CN1722339B - 用于有机电子装置的金属化合物-金属多层电极 - Google Patents

用于有机电子装置的金属化合物-金属多层电极 Download PDF

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Abstract

本发明提供了一种有机电子装置，包括(i)多层阴极；所述阴极包括：(a)导电层，所述导电层作为总线而被电连接；(b)含有碱金属离子源、碱土金属离子源或镧系离子源中的至少一个的层；以及(c)含有至少一种导电金属物质的导电金属层；(ii)至少一个电活性有机层；以及(iii)阳极，所述阳极与所述导电金属层电连接。

Description

用于有机电子装置的金属化合物-金属多层电极
技术领域
本发明涉及有机电子装置。尤其是，本发明涉及用于有机电子装置的金属化合物-金属多层电极。
背景技术
在其它因素中，有机电子装置的有效运转依赖于电荷在电极和邻近介质之间的有效传输。有机电子装置用于几个应用中，所述应用基于将电转化为光和/或将光装化为电。有机或无机装置类型的示例性电活性装置在图形显示和成像领域是众所周知的。已经生产了各种形状和大小的电活性装置用于多种应用中。然而，无机电活性装置通常要求高的激励电压并具有低的亮度。另一方面，近年来发展的有机电活性装置具有较低的激励电压并且亮度较高，同时制作简单，因而可以用于更广泛的应用中。
有机电子装置典型性地为在例如玻璃或透明塑料的基片上形成的薄膜结构。电活性层和任选的邻近有机半导体层夹在阴极和阳极之间。所述有机半导体层可以为空穴(正电荷)注入或电子(负电荷)注入层，还包括有机材料。所述电活性有机层本身由多个亚层构成，每个亚层包括不同的电活性有机材料。
为电荷在电活性有机层和电极之间移动减少或消除障碍非常有利于增强有机电子装置的效率。具有低功函的金属，例如碱金属和碱土金属，通常用于阴极材料，以促进电子注入。然而，这些金属在暴露于环境时易于退化。因此，采用这些金属作为阴极材料的装置要求严格的封装。此外，这些金属可以迅速地扩散至邻近的电活性有机层，导致装置性能减退。
因此，希望在电活性有机层和电极之间提供更大的电荷迁移率。电发光和其它电活性装置，例如光电池，也可以得益于活性层和邻近阴极的界面之间更低的电子传输屏障。因此，希望提供一种阴极组件和材料，其有效地使电子更加容易地在电极和邻近层之间移动。
发明内容
本发明通过提供一种多层阴极从而满足上述和其它要求，所述阴极包括：(i)导电层，所述导电层作为总线而被电连接；(ii)含有碱金属离子源、碱土金属离子源或镧系离子源中的至少一个的层；和(iii)包括至少一种导电金属物质的导电金属层。
本发明的另一实施方案提供了一种有机电子装置，包括：(i)多层阴极，该阴极包括：(a)导电层，所述导电层作为总线而被电连接，(b)含有碱金属离子源、碱土金属离子源或镧系离子源中的至少一个的层，和(c)包括至少一种导电金属物质的导电金属层；(ii)至少一个电活性有机层；和(iii)与所述导电金属层电连接的阳极。
通过以下详细描述、附图和所附的权利要求，本发明的这些和其它方面、优势和显著特点将会变得清楚明了。
附图说明
图1为本发明的多层阴极的一个实施方案的示意性代表图；
图2为本发明的多层阴极的另一实施方案的示意性代表图；
图3为本发明的多层阴极的第三实施方案的示意性代表图；
图4为本发明的多层阴极的第四实施方案的示意性代表图；
图5为本发明的有机电子装置的一个实施方案的示意性代表图；
图6为本发明的有机电子装置的另一实施方案的示意性代表图；
图7为本发明的有机电子装置的第三实施方案的示意性代表图；
图8为本发明的有机电子装置的第四实施方案的示意性代表图。
具体实施方式
典型的有机电子装置，例如有机电活性装置，包括(a)阳极，(b)阴极，(c)位于阳极和阴极之间的电发光有机层，以及(d)位于阴极和电发光有机层之间的电子传输促进层。所述电子传输促进层可以为电子注入层、空穴阻断层或两者组合中的至少一个。
当在阳极和阴极之间施加电压时，有机电发光材料发出光。电子传输促进材料可以与有机电活性材料之间形成明确的界面，或者提供连续的过渡区域，所述区域的组成从基本纯的电子传输促进材料改变至基本纯的有机电活性材料。电子注入层可以通过选自旋涂、喷涂、浸渍涂布、辊涂或喷墨打印的方法沉积于下方材料上。
阴极设计用于将负电荷载体(电子)注入电活性材料层中，其由低功函的材料构成；例如功函小于大约4eV。适合用作阴极的低功函的材料为K、Li、Na、Mg、Ca、Sr、Ba、Al、Ag、In、Sn、Zn、Zr、Sc、Y、镧系元素，它们的合金或混合物。适合用于生产阴极层的合金材料为Ag-Mg、Al-Li、In-Mg、以及Al-Ca合金。也可以为层状的非合金结构，例如被较厚其它金属层(例如铝或钙)覆盖的薄层金属，例如Ca(厚度为大约1至大约10nm)，或非金属，例如LiF。所述阴极可以通过物理汽相沉积、化学汽相沉积或喷溅的方法沉积于下方元件上。已经研究出了降低阴极功函的供电子新材料，由此减少了对电子注入和/或传输入电发光有机层的障碍。本发明的一个实施方案提供了一种包括多个阴极组分层的多层阴极。在另一实施方案中，所述阴极为双层阴极。在第三个实施方案中，所述阴极为三层阴极。
参照附图，尤其是图1，应理解，所述举例说明的目的是对本发明的一个优选实施方案进行描述，并不是对本发明的限制。
在图1所示的本发明的一个方面中，本发明提供多层阴极10，其包括：(i)作为总线而被电连接的导电层12；(ii)层14，该层包括碱金属离子源、碱土金属离子源或镧系离子源的至少一个；以及(iii)包括至少一种导电金属物质的导电金属层16。
总线，有时也称为接口总线，是改善两个接口连接电子元件之间导电性(或电子传输带宽)的电子装置。接口总线可以改善沿着线性或平面方向的导电性。由于多层阴极包括薄的金属和金属化合物层，因此总线的存在增强了所述多层阴极的平面内导电性。
所述碱金属离子源、碱土金属离子源或镧系离子源具有下式：
MnXm
其中M各自独立地为碱金属离子、碱土金属离子或镧系金属离子，X各自独立地为选自以下的阴离子：氢氧化物、氧化物、硫化物、硒化物、碲化物、亚硫酸盐、亚硫酸氢盐、硫酸盐、硫酸氢盐、亚磷酸盐、亚磷酸氢盐、磷酸盐、磷酸氢盐、硝酸盐、亚硝酸盐、高氯酸盐、次氯酸盐(perchlorite)、BF4 -、PF6 -、膦酸盐、磺酸盐、硼酸盐、碳酸盐、碳酸氢盐以及有机羧酸盐，n和m独立地为1至大约20的整数。
在本发明的一个实施方案中，导电层12包括铟锡氧化物、金、银、铝、铂、铬、钯或其组合中的至少一个。在另一实施方案中，导电金属层16包括铝、钙、镁、钯、铂、银、金、汞、钴、铜、镍、镓、碳或其组合中的至少一个。
在图2所示的本发明的第二方面，层14进一步包括至少一种导电金属15，其与层16的导电金属物质相同或不同。
在图3所示的本发明的第三方面，多层阴极10进一步包括层15，该层包括碱金属离子源、碱土金属离子源或镧系离子源中的至少一个以及至少一种导电金属，所述导电金属与层16的导电金属物质相同或不同。
在图4所示的本发明的第四方面，多层阴极10包括层14，该层14包括碱金属离子源、碱土金属离子源或镧系离子源中的至少一个；包括至少一种导电金属物质的导电金属层16；和层15，该层含有碱金属离子源、碱土金属离子源或镧系离子源中的至少一个以及至少一种导电金属，所述导电金属与层16的导电金属物质相同或不同。
在图5所示的本发明的第五方面，本发明提供了一有机电子装置20，例如有机晶体管(FET)或传感器。所述有机电子装置20包括：(i)多层阴极10，包括：(a)作为总线而被电连接的导电层12，(b)层14，该层包括碱金属离子源、碱土金属离子源或镧系离子源中的至少一个，(c)包括至少一种导电金属物质的导电金属层16；(ii)至少一个电活性有机层22，以及(iii)与导电金属层电连接的阳极24。
在一个实施方案中，所述电活性有机层22吸收光。在另一实施方案中，所述电活性有机层22发出光。在第三个实施方案中，所述有机电子装置20包括基片26。在一个实施方案中，基片26位于装置的一端。在另一实施方案中，基片26位于所述装置的两端。在一个实施方案中，基片26包括陶瓷、玻璃、复合材料、塑料及其组合中的至少一个。在一个实施方案中，基片26包括聚碳酸酯、聚酯或其组合。
本发明的阳极24包括具有高功函的材料；例如功函大于大约4.4eV，例如大约5eV至大约7eV。铟锡氧化物(ITO)通常用于该目的。ITO对光是基本透明的，允许电活性有机层22发出的光传播通过ITO阳极层，而不发生严重衰减。术语“基本透明”是指小于或等于10°的入射角下，允许至少50％、优选至少80％、更优选至少90％的位于可见波长范围内的光透射通过厚度大约为0.5微米的膜。其它适合用作阳极层的材料为锡氧化物、铟氧化物、锌氧化物、铟锌氧化物、锌铟锡氧化物、锑氧化物及其混合物。阳极层可以通过物理汽相沉积、化学汽相沉积或喷溅沉积至下方元件上。包括上述导电氧化物的阳极的厚度可以为大约10nm至大约500nm，优选大约10nm至大约200nm，较优选大约50nm至大约200nm。薄的基本透明的金属层也适用；例如，厚度小于大约50nm的层，优选小于大约20nm。用作阳极24的适用金属为具有高功函的金属，例如功函大于大约4.4eV，例如，银、铜、钨、镍、钴、铁、硒、锗、金、铂、铝、铬、钯或其混合物或其合金。在一个实施方案中，较为理想地是将阳极沉积于基本透明的基片上，例如包括玻璃或聚合物材料的基片。
在一个实施方案中，有机电子装置20进一步包括位于阳极24和电活性有机层22之间的空穴注入层28。在本发明的另一实施方案中，所述有机电子装置20进一步包括位于电活性有机层22和导电金属层16之间的电子注入层30。
所述空穴注入层28具有传输空穴并且阻断电子传输的功能，从而空穴和电子在所述电活性有机层22中最佳地结合。适用于空穴注入层的材料为三芳基二胺、四苯基二胺、芳香叔胺、腙衍生物、咔唑衍生物、三唑衍生物、咪唑衍生物、具有氨基的二唑衍生物、以及如美国专利6023371中所公开的聚噻吩。在优选实施方案中，空穴注入层28包括聚(3，4-亚乙二氧基噻吩)或PEDOT、聚(3，4-亚丙二氧基噻吩)或PProDOT及其组合中的至少一个。
电子注入层30具有增强电子向电活性有机层22传输的功能。适用于电子注入层的材料为金属有机络合物，例如三(8-羟基喹啉合)铝、
Figure 051790773_1
二唑衍生物、苝衍生物、吡啶衍生物、嘧啶衍生物、喹啉衍生物、喹喔啉衍生物、二苯醌衍生物、硝基取代的芴衍生物，如美国专利6023371中所公开的。
本发明的电活性有机层22选自聚(n-乙烯基咔唑)(PVK)、聚芴、聚(烷基芴)、聚(对亚苯基)、聚(对亚苯基亚乙烯基)、聚硅烷、聚噻吩、聚(2，5-亚噻吩基亚乙烯基)、聚(吡啶亚乙烯基)、聚喹喔啉、聚喹啉、1，3，5-三{n-(4-二苯基氨基苯基)苯氨基}苯，苯蒽、四芳基乙烯、香豆素、红荧烯、四苯基丁二烯、蒽、苝、晕苯及其衍生物、乙酰丙酮合铝、乙酰丙酮合镓、乙酰丙酮合铟、铝-皮考基甲基酮-二{2，6-双叔丁基苯酚盐}、钪-(4-甲氧基-皮考基甲基酮)-双乙酰丙酮化物、8-羟基喹啉的有机金属络合物、8-羟基喹啉的有机金属络合物的衍生物、及其组合。
所述电活性有机层22作为空穴和电子的传输介质。在该层中，被激发的物质组合在一起，并降至较低能级，同时发出位于可见范围内的电磁辐射。选择有机电活性材料从而在所需的波长范围内激活。所述电活性有机层22的厚度优选为大约100至大约300nm。所述电活性有机层22可以为聚合物、共聚物、聚合物的混合物或具有不饱和键的低分子量有机分子。所述材料具有离域π-电子系统，其使聚合物链或有机分子具有支承具有高迁移率的正电荷和负电荷载体的能力。适当的电活性聚合物有聚(n-乙烯基咔唑)(PVK，发出波长大约380-500nm的紫至蓝色光)及其衍生物；聚芴及其衍生物，例如聚(烷基芴)，例如聚(9，9-二己基芴)(410-550nm)，聚(二辛基芴)(EL发射峰位于波长436nm处)或聚{9，9-双(3，6-二氧庚基)-芴-2，7-二基}(400-550nm)；聚(对亚苯基)(PPP)及其衍生物，例如聚(2-癸氧基-1，4-亚苯基)(400-550)nm或聚(2，5-二庚基-1，4-亚苯基)；聚(对亚苯基亚乙烯基)(PPV)及其衍生物，例如二烷氧基取代的PPV和氰基取代的PPV；聚噻吩及其衍生物，例如聚(3-烷基噻吩)、聚(4，4’-二烷基-2，2’-双噻吩)，聚(2，5-亚噻吩基亚乙烯基)；聚(吡啶亚乙烯基)及其衍生物；聚喹喔啉及其衍生物；聚喹啉及其衍生物。基于一种或多种所述聚合物和其它的聚合物或共聚物的混合物可以用于调整所发出的光的颜色。
还可以形成一层以上的电活性有机层，各层之间相互叠加，每层中含有不同的电活性有机材料，其发出位于不同波长范围的光。所述组件有利于对整个电活性装置发出的光的颜色进行调整。
在图6所示的有机电子装置20的第六个方面，层14进一步包括至少一种导电金属15，其与层16中的导电金属物质相同或不同。
在图7所示的有机电子装置20的第七个方面，多层阴极10进一步包括层15，层15包括碱金属离子源、碱土金属离子源或镧系离子源中的至少一个以及至少一种导电金属，所述导电金属与层16中的导电金属物质相同或不同。
在图8所示的本发明的第八个方面，所述有机电子装置20包括：(i)多层阴极10，包括：(a)层14，该层包括碱金属离子源、碱土金属离子源或镧系离子源中的至少一个，(b)包括至少一种导电金属物质的导电金属层16，(c)层15，该层包括碱金属离子源、碱土金属离子源或镧系离子源中的至少一个以及至少一种导电金属，所述导电金属与层16中的导电金属物质相同或不同；(ii)至少一个电活性有机层22；以及与导电金属层16电连接的阳极24。
以下实施例用于描述本发明的不同特征和优势，其并不对本发明构成限制。
实施例1：具有双层和三层阴极的有机电子装置的制作
根据以下工序制作两个有机发光装置。所述装置位于玻璃基片上，所述基片预先用铟锡氧化物(或ITO)(Applied Films)涂覆。在经紫外线-臭氧处理过的ITO基片上通过旋涂的方法沉积大约65nm厚的聚(3，4-乙烯基二氧噻吩/聚苯乙烯磺酸盐)(PEDOT)(Bayer公司)层。所述层在空气中在180℃下焙烧30分钟。将涂覆有PEDOT的ITO基片转移至气氛受控制的手套箱内，其中水分和氧气的含量低于1ppm。在PEDOT层上旋涂厚度大约为70nm的发蓝光的聚合物(来自加拿大魁北克American Dye Source公司的ADS329BE)层。在2×10-6torr的真空下热蒸发阴极材料。在一种情况下，所述阴极组成为4nm NaF，之后为100nm Al，从而得到双层阴极；在另一种情况下，所述阴极组成为4nm NaF，之后是比例为1∶2、厚度大约30nm的NaF和Al的混合物，然后再用100nm厚的Al层覆盖，从而得到三层阴极。采用用环氧树脂密封的玻璃片封装所述装置。用编程的Keithley 236源测量单元测量所述有机发光装置的电流-电压特性。用Minolta亮度测量仪(LS-110型号)测量亮度。与具有双层阴极的装置相比，具有三层阴极的装置显示类似的电流-电压特性以及效率。因此推断出，双层阴极所必需的严格厚度控制对于三层电极来说并不是必需的。还可以推断，对于形成双层和三层阴极的化合物和金属来说，其工作机制有可能证明了，(i)金属使化合物(位于第一层和/或混合物中)被化学还原，释放不带电的Na，其对有机材料进行掺杂，以及(ii)第一化合物层还对位于下方的有机材料提供保护，减少了活性金属例如铝所导致的任何损害的可能性。
尽管本文仅仅对本发明的特定特征进行了举例说明和描述，但是本领域技术人员可以作出多种改进和变化。因此，应这样理解，所附的权利要求将覆盖位于本发明真正精神范围内的所有上述改进和变化。

Claims (8)

1.一种多层阴极，包括：
(a)导电层，所述导电层作为总线而被电连接；
(b)含有碱金属离子源、碱土金属离子源或镧系离子源中的至少一个的层；以及
(c)含有至少一种导电金属物质的导电金属层，
其中所述碱金属离子源、碱土金属离子源或镧系离子源具有下式：
MnXm
其中M各自独立地为碱金属离子、碱土金属离子或镧系金属离子，
X各自独立地为选自以下的阴离子：氢氧化物、硫化物、硒化物、碲化物、亚硫酸盐、亚硫酸氢盐、硫酸盐、硫酸氢盐、亚磷酸盐、亚磷酸氢盐、磷酸盐、磷酸氢盐、硝酸盐、亚硝酸盐、高氯酸盐、次氯酸盐、BF4 -、PF6 -、膦酸盐、磺酸盐、硼酸盐、碳酸盐、碳酸氢盐以及有机羧酸盐，
n和m分别为1至20的整数。
2.如权利要求1所述的多层阴极，其中所述导电层(a)包括铟锡氧化物、金、银、铝、铂、铬、钯或其组合中的至少一个。
3.如权利要求1所述的多层阴极，其中所述导电金属层(c)包括铝、钙、镁、钯、铂、银、金、汞、钴、铜、镍、镓、碳或其组合中的至少一个。
4.如权利要求1所述的多层阴极，其中所述层(b)进一步含有至少一种导电金属，所述导电金属与层(c)中的导电金属物质相同或不同。
5.一种多层阴极，包括：
层(b)，含有碱金属离子源、碱土金属离子源或镧系离子源中的至少一个；
导电金属层(c)，包括至少一种导电金属物质；以及
层(b’)，包括碱金属离子源、碱土金属离子源或镧系离子源中的至少一个以及至少一种导电金属，所述导电金属与层(c)中的导电金属物质相同或不同，
其中所述层(b’)中的碱金属离子源、碱土金属离子源或镧系离子源具有下式：
MnXm
其中M各自独立为碱金属离子、碱土金属离子或镧系金属离子，
X各自独立地为选自以下的阴离子：氢氧化物、硫化物、硒化物、碲化物、亚硫酸盐、亚硫酸氢盐、硫酸盐、硫酸氢盐、亚磷酸盐、亚磷酸氢盐、磷酸盐、磷酸氢盐、硝酸盐、亚硝酸盐、高氯酸盐、次氯酸盐、BF4 -、PF6 -、膦酸盐、磺酸盐、硼酸盐、碳酸盐、碳酸氢盐以及有机羧酸盐，
n和m分别为1至20的整数。
6.如权利要求5所述的多层阴极，其中所述导电金属层(c)包括铝、钙、镁、钯、铂、银、金、汞、钴、铜、镍、镓、碳或其组合中的至少一个。
7.一种有机电子装置，包括：
(i)多层阴极；所述阴极包括：
(a)导电层，所述导电层作为总线而被电连接；
(b)含有碱金属离子源、碱土金属离子源或镧系离子源的至少一个的层；以及
(c)含有至少一种导电金属物质的导电金属层；
(ii)至少一个电活性有机层；以及
(iii)阳极，所述阳极与所述导电金属层电连接，
其中所述碱金属离子源、碱土金属离子源或镧系离子源具有下式：
MnXm
其中M各自独立地为碱金属离子、碱土金属离子或镧系金属离子，
X各自独立地为选自以下的阴离子：氢氧化物、硫化物、硒化物、碲化物、亚硫酸盐、亚硫酸氢盐、硫酸盐、硫酸氢盐、亚磷酸盐、亚磷酸氢盐、磷酸盐、磷酸氢盐、硝酸盐、亚硝酸盐、高氯酸盐、次氯酸盐、BF4 -、PF6 -、膦酸盐、磺酸盐、硼酸盐、碳酸盐、碳酸氢盐以及有机羧酸盐，
n和m分别为1至20的整数。
8.有机电子装置，包括：
(i)多层阴极；所述阴极包括：
(a)含有碱金属离子源、碱土金属离子源或镧系离子源中的至少一个的层；
(b)含有至少一种导电金属物质的导电金属层；以及
(c)包括碱金属离子源、碱土金属离子源或镧系离子源中的至少一个以及至少一种导电金属的层，所述导电金属与层(c)中的导电金属物质相同或不同；
(ii)至少一个电活性有机层；以及
(iii)阳极，所述阳极与所述导电金属层电连接，
其中所述层(a)和(c)中的碱金属离子源、碱土金属离子源或镧系离子源相同或不同，并具有下式：
MnXm
其中M各自独立为碱金属离子、碱土金属离子或镧系金属离子，
X各自独立地为选自以下的阴离子：氢氧化物、硫化物、硒化物、碲化物、亚硫酸盐、亚硫酸氢盐、硫酸盐、硫酸氢盐、亚磷酸盐、亚磷酸氢盐、磷酸盐、磷酸氢盐、硝酸盐、亚硝酸盐、高氯酸盐、次氯酸盐、BF4 -、PF6 -、膦酸盐、磺酸盐、硼酸盐、碳酸盐、碳酸氢盐以及有机羧酸盐，
n和m分别为1至20的整数。
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