CN1548365A - 生产氮化铝的方法以及氮化铝 - Google Patents

Abstract

本发明涉及一种生产氮化铝的方法，包括以下步骤：使铝粉末保持在氮气压力为105－300kPa的氮气气氛中，从而在500℃－1000℃的温度下进行氮化反应，其中将一种用于控制氮化反应进程的反应控制剂气体送入装有铝粉末的反应室中。在该生产方法中，在氮化反应的过程中在氮气气氛中包含反应控制剂气体。因此，氮化反应的进程受到控制，使得有可能在低温下进行氮化反应。结果，可以制备细粒径的氮化铝粉末。

Description

生产氮化铝的方法以及氮化铝

发明背景

发明领域

本发明涉及一种生产氮化铝的方法。

相关技术的描述

氮化铝(即AlN)具有良好的特性，例如耐热性、导热性和电导性，其用途已经很广泛。关于氮化铝的用途，可以是用于高温用途的容器、IC基材等。

工业氮化铝是在自然界不存在的人工陶瓷。这主要通过两种方法来生产，即氧化铝的碳还原氮化方法和铝的直接氮化方法。

(a)氧化铝的碳还原氮化方法，(即 )

氧化铝的碳还原氮化方法是这样一种生产工艺，其中具有高纯度的氧化铝在高温下(例如1700-1900℃)被石墨和氮气还原，同时，由还原生成的铝被氮气氮化，从而制得氮化铝。

但是，碳还原氮化方法需要长时间来完成反应。因此，生产成本增加，导致氮化铝比其它陶瓷(例如碳化硅(即SiC)、氧化铝等)更昂贵的问题。

(b)铝的直接氮化方法(即 )

自从Briegleb等人首先于1862年成功地合成后，已经采用铝的直接氮化方法。由于该反应是放热反应，所以直接氮化方法的优点在于可以容易地通过将纯铝简单地放入氮气流中来制备氮化铝。

但是，在铝的直接氮化方法中，当铝的表面被氮化膜覆盖时，氮气向铝的供应受到氮化膜的阻隔。当氮气的供应受到阻隔时，铝的氮化反应终止。因此，铝的直接氮化方法的缺点在于不可能获得100％纯度的氮化铝。结果，工业上的氮化反应在铝被加热到1000-2000℃的温度下进行。

此外，在铝的直接氮化方法中，重复进行氮化以及所得氮化铝的精细粉碎，以便提高反应产率，或进行另外的处理例如加入AlF₃或AlN，以便完成反应。但是，由于氮化铝本身是硬的，所以需要各种步骤使其粉碎。结果，生产成本增加。因此，铝的直接氮化方法的问题在于所得的氮化铝十分昂贵。

美国专利No.5710382公开了一种通过直接氮化法生产氮化铝的方法，其中铝和氮化铝用作原料。在该美国专利中提出的生产工艺中，公开了两种加热方法作为引发氮化反应的方法，即：用点火器点燃原料；和简单地在加热炉中加热原料。根据该专利，当用点火器点燃原料时，在加热炉内的峰值温度和在氮化反应中的工作物的峰值温度设定在1845-2115℃的高温下，而当用加热炉加热原料时，该温度设定为1400-2225℃。注意，在用加热炉加热的氮化反应中，反应引发温度是1020-1250℃。因此，在加热炉内的峰值温度和工作物的峰值温度远远高于反应引发温度。这是由于氮化反应是放热反应，氮化反应的反应热进一步促进氮化反应的进行。

因此，在通过直接氮化方法生产氮化铝的生产方法中，在加热炉内的峰值温度和工作物的峰值温度变成高温。因此，出现了氮化铝的晶体生长和烧结。结果，问题是所得的氮化铝颗粒的粒径变大。

发明概述

本发明是在考虑上述背景下进行的。所以，本发明的目的是提供一种生产细粒径氮化铝的方法。

为了实现上述目的，本发明人发现可以通过在氮化反应的过程中使氮气气氛中含有用于控制氮化反应的反应控制剂气体来生产具有细粒径的氮化铝粉末。

即，根据本发明的生产氮化铝的方法包括以下步骤：使铝粉末保持在氮气压力为105-300kPa的氮气气氛中，从而在500-1000℃的温度下进行氮化反应，其中将一种用于控制氮化反应进程的反应控制剂气体送入装有铝粉末的反应室中。

在本发明的生产氮化铝的方法中，在氮化反应的进程中使氮气气氛中含有反应控制剂气体，以便控制氮化反应的进程。因为氮化反应作为放热反应受到控制，所以由反应热诱导的进一步氮化反应受到控制。结果，链式氮化反应不太可能发展，从而可以在低温下进行氮化反应。根据本发明生产氮化铝的方法，可以在低温下进行氮化反应。因此，可以生产细粒径的氮化铝粉末。此外，根据本发明生产氮化铝的方法，可以通过将氮化反应中产生的热量释放到反应室外部来抑制工作物的温度升高。结果，可以生产细的氮化铝粉末。

根据本发明的氮化铝经过以下步骤：使铝粉末保持在氮气压力为105-300kPa的氮气气氛中，从而在500-1000℃的温度下进行氮化反应，其中将一种用于控制氮化反应进程的反应控制剂气体送入装有铝粉末的反应室中。

当生产本发明的氮化铝时，在氮化反应的过程中，将反应控制剂气体送入反应室中，以便控制作为放热反应的氮化反应的进程。进而，由反应热诱导的进一步氮化反应受到控制。也就是说，当生产本发明的氮化铝时，在低温下进行氮化反应。结果，本发明的氮化铝是小粒径的氮化铝粉末。此外，当生产本发明的氮化铝时，可以通过将氮化反应中产生的热量释放到反应室外部来抑制工作物的温度升高。结果，本发明的氮化铝是细粒径的氮化铝粉末。

所以，根据本发明生产氮化铝的方法，在氮化反应的过程中将反应控制剂气体送入反应室中。因此，氮化反应的进程受到控制。因为氮化反应作为放热反应受到控制，所以由反应热诱导的进一步氮化反应受到控制。此外，可以通过将氮化反应中产生的热量释放到反应室外部来抑制工作物的温度升高。结果，链式氮化反应不太可能发展，从而可以在低温下进行氮化反应。根据本发明生产氮化铝的方法，可以在低温下进行氮化反应。结果，可以生产小粒径的氮化铝粉末。此外，当使用小粒径的氮化铝粉末作为基材原料时，可以降低煅烧基材的温度。所以，可以预期这种氮化铝粉末能积极地用作高品质基材的原料。

附图简述

对本发明及其优点的更完全的理解将通过参考以下的详细描述和附图来实现，它们都是本发明的一部分：

图1是说明在本发明实施例中使用的氮化炉的结构图；

图2是本发明实施例1的氮化铝粉末的SEM(即，扫描电子显微术)照片；和

图3是本发明实施例5的氮化铝粉末的SEM照片。

优选实施方案的详细描述

在总体描述了本发明之后，通过参考具体的优选实施方案来进一步理解本发明，这里提供的这些优选实施方案仅仅用于说明目的，而不是限制所附权利要求的范围。

                (生产氮化铝的方法)

在本发明的生产氮化铝的方法中，使铝粉末保持在氮气压力为105-300kPa的氮气气氛中，从而在500-1000℃的温度下进行氮化反应。

也就是说，在本发明的生产氮化铝的方法中，通过将铝粉末保持在具有预定氮气压力和加热温度的气氛中来进行铝的氮化反应。注意，一般来说，陶瓷的初级颗粒直径尺寸取决于反应引发温度。但是，当随后的反应热导致温度升高时，晶体颗粒烧结并生长变粗。在本发明方法中，由于抑制了从反应引发温度发生进一步的升温，所以可以通过氮化反应的反应温度来确定氮化铝颗粒的粒径。氮化反应的反应温度越低，粒径就越小。反应温度在很大程度上取决于原料的类型和粒径。例如，在含有镁的铝合金中，反应在低温例如500℃下开始。在含有硅的铝合金中，反应在高温下开始。此外，铝粉末的粒径越小，反应起始的温度越低。在纯铝粉末的情况下，氮化反应通常在550-700℃下开始。例如，在颗粒粒径为约100微米且一般称为粗颗粒的纯铝粉末的情况下，如果在温度升高的过程中进行氮气吸收反应，则氮化反应在约750℃开始。

当氮气压力保持在105-300kPa范围内时，可以将足以用于氮化反应的量的氮气送至铝粉末。例如，当氮气压力小于105kPa时，空气从外部侵入，导致铝粉末被氧化的危险。另一方面，当氮气压力超过300kPa时，在氮化反应中很难实现反应效率的提高，且生产成本增加。

此外，当氮化反应温度低于500℃时，氮化反应引发时需要较长的时间。另一方面，当该温度超过1000℃时，所生产的氮化铝颗粒的粒径会过度变大。

在通过氮气进行铝粉末的直接氮化方法(即 )中，形成氮化铝的自由能(即吉布斯自由能)总是负值。因此，例如即使当温度低于460℃时，认为通过将铝粉末长时间保持在该温度下形成了氮化铝。但是，当需要长时间时，生产成本增加。此外，在铝粉末的氮化反应中，温度越高，反应速率越快。结果，从工业角度考虑，在稍高的温度例如500℃或更高的温度下发生氮化反应。进一步优选的是，希望氮化反应温度可以是550℃或更高。

更具体地说，根据实验，确定以下条件。当将铝粉末保持在520℃的氮气气氛中时，在3-30小时后开始进行氮化反应，且该反应在约92％产率时终止。该氮化反应需要如此长时间的原因是在铝表面上开始形成氧化物膜。此外，在通常的低温氮化反应中，不可能在反应初始阶段用氮气还原氧化铝。也就是说，氮气逐步侵入铝内部是需要时间的。氮化反应在一定时间后快速开始，并终止。结果，在低温氮化处理中，通常难以实现100％氮化。

此外，在铝粉末的直接氮化方法中，重要的是使氮气气氛中的氧含量低。这是因为铝是易于被氧化的金属。由此，希望在反应室中的露点是-50℃或更低。

在本发明的生产氮化铝的方法中，将一种用于控制氮化反应进程的反应控制剂气体送入装有铝粉末的反应室中。因为将反应控制剂气体送入反应室中，所以铝粉末的氮化反应的链式发展受到抑制。因此，可以在低温下进行氮化反应。

具体地说，直接氮化反应是明显的放热反应，在理论上，氮化1千克铝会产生2800千卡(即约1.172×10⁴kJ)的热量。此外，为了氮化1千克铝，必要的是使用约420升的氮气。因此，当一部分铝发生氮化反应时，由反应热引起链式氮化反应，导致铝的温度突然上升。

一般来说，铝的温度升高约250-600℃。但是，根据铝的量和反应炉的结构，这会变为1000℃或更高。当铝的温度升高时，氮化铝颗粒开始进行晶体生长，颗粒会互相烧结。因此，所得的氮化铝颗粒不利地变粗。

在本发明的生产氮化铝的方法中，待氮化的铝粉末在其表面上可能具有氧化物膜。这是因为在空气中，铝的特性使其与空气中的氧反应，在表面上形成稳定的氧化物膜。

优选在铝粉末进行氮气包藏处理之后进行氮化反应，在该处理中，使铝粉末在450-600℃的氮气气氛中保持30-120分钟以便在铝粉末中包藏氮气。通过在氮化反应之前在铝粉末中包藏氮气，氮气(用于在随后氮化反应中与铝粉末反应)保持处于铝粉末附近。因此，即使当氮化反应中出现快速反应时，氮化反应所需的氮气量也不会不充足。

现在还不清楚氮气如何包藏在铝粉末中的机理。但是，假定氮气沿着氧化铝表面的缺陷或颗粒边界侵入铝的内部，氧化铝和氮气形成共轭化合物，使得氮气包藏在铝粉末内部。

在氮气包藏处理中，铝粉末优选以10℃/分钟或更低的升温速率从460℃或更高的温度被加热到氮化反应的氮化温度。当以10℃/分钟或更低的升温速率加热铝粉末时，铝粉末可以完全包藏氮气。另一方面，当升温速率超过10℃/分钟时，铝粉末不充足地包藏氮气，导致铝保留在所得的氮化铝中。

在氮气包藏处理中，铝粉末优选以1-6℃/分钟的升温速率从460℃或更高的温度被加热到氮化反应的氮化温度。当升温速率低于该范围的下限时，将铝粉末加热到氮化温度需要更长的时间。因此，升温速率优选是1-6℃/分钟。

在氮气包藏处理中，优选使铝粉末在从460℃或更高至600℃或更低的温度下保持预定的时间。当使铝粉末在从460℃或更高至600℃或更低的温度下保持预定的时间时，铝粉末可以包藏足量的氮气。

在氮气包藏处理中，预定时间优选是5-30分钟。当将铝粉末在上述温度下保持5-30分钟的预定时间时，铝粉末可以包藏足量的氮气。

在氮气包藏处理经过预定的时间之后，优选立即将铝粉末以10℃/分钟或更高的升温速率加热到氮化反应的氮化温度。注意，使铝粉末在预定温度下保持更长的时间和更缓慢地升高温度不是优选的，因为这在特定时间突然引起常规氮化反应，伴随着反应热。

氮化反应可以优选在将氮化反应产生的热量释放到反应室外部的同时进行，这种释放通过反应炉的炉壁、划分反应室以及将工作物温度与氮化反应引发温度之间的温差控制为100℃或更低来进行。当工作物温度与氮化反应引发温度之间的温差控制为100℃或更低时，可以生产细粒径的氮化铝粉末。也就是说，随着氮化反应的进行，抑制了工作物的升温。因此，链式氮化反应的发展受到抑制。所以，可以在低温下进行氮化反应。此外，由于通过反应炉的炉壁、划分反应室的方式而将氮化反应产生的热量释放到反应室外部，所以可以抑制工作物的升温。

由氮化反应产生的热量可以按照以下方式被释放到反应室外部。例如反应炉的炉壁由具有良好导热性的材料制成，并控制反应炉的外部温度，使得该温度低于反应炉的内部温度。因此，可以将热量释放到反应室外部。

在这种情况下，按照以下方式控制反应炉的外部温度，使得该温度低于反应炉的内部温度。例如，减少加热器(该加热器用于引起氮化反应和控制氮化反应的反应温度)的热容量，或通过将空气送入反应炉的外部来冷却反应炉。

在本发明的生产氮化铝的方法中，工作物指正在进行氮化反应的铝粉末。也就是说，指这样一种状态，其中由氮化反应形成的氮化铝与未发生氮化反应的铝混合。

在氮化反应中，当铝粉末进行氮化反应时，工作物的峰值温度优选是900℃或更低。在这里，峰值温度指由于氮化反应升高的工作物的最高温度。当将峰值温度控制为900℃或更低时，可以生产细粒径的氮化铝粉末。当峰值温度超过900℃时，所得的氮化铝颗粒由于晶体生长和烧结而变粗。

氮气气氛优选通过一种从用于将氮气连续送入反应室的氮气供应装置供应的氮气以及一种从用于从反应室排出氮气的排气装置排出的氮气来保持。也就是说，可以通过一种从氮气供应装置供应的氮气和一种从排气装置排出的氮气来保持装有铝粉末的反应室的氮气压力。

具体地说，铝粉末的氮化反应快速地进行。因此，当氮化反应被引发时，反应室中的氮气被消耗，使得氮气压力急速下降。所以，当用氮气供应装置和排气装置保持反应室内的氮气压力时，可以抑制反应室内的氮气压力发生变化。

此外，当检测从氮气供应装置供应的氮气和从排气装置排出的氮气的各自压力时，可以确定反应室内的氮气压力。另外，可以计算在氮气包藏处理中在铝粉末中包藏的氮气，和计算在氮化反应过程中氮气压力的下降。

优选当反应室内的氮气压力下降时将反应控制剂气体送入反应室。反应控制剂气体是当氮化反应被引发时被送入反应室的一种气体。通过检测氮气压力，可以观察氮化反应的引发。这是因为当氮化反应被引发时，构成氮气气氛的氮气与铝粉末发生反应，使得反应室内的氮气量减少，氮气压力降低。因此，通过当氮气压力下降时将反应控制剂气体送入反应室，可以控制氮化反应的进程。

优选当反应室内的氮气压力下降时开始将反应控制剂气体送入反应室，并当反应室内的氮气压力恢复时停止这种供应。这是因为当氮化反应中氮气的消耗下降时出现氮气压力的恢复，因此这种恢复意味着氮化反应的终止。

优选当工作物的温度升高时将反应控制剂气体送入反应室。当氮化反应被引发时，反应控制剂气体被送入反应室。同时，可以通过检测工作物的温度来观测氮化反应的引发。这是因为，当氮化反应被引发时，产生反应热，使得工作物的温度升高。

反应控制剂气体可以优选是选自氩气和氨气中的至少一种。这些气体能控制氮化反应的进程。

在氧化铝的等离子渗氮中，氩气用作氮气的载气。等离子渗氮通过使用一种混合气体来进行，在这种混合气体中，5-20％体积的氮气与其余量的氩气混合。

现在还不知道氩气实际用于常规的铝的直接氮化方法中。1992年，公开了对“其中表面被氧化的铝粉末用作原料的生产氮化铝的方法”研究的报道(Itoh和Enami等人，Tokyo University of Science，Journal of theCeramic Society of Japan 100[5]，629-633页(1992))。在该报道中，一个例子是通过在氮气中加入30-70％体积的氩气来进行氮化实验。在该例子中，在900-1300℃的反应温度下生产氮化铝，同时从开始到结束都供应预定量的氩气，在氮化反应引发之后2小时和5小时，观测氮化产率和反应产物的可粉碎性。

根据该报道，在所有温度范围和在所有氩气含量下都出现氮化反应，获得的最高氮化产率是94％。研究者解释最高的氮化产率值是由于氧化引起的。此外，在该报道中，研究者报告了通过使用氩气含量为10％体积的混合气体获得97.5％的氮化产率。研究者还报告，与氩气含量无关，所有反应产物的可粉碎性都得到提高。

另一方面，本发明人研究了氩气的添加对在低温度范围600-750℃下的氮化反应的影响。注意，在此研究中，从氮化反应开始到结束，氩气的供应量是相对于100％体积的混合气体总供应量计的30％体积或更大。

根据氩气的添加对低温氮化反应影响的研究结果，当氩气含量为50％体积或更大时，完全不发生氮化反应。此外，当在仅仅通过纯氮气进行氮化反应的同时供应50％体积比例或更大的氩气时，本发明人确定氮化反应终止。

此外，本发明人确定了当在仅仅通过纯氮气进行氮化反应的同时供应3-20％体积比例的氩气时，发生了氮化反应，尽管该反应进行缓慢。根据上述研究报告，当使用其中混入30-70％体积比例的氩气的氮气时，在900-1300℃反应温度范围内没有观察到氩气的影响，并发生氮化反应。另一方面，在根据本发明生产氮化铝方法的600-750℃的加热温度范围内，氮化反应终止或进行缓慢。这种差别看似在于温度差别，但是，认为这种差别是由于反应活性差别导致的，即在该报告中公开的氮化反应是在液相中进行，而本发明的氮化反应是在固相中进行。

此外，在氮化铝或钢的情况下，将痕量的氨气作为氮化剂加入氮气中。与氩气的情况相似，在600-750℃温度范围内观察氨气的反应活性。结果，本发明人确认氮化反应终止。也就是说，可以通过在进行氮化反应时将氨气送入反应室中来暂时终止氮化反应。注意，还不清楚送入氨气会终止氮化反应的原因。但是，假定是因为原料在实验温度范围内是固体，在固相铝粉末中形成化合物例如AlH₃来干扰氮气的侵入。

所以，当将送入反应室的全部气体量作为100％体积时，优选将1-50％体积比例的反应控制剂气体送入反应室中。

在本发明生产氮化铝的方法中，优选刚好在完成氮化反应之前停止将反应控制剂气体送入反应室，并优选将反应温度提高30-120℃。通过停止供应反应控制剂气体以及通过提高反应温度，可以氮化所有的原料铝粉末。

铝粉末可以优选处于未压缩的组合体状态。当铝粉末处于未压缩的组合体状态时，形成的氮化铝颗粒不会与相邻的氮化铝颗粒烧结。从铝向氮化铝的转变伴随着体积膨胀。因此，当铝粉末处于压缩的组合体状态时，形成的氮化铝颗粒发生烧结，降低了可粉碎性。此外，当铝粉末处于未压缩的组合体状态时，它可以在氮气包藏处理中包藏氮气。换句话说，当铝粉末处于未压缩的组合体状态时，铝粉末的各颗粒可以以充足的表面积与氮气接触，从而铝粉末能在其中充分包藏氮气。

铝粉末可以优选被分成多个部分并装入反应室中。当铝粉末被分成多个部分且每个部分装入反应室中时，制得的氮化铝是粒径不会波动的颗粒。因此，可以控制每部分铝粉末的氮化反应。

具体地说，当在大量铝粉末以未压缩的组合体方式被装入反应室中的状态下进行氮化反应时，在铝粉末组合体内部和其表层之间存在温度差异。因此，难以观察和控制铝粉末组合体内部的氮化反应。所以，所得的氮化铝颗粒的粒径发生很大的波动。另一方面，当以分成多个部分的方式在反应室内装入少量铝粉末时，容易观察和控制铝粉末组合体的各部分的内部的氮化反应。所以，所得氮化铝颗粒的粒径的波动受到抑制。

当铝粉末被分成多个部分且每部分装在反应室中时，这些部分的数目越大，所得氮化铝颗粒粒径的波动受到抑制的程度就越大。

对将铝粉末分成多个部分并将它们装入反应室的方式没有特别的限制。例如，可以是多个反应器盘，在其中保留细分的铝粉末，并分层和装在反应室中。

完成氮化反应所需的时间优选是在铝粉末温度达到预定反应温度后的2-10小时。当反应时间控制为2-10小时时，可以生产小粒径的氮化铝粉末。若完成氮化反应所需的时间小于2小时，则氮化反应的进行速率太快，致使所得的氮化铝颗粒聚集。另一方面，若完成氮化反应所需的时间超过10小时，则需要更长的时间来加热铝粉末，导致生产氮化铝粉末所需的成本增加。

反应控制剂气体可以优选按照以下方式来供应。例如，当将氮化铝粉末加热到预定反应温度时开始供应反应控制剂气体，反应控制剂气体的供应量逐步增加到能控制氮化反应进程的预定气体分压，在将预定气体分压保持预定时间之后，逐步降低反应控制剂气体的气体分压，并停止供应反应控制剂气体。通过控制送入反应室的反应控制剂气体的供应量，可以控制氮化反应的进程。在铝粉末达到预定氮化温度之后，氮化反应被引发。但是在这种情况下，当在反应室中存在大量反应控制剂气体时，需要更长的时间来引发氮化反应。因此，当使反应控制剂气体的气体分压较小时，氮化反应可以被引发。然后，当进行氮化反应时，将足以抑制氮化反应按链式方式发展的量的反应控制剂气体送入反应室中。此后，当铝粉末被完全氮化时，逐步减少供应至停止供应反应控制剂气体。通过逐步减少供应反应控制剂气体，可以抑制尚未被氮化的铝粉末快速进行氮化反应。

反应控制剂气体的气体分压可以优选保持一定的时间，其中铝粉末按照1/2至3/4的重量比例被氮化。可以从铝粉末的重量变化和反应室内氮气分压的变化来计算铝粉末的氮化量。

此外，优选在停止供应反应控制剂气体之后进一步将氮气送入反应室。当在停止供应反应控制剂气体之后进一步供应氮气时，可以将未氮化的铝粉末进行氮化。在这种情况下，由于大部分铝粉末已被氮化，所以很难进行会引起剧烈升温的链式氮化反应。因此，控制氮化反应不是必要的。

在本发明的生产氮化铝的方法中，由于当进行氮化反应时加入了反应控制剂气体，所以氮化反应的进程受到控制。也就是说，由于作为放热反应的氮化反应的进程受到控制，所以由反应热引起的进一步反应受到控制。结果，很难发生链式氮化反应，使得有可能在低温下进行氮化反应。根据本发明的生产方法，可以在低温下进行氮化反应。因此，可以生产小粒径的氮化铝粉末。

                        (氮化铝)

根据本发明的氮化铝经过以下步骤：使铝粉末保持在氮气压力为105-300kPa的氮气气氛中，从而在500-1000℃的温度下进行氮化反应，其中将一种用于控制氮化反应进程的反应控制剂气体送入装有铝粉末的反应室中。

也就是说，当生产本发明的氮化铝时，氮化反应在低温下进行，这是由于在氮气气氛中进行铝粉末的氮化反应的同时供应反应控制剂气体。注意，一般来说，陶瓷的初级颗粒直径尺寸取决于反应引发温度。在本发明的氮化铝中，氮化铝颗粒的粒径由氮化反应引发温度来确定。因为在低温下进行氮化反应，所以本发明的氮化铝是小粒径的氮化铝粉末。

除了上述具体说明之外，本发明的氮化铝与本发明生产氮化铝的方法中所述相同。所以，在这里不再详细描述相同的方案。本发明的氮化铝可以优选具有粒径为1微米或更小，比表面积为2.5m²/g或更大。当粒径是1微米或更小且比表面积为2.5m²/g或更大时，本发明的氮化铝是小粒径的氮化铝粉末。

实施例

下面将参考具体实施例描述本发明。

作为根据本发明的例子，制造氮化炉，并使用氮化炉来氮化铝粉末。图1显示制造的氮化炉的结构。

(氮化炉)

氮化炉1是电炉，包括箱形炉壳10、耐热性马弗炉11和加热器12。耐热性马弗炉11放置在炉壳10中，并具有加强肋。此外，耐热性马弗炉11的炉壁由不锈钢(例如SUS304，日本工业标准)制成。炉壁的厚度是6毫米。耐热性马弗炉11的内容积是80升。加热器12放置在炉壳10内，面对耐热性马弗炉11的外周表面。

耐热性马弗炉11具有气密性炉结构，当被真空泵14抽真空时，能保持0.1kPa的压力。

在氮化炉1中，在炉壳10的内周表面与耐热性马弗炉11的底表面之间有约70毫米的空间。氮化炉1配备有用于将空气送入该空间的空气供应装置15，和用于排出该空间内的空气的空气排出装置16。注意，空气供应装置15能将压力为0.6MPa的工业空气送入炉壳10与耐热性马弗炉11之间的空间内。

此外，氮化炉1配备有气体供应装置2。气体供应装置2能将氮气和氩气送入耐热性马弗炉11。

气体供应装置2包括氮气储罐21、氩气储罐25、管道20、阀门22和26，以及质流计23和27。管道20的一端与氮气储罐21和氩气储罐25连接，并开放另一端以便面对耐热性马弗炉11的炉壁。阀门22和26分别位于管道20和氮气储罐21之间的连接处以及管道20和氩气储罐25之间的连接处。质流计23和27位于管道20中，并检测通过管道20的气体的流速。质流计23和27由YAMATAKE Co.，Ltd制造。注意，可以通过质流计23和27将来自气体供应装置2的气体的流速适宜地控制在2-50升/分钟的范围内。

另外，氮化炉1包括排出装置4，用于将耐热性马弗炉11内的气体排到外面。排出装置4包括管道41和排出阀门42。管道41的一端通入耐热性马弗炉11，并在另一端向耐热性马弗炉11的外部开放。排出阀门42位于管道41中，并控制通过管道41的气体的流速。

此外，氮化炉1配备有压力表51，用于检测耐热性马弗炉11内的气体压力。压力表51由CKD Co.，Ltd制造，其检测范围是0-200kPa，其接触数目是4。

此外，氮化炉1配备有四个热电偶52。热电偶52在四个位置检测耐热性马弗炉11的温度，即：在耐热性马弗炉11的底部炉壁内侧，在耐热性马弗炉11的底部表面壁外侧，在耐热性马弗炉11的顶部炉壁，和在装在耐热性马弗炉11内的铝粉末中。

氮化炉1还包括计算装置55，它与空气供应装置15、空气排出装置16、压力表51、热电偶52和阀门22、26和42电连接。计算装置55能从设备例如压力表51和热电偶52检测的数据计算耐热性马弗炉11内的环境变量，能根据对所需设定条件的偏移来决定阀门22、26和42的开放程度，并能开启和关闭各阀门22、26和42。此外，计算装置55能通过启动空气供应装置15和空气排出装置16将耐热性马弗炉11的温度保持在所希望的温度。此外，计算装置55可具有显示检测数据的输出装置(未显示)。

此外，要用氮化炉1氮化的铝粉末以这样一种状态被装入耐热性马弗炉11内，即将该粉末储存在箱形反应器盘17中。反应器盘17由石墨制成，内容积为6升。注意，根据铝粉末的量，反应器盘17被分层为1-3段使用。

实施例1

作为实施例1，平均粒径为30微米的高纯度铝粉末用氮化炉1氮化来生产氮化铝粉末。铝粉末由TOYO AlUMINIUM Co.，Ltd.生产，其纯度是99.7％。

首先，用手动混合器充分混合500克原料铝粉末和500克氮化铝粉末。该氮化铝粉末由TOYO AlUMINIUM Co.，Ltd.生产，其平均粒径是1.6微米。下表1显示原料的混合比例。

表1

实施例	原料
				铝粉末(克)	铝箔(克)	AlN粉末(克)
	1	500	0				500
2				300	200	500
	3	700	300				500
4				上段：500下段：500	00	上段：500下段：500
	5	上段：400中段：400下段：400	000				上段：600中段：600下段：600
6				1000	0	1500
	7	上段：1000下段：1000	00				上段：1500下段：1500

然后，将原料混合粉末储存在反应器盘17中。将反应器盘17放置在耐热性马弗炉11的中心。在一段中独立地使用反应器盘17。注意，当原料混合粉末储存在反应器盘17中时未被压缩。

然后，开启气体供应装置2的阀门22和排气装置4的阀门42，以便保持以10升/分钟的流速将氮气送入耐热性马弗炉11。在耐热性马弗炉11内的压力保持为115-125kPa。因此，在耐热性马弗炉11内，当温度升高到450℃时，露点是-50℃或更低。注意，用露点湿度计45来观测露点，放置露点湿度计45来检测排气装置4的管道41内侧。

在以10升/分钟的流速将氮气送入耐热性马弗炉11的同时，开启氮化炉1的加热器12，使耐热性马弗炉11内的温度以7℃/分钟的升温速率升高到460℃。然后，将该温度保持30分钟。

最后，将耐热性马弗炉11内的温度以5℃/分钟的升温速率升高到630℃，以便在下表2列出的工艺条件下进行氮化反应。

表2

实施例	设定条件
						N2包藏反应温度(℃)	N2包藏反应时间(分钟)	升温速率(℃/分钟)	氮化反应温度(℃)
1	460	30	5	630
					2	460	30	5	第一：640第二：750
3	460	30	5	630
					4	460	30	5	630
5	460	30	5	640
					6	460	30	10	670
7	460	30	10	第一：670第二：700

下面将描述在耐热性马弗炉11内以及工作物内的氮气和氩气的流速、电力供应、来自流速和电力供应的温度，以及在耐热性马弗炉11炉壁内侧和外侧之间的温度差异。当在耐热性马弗炉11内的温度达到630℃时，保持该温度，开启气体供应装置2的阀门26，将氩气以3升/分钟的流速送入耐热性马弗炉11。

在操作过程中，当氮化反应速率慢时，关闭阀门26以便减少或停止供应氩气，并进一步开启阀门22以使氮气的流速增加到13升/分钟。由此进行氮化反应。注意，通过热电偶52检测的温度和压力表51检测的耐热性马弗炉11内的气体压力来观察氮化反应的速率。

然后，当进行氮化反应时，开启阀门26，再次将氩气以1.5升/分钟的流速送入耐热性马弗炉11。

当耐热性马弗炉11内的气体压力恢复时，关闭阀门26，开启阀门22以使氮气流速增加到15升/分钟。在铝粉末在该状态下保持20分钟后，没有观察到气体压力下降和升温。由此，确认氮化反应终止。反应时间准确地是3小时。

注意，通过在氮化反应过程中将加热器12的电力供应调节在36-50％范围内来控制反应温度。此外，耐热性马弗炉11炉壁内侧和外侧之间的温度差异在20-30℃范围内。

最后，冷却耐热性马弗炉11，收集反应器盘17中的氮化铝粉末。下表3列出了氮化反应的反应条件和氮化炉1的操作条件。由此制得实施例1的氮化铝粉末。

表3

实施例	氮化反应条件					氮化炉的操作条件
									供电(％)	气体混合物比例(氮气(升/分钟)/氩气(升/分钟))				反应时间(小时)	工作物的温度(℃)	温差*(℃)
	反应开始时	第一间隔	第二间隔	最后
					1	36-50	10/3	13/0		13/1.5	15/0	3.0	610-640				20-30
2	30-70(自动控制)	10/3	13/0	13/3					15/0					5.0	730-770	30-70
					3	40-50	10/3	13/0		13/0.3-13/0.8	15/0	3.5	620-670				15-50
4	30-70	10/3	13/0	13/0.3-13/0.8					15/0					3.3	630-670	5-80
					5	30-70(自动控制)	10/3	13/0.8-13/1.5		13/0.3或13/1.0	15/0	3.7	600-660				20-90
6	10-55	8/2	8/6	8/4					10/0					2.0	677-723	5-50
					7	30-76	8/2	8/3.6		8/3.6	10/0	3.5	670-716				5-40

^*“温差”指耐热性马弗炉11的内侧温度和外侧温度之间的差异

(评价)

实施例1的氮化铝粉末的收集量是1260克。因为500克氮化铝粉末用作一部分原料，所以形成的氮化铝量是760克。这说明500克铝粉末以100％氮化产率被氮化成氮化铝粉末。

也就是说，当铝(Al)与氮气(N)反应形成氮化铝时，产物的重量在理论上是反应物重量的1.52倍(即(27+4)/27＝1.52)。当生产实施例1的氮化铝粉末时，铝粉末的加入量是500克。因此该加入量乘以1.52等于760克。

此外，当分析实施例1的氮化铝粉末时，发现氮含量是34.1％重量，氧含量是0.68％重量。所以，从重量分析的结果，也可以理解所制得的氮化铝粉末的氮化产率基本上是100％。

当检测氮化铝粉末的比表面积时，显示该值高达3.1m²/g。下表4总结了实施例1的氮化铝粉末的制备和分析结果。

表4

实施例	制备结果		分析结果
									AlN总量(克)	形成的AlN量(克)	氮含量(％)	氧含量(％)	初级颗粒平均直径(微米)	比表面积(m2/g)	微晶尺寸(埃)
1	1260	760	34.1	0.68	1或更小	3.1	未检测
								2	1260	760	34.0	0.73	1或更小	2.8	未检测
3	2010	1510	33.7	0.85	1或更小	未检测	1266&1103
								4	2520	1520	34.1	0.74	1或更小	未检测	1224&1234
5	3630	1830	34.0	9.20	1或更小	未检测	1665&1779
								6	2010	1510	33.9	0.75	1或更小	3.2	未检测
7	6020	3020	34.2	0.64	1或更小	4.5	未检测

此外，用SEM给实施例1的氮化铝粉末照相，图2显示所得的SEM相片。在这里，图2(a)是放大率为6000倍的相片，图2(b)是放大率为4000倍的相片。注意，图2的SEM相片是在用研钵粉碎所制得的氮化铝粉末之后拍摄的。可以容易地进行粉碎。

如图2所示，确定实施例1的氮化铝粉末的粒径基本上是1微米或更小。由此，可以理解实施例1的氮化铝粉末是难以通过常规氮化铝生产方法制备的细粉末。注意，在图2中观察到略粗的颗粒。略粗的颗粒是用作一部分原料的氮化铝粉末。此外，在图2中，看到大颗粒。大颗粒是初级颗粒聚集得到的二级颗粒。可以容易地通过进行粉碎而将二级颗粒制成氮化铝细粉末。

从上述应该理解，实施例1的氮化铝粉末以基本上100％氮化产率制得，并且含有粒径为1微米或更小的氮化铝细颗粒。

在实施例1中，进一步确定粒径为1微米或更小的氮化铝初级颗粒是由平均粒径为30微米的铝粉末制得，且比表面积同时得到增加。已经知道铝至氮化铝的反应伴随着16％的体积膨胀。由此，实施例1显示，当氮化反应在低温下进行时，即使不出现烧结，相邻颗粒也会通过反应得到的铝的体积膨胀而彼此粘结。

实施例2

作为实施例2，平均粒径为30微米的高纯度铝粉末与碎铝箔混合，并用氮化炉1氮化来生产氮化铝粉末。铝粉末由TOYO AlUMINIUM Co.，Ltd.生产，其纯度是99.7％。

在实施例2中，通过包括碎铝箔(其比平均粒径为30微米的原料铝粉末的颗粒更粗)，在要进行氮化的原料铝粉末颗粒之间形成大量空隙。因此，这是一个在这样假定的基础上进行氮化反应的例子，这个假定是当氮化反应在存在大量空隙的环境中进行时，这些空隙抑制颗粒彼此粘结，即使出现体积膨胀也是如此。

通过将铝箔切细到20-30微米厚度来形成碎铝箔。碎铝箔的表观比重是0.7-0.8，铝纯度是99.7％。注意，每个碎铝箔都具有不同的形状，这是因为通过切细铝箔来形成碎铝箔。

实施例2的氮化铝粉末按照以下方式生产。首先，称取表1列出的原料，并用手动混合器充分混合。具体地说，原料铝粉末包含300克铝粉末、200克碎铝箔以及平均粒径为1.6微米的500克氮化铝粉末。

然后，将原料铝粉末按照与实施例1相同的方式储存在反应器盘17中。在使用氮化炉1对原料铝粉末进行氮气包藏处理之后，进行氮化反应。此外，在确认氮化反应引发时，开始供应氩气。氮化炉1的操作条件列在表3中。

注意，在实施例2中，在将原料铝粉末于640℃保持2小时后，将其于750℃保持1小时，这是因为在其中包括粗的碎铝箔。进行附加的加热以便完全氮化碎铝箔。

此外，在实施例2中，使用计算装置55自动进行加热器12的电力供应。另外，在实施例2中，当在750℃进行氮化反应时，该反应剧烈地进行。因此，将氩气以3升/分钟的流速送入耐热性马弗炉11约15分钟。表3列出了氮化反应的反应条件。

(评价)

在实施例2中，氮化铝粉末的收集量是1260克，形成的氮化铝粉末量是760克。表4总结了实施例2的氮化铝粉末的制备和分析结果。注意，在收集的氮化铝粉末中，没有保留碎铝箔的形状。收集的氮化铝粉末作为干碎状态的粉末形成。

所以在实施例2的氮化铝粉末中，形成的氮化铝粉末占760克。重量变化表明500克铝粉末以100％氮化产率被氮化。

在实施例2的氮化铝粉末中，氮含量是34.0％重量，氧含量是0.73％重量。因为氮含量值高达34.0％，所以发现在实施例2的氮化铝粉末中，氮化产率基本上是100％。此外，检测实施例2的氮化铝粉末的粒径，发现该粒径是1微米或更小，这与实施例1的氮化铝粉末相似。

此外，当检测氮化铝粉末的比表面积时，显示该值高达2.8m²/g。表4总结了实施例2的氮化铝粉末的制备和分析结果。

从上述应该理解，实施例2的氮化铝粉末以基本上100％氮化产率制得，并且含有粒径为1微米或更小的氮化铝细颗粒。

实施例3

作为实施例3，平均粒径为30微米的高纯度铝粉末与碎铝箔混合，并用氮化炉1氮化来生产氮化铝粉末。铝粉末由TOYO AlUMINIUM Co.，Ltd.生产，其纯度是99.7％。

在实施例3中除了使用300克碎铝箔、700克的平均粒径为30微米的高纯度铝粉末以及将氮化反应的反应温度设定为630℃之外，原料铝粉末在与实施例2相同的条件下进行氮化。

在实施例3中，由于要进行氮化的铝粉末的用量是实施例2中用量的两倍，所以总的生热量是实施例2中的两倍。由此，实施例3的目的是通过扩大的反应热使粗的碎铝箔进行氮化反应。

表1-3列出了原料铝粉末的组成以及氮化反应的具体反应条件。注意，在实施例3中，原料铝粉末储存在反应器容器17中，在用氮化炉1使原料铝粉末进行氮气包藏处理之后进行氮化反应。此外，在确认氮化反应引发时，开始供应氩气。氮化炉1的操作条件列在表2中。在实施例3中，氮化反应的反应时间是3小时30分钟。

(评价)

在实施例3中，氮化铝粉末的收集量是2010克，形成的氮化铝粉末量是1510克。表4总结了实施例3的氮化铝粉末的制备和分析结果。注意，在收集的氮化铝粉末中，没有保留铝箔的形状。碎铝箔被转化成氮化铝颗粒。

所以在实施例3的氮化铝粉末中，形成的氮化铝粉末占1510克。重量变化表明1000克铝粉末基本上以100％氮化产率被氮化。

在实施例3的氮化铝粉末中，氮含量是33.7％重量，氧含量是0.85％重量。因为氮含量值高达33.7％，所以发现在实施例3的氮化铝粉末中，氮化产率基本上是100％。

此外，从X-射线衍射分析检测的半宽值计算实施例3的氮化铝粉末的微晶尺寸，该尺寸在两个位置分别是1266埃和1103埃。表4总结了实施例3的氮化铝粉末的分析结果。

从上述应该理解，实施例3的氮化铝粉末以基本上100％氮化产率制得，并且含有粒径为1微米或更小的氮化铝细颗粒。

实施例4

作为实施例4，将平均粒径为30微米的高纯度铝粉末储存在分层为三段的反应器盘的上段和下段中，并用氮化炉1氮化来生产氮化铝粉末。铝粉末由TOYO AlUMINIUM Co.，Ltd.生产，其纯度是99.7％。

具体地说，用手动混合器将1000克原料铝粉末与1000克自制氮化铝粉末充分混合。注意，自制氮化铝粉末按照以下方式生产。按照与实施例1相同的方式制备氮化铝粉末。将所得的氮化铝粉末粉碎，然后筛分到500目。

充分混合的原料混合粉末被分成各1000克的部分。每个部分储存在独立的反应器盘中。在其中储存了分开的原料粉末的两个反应器盘用空盘分层。实施例4的目的是在这样的假定基础上进行氮化，即氮化炉1的加热器12能分别控制两个反应器盘的温度，即分层的反应器盘的上段和下段。

分层的反应器盘放置在图1所示的氮化炉1的耐热性马弗炉11中心。注意，在实施例4中，在用氮化炉1使原料混合粉末进行氮气包藏处理之后进行氮化反应。此外，在确认氮化反应引发时，开始供应氩气。氮化反应的反应条件列在表3中。

在实施例4的氮化反应中，在过去4分钟后，在耐热性马弗炉11中检测到略微的压力下降，例如从132.9kPa降至131.0kPa，这是因为达到了例如630℃的设定温度。因此，电力供应降低到30％。注意，以1.5升/分钟的流速供应氩气。在这种情况下，仅仅在反应器盘的下段观察到生热。因为电力供应降低，所以反应器盘上段的温度降低到580-590℃的范围内。结果，开始生产后1.5小时后，对加热器12的电力供应增加到60％。结果，当反应器盘上段中的原料混合粉末的温度是640℃时，引发了氮化反应。

通过热电偶52检测在耐热性马弗炉11底部的内侧和外侧之间的温差，发现该温差在5-80℃的范围内。在实施例4中，氮化反应的反应时间是3小时20分钟。

(评价)

在实施例4中，氮化铝粉末的收集量在反应器盘上段中是1260克，在反应器盘下段中是1260克，形成的氮化铝粉末总量是1520克，即在反应器盘上段中是760克，在反应器盘下段中是760克。表4总结了实施例4的氮化铝粉末的制备和分析结果。

所以在实施例4的氮化铝粉末中，形成的氮化铝粉末总共占1520克。重量变化表明1000克铝粉末基本上以100％氮化产率被氮化。

根据对实施例4的氮化铝粉末进行重量分析的结果，氮含量是34.1％重量，氧含量是0.74％重量。因为氮含量值高达34.1％，所以发现在实施例4的氮化铝粉末中，氮化产率基本上是100％。

此外，从X-射线衍射分析检测的半宽值计算实施例4的氮化铝粉末的微晶尺寸，该尺寸在两个位置分别是1224埃和1234埃。表4总结了实施例4的氮化铝粉末的分析结果。

从上述应该理解，实施例4的氮化铝粉末以基本上100％氮化产率制得，并且含有粒径为1微米或更小的氮化铝细颗粒。此外，当进行氮化反应时，发生的生热在反应器盘17的上段和下段之间偏移。因此，本发明人发现可以在同一炉内出现氮化反应的位移。在实施例4中，原料铝粉末的总用量是1000克，即500克和500克之和，这相对容易吸收反应热。但是，假定在反应器盘的各段中的原料铝粉末的储存量变大，如果氮化反应可以在反应器盘的各段中进行位移则是非常有利的。例如，当氮化炉的加热器能分别控制反应器盘的上段、中段和下段的温度时，在各反应器盘中出现的氮化反应可能位移，使得可以在单个氮化炉内放大原料铝粉末的加工量。

实施例5

以与实施例4相同的方式制备实施例5的氮化铝粉末，不同的是铝粉末还储存在分层为三段的反应器盘的中段中，并用氮化炉1氮化。

具体地说，用手动混合器将平均粒径为30微米的1200克高纯度铝粉末与1800克自制氮化铝粉末充分混合。铝粉末由TOYO AlUMINIUMCo.，Ltd.生产，其纯度是99.7％。注意，自制氮化铝粉末按照以下方式生产。按照与实施例1相同的方式制备氮化铝粉末。将所得的氮化铝粉末粉碎，然后筛分到500目。

充分混合的原料混合粉末被分成各1000克的三部分。每个部分储存在独立的反应器盘中。在其中储存了分开的原料混合粉末的三个反应器盘被分层，并放入耐热性马弗炉11内部。然后进行氮化反应。注意，具体条件列在表2和表3中。

在实施例5中，与实施例4相反，在反应器盘的三段中的每段都有工作物，设定的反应温度提高约10℃。因此，在反应器盘上段中的氮化反应的引发被更长地延迟，但是，在反应器盘的所有三段内储存的工作物中出现生热。在反应器盘的三段内产生的所有热量通过反应器盘以及放置反应器盘的耐热性马弗炉11的炉壁被释放到耐热性马弗炉11的外部。结果，在耐热性马弗炉11的炉壁内侧与外侧之间的温差在60-90℃范围内保持1.5小时。具体地说，在氮化炉1的耐热性马弗炉11内的工作物的温度在630-650℃范围内。另一方面，耐热性马弗炉11外侧的温度在550-590℃范围内。

在氮化反应中，耐热性马弗炉11底部的内侧与外侧之间的温差在5-90℃范围内。在实施例5中，氮化反应的反应时间是3小时40分钟。

(评价)

在实施例5中，氮化铝粉末的收集量在反应器盘上段中是1210克，在反应器盘中段中是1210克，在反应器盘下段中是1210克。因此，氮化铝粉末的收集总量是3630克。形成的氮化铝粉末量在反应器盘上段中是610克，在反应器盘中段中是610克，在反应器盘下段中是610克。结果，形成的氮化铝粉末总量是1830克。在各反应器盘上段、中段和下段中制得的氮化铝粉末的氮化产率没有区别。表4总结了实施例5的氮化铝粉末的制备和分析结果。

所以在实施例5的氮化铝粉末中，形成的氮化铝粉末总共占1830克。重量变化表明1200克铝粉末基本上以100％氮化产率被氮化。

根据对实施例5的氮化铝粉末进行重量分析的结果，氮含量是34.0％重量，氧含量是9.20％重量。因为氮含量值高达34.0％，所以发现在实施例5的氮化铝粉末中，氮化产率基本上是100％。

此外，从X-射线衍射分析检测的半宽值计算实施例5的氮化铝粉末的微晶尺寸，该尺寸在两个位置分别是1665埃和1779埃。表4总结了实施例5的氮化铝粉末的分析结果。

此外，用SEM给实施例5的氮化铝粉末照相，图3显示所得的SEM相片。在这里，图3(a)是放大率为2800倍的相片，图3(b)是放大率为4000倍的相片。注意，图3的SEM相片是在所制得的氮化铝粉末用研钵粉碎之后拍摄的。可以容易地进行粉碎。

如图3所示，确定实施例5的氮化铝粉末的粒径基本上是1微米或更小。由此，可以理解实施例5的氮化铝粉末是难以通过常规氮化铝生产方法制备的细粉末。

从上述应该理解，实施例5的氮化铝粉末以基本上100％氮化产率制得，并且含有粒径为1微米或更小的氮化铝细颗粒。

实施例6

作为实施例6，平均粒径为30微米的高纯度铝粉末用氮化炉1氮化来生产氮化铝粉末。铝粉末是由TOYO AlUMINIUM Co.，Ltd.生产的“AHL2504”(商品名)，其纯度是99.95％。

首先，用“V”型混合器充分混合1000克原料铝粉末和1500克氮化铝粉末。氮化铝粉末是由TOYO AlUMINIUM Co.，Ltd.生产的“UF”(商品名)，其平均粒径是1.6微米。表1显示原料的混合比例。

然后，将原料混合粉末储存在反应器盘17中。将反应器盘17放置在耐热性马弗炉11的中心。在一段中独立地使用反应器盘17。注意，当原料混合粉末储存在反应器盘17中时未被压缩。

然后，开启气体供应装置2的阀门22和排气装置4的阀门42，以便保持以10升/分钟的流速将氮气送入耐热性马弗炉11。在耐热性马弗炉11内的压力保持为120-150kPa。因此，在耐热性马弗炉11内，当温度升高到450℃时，露点是-50℃或更低。注意，用露点湿度计45来观测露点。

在以8升/分钟的流速将氮气送入耐热性马弗炉11的同时，开启氮化炉1的加热器12，使耐热性马弗炉11内的温度以7℃/分钟的升温速率升高到460℃。然后，将该温度保持30分钟。

最后，将耐热性马弗炉11内的温度以4℃/分钟的升温速率升高到670℃，在表2列出的工艺条件下进行氮化反应。

下面将描述在耐热性马弗炉11以及工作物内的氮气和氩气的流速、电力供应、来自流速和电力供应的温度，以及在耐热性马弗炉11炉壁内侧和外侧之间的温度差异。当在耐热性马弗炉11内的温度达到670℃且氮化反应被引发时，或当耐热性马弗炉11内的压力降低时，开启气体供应装置2的阀门26，将氩气以2-6升/分钟的流速送入耐热性马弗炉11。

在操作过程中，当氮化反应速率慢时，关闭阀门26以便减少或停止供应氩气，进一步开启阀门22以使氮气的流速增加到12升/分钟。由此进行氮化反应。

当原料混合粉末在该状态下保持30分钟时，没有观察到气体压力降低和升温。由此，本发明人确认氮化反应终止。反应时间是约2小时。

注意，通过在氮化反应过程中将加热器12的电力供应调节在10-55％范围内来控制反应温度。此外，通过空气供应装置15将工业空气送到耐热性马弗炉11的炉壁，使得炉壁的温度保持在500-550℃范围内。从氮化反应的引发到完成，工作物的的温度在675-723℃范围内。另外，耐热性马弗炉11炉壁内侧和外侧之间的温度差异在5-50℃范围内。

最后，冷却耐热性马弗炉11，收集反应器盘17中的氮化铝粉末。由此制得实施例1的氮化铝粉末。

(评价)

实施例6的氮化铝粉末的收集量是3010克。因为1500克氮化铝粉末用作一部分原料，所以形成的氮化铝量是1510克。这说明1000克铝粉末基本上以100％氮化产率被氮化成氮化铝粉末。

此外，当分析实施例6的氮化铝粉末时，发现氮含量是33.9％重量，氧含量是0.75％重量。所以，从重量分析的结果，也可以理解所制得的氮化铝粉末的氮化产率基本上是100％。

另外，当检测氮化铝粉末的比表面积时，显示该值高达3.2m²/g。表4总结了实施例6的氮化铝粉末的制备和分析结果。

从上述应该理解，实施例6的氮化铝粉末以基本上100％氮化产率制得，并且含有粒径为1微米或更小的氮化铝细颗粒。

实施例7

作为实施例7，将平均粒径为30微米的高纯度铝粉末储存在分层为三段的反应器盘的上段和下段中，并用氮化炉1氮化来生产氮化铝粉末。铝粉末是由TOYO AlUMINIUM Co.，Ltd.生产的“AHL 2504”(商品名)，其纯度是99.95％。

具体地说，用“V”型混合器将2000克原料铝粉末与3000克自制氮化铝粉末充分混合。注意，自制氮化铝粉末按照以下方式生产。按照与实施例1相同的方式制备氮化铝粉末。将所得的氮化铝粉末粉碎，然后筛分到500目。

充分混合的原料混合粉末被分成各2500克的部分。每个部分储存在独立的反应器盘中。在其中储存了分开的原料粉末的两个反应器盘用空盘分层。实施例7的目的是在这样的假定基础上进行氮化，即氮化炉1的加热器12能分别控制两个反应器盘的温度，即分层的反应器盘的上段和下段。

然后，在实施例7中，以与实施例6相同的方式对原料混合粉末进行氮气包藏处理，然后进行氮化反应。此外，在确认氮化反应引发时，开始供应氩气。在实施例7中的氮化反应的反应条件列在表3中。

(评价)

在实施例7中，氮化铝粉末的收集量是6020克。因为自制氮化铝粉末用作3000克原料的一部分，所以形成的氮化铝粉末的量是3020克，这表明2000克铝粉末基本上以100％氮化产率被氮化来生产氮化铝粉末。

此外，分析实施例7的氮化铝粉末，发现氮含量是34.2％重量，氧含量是0.64％重量。所以从重量分析的结果也能理解所制得的氮化铝粉末的氮化产率基本上是100％。

此外，检测氮化铝粉末的比表面积，该值显示高达4.5m²/g。表4总结了实施例7的氮化铝粉末的制备和分析结果。

从上述应该理解，实施例7的氮化铝粉末以基本上100％氮化产率制得，并且含有粒径为1微米或更小的氮化铝细颗粒。

根据实施例1-7，通过使用本发明生产氮化铝的方法，可以在低温下进行氮化反应并制备含有小粒径的细颗粒的氮化铝粉末。

此外，在本发明的实施例1-7中，氮化铝粉末以基本上100％氮化产率制得。因此，当如实施例1-7所述使用反应器盘时，在产物中没有杂质。所以，可以通过使用如实施例1-7所述的反应器盘来降低生产氮化铝粉末的成本。

现在已经全面描述了本发明，但对于本领域技术人员显然的是，在不偏离本发明和所附权利要求包括的精神或范围的情况下可以进行许多改变和改进。

Claims (20)

1、一种生产氮化铝的方法，包括以下步骤：

使铝粉末保持在氮气压力为105-300kPa的氮气气氛中，从而在500-1000℃的温度下进行氮化反应，其中将一种用于控制氮化反应进程的反应控制剂气体送入装有铝粉末的反应室中。

2、根据权利要求1的生产氮化铝的方法，其中在使铝粉末进行氮气包藏处理之后进行氮化反应，在该处理中，使铝粉末在450-600℃的氮气气氛中保持30-120分钟以使氮气包藏在铝粉末中。

3、根据权利要求1的生产氮化铝的方法，其中在将氮化反应产生的热量释放到反应室外部的同时进行氮化反应，这种释放通过反应炉的炉壁、划分反应室、以及将工作物温度与氮化反应引发温度之间的温差控制为100℃或更低来进行。

4、根据权利要求1的生产氮化铝的方法，其中氮气气氛通过一种从用于将氮气连续送入反应室的氮气供应装置供应的氮气以及一种从用于从反应室排出氮气的排气装置排出的氮气来保持。

5、根据权利要求1的生产氮化铝的方法，其中当反应室内的氮气压力降低时将反应控制剂气体送入反应室中。

6、根据权利要求3的生产氮化铝的方法，其中当工作物的温度升高时将反应控制剂气体送入反应室中。

7、根据权利要求1的生产氮化铝的方法，其中反应控制剂气体是选自氩气和氨气中的至少一种。

8、根据权利要求1的生产氮化铝的方法，其中当将反应室内的气体量作为100％体积时，将1-50％体积比例的反应控制剂气体送入反应室中。

9、根据权利要求1的生产氮化铝的方法，其中在将铝粉末加热到预定反应温度后，需要2-10小时来完成氮化反应。

10、根据权利要求9的生产氮化铝的方法，其中当将铝粉末加热到预定温度时开始供应反应控制剂气体，反应控制剂气体的供应量逐步增加到能控制氮化反应进程的预定气体分压，在将预定气体分压保持预定时间之后，逐步降低反应控制剂气体的气体分压，并停止供应反应控制剂气体。

11、根据权利要求10的生产氮化铝的方法，其中在停止供应反应控制剂气体之后进一步将氮气送入反应室。

12、氮化铝，经过以下步骤：使铝粉末保持在氮气压力为105-300kPa的氮气气氛中，从而在500-1000℃的温度下进行氮化反应，其中将一种用于控制氮化反应进程的反应控制剂气体送入装有铝粉末的反应室中。

13、根据权利要求12的氮化铝，它是平均粒径为1微米或更小且比表面积为2.5m²/g或更大的粉末。

14、根据权利要求12的氮化铝，其中在使铝粉末进行氮气包藏处理之后进行氮化反应，在该处理中，使铝粉末在450-600℃的氮气气氛中保持30-120分钟以使氮气包藏在铝粉末中。

15、根据权利要求12的氮化铝，其中在将氮化反应产生的热量释放到反应室外部的同时进行氮化反应，这种释放通过反应炉的炉壁、划分反应室、以及将工作物温度与氮化反应引发温度之间的温差控制为100℃或更低来进行。

16、根据权利要求12的氮化铝，其中氮气气氛通过一种从用于将氮气连续送入反应室的氮气供应装置供应的氮气以及一种从用于从反应室排出氮气的排气装置排出的氮气来保持。

17、根据权利要求12的氮化铝，其中当反应室内的氮气压力降低时将反应控制剂气体送入反应室中。

18、根据权利要求15的氮化铝，其中当工作物的温度升高时将反应控制剂气体送入反应室中。

19、根据权利要求12的氮化铝，其中反应控制剂气体是选自氩气和氨气中的至少一种。

20、根据权利要求12的氮化铝，其中当将反应室内的气体量作为100％体积时，将1-50％体积比例的反应控制剂气体送入反应室中。

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