CN1210383C - 汽油组合物 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种含有主要量的沸程为30-230℃的烃类以及按汽油组合物计2-20%(体积)二异丁烯的无铅汽油组合物，所述的汽油组合物的RON为91-101，MON为81.3-93以及RON和MON之间的关系：(a)当101≥RON＞98，(57.65+0.35RON)≥MON＞(3.2RON-230.2)和(b)当98≥RON≥91，(57.65+0.35RON)≥MON≥(0.3RON+54)，条件是汽油组合物不含有任选被一个或多个卤素原子和/或C1-10烃基取代的增加MON的芳胺；一种制备这样的汽油组合物的方法；以及一种操作装有爆震传感器的火花点火式发动机驱动的汽车的方法，有改进的功率输出。

Description

汽油组合物
发明领域
本发明涉及汽油组合物，更具体地说，涉及无铅汽油组合物，它们的制备和应用。
发明背景
因为开始停止在汽油中使用含铅添加剂，含氧化合物特别是甲基叔丁基醚(MTBE)和叔丁醇(TBA)已广泛用作辛烷值增加剂。最近，特别是在美国，对无铅汽油从地下贮油罐突然溢流造成的地下水污染十分关心。MTBE和TBA缓慢使地下水变质，但MTBE在几个ppb的浓度下就可使饮用水产生明显的不愉快的气味。
U.S.2819953(Brown和Shapiro，转让给Ethyl)公开了某些以下分子式的氟代胺的应用，
Figure C0181458000031
其中R为氢、烷基、环烷基、芳基、烷芳基、或芳烷基；优选至多10个碳原子的基团，R为烷基、优选1-4个碳原子，而n为0或1-4中的一个整数。实施例III(第2栏40-50行)公开了将70份对氟苯胺加到1000份含有20％(体积)甲苯、20％(体积)二异丁烯、20％(体积)异辛烷和40％(体积)正庚烷的合成燃料中。实施例IV公开了将59份N-甲基对氟苯胺加到1000份相同的合成燃料中。表1(第4栏10-20行)指出，合成燃料本身的研究法辛烷值(RON)为77.1，加入2.56％对氟苯胺使RON提高到86，加入2.16％N-甲基对氟苯胺使RON提高到84.2，加入2.56％苯胺使RON提高到80.1和加入2.16％苯胺使RON提高到79.7。
U.S.5470358(Gaughan，转让给Exxon)公开了任选被一个或多个卤素原子和/或C1-10烃基取代的芳胺在提高无铅航空汽油基础燃料的马达法辛烷值(MON)达到至少约98方面的MON增加效果。芳胺具体为下式的那些芳胺
Figure C0181458000041
其中R1为C1-10烷基或卤素，而n为0-3中的一个整数，条件是当R1为烷基时，它在芳环上不能占有2-或6-位。实施例5(第6栏10-45行)具体涉及上述U.S.2819953中实施例III的合成燃料，并公开了燃料本身的MON为71.4，以及6％不同的N-甲基苯胺、苯胺、N-甲基-4-氟苯胺、4-氟苯胺、N-甲基-2-氟-4-甲基苯胺和2-氟苯基-4-甲基苯胺的加入使MON从71.4分别提高到87.0、85.8、86.2、84.5、81.2和82.6。
任选被一个或多个卤素原子和/或C1-10烃基取代的芳胺常常是有毒的，以及苯胺是已知的致癌物。所以，由于毒性，它们在汽油组合物中的存在是不希望的。
日本专利申请书JP08073870-A(Tonen Corporation)公开了含有至少10％(体积)C7-8烯烃的两冲程发动机汽油组合物，其50％蒸镏温度为93-105℃、终馏温度为110-150℃以及辛烷值(马达法，即MON)为至少95。可用的烯烃包括1-和3-庚烯、5-甲基-1-己烯、2，3，3-三甲基-1-丁烯、4，4-二甲基-2-庚烯、1，3-庚二烯、3-甲基-1，5-己二烯、1-辛烯、6-甲基-1-庚烯、2，4，4-三甲基-1-戊烯和3，4-二甲基-1，5-己二烯。据称这些组合物可得到高的功率输出和低的燃料消耗以及甚至在高的压缩比下也不会引起抱轴。
发明概述
现已发现，当用作装有爆震传感器的火花点火式发动机的燃料时，通过将二异丁烯加到某些具有RON至少91和MON不超过93的汽油组合物可得到能产生有利功率输出的汽油组合物。
根据本发明，提供一种含有主要量的沸程为30-230℃的烃类以及按汽油组合物计2-20％(体积)二异丁烯的无铅的汽油组合物，所述的汽油组合物的RON为91-101，MON为81.3-93以及RON和MON之间的关系如下：
(a)  当101≥RON＞98，(57.65+0.35RON)≥MON＞(3.2RON-230.2)和
(b)  当98≥RON≥91，(57.65+0.35RON)≥MON≥(0.3RON+54)，
条件是汽油组合物不含有任选被一个或多个卤素原子和/或C1-10烃基取代的增加MON的芳胺。
发明详述
汽油通常含有沸程为30-230℃的烃类混合物，根据每年的气侯和季节变化的最佳沸程和蒸馏曲线可变化。如上定义的汽油中的烃类传统上可用已知的方法由直馏汽油、合成生产的芳烃混合物、热裂化或催化裂化烃类、加氢裂化石油馏分或催化重整烃及它们的混合物。可将含氧化合物加到汽油中，它们包括醇类(例如甲醇、乙醇、异丙醇、叔丁醇和异丁醇)和醚类，优选每一分子含有5个或更多碳原子的醚类，例如甲基叔丁基醚(MTBE)。每分子含有5个或更多碳原子的醚的用量可高达15％(体积)；但如果使用甲醇，它的用量只可达3％(体积)，并需要稳定剂。对于乙醇来说，也可能需要稳定剂，可用到5％(体积)。异丁醇可用到10％(体积)，叔丁醇可用到7％(体积)和异丁醇可用到10％(体积)。
由于上述原因，避免含有叔丁醇或MTBE是优选的。因此，本发明优选的汽油组合物含有0-10％(体积)至少一种选自甲醇、乙醇、异丙醇和异丁醇的含氧化合物。
优选的是，本发明的汽油组合物可含有5-20％(体积)二异丁烯。二异丁烯也称为2，4，4-三甲基-1-戊烯。
本发明的其他优选的汽油组合物是其中MON为82-93以及RON和MON之间的关系如下的组合物：
(a)当101≥RON＞98.5，(57.65+0.35RON)≥MON＞(3.2RON-230.2)和
(b)当98.5≥RON≥91，(57.65+0.35RON)≥MON≥(0.4RON+45.6)。
本发明还提供一种制备如上定义的汽油组合物的方法，所述的方法包括将主要量的沸程为30-230℃的烃类和按汽油组合物计2-20％(体积)二异丁烯混合。
如上定义的汽油组合物可含有一种或多种添加剂，例如抗氧化剂、腐蚀抑制剂、无灰清净剂、去雾剂、染料和合成油或矿物油载体流体。适合的添加剂的例子通常在U.S.5855629中公开。
可将各添加剂组分单独加到汽油中或可与一种或多种稀释剂调合，制成添加剂浓缩物，并一起加到汽油中。
根据本发明，还提供一种操作装有爆震传感器的火花点燃式发动机驱动的汽车的方法，有改进的功率输出，所述的方法包括将上面定义的汽油组合物送入所述发动机的燃烧室。
将进一步从以下的说明性实施例来理解本发明，其中除非另加说明，份数、百分数和比例都以体积计，而温度按℃计。
在实施例中，燃料调合油由异辛烷、正庚烷、二甲苯、叔丁基过氧化物(TBP)、甲基叔丁基醚(MTBE)、二异丁烯(DIB)和下表1所示的烷基化油、重整生成油、轻直馏汽油、异构化生成油和抽余油炼油厂组分配方制得。
表1
性质 烷基化油1(A1) 烷基化油2(A2) 重整生成油1(P1) 重整生成油2(P2) 轻直馏汽油(LSR) 异构化生成油(I) 抽余油(R)
烃类类型含量(％v/v)烷烃异构烷烃烯烃环烷烃芳烃(ASTM D1319：1995) 0.0098.600.000.041.30 5.2090.560.850.100.30 5.5415.700.621.7271.64 7.1516.190.672.2671.60 46.0536.640.0214.513.82 4.087.730.004.432.99 24.5558.877.027.971.24
苯含量(％(体积))(EN12177：1998)     0.00     0.05     4.16     3.63     3.20     0.15     0.32
硫含量(毫克/公斤)(EN ISO14596：1998)     4     10     2     1     3     7     10
雷德蒸汽压RVP(hPa)(毫巴)     510     490     323     278     910     964     239
蒸馏(℃)IBPT10％(体积)T50％(体积)T90％(体积)FBP 32103137207 3572103120194 4287126165211 4588.5127.5165.5209.5 305473117 33.5394566138 51647982123
研究法辛烷值RON(ASTM D 2699)     94.0     95.8     102     101.4     71.9     87.9     67.1
马达法辛烷值MON(ASTM D 2700)     91.8     92.5     90.5     89.7     68.8     82.5     64.8
密度(15℃)(公斤/米3)ENISO 12185)     702.3     697.0     823.6     822.5     670.4     654.6     676.7
实施例1-11的燃料调合油(含有DIB)和对比例A-Q的燃料调合油(不含有DIB)列入下表2：
  实施例      DIB(％体积))     其他组分(％体积))   RON     MON   AKI   COND MAX  COND MIN
    1     15     72.25％异辛烷，12.75％正庚烷   94.4     89.8   92.1     90.7     82.3
    2     10     76.5％异辛烷，13.5％正庚烷   91.6     89.1   90.35     89.7     81.5
    3     20     68％异辛烷，12％正庚烷   96.5     90.1   93.3     91.4     83
    4     20     80％Al   100.5     92.2   96.35     92.8     91.4
    5     10     90％Al   97.9     91.6   94.75     91.9     83.4
    6     5     95％Al   97     91.5   94.25     91.6     83.1
    7     15     38％P2，32％LSR，15％I   94.6     84.8   89.7     90.8     82.4
    8     17     39％P2，44％R   92.4     83   87.7     90     81.7
    9     18     60％P2，22％LSR   98.8     86.6   92.7     92.2     86
    10     19.25     36.1％P2，30.4％LSR，14.25％I   95.9     85.7   90.8     91.2     82.8
    11     20     30％P2，50％R   91.7     83.2   87.45     89.7     81.5
对比例A     0     90％Al，10％P1   94.8     91   92.9     90.8     82.4
对比例B     0     75％Al，25％异辛烷   95.5     93.8   94.65     91.0     82.6
对比例C     0     95％Al，5％二甲苯   95.7     92.1   93.9     91.1     82.7
对比例D     0     98％异辛烷，2％正庚烷   98     98   98     92.0     83.4
对比例E     0     90％Al，10％二甲苯   96.6     92.2   94.4     91.5     83.0
对比例F     0     95％Al，5％MTBE   95.9     93   94.45     91.2     82.8
对比例G     0     96％异辛烷，4％正庚烷   96     96   96     91.3     82.8
对比例H     0     100％Al   94     91.8   92.9     90.6     82.2
对比例I     0     异辛烷含有0.6％w/vTBP   94     92   93     90.6     82.2
对比例J     0     90％Al，10％MTBE   97.6     92   94.8     91.8     83.3
对比例K     0     80％Al，20％MTBE   100.6     95.3   97.95     92.9     91.7
对比例L     0     100％异辛烷   100     100   100     92.7     89.8
对比例M     0     93％异辛烷，7％正庚烷   93     93   93     90.2     81.9
对比例N     0     94％异辛烷，6％正庚烷   94     94   94     90.6     82.2
对比例O     0     97％异辛烷，3％正庚烷   97     97   97     91.6     83.1
对比例P     0     92％异辛烷，8％正庚烷   92     92   92     89.7     81.6
对比例Q     0     商业基础汽油调合油   95.1     88.4   91.75     90.9     82.5
对比例Q的商业基础汽油调合油为77％烷烃、1.4％环烷烃、20.4％芳烃、0.6％烯烃、0.3％苯；RVP529毫巴；硫3ppmw。
在上表2中，AKI(抗爆指数)为RON和MON的平均值((RON+MON)/2)；在美国贴在零售汽油出口的配油泵上(缩写(R+M)/2)。在一定的RON值下，根据以下规定，COND MAX为MON的上限值，而COND MIN为MON的下限值：
(a)当101≥RON＞98，(57.65+0.35RON)≥MON＞(3.2RON-230.2)和
(b)当98≥RON≥91，(57.65+0.35RON)≥MON≥(0.3RON+54)。应当指出，在实施例1-11中每一个情况下，MON值都在上述规定(a)和(b)允许的范围内。在对比例的情况下，由于不含有DIB，它们都在本发明的范围外；对比例A至对比例P有上述规定(a)和(b)允许的上述的COND MAX的MON值，而对比例Q的MON在上述规定(a)和(b)允许的范围内。
在进行的试验中，通过单缸发动机试验表明，在最接近对比例相应燃料的相同的发动机操作条件下，实施例1-11的燃料产生较低的爆震强度。正如下文描述的，使用带有爆震传感器的小汽车即SAAB 90002.3t，在底盘功率计上进行了一些其他试验。
单缸发动机试验
用500毫升排气量的单缸“RICARDO HYDRA”(商标)发动机进行试验(缸径8.6厘米，活塞8.6厘米，连接杆长14.35厘米)。发动机为带中央安装火花塞的4活门单坡发动机。压缩比为10.5，在132曲柄角度废气阀打开，在370曲柄角度废气阀关闭，在350曲柄角度进气阀打开，在588曲柄角度进气阀关闭。油温和冷却剂温度保持在80℃。
用“KISTLER”(商标)6121压力传感器测量压力，并将压力信号用“AVL INDISKOP”(商标)分析仪进行分析。燃料/空气混合物的浓度用“HORIBA EXSA-1500”(商标)分析仪监测，并保持在化学计量值的0.2％范围内(λ＝1)。与爆震有关的压力波动用电子滤波器过滤在5-10千赫之间的压力信号、电子放大来取得；这一压力波动信号的最大波幅在每一发动机周期测量。在400次连续周期的平均最大波幅作为爆震强度的量度。压力传感器的敏感性设定在50巴＝1伏。用这一敏感性，整个系统的校正表明，1伏信号的平均最大波幅相当于1.064巴的爆震强度(爆震信号的峰与峰幅)。在进行的结果中，爆震强度根据爆震信号的平均最大波幅以伏表示。
在典型的实验中，进行以下的步骤：
1.发动机首先用95RON的无铅汽油在稳定的条件下(3000转/分，完全节流)运转15分钟。
2.使发动机达到操作条件(在上死点后2度处点火，完全节流，1200转/分)。
3.切换到试验燃料并运转5分钟。
4.用“Horiba”分析仪监测混合物浓度，调节燃料注入脉冲，使λ＝1。
5.在压力信号上可看见爆震的提前点火证据。
6.1度延迟点火。
7.在试验编号的试验页加注，点火时间、制动扭矩和爆震强度。
8.提前点火0.5度并重复步骤7直到爆震强度超过0.8伏。
9.排出现有燃料，更换成下一燃料，然后重复步骤3-8。
从而在不同的点火时间下测量爆震强度(KI)。对于一定的燃料来说，随着点火提前，发动机爆震越多，爆震强度增加。
当爆震强度超过所选的阈值时，限制点火提高的爆震(KLSA)规定为点火定时。在单位曲柄角度(CAD)下，在不同的KI阈值下，KLSA的数值被记录，结果列入表3-13中，用于实施例1-11与对比例中各自最接近可比项(根据RON)的比较。对于在表3-8中记录的实验，它构成内部相关的系列(系列I)，在KI为0.25伏(KLSA1)、0.5伏(KLSA2)、和0.8伏(KLSA3)下测量KLSA。在这一阶段，在除去发动机沉积物以后，将发动机重新装配在不同的试验床上。然后进行表9-13中的实验，並构成不同的内部相关系列(系列II)，其中与系列I相比，对于任何给定的燃料，发动机对爆震都不敏感。在系列II中，在KI为0.4伏(KLSA4)和0.8伏(KLSA5)下测量KLSA。KLSA的数值越大，对于一定的点火定时，爆震强度就越低，而燃料也越抗爆震。
表3(系列I)
实施例    DIB％     RON     MON     AKI     KLSA 1(CAD)     KLSA 2(CAD)     KLSA 3(CAD)
   1对比例A对比例B对比例C对比例F对比例G     1500000     94.494.895.595.795.996     89.89193.892.19396     92.192.994.6593.994.4596     2.41.2-0.20.45-0.45-2.3     3.32.10.851.850.65-0.93     4.052.71.72.651.650.3
表4(系列I)
实施例    DIB％     RON     MON   AKI     KLSA 1(CAD)      KLSA 2(CAD)     KLSA 3(CAD)
   2对比例H对比例I对比例B对比例F对比例G     1000000     91.6949495.595.996     89.191.89293.89396   90.3592.99394.6594.4596     0.25-0.45-2.2-0.2-0.45-2.3     1.20.53-20.850.65-0.93     1.91.4-1.41.71.650.3
表5(系列I)
实施例    DIB％     RON     MON     AKI     KLSA 1(CAD)   KLSA 2(CAD)   KLSA 3(CAD)
   3对比例J对比例D对比例E     20000     96.597.69896.6     90.1929892.2     93.394.89894.4     4.24.1-0.32.3   5.55.351.63.7   6.76.62.64.8
表6(系列I)
实施例    DIB％   RON   MON   ALI   KLSA 1(CAD)   KLSA 2(CAD)   KLSA 3(CAD)
   4对比例K     200   100.5100.6   92.295.3   96.3597.95   10.17.46   12.510.8   14.514.3
表7(系列I)
实施例    DIB％     RON   MON     AKI     KLSA 1(CAD)     KLSA 2(CAD)     KLSA 3(CAD)
   5对比例L对比例D     1000     97.910098   91.610098     94.7510098     5.75.4-0.3     7.57.21.6     8.938.52.6
表8(系列I)
实施例  DIB％     RON   MON   AKI     KLSA 1(CAD)     KLSA 2(CAD)     KLSA 3(CAD)
   6对比例D    50     9798   91.598   94.2598     1.4-0.3     2.51.6     3.32.6
表9(系列II)
实施例 DIB％ RON MON AKI KLSA 4(CAD) KLSA 5(CAD)
  7对比例Q对比例G 1500 94.695.196 84.888.496 89.791.7596 6.35.95.2 7.77.16.4
表10(系列II)
实施例    DIB％     RON     MON     AKI     KLSA 4(CAD)     KLSA 5(CAD)
   8对比例M对比例N     1700     92.49394     839394     87.79394     4.52.13.2     5.53.04.3
表11(系列II)
实施例    DIB％     RON     MON     AKI     KLSA 4(CAD)     KLSA 5(CAD)
   9对比例L     180     98.8100     86.6100     92.7100     11.09.4     13.110.9
表12(系列II)
实施例  DIB％     RON     MON     AKI     KLSA 4(CAD)     KLSA 5(CAD)
   10对比例G对比例O  19.2500     95.99697     85.79697     90.89697     7.45.27.3     8.66.48.4
表13(系列II)
实施例    DIB％     RON     MON     AKI     KLSA 4(CAD)     KLSA 5(CAD)
   11对比例P对比例M对比例N     20000     91.7929394     83.2929394     87.45929394     3.31.12.13.2     4.62.13.04.3
从表3-13可以看出，实施例1-11的每种燃料都比有可比RON和更高AKI但不含DIB的对比例有令人吃惊更高的KLSA值。
在底盘功率计上的小汽车试验
所用的小汽车为SAAB 9000 2.3t，它有带爆震传感器的2.3升的涡轮增压火花点火式发动机。
在第一系列试验中，使用实施例10的燃料，与对比例G比较。对每种燃料测量车辆牵引计划(VTE)和加速时间。
对于每一加速时间，取3个测量值。在每一燃料变化下，在读数以前，调整小汽车在第4齿轮的七连续加速、75％节流、1500-3500转/分。在每一序列中，将温度恒定到0.3℃(平均28℃)，大气压(1005毫巴)和湿度(相对湿度18％)也保持不变。
VTE在1500、2500和3500转/分下在第4齿轮全节流下测量。此外，通过在第4齿轮从1200到3500转/分的75％节流加速时间(AT1)、在第4齿轮从1200到3500转/分的全节流加速(AT2)和在第5齿轮从1200到3300转/分(AT3)测量了三个加速时间。使用用于程序10/G/10/G10/G的燃料在小汽车上测量了6个性能参数。结果列入下表14
  实施例的燃料     RON     MON     AKI     VTE(公斤力)                  加速时间(5)
  1500转/分   2500转/分   3500转/分   运转   AT1   AT2   AT3
    10     95.9     85.7     90.8     228     309     317     123   14.013.9813.85   13.4313.4313.38   21.5021.5821.55
    对比例G     96     96     96     220     279     297     123   14.4014.4314.20   14.2814.3514.08   22.6522.6522.80
    10     95.9     85.7     90.8     231     310     316     123   13.1813.2313.33   13.0513.0813.10   21.1521.1320.98
    对比例G     96     96     96     219     282     298     123   13.9314.0513.40   13.9014.1013.33   22.4322.4022.35
    10     95.9     85.7     90.8     236     311     315     123   13.3313.3813.20   13.2013.1813.10   21.1321.2021.15
    对比例G     96     96     96     220     278     295     123   14.0313.5014.05   13.9314.1014.08   22.3522.3522.40
    实施例10的平均值     95.9     85.7     90.8     231.7     310     316   13.49   13.21   21.26
    对比例G的平均值     96     96     96     219.7     279.7     296.7   14.00   14.05   22.49
从表14可以看出，含有19.25％DIB的实施例10的燃料比有类似RON但有高得多的AKI的对比例Q有好得多的功率和加速性能。
在第二系列试验中，只以程序7/Q7/Q/7/Q/7的燃料测量VTE值，如上述不同的是试验了实施例7的燃料，与对比例Q的商业基础汽油调合油比较。结果列入下表15。
表15
    实施例的燃料     RON     MON     AKI                VTE(公斤力)
 1500转/分  2500转/分  3500转/分
    7     94.6     84.8     89.7     214     302     300
    对比例Q     95.1     88.4     91.75     213     300     299
    7     94.6     84.8     89.7     213     302     302
    对比例Q     95.1     88.4     91.75     213     301     298
    7     94.6     84.8     89.7     216     303     299
    对比例Q     95.1     88.4     91.75     215     300     298
    7     94.6     84.8     89.7     214     302     302
实施例7的平均值     94.6     84.8     89.7     214.3     302.3     300.8
对比例Q的平均值     95.1     88.4     91.75     213.7     300.3     298.3
应当指出，AKI尽管比对比例Q低2个单位，但实施例7的燃料仍有更高的功率输出。

Claims (6)

1.一种含有主要量沸程为30-230℃的烃类以及按汽油组合物计2-20体积％二异丁烯的无铅汽油组合物，所述的汽油组合物的RON为91-101，MON为81.3-93以及RON和MON之间的关系：
(a)当101≥RON＞98，(57.65+0.35RON)≥MON＞(3.2RON-230.2)和
(b)当98≥RON≥91，(57.65+0.35RON)≥MON≥(0.3RON+54)。
条件是汽油组合物不含有任选被一个或多个卤素原子和/或C1-10烃基取代的增加MON的芳胺。
2.根据权利要求1的汽油组合物，它含有不超过10体积％至少一种选自不超过3体积％的甲醇、不超过5体积％的乙醇、不超过10体积％的异丙醇或不超过10体积％的异丁醇的含氧化合物。
3.根据权利要求1的汽油组合物，它含有5-20体积％二异丁烯。
4.根据权利要求1的方法，其中MON为82-93，RON和MON之间的关系为：
(a)当101≥RON＞98.5，(57.65+0.35RON)≥MON＞(3.2RON-230.2)和
(b)当98.5≥RON≥91，(57.65+0.35RON)≥MON≥(0.4RON+45.6)。
5.制备权利要求1-4中任一项的汽油组合物的方法，包括将含有主要量的沸程为30-230℃的烃类与按汽油组合物计2-20体积％的二异丁烯混合。
6.权利要求1-4中任一项的汽油组合物的用途，其特征在于所述汽油组合物用在装有爆震传感器的火花点火式发动机驱动的汽车中。
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