device
US7118920B2 (en) 2002-10-22 2006-10-10 Battelle Memorial Institute Multiphasic microchannel reactions
US7405338B2 (en) 2003-04-07 2008-07-29 Velocys Dehydrogenation reactions in narrow reaction chambers and integrated reactors
US7294734B2 (en) 2003-05-02 2007-11-13 Velocys, Inc. Process for converting a hydrocarbon to an oxygenate or a nitrile
EP1633463B1 (en) 2003-05-16 2007-10-24 Velocys Inc. Process for forming an emulsion using microchannel process technology
US7304198B2 (en) 2004-05-14 2007-12-04 Battelle Memorial Institute Staged alkylation in microchannels

Cited By (11)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN101733032B (zh) * 2008-11-05 2012-05-23 中国科学院大连化学物理研究所 一种微通道混合器及其在液氨吸收过程中的应用
CN102802779A (zh) * 2010-04-23 2012-11-28 英派尔科技开发有限公司 微型反应器
CN102802779B (zh) * 2010-04-23 2015-10-07 英派尔科技开发有限公司 微型反应器
CN103865570A (zh) * 2012-12-11 2014-06-18 中国石油化工集团公司 一种烷基化反应器及方法
CN103865570B (zh) * 2012-12-11 2016-05-11 中国石油化工集团公司 一种烷基化反应器及方法
CN105777674B (zh) * 2016-04-14 2019-01-08 南京工业大学 一种利用微通道反应装置制备糠醛、羟甲基糠醛、乙酰丙酸的方法
CN106512871A (zh) * 2016-12-16 2017-03-22 阳煤集团青岛恒源化工有限公司 一种管道反应器和利用管道反应器碳化丙二醇粗品的方法
CN106512871B (zh) * 2016-12-16 2023-01-20 阳煤集团青岛恒源化工有限公司 一种管道反应器和利用管道反应器碳化丙二醇粗品的方法
CN109261036A (zh) * 2018-10-09 2019-01-25 清华大学 一种用于高粘流体混合的微结构混合器
CN109261036B (zh) * 2018-10-09 2020-07-07 清华大学 一种用于高粘流体混合的微结构混合器
CN112206695A (zh) * 2020-09-16 2021-01-12 复旦大学 一种多层次结构微通道混合器及其流体混合方法

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