CN1361748A - 从加氢处理装置及加氢裂化装置回收吹扫气 - Google Patents
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Abstract
本发明是一种从来自加氢处理器的吹扫气流中回收高压富氢气流的方法。该吹扫气流与作为最初氢气气源的合成气体混合以形成气体混合物。该包括吹扫气和合成气的混合气最好经处理后去掉酸性气体和可能存在的其它杂质。然后将混合气体比如用隔膜处理以萃取富氢气体和贫氢气体。然后将至少一部分富氢气体根据需要加热压缩并再循环到加氢处理器中。
Description
本发明要求享受1999年1月11日提交的美国临时申请No.60/115,391的优先权。
技术领域
本发明涉及石油精炼和气化的整体化方法,更具体地涉及溶剂脱沥青、气化和加氢处理的整体化方法。特别地,本发明是一种从来自加氢处理器的吹扫气流中回收氢气的方法,这里还有气化设备和伴生气体处理设备。
背景技术
由固态和液态的碳质燃料、特别是煤、焦炭、液态烃物料生产合成气的方法已被使用很长时间并且由于对能源需求增加以及对于清洁利用其它方面俱佳但仅仅是低值碳质的物料的需求,其在近年经历了重大改进。合成气可通过将反应性气体如空气或氧气与碳质燃料,通常在气化反应器中有蒸汽和/或水存在下一起加热生产合成气,该合成气从气化反应器中抽取出来。
特定碳质原料的气化及后续的燃烧提供了一种从这些其它方面俱佳但仅仅是非环保性原料生成动力燃料和所需化学制品的环保方法。煤、包括石油焦和其它碳质原料在内的石油基原料、废烃、来自重原油的残油和副产品通常被用于气化反应。
合成气混合物包括一氧化碳和氢气。氢气是商业上加氢反应中重要的反应剂。合成气还可用来从其它方面俱佳但仅仅是污染环境的燃料源发电,并可用作烃、含氧有机化合物或氨的合成原料气源。
合成气中常见的其它原料包括硫化氢、二氧化碳、氨、烃、氰化物以及呈碳和痕量金属形式的微粒。进料中杂质的量由进料的种类、所采用的特定气化过程以及操作条件来决定。任何情况下,除去这些杂质对于实施气化过程是至关重要的。
由于成品气由气化器排出,因此其通常要用洗涤技术进行冷却和净化操作,在此技术中该气体被引入一个洗涤器并与喷水接触,该喷水将气体冷却并将微粒和离子组分从合成气中除去。然后将该经过初步冷却的气体在用作合成气之前进行处理以便脱硫。
当所需产品为氢气时,如下所示将来自气化器的合成气用催化剂转变成氢气。
该转变过程也叫水煤气转换过程或蒸汽转化过程,其将水和一氧化碳转变成氢气和二氧化碳。该转变过程例如在美国专利No.5,472,986中进行了描述,该专利披露的内容以参考文献的形式引入本申请。
氢气通常要用到后续过程中,特别是加氢处理中。在许多应用场合,特别是烃类加氢处理中,氢气需具有较高的纯度并且压力大约在1000psi(6895kPa)到3000psi(20,684kPa)。因此转变后的合成气必须纯化到满足产品规格。
处理合成气以便提供富氢气流和富一氧化碳/二氧化碳气流。气体中其它杂质通常被夹带在富一氧化碳/二氧化碳气流中。纯化气体的方法之一是变压吸附法,但是这种方法费用较高并需要大量的基建投资。
隔膜系统也可用来产生分离。隔膜可使像氢气这样的小分子穿过(渗透)而较大分子(CO2,CO)则不能渗透过去。隔膜相对于变压吸附装置来说在成本上讲是一种有效的可供选择替代的方式。但是隔膜会降低氢气产品的压力,因此使用前必须加压。比如,当采用隔膜纯化时,产品氢气的压力明显地低于加氢处理器所需的压力。
发明内容
本发明是一种从来自加氢处理器的吹扫气流中回收氢气的方法。加氢处理气与液态烃流在加氢处理器中反应。加氢处理器的排出气被分开,一部分与氢气混合形成加氢处理气,其随后被引入加氢处理器中。包括加氢处理器排出气的吹扫气流与合成气混合。这种包括吹扫气和合成气的混合气有利地经处理将酸性气体和其它可能存在的杂质去掉。然后将混合气比如用隔膜处理以萃取氢气流和其余的一氧化碳/氢气流。该氢气流再循环回到加氢处理器中。
具体实施方式
这种从加氢处理器排气吹扫气中回收氢气的方法包括:将加氢处理器的排出气从加氢处理器中移出并且将一部分分出作为扫吹气,其余部分用作再循环加氢处理器的排出气。然后将吹扫气流与合成气流混合从而形成混合气流。这种生产合成气的气化设备具有除酸设备和生产分开的氢气流和燃料气流的设备。该混合气经本方法处理并将氢气与再循环的加氢处理器排出气混合形成加氢处理气。该加氢处理气随后被引入加氢处理器中。
在本发明的一个实施方案中,脱沥青油通过溶剂萃取与重质原油分离。来自萃取过程的塔底产品,沥青质,为低值烃原料。该原料有利地经气化生成氢气、动力煤气、蒸气以及用于化工生产的合成气。这种方法有利地具有有利地用于本发明方法中的气体处理设备。脱沥青油可在流化催化裂解装置中被加工成高值柴油来源。脱沥青油通常包含大量含硫含氮化合物。脱沥青油中还可含有长链烃。为了满足环保法规和产品规格,同时也为延长催化剂的寿命,该流化催化裂解装置的进料首先经过加氢处理以脱去硫分。本发明就是一种从该加氢处理方法中处理、回收一部分吹扫气的方法。
这里所用的术语“加氢处理”、“加氢裂化”和“加氢”可互换使用,都是指将氢气与烃混合物反应,其中烃混合物通常含有硫和其它不需要的组分。
加氢处理过程中,氢与烃混合物任选地在催化剂存在下接触。催化剂可加速碳-碳、碳-硫、碳-氮以及碳-氧之间化合键的断裂并且促进与氢键合。加氢处理的目的是通过脱硫、降低酸度并生成较小分子烃提高烃流的价值。
这里所用的术语“氢气”是指一种氢气分子的摩尔百分比大于约80%,优选大于约90%的气体。
完成加氢反应所需的压力、温度、流速以及催化剂都属于本领域公知内容。通常情况下,热加氢裂化的条件如下:反应温度大约在300℃到480℃之间;氢气的分压大约在30~200公斤/平方厘米之间;液体空间速度在约0.1每小时到2.0每小时之间。有利地加入催化剂,其量通常约为每份重量流体约0.01到0.30重量份。
当烃混合物与较纯的氢气接触时,加氢处理最有效。加氢处理要求富氢气体含有大于80%摩尔氢气。加氢处理会生成挥发性烃、挥发性含硫以及含氮的烃、硫化氢以及其它气体杂质。然而,离开加氢处理器的气体主要是氢气。该气体最好再循环回加氢处理器中。
反应中会有过量的氢气。加氢处理过程中,会形成硫化氢及短链烃如甲烷、乙烷、丙烷、丁烷和戊烷。当气流离开反应器时,其成分主要还是氢气。气流中还包含蒸发的烃、气态烃如甲烷和乙烷、还有硫化氢和其它杂质。该气流经处理以脱除可凝性气体,然后再循环到加氢处理反应器。除去可凝性气体需将加氢处理器的排出气冷却到大约0℃到100℃之间,优选为大约0℃到30℃之间。然而,加氢处理反应的非凝性副产物积累,以及吹扫气流必须从再循环气流中取出从而防止杂质富集到能抑制加氢处理反应的浓度。
该吹扫气流与作为氢气最初气源的合成气混合。
这里所用到的术语“合成气”是指其中所含氢气和一氧化碳的量均过量约5%摩尔的气体。氢气与一氧化碳的摩尔比可以是,而不必一定是,约为1比1。合成气体中通常会有一些惰性气体,特别是氮气和二氧化碳。这里通常还会有杂质如硫化氢和COS。合成气由是烃类燃料和氧气在反应器中,通常在有水蒸汽和/或水存在下经部分燃烧制备,在反应器中按比例生产出含一氧化碳和氢的混合物。
这里用来描述各种合适进料的术语“烃类”包括气态、液态以及固态烃、含碳原料及它们的混合物。事实上,基本上任何可燃性含碳有机原料或其浆液都可包含在术语“烃类”的定义中。固态、气态和液态进料可混合并同时使用,这些进料可包括按任意比例混合的链烷烃、烯烃烃、炔类、环烷烃、沥青化合物、芳烃化合物。
烃类燃料与含氧反应性气体如空气或者含有大于约90%摩尔氧的基本上纯的氧气、或者含有大于约21%摩尔氧的富氧空气进行反应,优选基本上纯的氧气。任选地,在温度控制调节剂如水蒸汽存在下在气化区完成烃类原料的部分氧化以获得热的、部分氧化合成气。
合成气可由任何部分氧化方法来制取。该气化过程优选采用含有高于约95%摩尔氧的基本上纯的氧气。该气化过程为本领域公知内容,比如参见美国专利No.4,099,382和No.4,178,758。这两篇文献公开的内容并入本申请作为参考。
在气化反应器中,烃类燃料与含游离氧的气体任选地在有温度调节剂存在下接触。反应区中,物料的温度一般在约900℃到1700℃的范围内,更典型地在约1100℃到1500℃的范围内。压力通常在约1个大气压(101.325kPa)到250个大气压(25,331kPa)之间,更典型地在约15个大气压(1519kPa)到150个大气压(15190kPa)之间,最典型地在约800psi(5516kPa)到2000psi(13789kPa)之间。
合成气被冷却并被洗去杂质,该过程优选伴随有例如通过产生蒸汽和/或过热蒸汽回收能量。此后可如传统的合成气生产一样进行低品质热量的回收。吹扫气通常,这里并非必须,在一些热量从合成气抽出之后与合成气混合。这里还可进行其它传统的气体处理步骤如将蒸汽除去以及如果合适对组成进行调节等。
如果所需的产品为氢气,最好将合成气或混合气进行蒸汽转化以提高氢气的相对产量。蒸汽转化是一种加入水或使用气体中所含的水分并使形成的气体混合物在蒸汽转化催化剂上进行绝热反应的方法。蒸汽转化的主要目的是增加气体混合物中氢气的量。合成气中含有由气化器进料中的硫形成的硫化氢(H2S)和COS。COS在蒸汽转化器中沿着与一氧化碳同样的反应路径转化成硫化氢和二氧化碳。
气化反应中合成气的组成通常为:25%到45%摩尔氢气,40%到50%摩尔一氧化碳气,10%到35%摩尔二氧化碳气以及痕量杂质。在蒸汽转化后的合成气体中,组成通常为:35%到65%摩尔氢气,0.3%到10%摩尔一氧化碳气,30%到60%摩尔二氧化碳气以及痕量杂质。这些范围并不是绝对的,而是随着气化的燃料以及气化参数而变化。
蒸汽转化催化剂是一种或多种处在耐热载体上的VIII族金属。可采用如例如第二重整器中采用的、传统的、随意填充陶制载体承载催化剂,但是由于其会使气体产生很大的压降,通常最好是采用整体状带有基本上与反应剂的流向平行的通道的催化剂。
蒸汽转化过程中的气体温度通常在750°F(398℃)到1050°F(565℃)之间。该过程可在从合成气回收热量之前进行。
合成气体中酸性气体的去除设备采用胺类溶剂或物理性溶剂将酸性气体特别是硫化氢从混合后的合成气/吹扫气流中除去。该酸性气体去除设备通常在较低温度下运行。合成气被冷却到低于约130℃,优选低于约90℃后,气体中的杂质特别是硫化合物和酸性气体可被轻易地除去。
硫化氢、酸性气体能够轻易地从合成气体中除去。与酸性气体反应的流体类型并不重要。传统的胺类溶剂如MDEA可用来除去硫化氢。还可采用物理性溶剂如SELEXOL(TM)和RECTIXOL(TM)。流体可以是溶剂,如较低的一元醇如甲醇,或多元醇如乙二醇等。流体中可含有胺如二乙醇胺、甲醇、N-甲基吡咯烷酮、或者聚乙二醇的二甲醚。由于物理性溶剂在高压下运行更佳,因此通常采用物理性溶剂。合成气在酸性气体去除接触器中与溶剂接触。所述接触器可以是本领域公知的任一种,包括塔盘或填充塔。这种除酸接触器的操作是本领域公知的。
该酸性气体去除装置的设计和操作优选地导致形成最小压降。因此,合成气的压力能保持下来。
有利地,在合成气体通过酸气去除装置之前将吹扫气流加入合成气中。其优点在于,但不仅限于:运行一个装置来去除杂质气体特别是酸性气体如硫化氢,其经济性好;合成气中氢的浓度得到富集。在本发明优选实施方案中,至少一部分来自加氢处理器的吹扫气通过合成气的酸气去除装置,然后再通过一个分离装置如隔膜从而将杂质去除并增加再循环富氢吹扫气中氢的浓度。
吹扫气流/合成气流混合后的压力约为500psi(3447kPa)到2000psi(13789kPa)之间,通常约在800psi(5516kPa)到1200psi(8274kPa)之间。混合气的温度可在很大范围内变化。
混合后的吹扫气/合成气进入气体分离装置如在设计上能使氢气分子通过又能阻止较大分子如一氧化碳通过的隔膜。隔膜可以是任一种相对于二氧化碳和一氧化碳优先被氢气渗透的隔膜。现有技术中公知有许多类型相对于氮气明显地优先使氢气扩散的隔膜材料。这种隔膜材料包括那些由硅橡胶、丁基橡胶、聚碳酸脂、聚苯醚、尼龙66、聚苯乙烯、聚砜、聚酰胺、聚酰亚胺、聚醚、聚亚芳基氧、聚氨酯、聚脂等构成的材料。隔膜装置可采用任一种传统的结构,优选采用中空纤维型结构。
富氢气渗透过隔膜,气体在穿过隔膜的渗透过程中压力明显地下降约500psi(3447kPa)到700psi(4826kPa)之间。然后富氢气根据需要加热压缩,并且至少一部分再循环到加氢处理器中。
富氢气有利地含有大于约80%,更为优选大于约90%摩尔氢气。
没有透过隔膜的气流中包括二氧化碳、一氧化碳以及一些氢气,当然其中还可能会有其它化合物特别是挥发性烃。这种没有透过隔膜的气体是一种适用于燃气轮机的良好燃料,其压力实际上不受隔膜的影响。透过隔膜的气体在进入燃气轮机燃烧之前最好先把压力降下来。
在本发明的一个重要实施方案中,来自后续加氢处理过程的吹扫气在气体混合物与胺类溶剂或物理性溶剂接触之前并且在蒸汽转化之后与合成气混合。
在本发明另一实施方案中,将气流在蒸汽转化装置内进行处理之前进行混合。COS可被转换成硫化氢和一氧化碳。当然一氧化碳能被转换成氢气和二氧化碳。但这对于本发明来说没有必要一烃和一氧化碳最好也能在非渗透性气体中用作燃料。
氢气与来自加氢处理器的被压缩到合适压力的再循环氢气混合。
来自酸性气体去除装置的硫化氢通到一酸性气流,该酸性气流被送到硫回收工序中。
从以上所公开的内容可以看出,本领域普通技术人员应当理解并懂得本发明至少一个实施方案包括一种从加氢处理器排放的吹扫气中回收氢气的方法。本发明方法的这个实施方案包括:
a) 在加氢处理器中,将烃物流与加氢处理器内的加氢处理气体反应,从而形成加氢处理器的排出气和液态产品;
b) 将加氢处理器的排出气取出;
c) 将一部分加氢处理器的排出气分出,从而形成再循环的加氢处理器的排出气流和吹扫气流;
d) 将加氢处理器排出的吹扫气与合成气流混合,从而形成混合气流;
e) 对上述混合气流进行处理以分离形成氢气流和燃气流;以及
f) 将再循环的加氢处理器的排出气与至少一部分氢气流混合以形成加氢处理气体,这里所述加氢处理气体被引入加氢处理器中。
加氢处理器的排出气优选包括氢气、硫化氢以及甲烷。在一优选实施方案中,在步骤(c)前将加氢处理器的排出气冷却到大约0℃到100℃之间,更为优选大约0℃到50℃之间,从而在步骤(c)之前除去可冷凝成分。该方法还可进一步包括在混合气分离成氢气和燃料气流之前将酸性气体从步骤(e)的混合气中除去。通常酸性气体由硫化氢构成。可以设想除去酸性气体的过程包括将混合气与SELEXOL(TM)、RECTIXOL(TM)、二乙醇胺、甲醇、N-甲基吡咯烷酮、或者聚乙二醇的二甲醚接触。该过程优选采用其中含有大于约80%摩尔氢气的加氢处理气体进行。在一优选实施方案中,合成气由大约25%到45%摩尔氢气、大约40%到50%摩尔一氧化碳气和大约10%到35%摩尔二氧化碳气构成。该过程优选包括经过蒸汽转化的合成气,其包括大约35%到65%摩尔氢气;大约0.2%到10%摩尔一氧化碳气;大约为30%到60%摩尔二氧化碳。
在本发明的另一实施方案中,该方法如下:将混合气分离成氢气流和燃料气流的过程包括将混合气与隔膜接触,该隔膜被设计成允许氢分子通过并能阻止较大分子通过。该隔膜优选由硅橡胶、丁基橡胶、聚碳酸脂、聚苯醚、尼龙66、聚苯乙烯、聚砜、聚酰胺、聚酰亚胺、聚醚、聚亚芳基氧、聚氨酯、聚脂材料中的一种或多种构成。该方法可进一步包括在将至少一部分氢气引入加氢处理器之前,加热并压缩氢气。氢气优选由大于约90%摩尔氢气构成。该方法还可进一步包括在将混合气分离成氢气流和燃料气流之前对步骤(e)的混合气进行蒸汽转化,这里蒸汽转化包括将水与气体混合物在蒸汽转化催化剂上反应。蒸汽转化催化剂优选为处在耐热载体上的一种或多种VIII族金属,并且这里气体的温度约在750°F(398℃)到1050°F(565℃)之间。
虽然本发明的组合物及方法是以优选实施方案的形式进行的描述,但是对于本领域普通技术人员在不脱离本发明概念和范围的条件下可以对这里描述的方法进行种改进。对于本领域技术人员来说所有类似的替换或修改都处在本发明权利要求书请求保护的范围和概念之中。
Claims (16)
1、一种从加氢处理器排出吹扫气中回收氢气的方法,该方法包括:
a)将烃物流和加氢处理气在加氢处理器中反应,从而形成加氢处理器排出气和液态产品;
b)将加氢处理器的排出气取出;
c)分离一部分加氢处理器的排出气,从而形成再循环的加氢处理器的排出气流和吹扫气流;
d)将加氢处理器排出吹扫气与合成气流混合,从而形成混合气流;
e)将所述混合气流处理以形成分离的氢气流和燃料气流;以及
f)将再循环加氢处理器的排出气与至少一部分氢气流混合以形成加氢处理气,这里所述加氢处理气被引入加氢处理器中。
2、权利要求1的方法,其中加氢处理器的排出气包括氢气、硫化氢、甲烷以及其它轻质烃。
3、权利要求1的方法,其中进一步包括将加氢处理器的排出气冷却到大约0℃到100℃之间从而在步骤(c)之前将可凝性成分去掉。
4、权利要求1的方法,其中进一步包括将加氢处理器的排出气冷却到大约0℃到50℃之间从而在步骤(c)之前将可凝性成分去掉。
5、权利要求1的方法,其中进一步包括在将混合气体分离成氢气流和燃料气流之前,将酸性气体从步骤(e)的混合气体中去掉。
6、权利要求5的方法,其中酸性气体包括硫化氢。
7、权利要求5的方法,其中将酸性气体去除的过程包括将混合气体与SELEXOL(TM)、RECTIXOL(TM)、二乙醇胺、甲醇、N-甲基吡咯烷酮、或者聚乙二醇的二甲醚中的一或多种接触。
8、权利要求1的方法,其中加氢处理气含有大于约80%摩尔氢气。
9、权利要求1的方法,其中合成气体包括:约25%到45%摩尔氢气,约40%到50%摩尔一氧化碳气以及约10%到35%摩尔二氧化碳气。
10、权利要求1的方法,其中合成气体为经过蒸汽转化的合成气体,其包括:约35%到65%摩尔氢气,约10%到20%摩尔一氧化碳气以及约30%到60%摩尔二氧化碳气。
11、权利要求1的方法,其中将步骤(e)的混合气分离成氢气流和燃料气流的操作包括将混合气与被设计用于允许氢气分子通过并能阻止较大分子通过的隔膜接触。
12、权利要求11的方法,其中隔膜由硅橡胶、丁基橡胶、聚碳酸脂、聚苯醚、尼龙66、聚苯乙烯、聚砜、聚酰胺、聚酰亚胺、聚醚、聚亚芳基氧、聚氨酯、聚脂材料中的一种或多种构成。
13、权利要求11的方法,其中进一步包括在将至少一部分氢气引入加氢处理器之前加热并压缩氢气。
14、权利要求1的方法,其中氢气含有大于约90%摩尔氢气。
15、权利要求1的方法,其中进一步包括在将混合气分离成氢气流和燃料气流之前对步骤(e)的混合气进行蒸汽转化,这里蒸汽转化包括将水与气体混合物在蒸汽转化催化剂上反应。
16、权利要求15的方法,其中蒸汽转化催化剂为处在耐热载体上的一种或多种VIII族金属,并且这里气体的温度约在750℃到1050℃之间。
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