CN1590570A - 可时效硬化的耐腐蚀镍－铬－钼合金 - Google Patents

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Abstract

一种Ni－Cr－Mo合金，其能够被时效硬化以改善强度，同时保持高的耐腐蚀性，其具有如下重量百分比的成分：Cr19.5－22、Mo15－17.5、Fe至多3、Mn至多1.5、Al至多0.5、C至多0.02、B至多0.015、Si至多0.5、W至多1.5、Hf、Ta和Zr每一种至多0.5wt％，余量为Ni和杂质。根据这里所披露的等式一些合金元素必须以一定量存在。

Description

可时效硬化的耐腐蚀镍-铬-钼合金
技术领域
本发明涉及一种可锻镍合金，其含有大量的铬和钼，与其他必不可少的微量元素一起以允许良好和经济的熔炼和可锻处理，其能够被时效硬化以提供高的强度，其在时效硬化条件下对氧化性介质和还原性介质的均匀腐蚀侵蚀具有高的抵抗性。
背景技术
可锻镍-铬-钼(C型)合金是一种在化学加工工业中通用的结构材料。其主要的特征是对氢卤酸特别是盐酸具有高耐蚀性，和对氯化物引起的腐蚀现象如蚀斑、裂缝侵蚀和应力腐蚀裂纹具有高的抵抗力。与之相反，奥氏体和两相不锈钢显示了对氢卤酸和氯化物引起现象的不良抵抗力。
可锻C型合金的基本结构是面心立方。这也是镍的结构，其是一种可延展和相当耐腐蚀的金属，其中可以溶解大量的有用元素如铬和钼。值得注意的是，镍用于稳定奥氏体不锈钢中的同样结构。
C型合金的铬含量范围为约15-25wt％，而同时其钼含量范围为约12-20wt％。铬的主要功能是在氧化性酸溶液中提供钝化(passivity)；这也是其在不锈钢中的主要功能。钼大大提高了镍对还原性酸特别是盐酸的抵抗力，并增加了其对局部侵蚀(蚀斑和裂纹腐蚀)的抵抗力，这或许是因为这些形式的侵蚀包含了盐酸的局部形成。钼由于其原子尺寸而对固溶体提供了一些强化。
可选的微量元素添加剂包括铁和钨。包括铁的主要目的是减少熔炼期间炉料的成本。有趣的是，在大多数最近开发的C型合金中，铁已经被归入杂质的角色中，以增加其它更有用元素的溶解度。钨有时用作部分替代钼。实际上，在某些C型合金中，已经显示特定的钨-钼比例对局部侵蚀提供了增加的抵抗力(美国专利第4533414号)。
现有镍-铬-钼合金的成分在表1中给出。它们都是HASTELLOY C型合金的衍生物，该合金是一种1930年代早期取得专利权的铸造材料(美国专利第1836317号)。在稍后的年代里，在1940和1960之间，也产生了可锻产品形式的HASTELLOY C型合金。在ASTM标号CW-12MW下，现如今依然使用该合金铸件。
在1960年代，熔炼技术的发展允许对微量元素特别是碳和硅进行较大的控制，通过有害的碳化物和金属间相的析出，这些元素在焊接期间促进了镍-铬-钼合金的敏化性。美国专利第3203792号描述了一系列低碳和低硅的镍-铬-钼合金。该专利的商业实施被开发和销售为HASTELLOY C-276合金，其仍然是该系列最广泛使用的合金。
为了进一步减小有害相形成的趋势，在1970年代，开发并获取授权了一种无钨低铁组成，牌号为HASTELLOY C-4的合金(美国专利第4080201号)。
在1980年代早期，开发了HASTELLOY C-22合金(美国专利第4533414号)。其设计用于比C-276合金更宽的环境范围，并对氯化物引起的蚀斑和裂缝侵蚀具有增强的抵抗力。值得注意的是，其铬的含量显著地较高于C-276合金，并发现所希望的一个特定的钼-钨比例。
在1980年代后期和1990年代早期，引入了两种另外的镍-铬-钼合金，其主要好处是对氯化物引起的蚀斑具有较高的抵抗力。其中之一(美国专利第4906437号)是一种高铬、低钨、低铁组成称为合金59，另一种(INCONEL 686合金)是具有低铁含量的C-276合金的高铬衍生物。
表1中下面两个现有技术合金，也就是HASTELLOY C-2000合金(美国专利第6280540号)和MAT-21(美国专利第5529642号)，这两个合金在1990年代中期引入，与众不同的是它们分别含有少量的铜和钽。这两个元素提高了镍-铬-钼合金的耐腐蚀性。美国专利第5529642号教导，在镍-铬-钼合金中1.1-3.5wt％的钽改善了耐腐蚀性。
通常，镍-铬-钼合金用于固溶退火和水淬火情况。为了使其耐腐蚀性达到最大，加入C型合金中铬、钼等的量超过其在室温下的溶解度。实际上，在其固溶退火温度以下(温度范围约1900°F-2100°F)这些合金是亚稳定的。实际上合金化程度是由第二相析出的动力学控制的，设计原理是，当水淬火时，这些合金应当保持其固溶退火结构，并且在焊接热影响区，应当没有有害的第二相连续晶界析出。
关于通常在C型合金中发现的第二相析出的类型，在C-276合金中观察到的情况如下：
1、在300℃和650℃之间的温度，A2B类型的有序相或在这种情况下为Ni2(Mo，Cr)通过长程有序而产生。析出反应被描述为均匀的，在晶界上或孪晶界上没有优先析出。在该范围内较低的温度下该反应是缓慢的；例如已经确认的是，在425℃下在C-276合金中对于A2B该反应将耗费超过38000小时。
2、在650℃以上的温度下，三个析出相能在晶界上或孪晶界上不均匀地成核。这些是μ相、M6C碳化物和□相。μ相描述为具有六方晶体结构和A7B6化学计量。M6C具有金刚石立方晶体结构，和□相具有四方形结构。已经发现，在C-276合金中μ相在760℃至1094℃范围内析出，而M6C碳化物在650℃和1038℃之间的温度析出。也已经发现，碳化物形成的动力学较快于μ相。
关于这些第二相析出对C型合金性能的影响，公知的是，在超过650℃的温度下发生的不均匀析出对耐腐蚀性和材料延展性是有害的。另一方面，先前的工作(美国专利第4129464号中描述的)已经表明，在较低温度下产生的均匀析出反应(A2B有序化)能够用于强化C型合金，同时维持良好的延展性。然而，该反应可能导致耐腐蚀性的损失。
虽然技术上不是C型合金，但是镍-铬-钼基242合金(美国专利第4818486号)也被包括在表1中。该合金设计用于高温高强度应用，而不是用在化学加工工业中。在该讨论中它是相关的，因为其高强度起源于在C型合金观察到的相同类型A2B有序化。然而，引起该A2B有序化的时效硬化处理能够在48小时或较少的，比C型合金这样的有序化所要求时间显著较短的时间内完成。然而，对于仅有8％Cr的242合金并不十分适于在化学加工工业中重要的许多环境。
最近，发现了一种强化加热处理，其导致C型合金在48小时或较少的相对短时间中A2B有序化。但仅当整体组成仔细地按照具体的数值关系控制时，该加热处理对Cr和Mo水平的相当宽范围才是有效的。对于许多组成，该两步加热处理在导致强化方面是有效的，而在这里单独步骤的时效处理将花费显著较长的时间。48小时或较少的热处理时间在决定这样处理的商业实用性方面无疑是重要的。也发现，在两步时效处理的温度范围内，至少在正常所遇到的可锻C型合金的碳含量下，有害相的析出不会显著出现。该发现描述在新近的美国专利第6544362号和相关的美国专利公开US-2003-0051783A1中。
给出该知识，在本发明开发期间的目标是确定Ni-Cr-Mo的组成，其将不仅响应于强化热处理，而且在受到该热处理时将不会显著降低耐腐蚀性。
表1
现有技术合金的公称组成(wt％)
  美国专利号   1836317   3203792   4080201   4533414   4906437   5019184  5529642  6280540   4818486
  合金   C   C-276   C-4   C-22   59   686  MAT-21  C-2000   242
  Ni   余量   余量   余量   余量   余量   余量   余量   余量   余量
  Cr   16.5   16   16   22   23   21  19   23   25
  Mo   17   16   16   13   16   16  19   16   8
  W   45   4    -   3    -   3.7   -    -    -
  Fe   5.75   5   最大3   3   最大1.5   最大5  最大1   最大3   最大2
  Mn   最大1   最大1   最大1   最大0.5   最大0.5   最大0.75  最大0.5   最大0.5   最大0.8
  Ta    -    -    -    -    -    -  1.85    -    -
  Cu    -    -    -    -    -    -   -   1.6   最大0.5
  Si   最大1   最大0.08   最大0.08   最大0.08   最大0.1   最大0.08  最大0.08   最大0.08   最大0.8
  C   最大0.12   最大0.01   最大0.01   最大0.01   最大0.01   最大0.01  最大0.015   最大0.01   最大0.03
  V   0.3   最大0.35    -   最大0.35    -  最大0.35    -    -
  Ti    -    -   最大0.7    -    -   0.15   -    -    -
发明内容
本发明的主要目的是提供一种新的Ni-Cr-Mo合金，其能用48小时或更少时间的热处理时效硬化以产生高的屈服强度和其他所希望的机械性能如高的最大拉伸强度和拉伸延展性，同时在氧化性以及还原性介质中保持高的耐腐蚀性。
已经发现，该目的能够在一种合金中实现，该合金包含一定范围的铬和钼，其余为镍和各种微量元素以及杂质。然而，已经发现，整体组成应当具有一个位于33.5-35.9之内的P值，在这里P值由下述等式定义：
P＝2.64Al+0.19Co+0.83Cr-0.16Cu+0.39Fe+0.52Hf+0.59Mn+1.0Mo+0.68Nb+2.15Si+1.06V+0.39W+0.45Ta+1.35Ti+0.81Zr
且该元素组成以重量百分比给出。
特别地，优选范围Cr为19.5-22.0wt％、Mo为15.0-17.5wt％、Fe至多3wt％、Mn至多1.5wt％、Al至多0.5wt％、C至多0.02wt％、B至多0.015wt％、Si至多0.5wt％、W至多1.5wt％、Co至多2.5wt％、Nb至多1.25wt％、Ti至多0.7wt％、V至多0.2wt％、Cu至多3.5wt％、余量为Ni和杂质。金属杂质铪、钽和锆每一种应当不超过0.5wt％。
最近，我们确定一种两步时效硬化热处理，其能够在48小时或更少时间内完成，并在合金中获得显著的抗拉强度和高延展性，所述合金包含12-23.5wt％的Cr和13-23％的Mo，其P值(如上所定义的)在31.2和35.9之间。该热处理由下述步骤组成：将合金在约1275°F-1400°F时效至少8小时，将合金冷却至约1000°F-1325°F，并将该合金在该温度范围保持至少8小时，以及将该合金冷却至室温。该热处理描述在美国专利第6544362号和相关的美国专利公开US2003-0051783A1中。发现受到该热处理的合金具有极好的抗拉强度和延展性。该强化是由于在面心立方基体中Ni2(Mo，Cr)有序畴(ordered domain)的形成。然而，一般地，预计Ni-Cr-Mo基合金的时效硬化会导致耐腐蚀性的损失。例如，当242合金时效硬化产生Ni2(Mo，Cr)有序畴，其将降低耐腐蚀性，特别是在还原性环境下。类似地，当C-4合金受到长期热暴露产生Ni2(Mo，Cr)有序畴时，已观察到耐腐蚀性的损失。在美国专利第6544362号和相关的美国专利公开US2003-0051783A1中描述的时效硬化合金腐蚀试验的意外结果是，在可时效硬化组成的较宽范围内，发现一个窄范围的组成，该组成的合金时效硬化后在氧化性或还原性介质中将没有耐腐蚀性的损失。它就是本发明中描述的窄成分范围。
附图说明
图1是时效硬化条件下某些Ni-Cr-Mo合金耐腐蚀性曲线。图中绘制了在氧化性介质(G-28A试验)和还原性介质(60％H2SO4，93℃)中时效硬化合金的耐腐蚀性相对于合金中Cr的重量百分比的曲线。
具体实施方式
我提供了一种Ni-Cr-Mo基合金，其包含19.5-22.0wt％的Cr和15.0-17.5％的Mo，其能够在48小时或更少时间内被时效硬化，以产生高的抗拉强度，同时保持高延展性和在氧化性介质和还原性介质中的耐腐蚀性。然而，我发现，其整体组成应当这样控制，即其具有一个位于33.5和35.9之间的P值，在这里P值由下述等式定义：
P＝2.64Al+0.19Co+0.83Cr-0.16Cu+0.39Fe+0.52Hf+0.59Mn+1.0Mo+0.68Nb+2.15Si+1.06V+0.39W+0.45Ta+1.35Ti+0.81Zr
且该元素组成以重量百分比给出。
总计试验了18种Ni-Cr-Mo合金。其中，17种是实验合金(标为合金A至合金Q)，另外一种是商业INCONEL 686合金。在表2中给出了全部18种合金的组成连同每种组成的计算P值。
表2
本研究中实验的合金组成
合金 Al  B  C  Co  Cr  Cu  Fe Mg Mn Mo Nb Ni P(磷) S  Si Ta Ti V  W “P值”
 A 0.13 0.002 0.003 0.06 17.53 0.04 1.11 0.002 0.31 18.63 未测 余量 ＜0.004 0.003 0.11 未测 未测 0.02 0.15 34.5
 B 0.17 0.002 0.006 0.06 22.28 0.01 1.17 0.002 0.30 14.73 未测 余量 0.005 0.001 0.16 未测 未测 0.02 0.18 34.7
 C 0.14 ＜0.002 0.007 0.05 19.92 0.01 0.98 ＜0.002 0.29 17.38 0.03 余量 ＜0.002 0.001 0.05 未测 未测 0.03 0.13 35.1
 D 0.13 ＜0.002 0.007 0.06 21.13 0.01 1.00 ＜0.002 0.30 15.62 0.03 余量 ＜0.002 0.002 0.04 未测 未测 0.03 0.13 34.3
 E 0.13 0.003 0.007 0.08 20.96 0.03 1.08 ＜0.002 0.34 16.48 0.01 余量 ＜0.002 0.002 0.02 ＜0.01 ＜0.01 0.02 0.17 35.0
 F 0.11 0.002 0.004 0.06 18.95 0.02 1.05 ＜0.002 0.32 17.48 0.02 余量 0.002 0.002 0.02 0.01 ＜0.01 ＜0.01 0.10 34.2
 G 0.14 0.002 0.010 0.06 21.41 0.02 1.01 ＜0.002 0.31 15.11 0.02 余量 ＜0.002 0.002 ＜0.01 0.01 ＜0.01 ＜0.01 0.09 33.9
 H 0.16 0.002 0.011 0.07 19.95 0.02 0.95 ＜0.002 0.31 16.11 0.02 余量 ＜0.002 0.002 ＜0.01 0.01 ＜0.01 ＜0.01 0.11 33.7
 I 0.16 0.002 0.004 0.06 12.58 0.04 1.17 0.003 0.30 22.48 未测 余量 ＜0.004 ＜0.001 0.15 未测 未测 0.02 0.22 34.4
 J 0.12 0.005 0.002 0.08 17.36 0.03 1.08 0.003 0.32 17.21 未测 余量 0.003 0.001 0.02 未测 未测 ＜0.01 0.14 32.7
K 0.17 0.003 0.002 0.06 19.88 0.02 1.05 ＜0.002 0.32 15.40 未测 余量 0.005 0.001 0.03 未测 未测 ＜0.01 0.14 33.1
 L 0.12 0.003 0.006 0.05 14.99 0.03 1.05 ＜0.002 0.32 18.78 未测 余量 0.002 0.001 0.01 未测 未测 ＜0.01 0.15 32.2
 M 0.12 ＜0.002 0.010 0.05 20.15 0.02 1.05 ＜0.002 0.33 16.66 ＜0.01 余量 ＜0.002 0.003 0.02 ＜0.01 ＜0.01 0.02 1.06 34.8
 N 0.11 0.002 0.005 0.05 20.44 0.05 2.76 ＜0.002 0.31 16.86 0.02 余量 ＜0.004 0.002 0.03 0.02 ＜0.01 0.02 0.15 35.5
 O 0.21 0.002 0.003 2.29 20.61 0.01 0.97 0.002 0.34 16.61 0.02 余量 0.002 0.008 0.01 0.01 ＜0.10 ＜0.01 0.16 35.4
 P 0.13 0.003 0.004 0.04 20.54 0.01 0.94 ＜0.002 0.34 16.89 1.19 余量 ＜0.002 0.001 0.02 0.01 ＜0.01 0.16 0.17 35.9
 Q 0.21 0.003 0.003 0.04 20.29 0.01 1.00 0.003 1.18 16.51 0.02 余量 0.002 0.001 0.01 0.01  0.46 ＜0.01 0.13 35.7
 686 未测 未测 0.005 未测 20.17 未测 0.21 未测 0.23 16.08 未测 余量 0.002 0.001 0.01 未测 未测 未测 3.94 34.7
本试验合金的Cr含量范围为12.58-22.28wt％，同时Mo含量范围为14.73-22.48wt％。该合金含有类似数量的铝和少量的硼、碳、铜、镁、磷、硫和硅。对于一些合金，特意加入了合金化元素。这些元素包括至多2.29wt％的Co、至多2.76wt％的Fe、至多1.18wt％的Mn、至多1.19wt％的Nb、至多0.46wt％的Ti、至多0.16wt％的V和至多1.06wt％的W。试验合金的P值范围为32.2-35.9。商业686合金以制造商生产的形式获得。686合金中Cr和Mo的含量在试验合金的范围之内(分别为20.17wt％和16.08wt％)，同时W含量为3.94wt％，较高于任何一种试验合金。34.7的P值在试验合金的范围之内。18种合金的试验由两部分构成：拉伸试验和腐蚀试验。
首先将描述拉伸试验。试验合金在热轧成0.5”板后在1900°F至2000°F范围的退火温度下进行退火30分钟。选择退火温度以获得一个具有4和5之间ASTM晶粒大小的干净的(没有任何显著析出的)、再结晶显微组织。例外的是合金P，其必须在2050°F退火30分钟才能获得一个干净的显微组织。这样导致合金P的晶粒大小为3。在工厂退火条件下商用686合金为0.125”板的形式，且其具有3.5的晶粒尺寸和干净的显微组织。对所有已退火合金进行两步时效处理，其中它们首先在1300°F进行16小时时效。然后将它们炉冷到1100°F，并在该温度下进行32小时时效处理。最后，试样空冷到室温。进行两次拉伸试验，通过下述ASTM E-8试验过程对这些合金进行断裂，以确定0.2％永久变形屈服强度、最大拉伸强度和延伸率。试验结果记录在表3中。
表3
在1300°F/16h/FC至1100°F/32h/AC下时效的试样的拉伸特性
    合金   屈服强度(ksi)   最大拉伸强度(ksi)   延伸率％
    A      95.6      169.7     47.9
    B      96.1      169.1     45.8
    C      93.4      168.0     47.3
    D      91.2      166.1     47.3
    E      92.5      166.4     45.8
    F      97.6      172.3     43.9
    G      78.9      156.9     49.3
    H      99.5      174.6     41.8
    I      119.2      194.0     41.0
    J      102.9      177.3     43.5
    K      100.0      173.7     44.1
    L      104.8      178.3     43.4
    M      97.7      171.1     42.5
    N      91.8      166.5     45.0
    O      98.4      172.4     45.1
    P      87.7      165.5     47.8
    Q      79.8      154.3     45.2
    686*      98.9      169.6     45.0
*686合金以薄板状试样试验，所有其它合金以板状试样试验
在商业上可用的工厂退火条件下，Ni-Cr-Mo合金一般具有50-60ksi左右的屈服强度。然而，使用美国专利第6544362号和相关的美国专利公开US2003-0051783A1中所定义的时效处理，某些Ni-Cr-Mo合金的强度显著增加，同时保持充分的延展性，其中最小时效硬化屈服强度和延伸率分别为70ksi和40％。在表3中可以看出，这两个特性在本研究的所有18种合金中均可实现。因此，发现全部18种合金接受时效处理后可达到所需的拉伸特性。每一种试验合金，其屈服强度、最大拉伸强度和延伸率均为可接受的水平。
现在将描述腐蚀试验。对于试验合金，试样取自厚度为0.125”的冷轧薄板。为获得一种干净的再结晶显微组织的目的，试样在1900至2100°F温度范围内进行退火。同样的工厂退火686合金薄板(拉伸试验中使用的)用于腐蚀试验。试验是在退火和时效硬化条件的试样上进行的。对于时效硬化的试样，所有试样均与拉伸试样一样进行相同的两步时效热处理。也就是，在退火之后，它们在1300°F进行16小时时效处理。然后随炉冷却至1100°F，并在该温度下时效32小时。最后试样空冷到室温。
腐蚀试验在两个不同的腐蚀介质中进行。第一种介质是93℃60％H2SO4的还原性环境。第二种介质是ASTM G-28A试验所描述的氧化性条件(H2SO4+42g/l Fe2(SO4)3，沸腾)。前一种试验超过4个24小时周期，而后者超过1个24小时周期。在两种试验中表现良好的一种合金可认为其耐腐蚀性是相当通用的，因其能抵抗氧化性介质和还原性介质。对于一种通用的时效硬化耐腐蚀合金，明显地必须在时效硬化条件下维持该耐腐蚀性。为了建立用于确定一种时效硬化合金在两种试验环境中是否具有足够的耐腐蚀性的标准，将时效硬化条件下的合金与退火条件下商业上成功的C-22合金相比较是公平的，后者的通用耐腐蚀性是已知的。关于上述两种腐蚀试验，退火的C-22合金具有在还原环境中＜1毫米/年和在氧化环境中＜2毫米/年的腐蚀速度。
表4
在还原性、60％H2SO4、93℃试验中的腐蚀速度
 合金 在60％H2SO4、93℃中退火合金的腐蚀速度(毫米/年) 在60％H2SO4、93℃中时效硬化合金的腐蚀速度(毫米/年)  在60％H2SO4、93℃中退火合金的腐蚀速度/时效硬化合金的腐蚀速度
  A      0.2      0.28           0.7
  B      1.26      1.26           1.0
  C      0.57      0.54           1.1
  D      0.78      0.65           1.2
  E      0.73      0.74           1.0
  F      0.42      0.51           0.8
  G      1.06      0.88           1.2
  H      0.75      0.54           1.4
  I      0.04      0.48           0.1
  J      0.49      0.41           1.2
  K      1.29      1.53           0.8
  L      0.23      0.19           1.3
表5
在氧化性、ASTM G28A试验中的腐蚀速度
合金 在ASTM G28A中退火合金的腐蚀速度(毫米/年) 在ASTM G28A中时效硬化合金的腐蚀速度(毫米/年) 在ASTM G28A中退火合金的腐蚀速度/时效硬化合金的腐蚀速度
  A      3.33      5.36        0.6
  B      0.69      0.61        1.1
  C      1.47      1.51        1.0
  D      0.88      0.82        1.1
  E      1.13      0.99        1.1
  F      1.78      3.57        0.5
  G      0.77      0.75        1.0
  H      1.21      1.22        1.0
  I      45.01      54.81        0.8
  J      2.27      2.74        0.8
  K      0.96      0.91        1.1
  L      7.11      9.87        0.7
对于Ni-Cr-Mo合金A至L，测定了其退火和时效硬化试样的耐腐蚀性。表4中给出了还原性环境中的结果，表5给出了氧化性环境中的结果。在表中也给出了退火条件下的腐蚀速度与时效硬化条件下的腐蚀速度的比率。由于通常认为时效硬化会降低耐腐蚀性，所以预想的是该比率始终小于1。虽然这是许多合金的情况，在ASTM G28A实验中发现4种合金以及在硫酸实验中发现一半合金的比率大于1。也就是，在一些合金中，时效硬化处理实际上改善了耐腐蚀性。对于合金A至L，其在还原性环境中时效硬化的腐蚀速度大部分较低，仅有合金B和K具有较大于1毫米/年的腐蚀速度。然而，在氧化性环境中，时效硬化合金的腐蚀速度一般稍微有点较高，在合金I的情况下高达54.81毫米/年。如上所述，如果一种合金时效硬化后在还原性和氧化性实验中腐蚀速度分别＜1毫米/年和＜2毫米/年，那么这种合金被认为是可接受的。利用这些标准，发现合金C、D、E、G和H在两种环境中具有可接受的耐腐蚀性，而合金A、B、F、I、J、K和L在一种或两种试验环境中具有不可接受的耐腐蚀性。有益的是，注意所有可接受合金具有一个在退火条件下的腐蚀速度与时效硬化条件下的腐蚀速度的比率，该比率对于两种试验环境为0.8或较大一些。
表6
时效硬化条件下的腐蚀速度
  合金 在60％H2SO4、93℃中时效硬化合金的腐蚀速度(毫米/年) 在ASTM G28A中时效硬化合金的腐蚀速度(毫米/年)
    M            0.6            1.29
    N            0.6            1.28
    O            0.73            0.97
    P            0.86            1.39
    Q            0.89            1.11
    686            3.95            7.07
合金M至N以及686合金是实质上是有意带有合金添加剂(也就是，Co、Fe、Mn、Nb、Ti、V或W)的Ni-Cr-Mo合金。这些合金仅在时效硬化条件下试验其腐蚀性。在表6中给出了还原性介质和氧化性介质试验的试验结果。发现合金M至Q在两个试验中都具有可以接受的腐蚀速度。然而，时效硬化686合金在这两个实验条件下具有不可接受的高腐蚀速度。
将合金M与686合金比较是有意思的。这两种合金均具有有意的W添加剂。合金M具有1.06wt％的W，而686合金具有3.94wt％的W。这些合金具有类似的所有其它合金化元素的浓度。然而，合金M具有在时效硬化条件下可接受的耐腐蚀性，而686合金没有。因此，为了确保在时效硬化条件下充分的耐腐蚀性，似乎应该严格控制W含量为约1.5wt％或更少(最好为1wt％或更少)。
除了W的影响之外，在时效硬化腐蚀数据中能够看到一些组成的影响。首先，发现所有可接受合金具有33.7-35.9之间的P值。另外，发现所有P值为33.1或更少的合金具有不可接受的耐腐蚀性。因此，似乎应该将P值严格控制在约33.5-35.9之间，最好在约34.0-35.9之间。
在图1中可以清楚地看到Cr对耐腐蚀性的影响。在该曲线图中，在还原性60％H2SO4、93℃和氧化性ASTM G-28A两种试验中几种合金的时效硬化腐蚀速度以Cr含量的函数示出。在该图中，仅仅包括合金A至H。这些合金是含有大于16wt％的Cr、具有33.5-35.9之间P值且没有显著的合金添加剂的Ni-Cr-Mo合金。可以看出，对于这些合金，Cr含量的增加伴随着氧化性环境中腐蚀速度的减小和还原性环境中腐蚀速度的增加。通过将Cr含量控制在约19.5-22wt％之内、最好在19.9-21.4wt％之间，应该可以满足所有耐腐蚀性标准。
随着将Cr含量和P值(其由整体合金组成确定)控制在一定的允许范围之内，Mo含量必须具有一个限制的允许范围。发现该Mo的含量应当在约15-17.5wt％之间，最好在15.1-17.4wt％之间。
除了对Cr、Mo和W含量的要求之外，关于可能存在与本发明合金中的其它元素也可给出一些建议。
铁(Fe)不要求，但一般将存在于合金中。目前的数据表明，至多至少约3wt％的水平是可接受的。更优选地，Fe的水平应当至多2wt％。铁的存在允许废料的经济使用，大部分废料含有残余含量的Fe。利用新的炉衬和高纯度的炉料，一种可接受的无铁合金是可能的。在较高于约3wt％的水平，时效硬化热处理有效性降低。
锰(Mn)不是必须存在，但一般将存在于合金中，因为锰用于控制硫。目前的数据已经表明，至少约1.5wt％水平的锰是可接受的。更优选地，用电弧炉熔炼，随后进行氩-氧脱碳，锰的水平将在0.1-0.4wt％范围内。用真空熔炼，具有非常低锰水平的可接受合金是可能的。
铝(Al)在合金中也不是必需的，但通常将存在于合金中，在氩氧脱碳期间用于氧、熔池温度和Cr含量的控制。优选范围为至多0.5wt％，更优选地，用电弧炉熔炼随后进行氩氧脱碳，为0.1-0.4wt％。超过0.5wt％，Al有助于热稳定性问题。用真空熔炼，具有很低Al水平的可接受合金是可能的。
硅(Si)常常用于氧和铬含量的控制，一般将存在于合金中。但Si不是必须存在的。Si的优选范围为至多0.5wt％，更优选的范围为至多0.1wt％。由于热不稳定，在Si的水平超过0.5wt％之后预期存在可加工性问题。用真空熔炼，具有很低Si水平的可接受合金是可能的。
碳(C)不需要存在，虽然在氩氧脱碳期间其尽可能地减小，但通常存在于由电弧炉熔炼工艺生产的合金中。优选的C范围是至多0.02wt％，超过该数值，通过在显微组织中碳化物的促进，其会产生热不稳定性。更优选的范围是至多0.01wt％。用真空熔炼和高纯度的炉料，具有很低C含量的可接受合金是可能的。
钨(W)不是一个必需的元素，但其可能在合金中以至多1.5wt％的少量存在。W的更优选范围是至多1.0wt％。
硼(B)不是必需的，但可少量加入，以改善高温延展性。B的优选范围是至多0.015wt％，超过该数值，通过硼化物的形成，其可能会产生热不稳定性。更优选的范围是至多0.008wt％。
铜(Cu)在这些类型的合金中常常是一种不希望的合金化元素，因为其通常减小可热加工性。然而，美国专利第6280540号中的数据显示，在Cr和Mo含量接近这里所提供合金中这些元素水平的合金中，至多3.5wt％的Cu改善了耐腐蚀性。因此，我预期，至多3.5wt％的Cu能够存在于本发明的合金中。更优选地，Cu含量应该至多0.5wt％。
目前的数据已经显示，可以容许许多其它的普通微量合金添加剂。这些添加剂包括至多约2.5wt％的Co、至多约1.25wt％的Nb、至多约0.7wt％的Ti、和至多约0.2wt％的V。在Nb、Ti和V的情况下，这些元素促进氮化物和其它第二相的形成，其含量应当更优选地保持在较低的水平，例如小于0.2wt％，然而，Co能够以甚至高于2.5wt％的水平故意地加入到本发明的合金中来代替镍，而没有明显地改变其性能，这是因为Co对镍合金的热稳定性仅有较小的影响，从而并不知道其会降低耐腐蚀性。然而，该贵元素更优选的范围是至多1wt％。
可以允许至多约0.5wt％的金属杂质如Ta、Hf和Zr。在高的水平上，这些金属可能导致热不稳定性。更优选的水平是至多0.2wt％。可能以低水平存在的其它杂质包括硫(至多0.015wt％)、磷(至多0.03wt％)、氧(至多0.05wt％)、氮(至多0.1wt％)、镁(至多0.05wt％)、和钙(至多0.05wt％)。所包含的最后两个杂质用于脱氧。
即使试验的试样限制于可锻薄板和板，但是这些合金应当显示了与其他可锻形式(如棒材、管材(pipes and tubes)、锻件和线材)和铸造、喷射成形、或粉末冶金成形也就是粉末、压实粉末和烧结压实粉末相当的性能。因此，本发明包括合金组成的所有形式。
虽然我已经披露了合金的几个优选实施例，但是，显然应当明确理解的是，本发明并不局限于此，而是在下面的权利要求范围之内有多种的具体体现。

Claims (18)

1、一种Ni-Cr-Mo合金，其能够被时效硬化以改善强度，同时保持高的耐腐蚀性，其具有如下重量百分比的组成：
        Cr                    19.5-22
        Mo                    15-17.5
        Fe                    至多3
        Mn                    至多1.5
        Al                    至多0.5
        C                     至多0.02
        B                     至多0.015
        Si                    至多0.5
        W                     至多1.5
余量为Ni和杂质，金属杂质Hf、Ta和Zr每一种至多0.5wt％，其中该合金具有一个从33.5至35.9的P值，P定义为：
P＝2.64Al+0.19Co+0.83Cr-0.16Cu+0.39Fe+0.52Hf+0.59Mn+1.0Mo+0.68Nb+2.15Si+1.06V+0.39W+0.45Ta+1.35Ti+0.81Zr
在这里，该元素组成以重量百分比给出。
2、根据权利要求1所述的Ni-Cr-Mo合金，还包含如下成分，以重量百分比计：
        Co                    至多2.5
        Nb                    至多1.25
        Ti                    至多0.7
        V                     至多0.2。
3、根据权利要求1所述的Ni-Cr-Mo合金，包含至多3.5wt％的铜。
4、根据权利要求1所述的Ni-Cr-Mo合金，其中所述杂质包含多种含量的S、P、O、N、Mg和Ca中的至少一种。
5、根据权利要求1所述的Ni-Cr-Mo合金，其中所述合金是选自由薄板、板、棒材、线材、管材和锻件组成的组中的一种可锻形式。
6、根据权利要求1所述的Ni-Cr-Mo合金，其中所述合金是铸件形式的。
7、根据权利要求1所述的Ni-Cr-Mo合金，其中所述合金是喷射成形的。
8、根据权利要求1所述的Ni-Cr-Mo合金，其中所述合金是粉末冶金形式的。
9、一种Ni-Cr-Mo合金，其能够被时效硬化以改善强度，同时保持高的耐腐蚀性，其具有如下重量百分比的组成：
        Cr                    19.9-21.4
        Mo                    15.1-17.4
        Fe                    至多2
        Mn                    0.1-0.4
        Al                    0.1-0.4
        C                     至多0.01
        B                     至多0.008
        Si                    至多0.1
        W                     至多1.0
余量为Ni和杂质，金属杂质Hf、Ta和Zr每一种至多0.2wt％，其中该合金具有一个从34.0至35.9的P值，P定义为：
P＝2.64Al+0.19Co+0.83Cr-0.16Cu+0.39Fe+0.52Hf+0.59Mn+1.0Mo+0.68Nb+2.15Si+1.06V+0.39W+0.45Ta+1.35Ti+0.81Zr
在这里，该元素组成以重量百分比给出。
10、根据权利要求9所述的Ni-Cr-Mo合金，还包含如下成分，以重量百分比计：
        Co                    至多1
        Nb                    至多0.2
        Ti                    至多0.2
        V                     至多0.2。
11、根据权利要求9所述的Ni-Cr-Mo合金，还包含至多0.5wt％的Cu。
12、一种Ni-Cr-Mo合金，其能够被时效硬化以改善强度，同时保持高的耐腐蚀性，其具有如下重量百分比的组成：
        Cr                    19.92-21.41
        Mo                    15.11-17.38
        Fe                    0.94-2.76
        Mn                    0.29-1.18
        Al                    0.11-0.21
        C                     0.003-0.011
        B                     至多0.003
        Si                    至多0.07
        W                     0.09-1.06
        Co                    0.04-2.29
        Nb                    0.01-1.19
        Ti                    至多0.46
        V                     至多0.16
        Ta                    至多0.02
余量为Ni和杂质，金属杂质Hf和Zr每一种至多0.5wt％，其中该合金具有一个从33.7至35.9的P值，P定义为：
P＝2.64Al+0.19Co+0.83Cr-0.16Cu+0.39Fe+0.52Hf+0.59Mn+1.0Mo+0.68Nb+2.15Si+1.06V+0.39W+0.45Ta+1.35Ti+0.81Zr
在这里，该元素组成以重量百分比给出。
13、根据权利要求12所述的Ni-Cr-Mo合金，还包含0.01-0.05wt％的Cu。
14、根据权利要求13所述的Ni-Cr-Mo合金，其中所述杂质包含多种含量的S、P、O、N、Mg和Ca中的至少一种。
15、根据权利要求13所述的Ni-Cr-Mo合金，其中，所述合金是选自由薄板、板、棒材、线材、管材和锻件组成的组中的一种可锻形式。
16、根据权利要求13所述的Ni-Cr-Mo合金，其中所述合金是铸件形式的。
17、根据权利要求13所述的Ni-Cr-Mo合金，其中所述合金是喷射成形的。
18、根据权利要求13所述的Ni-Cr-Mo合金，其中所述合金是粉末冶金形式的。
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