JP2013208614A - マイクロチャネル内の現位置混合 - Google Patents

Abstract

【課題】本発明は、一の流体が一又は複数のオリフィスを通過して、別の流体と、該別の流体がマイクロチャネルを流れる際に混合する方法、システム及び装置を提供する。
【解決手段】本発明は、マイクロチャネルデバイスを用いて反応を行う方法に係る。該方法は、マイクロチャネル内に第１反応物質を流す工程を含む。該マイクロチャネルは、一又は複数のマイクロチャネル壁によって規定され、かつ、該一又は複数のマイクロチャネル壁に少なくとも一つのオリフィスが存在する。該マイクロチャネルの第１区域は、第１水力直径によって規定され、かつ、該マイクロチャネルの第２区域は、第１区域よりも大きい第２水力直径によって規定される。前記第１区域は前記第２区域の上流に配置される。前記少なくとも一つのオリフィスは、第２区域の上流に配置される。該方法は、前記少なくとも一つのオリフィスを通じて前記マイクロチャネル内へと第２反応物質を流す工程を含む。
【選択図】図１

Description

関連出願
３５ U.S.C. sect. １１９（e）に従い、本発明は、２００３年１２月１８日付け出願の米国予備出願第６０／５３１，００６号に対する優先権を主張する。該文献は、下記に全体が再度現れるように本明細書中に組み込まれる。
本発明の技術分野
本発明は、マイクロチャネル内における混合に関する。

一の流体と他の流体との混合は、多種多様な化学的プロセスにとって極めて重要なプロセスである。これは基本的に重要なものであるため、混合の質及びスピードを改善するために、大変な努力が長年にわたって行われてきた。反応物質の爆発を伴う組合せを必要とするプロセスでは、安全が極めて重要な別の考慮すべき事項である。二つの流体の混合の一例は、米国特許第６，４７１，９３７号に見ることができる。この特許において、Anderson等は、第１反応物質と第２反応物質とを、これらの混合物を固体触媒を収容する反応室内へと送る前に、高速度（好ましくは３００ｍ／ｓを超える）及び短接触時間（好ましくは０．５ミリ秒未満）で混合することを記述している。Anderson等は、メタンと酸素を混合する例を提供する。これらの例は、第１反応物質運動量フラックスの概算を可能にするけれども、第２反応物質に対する注入法の詳細（例えばオリフィスの数及び寸法）は全く与えられていない。従って、第２反応物質に対する運動量フラックスは、これらの例から計算することができず、また、最適な運動量フラックスも全く推論できない。別の例において、Hamada等は、米国特許第５，６０９，８３４号において、多孔板を通じて燃焼室内へと燃料と酸化体を混合することを記述している。該燃焼室においては、燃料と酸素が燃えて熱を生み出し、該熱は、隣接反応室における吸熱性反応を駆動するのに使用される。

近年、反応器及び他の化学的処理装置は、マイクロチャネル装置で得ることができる非常に短い物質（質量）移動距離及び熱伝達距離を利用するため、極度に小さい内部寸法（すなわち、マイクロチャネル寸法）で設計されている。これらの非常に短い物質移動距離及び熱伝達距離は、マイクロチャネル装置で得ることができる。マイクロチャネルの別の利点は、マイクロチャネル寸法が爆発性混合物のクエンチ（抑制もしくは急冷）径（quench diameter）未満であり得、そのため、慣用装置よりも実質上安全であり得るとうい点である。マイクロチャネル装置内で（複数）流体ストリーム（流れ）を混合するいくつかの例は、ＷＯ０１／１２３１２号においてTonkovich等によって記述されている。別の例において、ＷＯ０２／０６４２４８Ａ２号を参照して、Tonkovich等は、（複数）反応物質を別個の平行ストリームで流し、これらのストリームを、マイクロチャネルデバイスの反応室内へと（混合したストリームが）送られる直前に、Ｔ型継手で混合させることを記述している。

米国特許第６，４７１，９３７号明細書 米国特許第５，６０９，８３４号明細書 ＷＯ０１／１２３１２号 ＷＯ０２／０６４２４８Ａ２号

長年にわたるこれらの及び他の努力にもかかわらず、より迅速で効率的な混合技術に対するニーズ、特にマイクロチャネル装置内における新規な混合技術に対するニーズがずっと存在している。

第１の側面において、本発明は、マイクロチャネルデバイス内で反応を実行する方法を提供する。該方法は、マイクロチャネルに第１流体を流す工程と、少なくとも一つのオリフィスを通じてマイクロチャネル内へと第２流体を流す工程とを含む。該第２流体は第１流体と混合する。マイクロチャネルは、マイクロチャネルの少なくとも一つの区域に配置された固体触媒を含む。マイクロチャネルは、一又は複数のマイクロチャネル壁によって規定され、該マイクロチャネル壁には少なくとも一つのオリフィスが存在する。該少なくとも一つのオリフィスは、触媒を含まないマイクロチャネルの区域に配置される。

本発明はまた、マイクロチャネル反応システムを提供する。該システムは、第１反応物質流体を含むマイクロチャネルを備えている。マイクロチャネルは、マイクロチャネルの少なくとも一つの区域に配置される固体触媒を含む。また、マイクロチャネルは、一又は複数のマイクロチャネル壁によって規定され、該マイクロチャネル壁に少なくとも一つのオリフィスが存在する。前記少なくとも一つのオリフィスは、マイクロチャネルの混合区域に配置され、該混合区域は触媒を含んでいない。第２反応物質流体は、少なくとも一つのオリフィスを通って流れ、混合区域において実質的に反応は生じない。

別の側面において、本発明は、マイクロチャネルデバイスを用いて反応を実行する方法を提供する。該方法は、マイクロチャネル内に第１反応物質を流す工程を含む。マイクロチャネルは、一又は複数のマイクロチャネル壁によって規定され、該マイクロチャネル壁に少なくとも一つのオリフィスが存在し、マイクロチャネルの第１区域は第１水力直径によって規定され、マイクロチャネルの第２区域は第２水力直径によって規定される。前記第1区域は、前記第２区域の上流に配置される。また、前記少なくとも一つのオリフィスを通じて第２反応物質をマイクロチャネル内へと流す工程を含む。

更なる側面において、本発明は、マイクロチャネル内で複数の流体を混合する方法を提供する。該方法は、少なくとも二つのオリフィスを有するマイクロチャネルを通じて第１流体を通す工程と、前記少なくとも二つのオリフィスを通じて第２流体を通す工程とを含む。第２流体は、１０〜４００の範囲、より好ましくは４０〜２００の範囲の運動量フラックで第１流体中へと流れる。

別の側面において、本発明は、マイクロチャネル内で複数の流体を混合する方法を提供する。該方法は、マイクロチャネルを通じて第１方向に第１流体を流す工程と、第１チャネルを通じて第２方向に第２流体を流す工程とを含む。該第２方向は、第１方向に対して４５°〜１３５°の角度にある。マイクロチャネルは、少なくとも一つのチャネル壁によって規定され、該チャネル壁は、少なくとも一つのオリフィスを有する。第１チャネルの一部は、マイクロチャネルに隣接する。第１チャネルがマイクロチャネルに隣接する地点において、第２流体の一部は、少なくとも一つのオリフィスを通じて流れ、第1流体と混合する。第３流体は、第２チャネルを通じて第３方向に流れる。該第３方向は、第１方向に対して４５°〜１３５°の角度にある。第２チャネルの一部は、マイクロチャネルに隣接する。この側面において、「隣接」は、複数のチャネルが共通壁を共有することを意味する。

別の側面において、本発明は、マイクロチャネル装置を提供する。該装置は、第１方向に延びる中心軸線（断面積の中心を通る線によって定義される）を有するマイクロチャネルと、第２方向に延びる中心軸線（断面積の中心を通る線によって定義される）を有する第１チャネルとを備える。第２方向は、第２方向に対して４５°〜１３５°の角度にある。マイクロチャネルは、少なくとも一つのチャネル壁によって規定され、該チャネル壁は、少なくとも一つのオリフィスを有する。第１チャネルの一部はマイクロチャネルに隣接する。第１チャネルがマイクロチャネルに隣接する地点において、少なくとも一つのオリフィスがマイクロチャネルを第１チャネルに接続する。該装置はまた、第３方向に延びる中心軸線（断面積の中心を通る線によって定義される）を有する第２チャネルを備える。第３方向は、第１方向に対して４５°〜１３５°の角度にある。第２チャネルの一部はマイクロチャネルに隣接する。

更なる側面において、本発明は、マイクロチャネル内で複数の流体を混合するシステムを提供する。該システムは、マイクロチャネルに流す第１流体と、マイクロチャネルに隣接する導管にある方向に流す第２流体とを含む。第２流体は、運動量数０．０５以上で導管内へと流れている。第２流体は、導管とマイクロチャネルとを接続する少なくとも二つのオリフィスを通じて、マイクロチャネル内の第１流体中へと流れる。前記少なくとも二つのオリフィスは、第１オリフィス及び第２オリフィスを含み、また、第２オリフィスは、前記方向において第１オリフィスよりも遠くにある。第１オリフィスは第１断面積を含み、第２オリフィスは第２断面積を含む。第２断面積は第１断面積よりも小さい。好ましい実施形態において、第１オリフィスの第１断面積が上記導管に隣接し、また、第２オリフィスの第２断面積が上記導管に隣接する。第１オリフィスは第３断面積を含み、第３断面積はマイクロチャネルに隣接する。第２オリフィスは第４断面積を含み、第４断面積はマイクロチャネルに隣接する。また、第３及び４断面積は、実質的に同じである。別の好ましい実施形態において、オリフィスは、曲がりくねっていない（これは、本明細書中に記述したすべての側面の好ましい実施形態である）。

マニホルドのヘッド対その摩擦ロスの比、運動量数（もしくは運動量番号）（Ｍｏ）は、次の式で定義される。

ここで
Ｄ［ｍ］＝マニホルド参照地点でのマニホルド水力直径
ｆ［無次元］＝マニホルド参照地点に対するファニング摩擦係数
Ｌ［ｍ］＝マニホルドの長さ
Ｇ［ｋｇ／ｍ²／ｓ］＝マニホルド参照地点での質量フラックス流量
ｐ［ｋｇ／ｍ³］＝流体の濃度

マニホルドが複数のオリフィス（オリフィスは接続チャネルの一種である）を有する場合を考慮して、運動量数に対するヘッダーマニホルドレイノルズ数、質量フラックス流量、濃度及び水力直径の参照地点は、マニホルドチャネル軸線（マニホルドにおけるヘッダー入口に最も近い接続チャネルに属する該ヘッダー入口に最も近い壁面がマニホルドチャネル軸線と接続する個所）上の位置において定義される。典型的な簡単なケースでは、長さＬは、ヘッダーの長さに続く一連のオリフィスにおける「最初（第１）の」オリフィスから「最後の」オリフィスまでの距離である（最初のオリフィスの中心線から最後のオリフィスの中心線）。一般に、ヘッダーマニホルドＬの長さは、参照地点からマニホルド端部まででとられる。該端部で、マニホルドにおけるヘッダー入口から最も遠い接続チャネルに属する該ヘッダー入口から最も遠く離れた壁面がマニホルドチャネル軸線と接続する。フッターマニホルドに対する式は、ヘッダーマニホルドのものと類似するが、参照地点は、出口前の該フッターの最後のオリフィスにある。運動量数に対するフッターマニホルドレイノルズ数、質量フラックス流量、濃度及び水力直径は、フッター出口に最も近い接続チャネルに属する該フッター出口に最も近い壁面がマニホルド軸線と接続する位置における参照地点で定義される。フッターマニホルドの長さＬは、参照地点からマニホルドの始まりまででとられる。該始まりにて、マニホルドにおけるフッター出口から最も離れた接続チャネルに属する該フッター出口から最も離れた壁面がマニホルドチャネル軸線と接続する。

別の側面において、本発明は、マイクロチャネル内で複数流体を混合する方法を提供する。該方法は、マイクロチャネル内に第１流体を流す工程を含み、マイクロチャネルは、一又は複数のマイクロチャネル壁によって規定され、該マイクロチャネル壁に少なくとも一つのオリフィスが存在する。該少なくとも一つのオリフィスを含むマイクロチャネルの区域において、マイクロチャネルは、第１水力直径を有する。該少なくとも一つのオリフィスは最も細い部分を有し、該最も細い部分は、第２水力直径を有する。該方法また、上記少なくとも一つのオリフィスを通じてマイクロチャネル内へと第２反応物質を流す工程を含む。第１水力直径対第２水力直径の比率は２〜６の範囲である。

本発明は、マイクロチャネル装置を更に提供する。該装置は、ある面に沿ってマイクロチャネルに隣接するマニホルドを備え、マイクロチャネルは、少なくとも二つのオリフィスを通じてマニホルドに接続される。ある面に沿ってマイクロチャネルに隣接するマニホルドは、外周を有する開放領域を含み、該外周は、マイクロチャネルに接続する任意のオリフィスの外側にあるマイクロチャネルに隣接する開放領域によって規定される。該外周は、マニホルドをマイクロチャネルに接続する最も大きいオリフィスの直径よりも大きい少なくとも三つのオリフィス直径である厚さを有する。

別の側面において、本発明は、マイクロチャネル装置を提供する。該装置は、マイクロチャネルに隣接するマニホルドを備え、マイクロチャネルは、少なくとも三つのオリフィスを通じてマニホルドに接続される。該少なくとも三つのオリフィスは、対称面の周りに（対称面をめぐって）配置され、該少なくとも三つのオリフィスは直線上にはない。

更なる側面において、本発明は、マイクロチャネル装置を提供する。該装置は、マイクロチャネルに隣接するマニホルドを備え、マイクロチャネルは、少なくとも三つのオリフィス、すなわち、中心オリフィス及び該中心オリフィスから半径方向に配置された少なくとも二つのオリフィスを通じてマニホルドに接続される。該少なくとも二つのオリフィスは、中心オリフィスよりも大きい断面を有する。

更に別の側面において、本発明は、少なくとも二つの流体が混合されるシステムを提供する。該システムは、マイクロチャネルを通って流れる第１流体と、マイクロチャネルに隣接する導管を通ってある方向に流れる第２流体とを含む。マイクロチャネルは、少なくとも二つのオリフィスを通じて導管に接続される。これらオリフィスは、導管を通る流れの方向から見て、（複数）形状を構成し、これは、円形及び一つの頂点が下流を指す三角形と、一つの頂点が下流を指す三角形及び流れ方向に垂直な長手軸線を有するスロットと、流れ方向に平行な長手軸線を有するスロット及び一つの頂点が下流を指す三角形と、流れ方向に平行な長手軸線を有するスロット及び円形とからなる群から選択される形状の連続を備える。

更なる側面において、本発明は、少なくとも二つの流体が混合されるシステムを提供する。該システムは、マイクロチャネルを通って流れる第１流体と、マイクロチャネルに隣接する導管を通ってある方向に流れる第２流体とを含む。この側面において、マイクロチャネル及び導管は、マイクロチャネル壁によって分離され、マイクロチャネルは、少なくとも一つの非円形オリフィスを通じマイクロチャネル壁を通って前記導管に接続される。更に、少なくとも一つの非円形オリフィスは、該オリフィスの周囲に少なくとも一つの直線区分（直線セグメント）を含む。この側面において、オリフィスの周囲に少なくとも一つの直線区分を有する少なくとも一つの非円形オリフィスに対向するオリフィスは存在しない。マイクロチャネルは、第２マイクロチャネル壁を有し、該壁は、オリフィスの周囲に少なくとも一つの直線区分を有する少なくとも一つの非円形オリフィスを備える壁に対向する。第２流体は、オリフィスの周囲に少なくとも一つの直線区分を有する少なくとも一つの非円形オリフィスを通って第１流体中へと流れる。いくつかの好ましい実施形態において、熱が、第２マイクロチャネル壁を通じて移される。

本発明は、本明細書中に記述した、反応器設計及びオリフィス設計を含むどのような設計（デザイン）及びどのようなこれら設計の組合せをも含む。しかしながら、図面に示される設計は単なる模範例であり、本発明を限定することを企図しない。本発明は、流体が装置を通って流れる該装置を含むマイクロチャネル化学システムに関して本明細書中に記述されたどのような装置をも含むことが認識されるべきである。本発明はまた、本説明及び実施例に記述した種々のパラメータ及び値によって記述され得る。

利点
好ましい実施形態の多くにおいて、複数流体は、どのような触媒をも含んでいない域内で混合される。マイクロチャネル不均一（系）触媒域から離れたマイクロチャネル内部での混合には、いくつかの優れた利点があり、次のものを含む。すなわち、反応域前での燃焼性レジーム内での複数反応物質の安全な混合、反応を抑えるため、もしくは混合組成をマクロ接続部に入る前に燃焼性領域外に移動させるための反応区域後の希釈剤の混合、固体触媒の損傷の回避、又は、固体触媒の不要な同伴の回避である。

用語解説
「希釈剤」は、非反応性流体、抑制剤もしくは毒性緩和剤（例えば、混合物の燃焼性を低減する作用物質）である。

本発明において、「マイクロチャネル」は、２ミリメートル以下、いくつかの実施形態において１ミリメートル以下、いくつかの実施形態では０．１〜１ミリメートルの少なくとも一つの寸法（もしくは次元）を有するチャネルによって規定される。当業界にて理解されるように、マイクロチャネルは、単なるオリフィスではない。マイクロチャネルの長さ（縦長）（すなわち、通常稼働時の流れ方向）は、マイクロチャネルの最も短い寸法ではない。マイクロチャネルの高さ及び幅の両方は、マイクロチャネルを通る反応物質の流れ方向に対し実質的に垂直である。マイクロチャネルはまた、少なくとも一つの出口とは別個の少なくとも一つの入口の存在によって規定される。マイクロチャネルは、ゼオライト又はメソ多孔質材料を通る単なるチャネルではない。マイクロチャネルの高さ及び／又は幅、好ましくは約２ｍｍ以下、より好ましくは１ｍｍ以下である。好ましくは、マイクロチャネルの長さは１ｃｍより大きく、いくつかの実施形態において、約１〜５０ｃｍの範囲である。マイクロチャネルの側部は、一又は複数のマイクロチャネルによって規定される。該壁用の材料の選択は、企図する使用によって決まる。これらの壁は、好ましくは、セラミック、鋼等の鉄ベースの合金、モネル等の硬質材料からなる。いくつかの実施形態において、マイクロチャネル壁は、ステンレス鋼もしくはインコネル（登録商標）からなり、これらは耐久性があり、良好な熱伝導率を有する。マイクロチャネルデバイスは、既知の方法で製造され得、いくつかの好ましい実施形態において、交互配置板を積層することによって作製される（これも「シム（shims）」として知られている）。いくつかの好ましい実施形態において、反応チャネル用に設計されたシムは、熱交換用に設計されたシムと交互配置される。いくつかの好ましい実施形態において、マイクロチャネルデバイスは、好ましくは複数の隣接熱交換マイクロチャネルと熱的に接触する複数のマイクロチャネル反応チャネルを含むマイクロチャネル反応器である。複数のマイクロチャネルは、例えば、２、１０、１００、１０００もしくはそれ以上のチャネルを含み得る。好ましい実施形態において、マイクロチャネルは、平面マイクロチャネルの平行なアレイ（配列）に、例えば平面マイクロチャネルの少なくとも三つのアレイに配置構成される。いくつかの好ましい実施形態において、複数のマイクロチャネル入口は、共通ヘッダーに接続されるか、及び／又は、複数のマイクロチャネル出口は、共通フッターに接続される。動作中、熱交換器マイクロチャネルは（もし存在するなら）、流れている加熱流体及び／又は冷却流体を含む。本発明に使用できる既知の反応器のこの種の非限定的な例は、米国特許第６，２００，５３６号及び第６，２１９，９７３号に例示されるマイクロコンポーネントシート構成の種類からなるものを含む。（両該文献は、参照により本明細書中に組み込まれる。）この種の構成の使用における性能優位性は、それらの比較的大きい熱伝達率及び物質（質量）移動速度を含み、また、いかなる爆発限界も実質的にないことを含む。マイクロチャネル反応器は、良好な熱伝達及び物質移動、優れた温度、滞留時間の管理制御、及び副生成物の最小化の利益を組み合わせることができる。圧力低下は小さくなり得、高スループットを可能にする。更に、マイクロチャネル反応器の使用は、慣用システムに比べ、より良い温度制御を実現すると共に、比較的より等温のプロフィールを維持することができる。プロセスマイクロチャネルに加えて、マイクロチャネル熱交換器又は非マイクロチャネル熱交換器等の追加の機能が存在し得る。マイクロチャネル熱交換器が好ましい。熱交換流体は、隣接する（複数の）熱伝達マイクロチャネルを通って流れ得る。熱交換流体また、気体又は液体であり得、また、蒸気、液体金属もしくは他の既知の任意の熱交換器流体を含み得る。該システムは、熱交換器において相変化が生じるように最適化され得る。いくつかの好ましい実施形態において、複数熱交換層が複数反応マイクロチャネルと交互配置される（例えば、少なくとも十の熱交換器が少なくとも十のプロセスマイクロチャネルと交互配置される）。マイクロチャネルは、流れを制限するマイクロチャネル壁によって規定される。

「オリフィス」は、マイクロチャネル壁を通る穴である。その長さは、マイクロチャネル壁の厚さと同じである（オリフィスが傾斜する場合を除く。この場合は、オリフィスの長さは、この壁厚よりもわずかに長くなる）。「オリフィス」は、Ｔ字継手もしくはＹ字継手ではない。換言すれば、単一のチャネルを形成するように（「Ｔ」もしくは「Ｙ」の形状で）共に走る二つのチャネルは、オリフィスではない。一般に、Ｔ字もしくはＹ字継手の混合長さは、記述した発明における（複数）オリフィスによって作り出される混合長さよりも長くなる。該長さは、２倍もしくは５倍長くなり得、１０倍でさえあり得る。長さが長くなればなるほど、十分に混合されていない供給ストリームによってより多くの時間をもたらす。より低い混合品質によってより多くの時間がかかる結果、望ましい生成物に対する選択性が低下し、デバイスが大きくなり、又は、潜在的可燃性混合物による安全性の問題が増える。

「対向オリフィス」は、マイクロチャネルの向かい合う両側部にあるオリフィスである。これら両オリフィスは、寸法及び配置形態が同じであっても異なっていてもよく、また、該対向オリフィスを通る流れがマイクロチャネル内部で互いに衝突するように整列される。

「反応チャンバ」は、固体触媒を収容しているマイクロチャネルの部分（一部）である。

「反応域」は、反応が生じる、マイクロチャネルの部分（一部）である。この領域は固体触媒を収容し得（この場合、該域は反応チャンバである）、又は、固体触媒はないかもしれないが、設計的特徴（例えば拡張した直径）が反応の進行を可能にし得る。

デトネーション（爆轟）セルサイズは、気相デトネーションが管もしくはチャネルに伝播される際に測定した実験的に求めた値である。スモークフォイル内側ライニングは、デトネーション波が実験装置を通って進行する際、衝撃波パターンを記録する。デトネーション波の通過は、上記スモークフォイルにエッチングされた特有の「フィッシュスケール（鱗）」パターン（鱗文）を残し、これら鱗それぞれがデトネーションセルと称される。管もしくはチャネルの軸方向における単一のデトネーションセルの始まりから終わりまでの間隔がデトネーションセルサイズλと名付けられる。酸化体の存在下での水素及び他の炭化水素化合物を用いた経験的な分析は、デトネーション伝達を支持する高縦横比チャネルに対する最小のギャップ（間隙）が、組成デトネーションセルサイズと少なくとも同じ程度に大きいことを示す。このガイダンスは、すべての縦横比のチャネルに当てはまる。デトネーションセルサイズの概念の一般的な議論、及び、どのようにデトネーションセルサイズが測定され得るかは、次の参考文献に記載されている。
・Glassman, I., １９９６年、Combustion, Academic Press, ２５２〜２５９頁。
・Moen, I.O., １９９３年、“Transition to detonation in fuel-air explosive clouds,” Journal of Hazardous Materials, ３３, １５９〜１９２頁。
・Berman, M., １９８６年, “A Critical Review of Recent Large-Scale Experiments on Hydrogen-Air Detonations,” Nuclear Science and Engineering, ９３, ３２１〜３４７頁。

本発明の目的上、「システム」は、装置と装置内の流体との組合せである。いくつかの好ましい実施形態において、システムは、圧力及び流量等の特性を更に含む。

受容されるように、慣用の技術用語「タンジェント−タンジェント」間隔は、二つのオリフィスの最も近接した縁間の距離である。

組み合わせる複数流体のためのシム設計を概略的に示す。 組み合わせる複数流体のためのシム設計を概略的に示す。 オリフィス配置の例を示す。 オリフィス配置の例を示す。 オリフィス配置の例を示す。 オリフィス配置の例を示す。 オリフィス配置の例を示す。 触媒域間で段階的なマイクロチャネル反応器を概略的に示す。 混合域における多孔質構造体を概略的に示す。 二つの流体と触媒域後に加えられる第３流体とを組み合わせる対向オリフィスを有するシステムを概略的に示す。 マイケルチャネル装置における縮小された直径域を概略的に示す。 マイケルチャネル装置における縮小された直径域を概略的に示す。 マイケルチャネル装置における縮小された直径域を概略的に示す。 熱交換及び流体分配のための同一平面上の隣接する（複数）チャネルを有するマイクロチャネル装置を概略的に示す。 熱交換及び流体分配のための同一平面上の隣接する（複数）チャネルを有するマイクロチャネル装置を概略的に示す。 熱交換及び流体分配のための同一平面上の隣接する（複数）チャネルを有するマイクロチャネル装置を概略的に示す。 マニホルド領域（フッター又はヘッダー）における部分チャネルを概略的に示す。 オリフィスを通る流れを等しくするための設計を概略的に例示する。 マイクロチャネル内で混合するため、マイクロチャネル内で混合するため、マニホルド内へ及び穴を通じて気体を加えるために試験された装置の破断図である。 図１３の装置の別の図である。 外側セットの複数オリフィス間の好ましい分離、及び複数注入オリフィスの平面に見られるオリフィスマニホルドの外周壁を示す設計（デザイン）である。 表示された流れ方向及び対称面に対し４５度回転した正方形ピッチ繰り返し単位である好ましいオリフィス配置の例を示す。 半径方向分配（分布）のための好ましいオリフィス配置の例を示す。 直交流れ流体ストリームを含む混合チャネル内への注入に続く種々のオリフィスジェットプルーム形状及び向きを示す。 実施例及び図１３の０．０４０インチ流れギャップを有する０．５００インチ幅混合チャネルのためのジェット（噴出）オリフィス配置を示す。すべての寸法はインである。＋マークは、直径０．０１７インチの円形オリフィスを示す。 表３における計算に使用される長さを示す実施例の装置の図である。

反応域前の混合
酸化体と炭素水素のような（複数）反応物質の混合は、反応室の上流で、好ましくは、触媒域の直ぐ上流かもしくは更に上流のマイクロチャネル内で行われ得、また、熱交換器区域によって又は第１反応もしくは分離を行うための別の区域によって分離される。メタンと酸素といったストリームを、デバイスに入った直後に低温で混合することが有利であり得る。この組み合わされた可燃性混合物は、次いで、隣接マイクロチャネル内に収容された触媒域に入る前に該混合物の温度を高めるため、一体の熱交換器を通過し得る。

いくつかの実施形態において、爆発又は熱散逸（もしくは熱暴走）を防ぐ、マイクロチャネル壁でのクエンチング（quenching）のため、マイクロチャネル内部で別の方法で爆発性混合物が安全に扱われ得る。該混合物は、所望により温度を上下させるため、追加の熱交換にかけられ得る。該混合物はまた、追加の熱交換にかけられないかもしれない。結果として生じる可燃性混合物は、マイクロチャネル内で形成され、次いで、ミニチャネル（該流体混合物に対する臨界クエンチ径以上の寸法）内へと直接流れ得、該ミニチャネルにおいて望ましい均質な燃焼反応が起こり得る。これは、例えば、熱もしくはパワーを発生させることができ、又は、排出（物）を低減することができる。均質な燃料反応は、埋め込まれた抵抗素子（及び他の方法）を用いて、上記ミニチャネル内で安全にスパークもしくは点火され得る。平行な各ミニチャネルの容積は、十分に小さく、均質な燃焼反応が起こり得る間、デトネーションが生じ得ない程十分な周囲金属を有する。好ましい実施形態において、ミニチャネルの各寸法は、２ミリメートルを超える。いくつかの好ましい実施形態において、ミニチャネルの各寸法は、２ｍｍを超え、かつ２０ｍｍを超えない。安全な動作のための最小ミニチャネル寸法は、温度及び圧力の他、可燃性混合物の組成に関連する。燃焼ミニチャネルを出るホットガスは、次いで、クエンチストリームで更に希釈され得、又は、ＮＯx形成反応を有効に阻止しつつ隣接するストリームに熱を加えるため、急速な熱除去を受け得る。急冷（１００度／秒を超える）で迅速にクエンチ（急冷）される前に、反応物質が高燃焼温度で費やす時間がより少ないので、非常に低いＮＯxが想定される。

反応域後の希釈剤の混合
別個の流体ストリームが、反応域を出る生成（生産もしくは製品）ストリームと混合され得る。この態様において、該生成混合物は、可燃性領域の外部の該組成を変更するため、又は、連続している望ましくない反応を直接抑える分子（いくつかの反応では蒸気等）を加えるため、希釈され得る。多くの状況において、更なる反応、例えば、チャネル壁との相互作用によって触媒作用が及ぼされる反応、触媒収容区域もしくは別の個所で発生するフリーラジアルによってもたらされる非選択的均質反応、又は、コークスもしくは炭素の形成、もしくは生成物（アクリルニトリル）の重合を防ぐことが望ましいかもしれない。これは、触媒が配置される個所（図６の追加流体Ｃ参照）より下流位置においてストリーム内へのクエンチング剤又は毒性緩和剤（例えば、蒸気、窒素、メタン、ヒドロキノン等）の導入により、マイクロチャネル内において原位置（現場／元の場所）で行われ得る。

希釈剤は、反応域の直ぐ下流で、又は、反応域からいくらかの距離離れた所で加えられ得る。この後者の場合の例として、可燃性混合物は、マイクロチャネルの反応域を出て、熱を除去するために接続マイクロチャネルにおける一体の熱交換器区域を通過して、次いで、マイクロチャネルを出て大きい接続マクロ管、マクロダクト等に入る前に、可燃性領域の外部の混合物組成を移動させるため、希釈剤との混合にさらされる。

マイクロチャネルを出る前の希釈剤の追加は、プラント制御スキームの一部であり得る。例として、該転化が、生成混合物を可燃性にするのに十分な酸素が残るように反応域内で低いなら、より多くの希釈剤がマイクロチャネル内を流れる生成ストリームに、これが該デバイスを出る前に加えられ得る。更に、フィードバック制御ループが使用され得る。このループにおいて、測定反応温度又は生成混合物が、マイクロチャネル内の可燃性混合物に、マイクロチャネルを出て慣用のハードウェアへと流れる前に、どの程度の量の希釈剤が安全に加えられるかを制御する。この場合、触媒中毒もしくは失活もしくはプロセス不調は、更なる下流安全流出を作り出さない。

マイクロチャネルの端部付近での希釈剤の添加の利点は、希釈剤ストリームが、反応温度近くまで加熱し、次いで出口温度まで冷却するために熱交換を受ける必要がないであろう点である。これは、ストリームからのエネルギーの回収においてエントロピックロス（entropic losses）からのロストワーク（lost work）を減らし、該ストリームは、高温での混合ユニット動作を実行するだけの目的で加熱され次いで冷却される。

マニホルドにおける混合
混合は、マニホルド内で生じ得（マニホルドは、２ｍｍ以下の寸法を有することができ、また、該寸法を有していなくてもよい。）、また、この混合は、マニホルドが連結される一又は複数のマイクロチャネルでの混合とは別個に又は該混合と共に生じ得る。マニホルド構造は、２００３年１０月２７日付け米国特許出願通り番号第１０／６９５，４００号に詳細に記述されている。該文献は、以下に全体が再度現れるように（特に図２８及び対応する記載参照）、本明細書中に組み込まれる。本発明は、流体ストリームが、マニホルドへの通路を形成するオリフィスを通じて混合される方法を含む。

例えば、希釈剤の添加は、該設計にこの安全機能を埋め込むために追加の最小量のデバイス容積が必要とされるように、マニホルド区域内又はマイクロチャネルデバイスの他の領域内に組み込まれ得る。一例が図１１に概略的に例示される。流体をフッター及び／又はヘッダー内に加えるため、部分チャネルがマニホルド領域に加えられる。流体は、反応物質もしくは希釈剤等の本明細書中で述べたどのような流体であってもよい。好ましい実施形態において、希釈剤１もしくは希釈剤２又は随意的に両方の希釈剤が、可燃性混合物を安全に混合するため、又は、可燃性混合物を希釈するために、これらがマイクロチャネルを出てマクロ流体接続部（連結部）に入る前に加えられる。

反応クラス
一般的に、本発明は、少なくとも二つの流体をマイクロチャネル内で混合する（もしくは混合することができる）どのようなプロセス（方法）（システムもしくは装置）にも関連する。いくつかの好ましい実施形態において、該プロセスは化学的反応である。次のものは、マイクロミキシング（micromixing）が使用され得る反応の非限定的なリストである。すなわち、アルキル化（液相、気相）、ニトロ化（気相）、酸化（液相、気相）、水素化／水素化分解（液相、気相）、リチオ化（液相）、接触分解（固体／気体もしくは３相）、エポキシ化、及び、重合である。

マイクロチャネル内における混合のための設計
マイクロチャネル装置を作る方法はよく知られており、本明細書中に記述する必要はない。シートを通じて部分的にもしくは十分に切断されたチャネル及び他の構成要素を有するシート材を積み重ねることによってマイクロチャネルデバイスを形成することは、記述したタイプの装置を作製するための好ましい技術である。

一般クラス及びレイアウト
二以上のストリームの原位置混合は、これらが、反応しているかもしくは反応していないか又はこれらの組合せなら、設計の内容に応じて種々の方法で成し遂げられ得る。

混合スキームの例は、以下のものを含む。
・クラス１：混合されるべき流体が交互平行面を流れる（図１参照）設計；
・クラス２：混合されるべき流体が同一面（図２参照）を流れる設計；
・クラス３：混合されるべき流体が同一面及び交互平行面を流れる設計

クラス１設計レイアウトは、図１に見ることができ、該レイアウトにおいて、二つの種Ａ＆Ｂが混合されることになる。流体Ａは、触媒が配置されるマイクロチャネル内を流れる。触媒は、例えば、粉末、フェルト、繊維、発泡体（フォーム）、フィン、詰綿（ワッド）、篩い目、ガーゼ、壁コーティング又は他の構造等、考えられるどのような形態でもあり得る。流体Ｂは、流体Ａが流れる面と平行な面に置かれているチャネル内を流れる。チャネル内に触媒が配置されている地点以前の地点において、流体Ｂは流体Ａ内へと導入される。これは、図１及び２に示されるように成し遂げられ得、これらの図において、流体Ｂは、望ましい混合効果にとって適切となり得るように、円形、スロット、三角形、正方形、長方形もしくは他の幾何学的形状のオリフィスを用いてチャネルの両側から流体Ａ内に導入される。流体への流体Ｂの導入はまた、チャネルの一側のみから行われ得（図１又は２のオリフィスの一方の除去）、又は、クラスＣタイプ設計の場合、流体Ｂは、チャネルの三以上の側部から流体Ａへと導入され得る。（複数）オリフィスが、図１及び２におけるようにチャネルの両側部上に配置されるなら、該オリフィスは、対向される必要はないが、互いにずらされ得、あるいは適切と考えられるどのような態様でも配置され得る。図１及び２は、９０°の入口角度を示すが、オリフィリス壁は、ストリームが９０°以外の角度で互いに混合されるように傾斜され得る。いくつかの実施形態において、同じ平面（同じ側）に配置された二つのオリフィスは、一方のジェット（噴出もしくは噴流）流れが、他方の流れによって作り出された流れ場と、混合を高める態様で相互に作用するように配置され得る。表示の簡便さのため、図１及び２の各側部において、一つのオリフィスのみが示される。しかしながら、特定の状況に対して適切であるように、いくつのオリフィスでも使用され得る（例えば、単一のマイクロチャネルを、別の流体源（好ましくはこの源は別のマイクロチャネルである）と接続する、少なくとも２オリフィス、又は、一つの板における少なくとも５オリフィス）。以下に記述する幾何学的配置（形状）のすべては、クラス１のような形態（形状）で示されるが、それらは、クラス２又はクラス３タイプのスキームとして実行可能であることが当業者には明らかであるはずである。加えて、形態は、二つの流体Ａ＆Ｂの混合のために示されるが、これは、いかなる数の異なる流体（反応しているもの及び反応していないものの両方）へも拡張され得る。

現位置型混合操作のための一用途は、触媒域（図４参照）間の反応物質のステージングである。この例において、触媒を収容していないマイクロチャネルに沿ういくつかの軸方向位置において、一又は複数のストリームを流れているプロセスストリーム内へと導入することが望ましいことであり得る。このレイアウトは、例えば、触媒が反応物質の一つに対して非常に敏感で反応しやすい場合、及び、種Ｂの高い分圧が副反応に至り得る場合、望ましいであろう。このモードは、低い種Ｂの総分圧を維持し、同時に、触媒がＢの高い濃度にさらされる可能性を低減する。第２実施形態において、異なる触媒は、チャネルに沿って配置され得る。これは、エタンが酸素と混合されてエチレンに転化され得ると共に、該生成混合物がまた酸素と混合され、触媒を通り過ぎることを許容されて酢酸を生成し得るようになされる。各導入は同じである必要はなく、異なる種比が適切な望ましい反応条件に調整され得る。第３実施形態は、チャネルに沿って配置される異なる触媒を有し、また、Ｂの第２導入は、第３の種に代えられ得る。種の数、触媒、及び条件並びに化学転換は、どのような望まし程度にも拡張され得る。

混合域内の構造
本発明の多くの好ましい実施形態において、混合域は触媒を収容しない。しかしながら、種々の非触媒構造が該混合域において使用され得る。例えば、二つの流体からなるストリームは、多孔質構造（体）内へと流れ、多孔質構造において互いに接触し得る（図５参照）。この構造は、規則的なプロポーション（バランス）（例えばニカムセル構造等）であり得、又は、ランダム構造であり得る。また、該構造は、粉末、発泡体、フェルト（ノンウーブン）、メッシュ、もしくは他の素材からなり得る。該構造は、相互接続しないチャネル（例えばハニカム）又は相互接続したチャネル（例えば発泡体）を有し得る。このレイアウトは、Ａ及びＢ（もしくは、任意の数の構成要素の組合せ）が、混合が進行中である間に存在し得るがひとたび該混合物が均一濃度となると（例えば可燃限界外）存在しない濃度レベルにおいて、非常に反応しやすい状況に適しているであろう。小さい臨界直径を有する構造に該種を導入することにより、デトネーション及び爆燃は、該混合物が均一組成になるまで抑圧され得る。最終混合物がまた潜在的に爆発性であるか又は可燃性である場合、該多孔質構造は、触媒（フィン、発泡体、粉末、もしくは小径孔を有する他の材料）へと拡張されて触媒と接触し得る。

縮小されたギャップ域における原位置混合
多孔質接触構造体（図５）を使用することが可能ではない場合、又は、クエンチ直径もしくはデトネーションセルサイズが十分に大きい場合、縮小されたギャップ（間隙）を含むチャネル区域における流体ストリーム内に反応物質を導入することが望ましいかもしれない。これは、図７〜９に示されるオリフィスを含む区域におけるチャネルギャップを縮小することによって成し遂げられ得る。

熱交換及び流体分配のための同一平面隣接チャネル
マイクロチャネル内を流れている第１流体中に第２流体を分配して混合させる別の手段が図１０に示される。流体分配プレナムが隣接する平面における混合域の真上にある。該プレナムの軸線は、単位操作マイクロチャネルアレイの（複数の）軸線に対して垂直である。分配プレナムの流れは側部から来て、単位操作マイクロチャネルアレイに対する分配接続部は、各チャネルへの流れの正確な量を計測するために使用される。該計測は、受動的に又は能動的なものであり得、受動制御は、例えば、チャネル寸法を制御することによって得ることができる。上記分配接続部は、流体分配プレナム、二つのストリームを分離する壁、及び単位操作マイクロチャネル又はこれらのチャネルのすべてもしくはいくつかの組合せの一部であり得る。マイクロチャネルの流れに対し垂直な流体プレナム流れは、熱除去等の他の単位操作のための同一平面における空間を提供する。分配プレナムが流体を送り出すマイクロチャネルの区域が混合域である。この混合域は、流れに対して開放可能で、又は、多孔質物質等の一又は複数の静止ミキサーを収容し得る。いくつかの実施形態において、オリフィスは、混合域を、固体触媒を収容する反応域へと接続する。流体分配プレナムは、上記二つの域から気密のシールを維持する分割壁によって他の単位操作から分離される。これは、該デバイスが、図１０に示すようにエンベロープを積み重ねる平面の外部へと流体流れを分配することを可能にする。図１０は、反応区域を冷却するために用いられる熱交換面から分離された流体分布（分配）面における面積を示す。

図１０ａに例示する特定の実施形態において、プロセス流体１０１は、チャネル１０３内を該ベージの平面にて流れる。該チャネルは、触媒１０５、１０７を収容する。第２流体は、垂直チャネル１０９、１１１を通って流れ、第２流体流れの一部は、オリフィス１１３を通過し、混合領域１１５において流体１０１と混合する。チャネル１０９、１１１に対し平行に延びる第２チャネル１１７、１１８、１１９、１２０の組は、プロセスチャネルへの加熱もしくはプロセスチャネルからの熱除去のため、熱交換流体を移送し得る（いくつかの好ましい実施形態において、熱交換器領域は、触媒収容領域に対応付けられる。）。チャネルのパターンは、任意の所望程度まで繰り返され得る。例えば、少なくとも３のプロセスチャネル層が、第２流体チャネル及び熱交換流体チャネルをそれぞれ含む層を介在させることによって分離される。複数の第２流体チャネルが存在するなら、これらは、異なる構成（組成）を含み得る。例えば、これらはプロセスチャネルの長手に沿って反応物質の濃度を下げる。第２及び熱交換チャネルを有する層のセグメントが図１０ｂに例示される。例示の実施形態において、熱交換チャネルは、チャネルを横切るより均等な流れ分布のためのマニホルディングを含む。熱交換流体の流れ（すなわち正味流れ）は、第１プロセス流体に対して実質的に垂直であり、第２流体と反対である。第２流体は、オリフィス１１３を通っていくつかのプロセスチャネル内へと分配される。例示のプロセスチャネルと第２チャネルは垂直であるが、（構成がより複雑になるけれども）他の向きが可能であることが認識されるべきである。

オリフィス設計
（複数）ストリームは、円形、三角形及びスロットの噴出口等のオリフィスすなわち開口部の使用を通じて、マイクロチャネル内において共に混合され得る。従来から理解されているように、オリフィスは、マイクロチャネル壁を通る穴である。穴はＴ継手ではない。これらのオリフィスを通る流れは、一般に高く、１ｍ／ｓを超え、いくつかの実施形態では１０ｍ／ｓを上回り、他の実施形態では５０ｍ／ｓを上回る。混合はまた、二つの流体を分離する多孔質の板もしくは壁を通じて反応物質を供給することによって可能となり得る。一例は、小さい平均孔径を維持する焼結金属板の使用である。そのような一つの多孔質焼結金属板は、ＭＯＴＴから入手することができ、０．０１ミクロン〜１００ミクロンの平均孔径を有し得る。平均孔径の典型的な範囲は、０．１ミクロン〜１０ミクロンである。しかしながら、好ましくは、オリフィスは、ランダムに分布した曲がりくねった孔（多孔性）を有する多孔質板の孔ではない。それよりも、（ドリリング（穿孔）で形成され得るもののように）特別に設計された構成が好ましい。

一般に、噴出口の空間的な分布もしくは噴出口オリフィスパターンは、流れチャネルの断面全体にわたって混合を効果的にもたらすため、対称性をある程度考慮に入れるべきである。長方形マイクロチャネルにおいて、二つのタイプの噴出口分布、すなわち、（１）三角形ピッチの噴出口と（２）長方形ピッチの噴出口が、混合に非常に有効であると考えられる。三角形ピッチの噴出口の場合、等しくない水力直径の二つの噴出口が使用されるなら、そのパターンは、図３Ａに示すように、（該ピッチの）二つの辺のみが等しい寸法である二等辺のピッチを一般化する。すべての噴出口オリフィスが同じである場合、そのピッチは、図３Ｂにあるように、正三角形デザインに変わる。長方形ピッチデザインでは、等しくない水力直径の噴出口が使用されるなら、該パターンは、図３Ｃに例示されるように二つの辺のみが等しい長方形ピッチを一般化する。噴出オリフィス自体が同一の場合、このパターンは、図３に与えられる正方形ピッチデザインに変える。最後に、「劣化する」ケース、及び図３Ｅに例示する両基本パターンの混成組合せが存在する。

一又は複数の流体をマイクロチャネル内へと混合するシステムを設計する際の別の検討すべき問題は、第２流体（すなわち、注入されることとなる流体）を移送するチャネル内での運動量の影響である。この点に関し、第２流体を移送するチャネル又は他の導管は、そっくりそのまま組み込まれる２００３年１０月２７日付け出願の米国特許出願通し番号第１０／６９５，４００号に記述された設計（デザイン）の検討を用いてマニホルドとして扱われ得る。該設計が、第２流体を移送する導管と第１流体を移送するマイクロチャネルとの間に大きな圧力低下を用いるなら（ここで、導管とマイクロチャネルは、オリフィスを介して連結される）、オリフィスは、同じ形状寸法を有することができる。他方、運動量数が０．０５以上である高い運動量流れでは、次のようにオリフィスを流れの方向に圧縮させることが有益である。すなわち、マニホルド流れをオリフィス内へと方向転換させることによって生じる、運動量補償からのマニホルドにおける静圧の増加が、オリフィスにおける望ましい圧力分布を実現するため、オリフィス内への方向転換ロスを増やすことにより管理され得るようにする。これは、接続部内への流れに対する断面積を低減し、また、送出マニホルドから接続部への方向転換ロスを増長する。より好ましくは、オリフィスは、二つの断面積、すなわち、流れ方向に縮小する第１断面積と、各オリフィスにおいて実質上同じ第２断面積とを含む。これは図１２に例示される。いくつかの実施形態において、接続部外への流体運動量は、ある一定の送出マニホルドにおける接続部から接続部までと実質上同じであるべきであることが好ましい。これは、図１２に例示されるように、接続部の形状及び断面積がある一定の送出マニホルドのための各接続部に対して実質上同じであることが必要とされることを意味する。呼び長さ（製造できる限り小さいものであり得る）Ｃ₁は、接続部の第２区域において流れを加速（もしくは減速）させるため、急な断面積変化に対して必要とされる。接続部の第１区域は、第２区域とは異なる断面積及び形状を有し得る。これらのマニホルディングの検討事項は、より複雑なパターンを作るため、他のオリフィスの検討事項と組み合わせられ得る。このより複雑なパターンにおいては、より複雑なオリフィス形態が導管の長手の下りに、運動量に対して調整するために断面積を低減しつつ繰り返される。

接続チャネル内への圧力低下が低く（１．４ｘ１０⁴Ｐａ）、かつ運動量数が０．０５未満ならば、摩擦ロスが、流れ分配を更に駆り立て、また、連続的な摩擦ロスにより送出マニホルド流れの方向において静圧が低減する。従って、接続部の第１区域（Ｃ₂）の断面積は、該接続部に入る流れに対する方向転換ロス及び摩擦ロスを低下するため、送出マニホルド流れ方向に増加するべきである。この接続部流れ抵抗の増加は、送出マニホルドの静圧の減少を埋め合わせる。

オリフィス混合性能は、運動量フラックス比、及び、オリフィスの水力直径に対するチャネルの水力直径の比率に関連し得る。オリフィス混合の多数の計算流体力学シミュレーションに基づいて、オリフィス水力直径に対する混合チャネル水力直径の比率の好ましい範囲は、２〜１５、より好ましくは２．５〜４．５、更に好ましくは３．３〜４．５である。これらの範囲は、対向する噴出口及び対向しない噴出口の両方に適用されるが、オフィリスの形態及びオリフィスの数は、対向する用途が使用されるか又は対向しない用途が使用されるかに応じて異なり得る。好ましい実施形態において、各混合区域は、少なくとも３の対向するオリフィスを含み、好ましくは５以上の対向するオリフィスを含む。

プロセスマイクロチャネル内へオリフィスを通じて低い圧力低下を有することが望ましい。好ましくは、この圧力低下は、２ポンド／平方インチ（ｐｓｉ）（１．４ｘ１０⁴Ｐａ）以下であり、より好ましくは１ｐｓｉ（０．７ｘ１０⁴Ｐａ）以下、更に好ましくは０．５ｐｓｉ（３．４ｘ１０³Ｐａ）以下である。

一般に、マイクロ−ミックスオリフィス形態を設計する場合、オリフィス領域の最小隔たりの下流に対して良好な混合を実現するため、以下のいくつかの最良の実施が存在する。

１．注入ストリームプレナム寸法。図１３の例の（１２７）及び（１２８）で与えられるようなプレナム直径は、個々の注入オリフィス内への良好な流れ分布を達成するために適切に寸法が決められるべきである。特に、ストリーム注入オリフィスの平面におけるマニホルドの外周は、少なくとも３オリフィス直径（図１５の寸法Ｄ）だけ、より好ましくは５オリフィス直径だけ、最も好ましくは１０オリフィス直径だけ外側の組の噴出口を超えるべきである。第二に、プレナムの高さ（１２８）と幅（１２７）の比は、少なくとも１：１０、より好ましくは１：３、最も好ましくは１：１であるべきである。

２．流体注入オリフィスは、一つの上流ストリームオリフィスが流れを塞いで下流のストリームオリフィスに対する良好な混合を妨げることがないように、幾何学的に構成されるべきである。そのような形態は、繰り返し可能なパターンのオリフィス寸法及び位置を使用し、ここで、該繰り返しパターンは、少なくとも一つの対称面を含む。このような好ましい形態の例が図１６に与えられる。好ましい形態は、三角形ピッチアレイ、正方形ピッチアレイ（該正方形の辺を示す線がバルクストリームチャネル流の方向に対して４５度に向けられた場合）、及び中心オリフィスからの半径方向分布を含む。中心軸線から半径方向に離れるオリフィス分布が使用されるなら、中心軸線からの段階的なオリフィス寸法が用いられることが好ましく、該オリフィスは、中心軸線からの距離の関数として面積が拡大又は縮小する。図１７には、最も大きい中心オリフィスを用い、かつオリフィスの連続的な各組が一つのオリフィスが中心オリフィスから進行するにつれて次第に小さくなる半径方向分布の好ましい例が示される。

３．一タイプのオリフィス幾何学的配置だけが使用されるなら、相互ストリーム拡散及び良好な混合を促進するため、これらがすべて円形であることが好ましい。スロットオリフィス、三角形オリフィス及び他の非円形形状オリフィスも使用され得るが、良好な混合を助長する特定の組合せで使用されるべきである。好ましい組合せは表１で与えられる。本発明は、好ましくはすぐの順序で（すなわち、介在するオリフィスがなく）、これらの形態を含むオリフィス構成を含む。

注記（１）順序付けは、流れ方向において最も近い複数オリフィスに基づく。（２）流れ方向は、混合域におけるバルクチャネル流れのことを言う。（３）上流は、参照したオリフィスからのバルクチャネル流れ方向と逆の方向にあることを意味する。（４）下流は、参照したオリフィスからのバルクチャネル流れ方向と同じ方向にあることを意味する。

オリフィス形状の選択は、対向するオリフィス設計を使用するか又は対向しないオリフィス設計を使用するかの決定によって主に駆り立てられる。非円形オリフィスは、これらが非対向用途に使用される場合に混合の増進に最大の利益を与える。クロスフロー（直交流れ）チャネルストリーム内へと円形オリフィスによって注入された流体は、一般に、より効率よく拡散する。これは、次いで、より分散したジェットプルーム（柱状噴流）をもたらし、また、運動量フラックスは、該流れが該チャネルを通過する際、非円形プルームの場合よりも迅速に消散する。この現象は、円形オリフィスが、一つがその周囲を進む際、どこでも同じ曲率半径を有するという事実に起因する。非円形オリフィスは、混合の観点から異なるように機能する。その理由は、曲率半径が、一つがオリフィス周囲を進む際、ある地点で必ず変化するからである。この曲率のバリエーションは、円形オリフィスによって分けられた二つの主要な流れの現象をもたらす。すなわち、（１）オリフィスジェット（オリフィス噴出（口））の軸線が約９０度だけ回転し、（２）オリフィスジェットプルームは、その最初の形状を維持して、クロスチャネル流れの存在下においてよりゆっくりと消散する。何故非円形オリフィスがこのように振る舞うかについての基礎をなす物理的な理由は、比較的小さい曲率半径の領域（例えば、三角形の丸みのある頂角又は細長いスロットの端部）が、ジェットプルーム中への正味質量流れにさらされ、他方、大きい曲率半径の領域（例えば、直線状のもしくはほぼ直線状の辺）は、ジェットプルームからの正味流出物にさらされる。多数の計算流体力学シミュレーションに基づき、次のルールが確立した。

１．非対向円形オリフィスと関連するジェットプルームは、二股プルームもしくはバタフライ形状に変形する（図１８参照）。
２．スロットに関連するジェットプルーム、及び三角形ジェットは、それらの直線状の縁に沿って退出し、約９０度だけ回転する（図１８参照）。

非円形オリフィスの流れ物理学の適正な理解により、混合チャネル内のクロス流れ第２流体のためのチャネルギャップ全体にわたって第１反応物質流体をより効果的に送り出す、非対向オリフィスデザインのための混合流れパターンを設計することが可能になる。これが有益となる例は、良好な混合が要求されるが、反対側の壁のオリフィス領域における活発な熱伝達もまた必要である用途にある。円形ジェットは、同じ流れ条件に対してより一層容易に拡散するので、非円形オリフィスを使用することなく、短い混合長さ内で混合チャネル断面全体にわたって有効に混合することは可能ではないであろう。更に、図１８に例示され、また表１に特に記載されるように、互いを補完する流体移流及び拡散パターンをもたらし、かつ混合チャネル内に注入流体の最も均一な分配を提供する適切な順序のオリフィス形態を選択することは可能である。

マイクロチャネル内へのオリフィスを通る優れた混合のための流れ制御
現位置マイクロチャネル混合の一つの目的は、二つ以上の別個のストリームを均一に混合することである。このプロセスは、異なる化学的組成の個々のストリームを組み合わせること、又は、異なる熱物理的特性（例えば温度）を有する一を超えるストリームを使用し、該ストリームを混合して一の均質な流体特性を与えることを企図する。

混合オリフィス設計（デザイン）の効率を評価するために使用される流れパラメータは、流体の運動量ベクトルである。該運動量ベクトルは、次のように定義される。

一般に、我々は、質量ｍの別々の対象ではなく、連続的な流れ処理している。更には、我々は、オリフィス又はチャネルの断面積に対する法線の運動量ベクトルの成分に最も関心がある。従って、次の式で与えられる運動量フラックスを介して、いかなるオリフィス又はチャネルをも通る流体ストリームの運動量を特徴付けることがより適切である。

ここで、
A＝流れ方向に対する法線の断面積
A'＝断面積積分変数
u＝流れ方向に対する法線の断面積の速度の大きさ
ρ＝流体濃度

流体工学の見地からの原位置混合の主目的は、個々のストリームを強制的に混合させ、該ストリームの組合せに抵抗するいかなる質量（物質）移動をも乗り越えさせるため、適切なタイプの運動量源を供給することである。小さすぎる運動量源は、分子拡散の比較的遅いプロセスに関連する質量移動制限を乗り越えないであろう。大きすぎる運動量源は、流れを過度に駆り立てるであろう。これは、組成及び／又は熱物理的特性において大きく分離したままである個々の流れストリームを効果的にもたらす。

混合プロセスの有効性は、（１）累積チャネル流れ運動量フラックスと比べた各オリフィスの運動量フラックスの比率と、（２）互いに対するオリフィスの空間的配向及び分離とによって主に決定される。混合ストリームの運動量は、オリフィス及びチャネルの幾何学的配置及び寸法、並びに局所流量の関数である。流れストリーム形態及びオリフィス形状寸法は、幾何学的形状配置のクラスの区域に記述される。

運動量フラックス比Ｊは次の式で定義される。

ここで、
A_O＝オリフィス断面積
A_C＝チャネル断面積
ｕ_O＝局所的オリフィス流れ速度の大きさ
ｕ_C＝オリフィスのすぐ上流の局所的チャネル流れ速度の大きさ
ρ_O＝オリフィスの局所的流体濃度
ρ_C＝チャネルの局所的流体濃度

運動量フラックス比は、ストリームをチャネル内へと導入し混合するオリフィスの性能を評価するための無次元計量としての役割を果たす。局所流れパターン自体は、かなり複雑であり得、また、オリフィスの寸法及び幾何学的配置は、マイクロチャネル用途において著しく変わるのに対し、運動量フラックス比は、オリフィスが混合に対してどの程度有効かを求める比較的簡易な手段としての役割を果たす。運動量フラックス比は、第１原理流れシミュレーションから予測され得、又は、オリフィスのすぐ上流のチャネルにおける動圧の面積加重平均に対するオリフィスにおける動圧の面積加重平均の比率を採ることにより、実験的に測定され得る。動圧は、総局所圧マイナス局所静圧に等しい。

クロス流れストリーム内への流体の注入は、格段に短い時間スケールで動作する運動量駆動対流混合プロセスにより比較的長時間スケールにおいて動作する拡散混合プロセスを増大させることを可能にする。クロス流れチャネル運動量フラックスに対する注入流体運動量フラックスの相対的貢献を調整することは、これらの運動量駆動体（ドライバー）を均衡させ、良好な混合を達成することを可能にする。片寄ったオリフィス及び対向するオリフィスの両方での流体注入プロセスは、一つが、より短い混合領域内で良好な混合をより効果的に達成することを可能にする。運動量フラックス比のより低い値において、オリフィスジェットは、運動量フラックス比のより高い値の場合に比べ、より迅速に下流に向きを変える。他方、高運動量フラックス比は、オリフィスジェットプルームと関連する。該オリフィスジェットプルームは、これがチャネルクロス流れを通過する際、下流へのより少ない方向転換をこうむる。クロス流れチャネル流体が注入流体の濃度よりも著しく大きい濃度を有する場合、該チャネル流れに貫入して該チャネル流れと混合するより大きい力を該注入流体に与えることが必要である。逆に、注入流体の濃度がチャネルクロス流れの濃度よりも大きい場合、良好な混合が得られるようにりよ小さい運動量が与えられるべきである。運動量フラックス比は、良好な混合を評価する手段を提供するため、混合しているストリームの相対速度及び濃度の両方を考慮に入れる。ストリーム間の良好な混合を引き起こすため、運動量フラックス比は、好ましくは１０〜４００、より好ましくは４０〜２００、最も好ましくは６０〜１５５の範囲にある。これらの好ましい範囲は、すべての気体又は液体に対して等しく適用される。

オリフィスの間隔の点に関して、オリフィスが正三角形ピッチアレイで配列されるなら、ジェット間の好ましいタンジェント（正接）−タンジェント間隔は６．７Ｄ_H〜１０．２Ｄ_Hであり、ここで、Ｄ_Hは、次式で与えられるオリフィスの水力直径である。

ここで、Ａ及びＰは、オリフィスの断面積及び外周をそれぞれ表す。オリフィスが正方向ピッチアレイで配列されるなら、ジェットからジェットまでのタンジェント−タンジェント間隔は５．７Ｄ_H〜８．６Ｄ_Hである。水力直径は、ジェット寸法から求められ、また、上述した範囲の運動量フラックス比を与えるため、適切に調整され得る。

混合例
本発明の一実施形態は、混合マニホルド構成における対向するジェットの例である。以下の例は、実際に組み立てられて実験室で作動される試験装置に基づいている。流れは、図１４に例示されるようにチャネル１２１及び１２２から入る。チャネル１２２からの該流れは、二つのストリームへと分かれ、プレナム１２３及び１２４を満たす。流れは、次いで、図１９に例示される正三角形ピッチアレイに配置された五つの対向する噴出口（１２５）の二つの組を通じて計側される。対向する噴出口（ジェット）オリフィスからの噴出（ジェット）プルームが衝突（作用）して、チャネル１２６内の混合を高める。

プレナム１２３及び１２４は、個々の噴出口内への流れ分配が均一になるように寸法が設定されるべきである。これは、図１３のプレナムの幅（１２７）対高さ（１２８）比が、１：１〜３：１の範囲内であることを要求する。この例では、ほぼ２：１の幅対高さ比を用いた。噴出オリフィスの直径及び相対間隔は、混合チャネルギャップの高さ、幅、及び、チャンネル１２１及び１２２の二つのストリームの相対流量及び性質に依存する。この依存性は、本特許の先の区域で記述される。この例では、０．０４０インチ幅混合チャネルに対する五つの噴出オリフィスの組（各プレナムに対する一つの組）の中心の位置は、図１９に与えられる。

この例のサンプル用途は、エチレン及び酢酸と酸素ストリームとの混合である。関連した流れパラメータは表２で与えられる。エチレン及び酢酸成分流は、予混合供給物として図１３のチャネル１２１を通って流れる。酸素は、チャネル１２２を通って流れ、プレナム１２３及び１２４に入り、最終的に噴出口１２５を通過して、チャネル１２６内の炭化水素ストリームと混合する。

混合ストリームにおける三つの個々の成分のための目標モル比は、表２の全流れモル比として与えられる。

二つのストリームの混合の詳細なマルチ種計算流体力学演算が、該計算のための境界条件として表２からのデータを用いて実行された。各成分種のモル分率分布が、混合チャネルの中央平面における下流、２インチ（５．１ｃｍ）、２．５インチ（６．４ｃｍ）及び３インチ（７．６ｃｍ）の三つの分離位置で得られた。これらの計算の結果（表３参照）は、チャネルの幅を横切るモル分率の断面分布が均一であり、かつ最後の二つの噴出口の下流２インチ（５．１ｃｍ）内において２％だけ目標混合分率から逸脱することを示す。チャネル断面化学種成分における２％未満の変動（ばらつき）は理想に近いと考えられ、また、５％未満の変動は、良好な混合にとって適切であると考えられる。本発明の好ましい方法において、十分な混合が達成される、より好ましい実施形態において、該混合は理想に近い。これらの混合の質は、反応域に入る前又はマイクロチャネルを出る前に生じ得る。

Claims (14)

1. マイクロチャネルデバイスを用いて反応を行う方法であって、
   マイクロチャネル内に第１反応物質を流す工程を含み、
   該マイクロチャネルは、一又は複数のマイクロチャネル壁によって規定され、かつ、該一又は複数のマイクロチャネル壁に少なくとも一つのオリフィスが存在し、
   該マイクロチャネルの第１区域は、第１水力直径によって規定され、かつ、該マイクロチャネルの第２区域は、第１区域よりも大きい第２水力直径によって規定され、
   前記第１区域は前記第２区域の上流に配置され、
   前記少なくとも一つのオリフィスは、第２区域の上流に配置され、
   前記少なくとも一つのオリフィスを通じて前記マイクロチャネル内へと第２反応物質を流す工程を含む方法。
2. 前記マイクロチャネルは、該マイクロチャネルの少なくとも一つの区域に配置された固体触媒を含み、前記第１反応物資は、該固体触媒の存在下で第２反応物質と反応する請求項１の方法。
3. 前記少なくとも一つのオリフィスは、第２区域から１ｃｍ以内に配置される請求項２の方法。
4. 前記第１区域は、前記水力直径を低減する多孔質構造体を含む請求項１の方法。
5. 前記第１及び第２反応物質の混合物は、無制限の空間では爆発性となる請求項１の方法。
6. 前記第１区域は、積層デバイスにおける介在板によって部分的に形成される請求項１の方法。
7. 前記少なくとも一つのオリフィス及び第２区域は熱交換区域によって分離され、更に、第１及び第２反応物質は該熱交換区域で加熱される請求項２の方法。
8. 前記第２区域は、２ｍｍを超える寸法を有するミニチャネルを含む請求項１の方法。
9. 前記ミニチャネルは抵抗要素を含む請求項８の方法。
10. 前記第１及び第２反応物質は、ミニチャネル内で燃焼してホットガスを形成し、１００℃／ｓを超える割合で該ホットガスを冷却する工程を更に含む請求項８の方法。
11. 前記固体触媒は反応域を規定し、該反応域の下流に希釈剤を、マイクロチャネルを出る前に加える工程を更に含む請求項２の方法。
12. マイクロチャネル内で流体を混合する方法であって、
    マイクロチャネル内に第１流体を流す工程を含み、
    該マイクロチャネルは、一又は複数のマイクロチャネル壁によって規定され、
    該一又は複数のマイクロチャネル壁に少なくとも一つのオリフィスが存在し、
    前記少なくとも一つのオリフィスを含むマイクロチャネルの区域において、マイクロチャネルは第１水力直径を有し、
    前記少なくとも一つのオリフィスは最も狭い部分を有し、該最も狭い部分は第２水力直径を有し、
    前記少なくとも一つのオリフィスを通じてマイクロチャネル内へと第２反応物質を流す工程を含み、
    第２水力直径に対する第１水力直径の比は２〜６の範囲である方法。
13. マイクロチャネルデバイスを用いて反応を行うための装置であって、
    マイクロチャネルを備え、
    該マイクロチャネルは、一又は複数のマイクロチャネル壁によって規定され、かつ、該一又は複数のマイクロチャネル壁に少なくとも一つのオリフィスが存在し、
    該マイクロチャネルの第１区域は、第１水力直径によって規定され、かつ、該マイクロチャネルの第２区域は、第１区域よりも大きい第２水力直径によって規定され、
    前記第１区域は前記第２区域の上流に配置され、
    前記少なくとも一つのオリフィスは、第２区域の上流に配置される装置。
14. マイクロチャネル内で流体を混合するための装置であって、
    マイクロチャネルを備え、
    該マイクロチャネルは、一又は複数のマイクロチャネル壁によって規定され、
    該一又は複数のマイクロチャネル壁に少なくとも一つのオリフィスが存在し、
    前記少なくとも一つのオリフィスを含むマイクロチャネルの区域において、マイクロチャネルは第１水力直径を有し、
    前記少なくとも一つのオリフィスは最も狭い部分を有し、該最も狭い部分は第２水力直径を有し、
    第２水力直径に対する第１水力直径の比は２〜６の範囲である装置。

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