CN1274699A - 压电陶瓷组合物和使用该组合物的压电陶瓷元件 - Google Patents
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Abstract
本发明的目的是提供一种压电陶瓷组合物,其可以在1100℃或更低温度下烧制成压电陶瓷并提供压电陶瓷元件实际应用的足够的机电耦合系数kt,以及一种使用该组合物的压电陶瓷元件,其中压电陶瓷组合物含有通式为CaBi4(Ti1-ySiy)4O16的主要组分,y是0< y≤0.5,且其中压电陶瓷元件可以使用压电陶瓷组合物形成,在压电陶瓷两个主面形成电极同时在压电陶瓷内形成内部电极。
Description
本发明涉及一种压电陶瓷组合物和使用该组合物的压电陶瓷元件。本发明特别涉及一种用于压电陶瓷材料,例如压电陶瓷滤波器,压电振荡器和压电振动器的压电陶瓷组合物,以及使用该组合物的压电陶瓷元件。
含有例如锆钛酸铅陶瓷(Pb(TixZr1-x)O3)或钛酸铅(PbTiO3)作为主要组分的压电陶瓷组合物,已经广泛用于压电陶瓷元件如压电陶瓷滤波器,压电振荡器和压电振动器中的压电陶瓷组合物。
然而,氧化铅通常用于主要由锆钛酸铅陶瓷和钛酸铅组成的压电陶瓷组合物的制备过程中。因此,为防止由氧化铅蒸发引起的污染,应提供装置如滤器去除铅末,这样导致高生产成本。由于氧化铅的蒸发也降低了产品的均质性。
为解决上述问题,人们已经使用主要由层状铋化合物如(Ca1-xMx)Bi4Ti4O15,或在其中加入Mn制成的化合物组成的压电陶瓷组合物。这些压电陶瓷组合物由于不含任何氧化铅,因此没有上述问题。
然而,为获得实际应用的足够的陶瓷性能-机电耦合系数kt(10%或更高),主要由(Ca1-xMx)Bi4Ti4O15组成的常用压电陶瓷组合物应在1150℃或以上温度烧制。相应地,具有比烧制温度更高的熔点温度的电极材料应用于包含内部电极的压电陶瓷元件,这迫使使用昂贵的材料如铂和钯。问题是使用这种昂贵的电极材料增加了压电陶瓷元件的产品成本。
因此,本发明的主要目的是提供一种压电陶瓷组合物,其可以在1100℃或更低温度下烧制,由此获得的陶瓷表现出实际应用的足够的机电耦合系数kt,以及一种使用该组合物的压电陶瓷元件。
一方面,本发明提供了一种压电陶瓷组合物,其含有通式为CaBi4(Ti1-ySiy)O16的主要组分,其中y是0<y≤0.5。
本发明还提供了一种压电陶瓷组合物,其含有通式为(Ca1-xM1x)Bi4(Ti1-ySiy)4O15的主要组分,其中M1是不包括Ca的二价金属元素或不包括Bi的三价金属元素,其中y是0<y≤0.5。
在含有二价或三价金属元素M1的压电陶瓷组合物中,优选,当主要组分中M1是二价金属元素时,x是0<x≤0.5,以及当M1是三价金属元素时,x是0<x≤0.3。
在含有二价或三价金属元素M1的压电陶瓷组合物中,在主要组分中M1优选是Mg,Sr,Ba,La Ce,Pr,Nd,Sm,Gd,Dy,Er,Yb,Sc和Y中的至少一种元素。
本发明还提供了一种压电陶瓷组合物,其含有通式为(Ca1-xM22x/3)Bi4(Ti1-ySiy)4O15的主要组分,其中M2是不包括Bi的三价金属元素,其中x是0<x≤0.45以及y是0<y≤0.5。
在含有三价金属元素M2的压电陶瓷组合物中,在主要组分中M2优选是La,Ce,Pr,Nd,Sm,Gd,Dy,Er,Yb,Sc和Y中的至少一种元素。
本发明还提供了一种含有主要组分通式为CaBi4Ti4O15的压电陶瓷组合物,在上述通式的主要组分中相对1mol Bi含有0.5mol或更少(不包括0)的Si,以及在上述通式的主要组分中相对1mol Bi含有0.125mol或更少(不包括0)的二价金属元素不包括Ca,或在上述通式的主要组分中相对1mol Bi含有0.075mol或更少(不包括0)的三价金属元素不包括Bi。
在含有二价或三价金属元素的压电陶瓷组合物中,这些金属元素优选是Mg,Sr,Ba,La,Ce,Pr,Nd,Sm,Gd,Dy,Er,Yb,Sc和Y中的至少一种元素。
相对100%重量份的主要组分,如换算成MnCO3压电陶瓷组合物可以含有5.0%重量或更少量的锰。
本发明还提供了一种使用上述任意一种压电陶瓷组合物的压电陶瓷制作的电极的压电陶瓷元件。
通过在1100℃或更低温度下烧制上述的压电陶瓷组合物可以获得机电耦合系数为10%或更高的压电陶瓷。
使用上述压电陶瓷组合物的压电陶瓷制作的电极的压电陶瓷元件,具有很好的电学性能从而降低了产品成本。
参考附图,根据本发明实施方案将对本发明的这些目的和其它目的,性能和优点作详细描述。
图1是使用本发明压电陶瓷组合物的压电陶瓷元件的简图;和
图2是在图1的压电陶瓷元件中电线接头的简图。
根据本发明的压电陶瓷组合物,其含有通式为CaBi4(Ti1-ySiy)4O15的主要组分,其中y是0<y≤0.5。
另外,本发明的压电陶瓷组合物含有通式为(Ca1-xM1x)Bi4(Ti1-ySiy)4O15的主要组分,其中M1是不包括Ca的二价金属元素或不包括Bi的三价金属元素,其中y是0<y≤0.5。当M1是二价金属元素时,优选x是0<x≤0.5,以及当M1是三价金属元素时,优选x是0<x≤0.3。在上述主要组分中二价或三价金属元素M1可以使用元素如Mg,Sr,Ba,La,Ce,Pr,Nd,Sm,Gd,Dy,Er,Yb,Sc和Y。这些元素可以单独使用或它们中的一些结合使用。
另外本发明压电陶瓷组合物含有通式为(Ca1-xM22x/3)Bi4(Ti1-ySiy)4O15的主要组分,其中M2是不包括Bi的三价金属元素,其中x是0<x≤0.45以及y是0<y≤0.5。主要组分中的三价金属元素M2可以使用元素如La,Ce,Pr,Nd,Sm,Gd,Dy,Er,Yb,Sc和Y。这些元素可以单独使用或它们中的一些结合使用。
本发明还提供含有主要组分通式为CaBi4Ti4O15的压电陶瓷组合物,在通式代表的主要组分中相对1mol Bi含有0.5mol或更少(不包括0)的Si,以及在通式代表的主要组分中相对1mol Bi含有0.125mol或更少(不包括0)不包括Ca的二价金属元素,或在通式代表的主要组分中相对1mol Bi含有0.075mol或更少(不包括0)的不包括Bi三价金属元素。在含有二价或三价金属元素的压电陶瓷组合物中,可以使用金属元素如Mg,Sr,Ba,La,Ce,Pr,Nd,Sm,Gd,Dy,Er,Yb,Sc和Y。这些元素可以单独使用或它们中的一些结合使用。
相对100%重量的上述主要组分,可以含有换算成5.0%重量的锰的MnCO3。
图1中所示的压电陶瓷元件可以使用上述的压电陶瓷组合物制成。压电陶瓷元件10包括,例如,长方体压电陶瓷12。电极14和16各自形成于压电陶瓷12的两个主面的中心。例如形成的电极14和16形成为圆形并能在压电陶瓷12的同一侧面拉出。圆形的内部电极18相对于电极14和16也形成于压电陶瓷12内。内部电极18在压电陶瓷12的另一侧面拉出,其与电极14和16拉出的侧面相反。
如图2所示,上述的压电陶瓷元件10中,压电陶瓷12被极化,例如从电极14一边向电极16一边极化。电极14和16互相连接,在这些连接部位和内部电极18之间导入信号。通过信号的输入,压电陶瓷元件10作为压电振动器。压电陶瓷元件10中的压电陶瓷12可以通过在1100℃或更低温度下烧制前述压电陶瓷组合物获得。相应的,具有低熔点的金属如银可以用来制成内部电极18,从而获得价格低廉的压电陶瓷元件10。而且,用于压电陶瓷元件10中的压电陶瓷12获得的机电耦合系数为10%或更高。
本发明可以应用于元件构件,如前面压电陶瓷振动器10所示,以及其它压电陶瓷元件如压电陶瓷振动器,压电陶瓷滤波器和压电陶瓷振荡器,其采用前述元件构件的振动方式(例如,纵向摆动和纵向第三次谐波)。
(实施例)
CaCO3,Bi2CO3,TiO2,MgCO3,SrCO3,BaCO3,La2O3,Nd2O3,Sm2O3,Y2O3,SiO2和MnCO3作为制备起始物料。称取这些物料制成组合物(Ca1-xM1x)Bi4(Ti1-ySiy)4O15+z%重量MnCO3(M1代表不包括Ca的二价金属元素x,y和z是0≤x≤0.6,0≤y≤0.6和0≤z≤6.0),或(Ca1-xM2x)Bi4(Ti1-ySiy)4O15+z%重量MnCO3(M2代表不包括Bi三价金属元素,x,y和z是0≤x≤0.4,0≤y≤0.6和0≤z≤6.0),或(Ca1-xM32x/3)Bi4(Ti1-ySiy)4O15+z%重量MnCO3(M3代表三价金属元素不包括Bi,x,y和z是0≤x≤0.5,0≤y≤0.6和0≤z≤6.0)。使用球磨将称重的物料湿式混合4小时获得混合物。将获得的这种混合物干燥并在700℃-900℃煅烧获得煅烧产物。这种煅烧产物中加入适量的有机粘合剂,使用球磨湿磨,随后过40目筛调整晶粒大小。
将获得的物料在1000kg/cm3压力下模制成直径12.5mm和厚度1mm的盘,并将盘在空气中1050℃-1150℃下烧制获得盘状陶瓷。用银浆料包被在陶瓷的两个主面,烧固后形成银电极。150℃-200℃下在绝缘油中通过施加5-10kv/mm直流电压对陶瓷盘进行极化处理10-30分钟,由此获得压电陶瓷(样品)。对获得的每个样品测定其机电耦合系数kt。结果列于表1,2,3和4中。表1
表2
表3
表4
样品号 | M1 | x | y | z | 烧制温度(℃) | 密度(g/cm2) | Kt(%) |
1*2*3456*78910*111213141516*1718*19*20*21*2223242526 | MgMgMgMgMgMgMgMgMg | 000000000000000000.050.10.30.50.050.10.30.50.6 | 000.10.30.50.60.10.30.50.60.10.50.10.30.50.60.100000.10.10.10.10.1 | 0000000.50.50.50.51.01.05.05.05.05.06.00.50.50.50.50.50.50.50.50.5 | 11501100110011001100110011001100110011001100110011001100110011001100110011001100110011001100110011001100 | 6.876.346.916.926.886.566.856.936.856.626.987.007.047.027.026.586.456.586.676.486.526.887.016.886.896.11 | 14.3不能极化12.512.612.9不能极化12.813.112.69.012.912.111.811.911.28.910.27.98.18.07.616.517.916.814.210.2 |
注解:在样品号上的*号表示样品不在本发明范围内。 |
样品号 | M1 | x | y | z | 烧制温度(℃) | 密度(g/cm2) | Kt(%) |
272829303132333435*36*37*38*39404142434445*46*4748495051*52* | MgMgMgMgMgMgMgMgMgMgMgMgMgMgSrSrSrSrSrSrBaBaBaBaBaBa | 0.050.10.30.50.050.10.30.50.050.10.30.50.10.30.30.50.30.50.30.50.30.50.30.50.30.5 | 0.30.30.30.30.30.50.50.50.60.60.60.60.10.10.10.10.50.50.60.60.10.10.50.50.60.6 | 0.50.50.50.50.50.50.50.50.50.50.50.51.01.00.50.50.50.50.50.50.50.50.50.50.50.5 | 11001100110011001100110011001100110011001100110011001100110011001100110011001100110011001100110011001100 | 6.996.966.926.926.897.037.056.856.156.246.256.317.016.997.046.986.906.986.156.026.866.877.047.046.436.24 | 17.218.916.214.315.517.015.214.08.58.1不能极化不能极化14.914.116.519.617.120.77.68.314.413.515.314.08.3不能极化 |
注解:在样品号上的*号表示样品不在本发明范围内。 |
样品号 | M2 | x | y | z | 烧制温度(℃) | 密度(g/cm2) | Kt(%) |
535455565758*59*606162*636465*666768* | LaLaLaLaLaLaLaNdNdNdSmSmSmYYY | 0.10.30.10.30.40.10.30.10.10.10.10.10.10.10.10.1 | 0.10.10.50.50.50.60.60.10.50.60.10.50.60.10.50.6 | 0.50.50.50.50.50.50.50.50.50.50.50.50.50.50.50.5 | 1100110011001100110011001100110011001100110011001100110011001100 | 7.006.956.986.896.026.356.227.017.026.556.936.916.306.876.885.99 | 17.518.916.819.510.28.57.918.920.97.917.417.9不能极化19.521.0不能极化 |
注解:在样品号上的*号表示样品不在本发明范围内。 |
样品号 | M3 | x | y | z | 烧制温度(℃) | 密度(g/cm2) | Kt(%) |
697071727374*75*7677787980*81*828384*858687* | LaLaLaLaLaLaLaNdNdNdNdNdNdSmSmSmYYY | 0.150.450.50.150.450.150.450.150.150.450.450.150.150.150.150.150.150.150.15 | 0.10.10.10.50.50.60.60.10.50.10.50.60.60.10.50.60.10.50.6 | 0.50.50.50.50.50.50.50.50.50.50.50.50.50.50.50.50.50.50.5 | 1100110011001100110011001100110011001100110011001100110011001100110011001100 | 6.986.956.226.986.896.356.257.016.936.996.916.236.306.876.885.996.987.006.55 | 17.218.510.716.319.7不能极化不能极化19.118.918.318.17.6不能极化18.418.2不能极化18.217.48.0 |
注解:在样品号上的*号表示样品不在本发明范围内。 |
从表1-4中清楚地看出,1100℃或更低温度烧制是可以用于本发明的压电陶瓷组合物。机电耦合系数kt也落在实际10%或更高的范围内。压电陶瓷组合物优选不含二价金属元素M1,或x的范围优选0<x≤0.5,如26号样品所显示的M1的存在导致低效能,因为当x超过0.5时,机电耦合系数kt与x=0的组合物,或组合物不含M1相比明显降低。
压电陶瓷组合物还优选不含三价金属元素M2或x限定在0<x≤0.3的范围,如57号样品所显示的M2的存在导致低效能,因为当x超过0.3时,机电耦合系数kt与x=0的组合物,或组合物不含M2相比明显降低。
压电陶瓷组合物还优选不含任何三价金属元素M3或x限定在0<x≤0.45的范围,如71号样品所显示的M3的存在导致低效能因为当x超过0.45时,机电耦合系数kt与x=0的组合物或组合物不含M3相比明显降低。
y的范围确定为0<y≤0.5,因为当y是0时,如1号样品所示在烧结温度1100℃或更低温度模制体不能充分地烧结,如18,19,20和21号样品中所示不能获得实际应用需要的足够的机电耦合系数kt,或如2号样品所示陶瓷不能极化。
另一方面,如10,16,35,36,45,46,51,58,59,62,80和87号样品中所示,当y超过0.5时,不能获得实际应用需要的足够的机电耦合系数kt,或如6,37,38,52,65,68,74,75,81和84号样品所示陶瓷不能极化。
锰的加入量优选5.0%重量或更低,因为当加入量高于5.0%重量时,机电耦合系数kt与z=0的压电陶瓷组合物相比明显降低,或组合物不含Mn,如17号样品所显示的Mn的存在导致低效能。
如表1-4中所示,当通式中M1是Mg,Ba和Sr中的至少一种元素时,或当通式中M2或M3是La,Ce,Pr,Nd,Sm,Gd,Dy,Er,Yb,Sc和Y中的至少一种元素时本发明的效果显著。压电陶瓷组合物并不限于在此实施例中所述的这些,任何有效的组合物都在本发明范围内。
根据本发明,可以获得在1100℃或更低温度烧结的压电陶瓷组合物。使用本发明压电陶瓷组合物获得的压电陶瓷可以确保机电耦合系数kt为10%或更高即获得压电陶瓷元件实际应用所需的足够高的机电耦合系数。相应的,使用这种电极材料如低熔点的银可以制成内部电极,以获得价廉的压电陶瓷。不用说,可以防止铅末污染,因为压电陶瓷组合物不含任何铅,因此不需要特殊装置如滤器移走铅末从而降低产品成本。
Claims (10)
1.一种压电陶瓷组合物,其含有通式CaBi4(Ti1-ySiy)4O16代表的主要组分,其中y是0<y≤0.5。
2.一种压电陶瓷组合物,其含有通式(Ca1-xM1x)Bi4(Ti1-ySiy)4O15代表的主要组分,其中M1是不包括Ca的二价金属元素或不包括Bi的三价金属元素,其中y是0<y≤0.5。
3.根据权利要求2的压电陶瓷组合物,其中当主要组分中M1是二价金属元素时,x是0<x≤0.5,以及当M1是三价金属元素时,x是0<x≤0.3。
4.根据权利要求2或3的压电陶瓷组合物,其中在主要组分中M1是Mg,Sr,Ba,La,Ce,Pr,Nd,Sm,Gd,Dy,Er,Yb,Sc和Y中的至少一种元素。
5.一种压电陶瓷组合物,其含有通式(Ca1-xM22x/3)Bi4(Ti1-ySiy)4O15代表的主要组分,其中M2是不包括Bi的三价金属元素,其中x是0<x≤0.45以及y是0<y≤0.5。
6.根据权利要求5的压电陶瓷组合物,其中在主要组分中M2是La,Ce,Pr,Nd,Sm,Gd,Dy,Er,Yb,Sc和Y中的至少一种元素。
7.一种含有主要组分通式为CaBi4Ti4O15的压电陶瓷组合物,在上述通式的主要组分中相对1mol Bi含有0.5mol或更少(不包括0)的Si,以及在上述通式的主要组分中相对1mol Bi含有0.125mol或更少(不包括0)不包括Ca的二价金属元素,或在上述通式的主要组分中相对1mol Bi含有0.075mol或更少(不包括0)的不包括Bi三价金属元素。
8.根据权利要求7的压电陶瓷组合物,其中在主要组分中含有的二价金属元素或三价金属元素是Mg,Sr,Ba,La,Ce,Pr,Nd,Sm,Gd,Dy,Er,Yb,Sc和Y中的至少一种元素。
9.根据权利要求1-8中的任一项的压电陶瓷组合物,相对100%重量份的主要组分,压电陶瓷组合物可以含有可以换算成5.0%重量或更少量的锰的MnCO3。
10.一种包括使用权利要求1-9中任一项的压电陶瓷组合物的压电陶瓷制成的电极的压电陶瓷元件。
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