JP5043276B2 - ガソリン組成物 - Google Patents

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    • C10L1/04Liquid carbonaceous fuels essentially based on blends of hydrocarbons
    • C10L1/06Liquid carbonaceous fuels essentially based on blends of hydrocarbons for spark ignition

Description

【0001】
発明の分野
本発明は、ガソリン組成物に関し、より特定的には無鉛化ガソリン組成物、それらの製造及び使用に関する。
【0002】
発明の背景
ガソリンからの鉛添加剤の除去が始まったために、酸素化物、特にメチル−t−ブチルエーテル(MTBE)及びt−ブチルアルコール(TBA)がオクタンブースターとして広く使用されてきた。より最近では、特にアメリカ合衆国において、地下貯蔵タンクからの無鉛化ガソリンの事故流出による地下水の汚染の懸念が現れた。MTBE及びTBAは、地下水内において分解が遅く、そしてMTBEはppbレベルの濃度において飲み水に対して顕著に不快な味を伝達し得る。
【0003】
米国特許第2,819,953号(Brown及びShapiro、ass.Ethyl)は、式:
【化1】
の所定のフルオロ置換アミンの使用を開示する、式中、Rは水素、アルキル、シクロアルキル、アリール、アルカリール又はアラルキルであり;好ましくは最大10個の炭素原子を含む基に限定され、好ましくはRは1〜4個の炭素原子からのアルキルであり、そしてnは0又は1〜4の整数である。例III(第2欄40〜50行)は70部のp−フルオロアニリンを、20容量%のトルエン、20容量%のジイソブチレン、20容量%のイソオクタン、及び40容量%のn−ヘプタンからなる1000部の合成燃料へ加えることを開示する。例IVは、59部のN−メチル−p−フルオロアニリンを1000部の同じ合成燃料へ加えることを開示する。表I(第4欄10〜20行)は、合成燃料自体のリサーチ法オクタン価(Research Octane Number(RON))が77.1であり、2.56%のp−フルオロアニリンの導入がRONを86へ上げ、2.16%のN−メチル−p−フルオロアニリンの導入がRONを84.2へ上げ、2.56%のアニリンの導入がRONを80.1へ上げ、そして2.16%のアニリンの導入がRONを79.7へ上げることを示す。
【0004】
米国特許5,470,358(Gaughan,ass.Exxon)は、無鉛航空ガソリンベース燃料のモーター法オクタン価(motor octane number(MON))を少なくとも約98までブーストすることにおいて、1種又はそれ以上のハロゲン原子及び/又はC1-10ヒドロカルビル基により随意に置換される芳香族アミンMONブースティング効果を開示する。芳香族アミンは、特に以下の式のものである、
【化2】
式中、R1 はC1-10アルキル基又はハロゲンであり、そしてnは0〜3の整数であり、R1 がアルキルの場合は、それは芳香族環の2−又は6−位を占めることはできない。例5(第6欄、10〜45行)は、特に上記米国特許第2,819,953号の例IIIの合成燃料に対して言及し、その燃料自体のMONが71.4であり、そして、6重量%のN−メチルフェニルアミン、フェニルアミン、N−メチル−4−フルオロフェニルアミン、4−フルオロフェニルアミン、N−メチル−2−フルオロ−4−メチルフェニルアミン及び2−フルオロフェニル−4−メチルフェニルアミンの様々な混合により、それぞれMONを71.4から87.0、85.8、86.2、84.5、81.2及び82.6まで増加させたことを開示する。
1種又はそれ以上のハロゲン原子及び/又はC1-10ヒドロカルビル基により随意に置換される芳香族アミンは、毒性である傾向があり、アニリンは発癌物質であることが公知である。それゆえ、毒性という理由で、ガソリン組成物中のこれらの存在は望ましくない。
【0005】
日本国特許出願JP08073870−A(東燃コーポレーション)は、2サイクルエンジン用の、少なくとも10容量%のC7-8 オレフィン性炭化水素を含有し及び93−105℃の50%蒸留温度及び110−150℃の最終蒸留温度並びに少なくとも95の(モーター法による)オクタン価(すなわちMON)とを有するガソリン組成物を開示する。利用できるオレフィンは、1−及び3−ヘプテン、5−メチル−1−ヘキセン、2,3,3−トリメチル−1−ブテン、4,4−ジメチル−2−ペンテン、1,3−ヘプタジエン、3−メチル−1,5−ヘキサジエン、1−オクテン、6−メチル−1−ヘプテン、2,4,4−トリメチル−1−ペンテン及び3,4−ジメチル−1,5−ヘキサジエンを含む。これらの組成物は、高出力及び低燃料消費を達成すると言われ、そして高圧縮比においてでさえ焼付けを発生しない。
【0006】
発明の要約
少なくとも91のRONを有しかつ93を超えないMONを有する所定のガソリン組成物中にジイソブチレンを混合させることにより、ノックセンサーを装備した火花点火エンジン内における燃料として使用される場合に、有利なパワー出力を発生させることができるガソリン組成物を提供することができることを見出した。
【0007】
本発明によれば、30〜230℃の範囲で沸騰する主要量の炭化水素、及びガソリン組成物を基準として2〜20容量%のジイソブチレンを含む無鉛ガソリン組成物であって、91〜101の範囲のリサーチ法オクタン価(RON)と81.3〜93の範囲のモーター法オクタン価(MON)を有し、そして
(a)101≧RON>98の場合、(57.65+0.35RON)≧MON>(3.2RON−230.2)、
及び
(b)98≧RON≧91の場合、(57.65+0.35RON)≧MON≧(0.3RON+54)、
のようなRONとMONとの関係であり、ただし、1種又はそれ以上のハロゲン原子及び/又はC1-10ヒドロカルビル基により随意に置換されるMONブースティング芳香族アミンを含まない該ガソリン組成物を提供する。
【0008】
発明の詳細な説明
ガソリンは、典型的には30〜230℃の範囲で沸騰する炭化水素混合物を含み、最適範囲及び蒸留曲線は気候及び1年の季節により変動する。上記規定されたようなガソリン中の炭化水素は、便利には直留ガソリンから、合成的に製造された芳香族炭化水素混合物から、熱又は接触的に分解した炭化水素から、水素化分解された石油フラクションから又は接触的に改質された炭化水素及びそれらの混合物から公知の方法において誘導される。ガソリン中に酸素化物を混合することもできる、そしてこれらは(メタノール、エタノール、イソプロパノール、t−ブタノール及びイソブタノールのような)アルコール及びエーテルを含み、好ましくは1分子当たり5個又はそれ以上の炭素分子を有するエーテル、例えばメチル−t−ブチルエーテル(MTBE)である。5個又はそれ以上の炭素分子を有するエーテルは、15%v/vまでの量で使用することができる、しかしメタノールが使用される場合は、それは3%v/vまでの量だけであり得り、かつ安定化剤が必要である。安定化剤はエタノールについても必要とされ得る、そしてそれは5%v/vまでの量で使用できる。イソプロパノールは10%v/vまでの量で、t−ブタノールは7%v/vまでの量で及びイソブタノールは10%v/vまでの量で使用できる。
【0009】
上記理由のために、t−ブタノール及び又はMTBEの含有は避けることが好ましい。従って、本発明の好ましいガソリン組成物は、メタノール、エタノール、イソプロパノール及びイソブタノールから選択される酸素化物の少なくとも1種を0容量%より大きくかつ10容量%以下の量含む。
有利には、本発明のガソリン組成物は、5〜20容量%のジイソブチレンを含むことができる。
ジイソブチレンは、2,4,4−トリメチル−1−ペンテンとしても公知である。
【0010】
本発明のさらに好ましいガソリン組成物は、MONが82〜93の範囲であり、RONとMONとの関係が
(a)101≧RON>98.5の場合、(57.65+0.35RON)≧MON>(3.2RON−230.2)、
及び
(b)98.5≧RON≧91の場合、(57.65+0.35RON)≧MON≧(0.4RON+45.6)、
であるような組成物である。
【0011】
さらに本発明は、30〜230℃の範囲で沸騰する主要量の炭化水素、及びガソリン組成物を基準として2〜20容量%のジイソブチレンを混合すること含む上記規定されたようなガソリン組成物の製造方法を提供する。
上記規定されたようなガソリン組成物は、抗酸化剤、摩擦抑制剤、無灰洗浄剤(ashless detergents)、曇り除去剤(dehazers)、染料及び合成又は鉱油キャリア流体のような1種又はそれ以上の添加剤を様々に含む。この様な添加剤の好適な例は、通常、米国特許第5,855,629号に記載される。
【0012】
添加成分はガソリン中に別々に加えられてもよく、1種又はそれ以上の希釈剤とともにブレンドされて添加剤濃縮物を形成してもよく、及びガソリンへ一緒に加えられてもよい。
本発明において、さらに、改良されたパワー出力を有するノックセンサーを装備した火花点火エンジンにより動かされる自動車を運転する方法であって、上記規定されたガソリン組成物を、前記エンジンの燃焼室中に導入することを含む該方法を提供する。
【0013】
本発明は、以下のそれらの例証によりさらに理解されるであろう、その中で他に指示がない限りは部、パーセント及び比は容量によるものであり、温度は摂氏温度におけるものである。
以下の例において、燃料ブレンドは、以下の第1表に示されるイソオクタン、n−ヘプタン、キシレン、t−ブチルペルオキシド(TBP)、メチル−t−ブチルエーテル(MTBE)、ジイソブチレン(DIB)及びアルキレート、プラットフォーメート(platformate)、軽質直留、イソメレート(isomerate)及びラフィネート製油所成分から配合される。
【0014】
【表1】
【0015】
【表2】
【0016】
例1〜12(DIBを含む)及び比較例A〜Q(DIBを含まない)の燃料ブレンドを、以下の第2表中に示す。
【0017】
【表3】
【0018】
【表4】
【0019】
上記第2表において、アンチノックインデックス(Anti−Knock Index)、AKIはRONとMONとの平均((RON)+MON)/2)であり、そして米国において小売ガソリン出口における分散ポンプ上に((R+M)/2)と省略されて)記載される。COND MAXは、規定:
(a)101≧RON>98の場合、(57.65+0.35RON)≧MON>(3.2RON−230.2)、
及び
(b)98≧RON≧91の場合、(57.65+0.35RON)≧MON≧(0.3RON+54)、
に従って、与えられたRON値についての、MONについての値の上限であり、COND MINはMONについての値の下限である。
【0020】
例1〜11のそれぞれの場合において、MON値は上記規定(a)及び(b)により許容される範囲内に下がることが表される。DIBを含まないことによって、全てが本発明の範囲外に下がる比較例の場合、比較例A〜比較例Pは上記規定(a)及び(b)により認められるCOND MAX値より上のMON値を有し、比較例Qは比較例A〜Pは上記規定(a)及び(b)により認められる範囲内のMON値を有する。
【0021】
以下の試験において、単一シリンダーエンジン試験を介して、最も近い比較例燃料に相当するものと同じエンジン運転条件において、例1〜11の燃料がより低いノック強度を与えることを示す。数種のさらなる試験を、ノックセンサーを装備した車、すなわち後で説明するようなSAAB9000 2.3t、を使用して車台動力計において行った。
【0022】
単一シリンダーエンジン試験
試験を、500mlの排気量の単一シリンダー“RICARDO HYDRA”(商標)エンジンを使用して行った(内径8.6cm、ストローク8.6cm、連接棒長さ14.35cm)。該エンジンは、中心に点火プラグを取り付けた4バルブのペントルーフ(pent−roof)エンジンであった。圧縮比は10.5、排気バルブは132クランク角度にて開口し、排気バルブは370クランク角度にて閉まり、吸気バルブは350クランク角度にて開口し、吸気バルブは588クランク角度にて閉まる。油温及び冷却剤温度を80℃に維持した。
【0023】
圧力を“KISTLER”(商標)6121圧力変換器を用いて測定し、圧力信号を“AVL INDISKOP”(商標)アナライザーを用いて分析した。燃料/空気混合強度を“HORIBA EXSA−1500”(商標)アナライザーを用いてモニターし、0.2%の化学量論値(ラムダ=1)内に維持した。ノックに関連して変動する圧力信号を、電子フィルタを用いて5kHz〜10kHz間の圧力信号をフィルタリングすることにより抽出し、電気的に増幅し、そしてこの変動する圧力の最大振幅を全てのエンジンサイクルについて測定した。400の連続サイクルにわたる最大振幅値の平均を、ノック強度の基準として取得した。圧力変換器の感度を、50バール=1Vに設定した。この感度を使用して、全体システムのキャリブレーションは、1Vの信号の平均最大振幅が、1.064バールのノック強度(ノック信号のピーク強度に対するピーク)に等しいことを示した。以下の結果において、ノック強度(KI)はノック信号の平均最大強度に関してボルトで示す。
【0024】
典型的な実験において、以下の段階が続く;
1. エンジンを、95RONの無鉛ガソリンで15分間、安定状態において第一の運転をする(3000RPM、フルスロットル)。
2. エンジンを運転条件へ導く(頂部始点の後2度において点火、フルスロットル、1200RPM)。
3. 試験燃料へ切り替え、そして5分間運転する。
4. “Horiba”アナライザーを使用して混合強度をモニターし、燃料注入パルスを調節してラムダ=1を得る。
5. 圧力信号にノックの証拠が見られるまで点火を進める。
6. 1度単位で点火を遅らせる。
7. 試験番号、点火タイミング、ブレーキトルク、及びノック強度の試験番号のシートで記録を作成する。
8. 0.5度単位で点火を進め、そしてノック強度が0.8Vを超えるまで段階7を繰り返す。
9. 存在する燃料を排出し、次の燃料に切り替え及び段階3〜8を繰り返す。
【0025】
それゆえ、ノック強度(KI)を異なる点火タイミングで測定する。
与えられた燃料について点火が進むとき、エンジンはよりノックし、そしてノック強度は増加する。
【0026】
ノック限定点火進角(knock limited spark advance)(KLSA)は、ノック強度(KI)が選択された限界値を超える場合の点火のタイミングとして規定される。クランク角度(CAD)の単位において、異なるKIの限界値におけるKLSAの値を記録した、そして結果を、第3〜13表において、以下の例1〜11のそれぞれについて最も近い比較可能な比較例のそれぞれとの(RONに関する)比較において与える。それは内部コヒーレントシリーズ(シリーズI)を形成する第3〜8表に記録された実験について、KLSAを0.25V(KLSA 1)、0.5V(KLSA 2)及び0.8V(KLSA 3)のKIにおいて測定した。この段階において、エンジン堆積物を除去した後に、エンジンを異なる試験台上で新たに組み立てた。それから第9〜13表における実験を続け、そして異なる内部構成シリーズ(シリーズII)を形成させた、エンジンはシリーズIに比べ任意の与えられた燃料を少なくノックする傾向にあった。シリーズIIにおいて、0.4V(KLSA 4)及び0.8V(KLSA 5)のKIにおいてKLSAを測定した。KLSAの値が大きいほど、与えられた点火タイミングにおけるノック強度は低くなった、そしてノックに対してより耐性であった。
【0027】
【0028】
【0029】
【0030】
【0031】
【0032】
【0033】
【0034】
【0035】
【0036】
【0037】
【0038】
第3〜13表までは、例1〜11の各燃料は、RONがより高いが比較可能かつAKIがより高いがDIBを有さない比較例よりも驚くべき高いKLSA値を有すること分かった。
【0039】
車台動力計における車試験
使用した車は、SAAB9000 2.3tであり、ノックセンサーを装備した2.3lのターボチャージの火花点火エンジンを有する。
試験の第一シリーズにおいて、例10の燃料は比較例Gとの比較において使用した。車体牽引作用力(vehicle tractive effort)(VTE)と加速時間を各燃料について測定した。
【0040】
各加速時間について、3種の測定を行った。各燃料供給において、記録を取る前に、車を4速ギアにおいて7連続の加速、1500RPM〜3500RPMの75%スロットルを用いた条件にした。各シーケンスにおいて、温度は0.3℃以内で一定であり(平均28℃)、気圧(1005mbar)及び湿度(18%の相対湿度)も不変に維持した。
【0041】
VTEを1500RPM、2500RPM及び3500RPMにおいて、4速ギアのフルスロットルにて測定した。さらに、3種の加速時間、すなわち1200RPM〜3500RPMまで4速ギアでの75%スロットル加速(AT1)、1200RPM〜3500RPMまで4速ギアでのフルスロットル加速(AT2)及び5速ギアでの1200RPM〜3300RPMまでの加速(AT3)について測定した。車における6種の作用パラメーターを、シーケンス10/G/10/G/10/Gにおいて使用される燃料を用いて測定した。
結果を以下の第14表に示す。
【0042】
【表5】
【0043】
第14表から、19.25%のDIBを含む例10の燃料は、驚くべきことに、類似するRONを有するが非常に高いAKI値を有する比較例Gよりも、優れた力と加速を与えることが分かった。
試験の第二シリーズにおいて、上述のようにVTE値を単独で測定したが、例7の燃料を市販ベースのガソリンブレンド比較例Qとの比較において、7/Q/7/Q/7/Qの燃料シーケンスで試験することが異なっている。
結果を以下の第15表に示す。
【0044】
【0045】
AKIが2単位低いにもかかわらず、例7の燃料はより多くのパワー出力を与えることが分かった。

Claims (6)

  1. 30〜230℃の範囲で沸騰する主要量の炭化水素、及びガソリン組成物を基準として2〜20容量%のジイソブチレンを含む無鉛ガソリン組成物であって、91〜101の範囲のリサーチ法オクタン価(RON)と81.3〜93の範囲のモーター法オクタン価(MON)を有し、そして
    (a)101≧RON>98の場合、(57.65+0.35RON)≧MON>(3.2RON−230.2)、
    及び
    (b)98≧RON≧91の場合、(57.65+0.35RON)≧MON≧(0.3RON+54)、
    のようなRONとMONとの関係であり、ただし、1種又はそれ以上のハロゲン原子及び/又はC1-10ヒドロカルビル基により随意に置換されるMONブースティング芳香族アミンを含まない該ガソリン組成物。
  2. メタノール、エタノール、イソプロパノール及びイソブタノールから選択される酸素化物の少なくとも1種を0容量%より大きくかつ10容量%以下の量含む請求項1のガソリン組成物。
  3. 5〜20容量%のジイソブチレンを含む請求項1又は2のガソリン組成物。
  4. MONが82〜93の範囲であり、RONとMONとの関係が
    (a)101≧RON>98.5の場合、(57.65+0.35RON)≧MON>(3.2RON−230.2)、
    及び
    (b)98.5≧RON≧91の場合、(57.65+0.35RON)≧MON≧(0.4RON+45.6)、
    である請求項1〜3のいずれか1項のガソリン組成物。
  5. 30〜230℃の範囲で沸騰する主要量の炭化水素、及びガソリン組成物を基準として2〜20容量%のジイソブチレンを混合することを含む請求項1〜4のいずれか1項のガソリン組成物の製造方法。
  6. ノックセンサーを装備する火花点火エンジンにより動かされ、改良されたパワー出力を有する自動車の運転方法であって、請求項1〜4のいずれか1項のガソリン組成物を、前記エンジンの燃焼室内へ導入することを含む該方法。
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