CN1200764C - 改性化石燃料的催化剂 - Google Patents
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Abstract
本发明的目的是提供能够降低排放气体中黑烟量和NOX量的催化剂。本发明的特征在于是化石燃料箱和发动机燃烧室之间设置的催化剂，该催化剂以粘土和铈以及钍为主要成分，含有催化分解上述化石燃料的由上述原料还原烧结的陶瓷催化剂、铂催化剂或者含铂催化剂以及磁石。
Description
本发明涉及改性化石燃料，大幅度降低排放气体中的黑烟量、NOX量、CO量以及HC量，同时提高功率，提高燃烧效率的催化剂。
对于新车或者行走距离数万公里以下的车辆来说，发动机的燃烧效率良好，排放气体中有害气体的混入量就小。
但是，随着长年使用、行走距离增大，燃烧效率降低，有害气体的产生量增大。特别是柴油发动机车，排放气体中的黑烟混入量增加，这是大气污染的一个很大的原因。
解决这些问题的方法可以尝试现有的各种方法，但是大多是在排气管部分部位安装装置，主要是通过吸收燃烧后的排放气体或者用催化剂进行处理，都是与改善燃料的燃烧效率无关的方法。
作为改善燃料的燃烧效率的方法，也使用往燃料箱中直接投入，或者填充到在从燃料箱到发动机燃烧室的通路上设置的容器内部的活性剂等，但是现状是活性剂的性能和物理特性不完全等难以解决的问题多，实用性尚低。
只降低排放气体中的黑烟量容易，但是由于一降低黑烟量，NOX的量就增加，或者一降低NOX的量，黑烟量就增加，所以同时降低黑烟量和NOX的量极为困难。
即，如果具备使汽油中的难燃成分完全燃烧的条件，就可减少黑烟量，但必然也将氮氧化，从而也增大了NOX的量。
本发明的目的是提供可以同时降低黑烟量和NOX量的催化剂。
本发明的目的是提供可以催化分解化石燃料，使燃烧容易进行的改性陶瓷催化剂。
按照上述目的的本发明的特征在于：是在化石燃料箱和发动机燃烧室之间设置的改性化石燃烧的催化剂，该催化剂以粘土和铈以及钍为主要成分，含有催化分解上述化石燃料的由上述原料还原烧结的陶瓷催化剂、铂催化剂或者含铂催化剂以及磁铁。
而且，本发明的陶瓷催化剂的特征在于粘土和铈以及钍为主要成分，将其还原烧结。
本发明的上述和其它目的和优点通过下面的描述更加清楚。
图1是表示还原烧结本发明的陶瓷催化剂的温度和时间的曲线图。
图2是将本发明的催化剂用于车辆的状态示意图。
下面，对本发明的实施方案进行说明。
本发明所使用的陶瓷催化剂可以相信是文献上未记载的新型催化剂，是以作为基体成分的粘土和铈以及钍为主要成分，含有锌、锡或者钴一类可降低黑烟的元素的陶瓷催化剂，具有将化石燃料催化分解的作用。其结果是可以同时降低黑烟量和NOX的量。
具体地说，优选含有粘土、钍、锌、锡、镁以及钙的陶瓷催化剂。
本发明所使用的陶瓷催化剂具有下面的改性作用：可催化分解化石燃料，变成含有许多小分子的物质，使发动机燃烧室中的微小燃料滴喷雾和空气混合变得容易，使燃料更完全地燃烧。
本发明所使用的陶瓷催化剂可催化分解化石燃料的原因据推测为本发明的催化剂可增加化石燃料的挥发性成分。
上述成分的混合比例优选为ThO2 20～30重量份、CeO2 30～40重量份、ZnO 2.0～3.0重量份、SnO2 1～5重量份和CoO 1～3重量份，剩余物质为酸性粘土。
如果酸性粘土太少，催化剂的压缩强度和磨耗减量减小，如果太多，催化效果减小。
铈和钍的量如果太少，NOX减少得不够，如果太多，黑烟会增加。
锌、锡和钴，由于任意一个都具有减低黑烟量的作用，所以可以存在至少一种。但是，如果存在这三种，黑烟量能显著降低。
将上述成分制成微粉末，优选使粒度为10～15微米，将它们混合、还原烧结，制成本发明的陶瓷催化剂。
如果粒度太细，则处置不便；如果太大，则生成的陶瓷催化剂吸水率增大，催化效果下降。
还原烧结优选在800～1500℃下进行。如果不到800℃，由于烧结不足，无法得到给定的强度，如果超过了1500℃，低熔点物质发生反应，生成气体，陶瓷内部和表面上产生空隙，降低强度。
还原烧结优选在800～1500℃的温度范围内，温度在100℃以上上下浮动数次，同时进行烧结。具体地说，从800℃上升到1500℃进行烧结之后，从1500℃降低到1200℃进行烧结，再上升到1500℃进行烧结，在1500℃和1200℃～1400℃之间，上下浮动数次进行烧结，可以获得性能优良的催化剂，因此是优选的。进而，可以缓慢降低温度上下浮动的幅度。
上述陶瓷催化剂和铂催化剂或者含铂催化剂一起使用。
本发明所使用的含铂催化剂可以列举Pt-Re催化剂、Pt-Pd-Re催化剂等，只要含有Pt就可以，没有特别限定。
铂催化剂可以制成颗粒与本发明的陶瓷催化剂混合使用，或者也可以另外放置在容器中使用。而且，放置催化剂的容器的网状部分等上涂敷铂也可以。
铂催化剂或者含铂催化剂相对于陶瓷催化剂的混合比例优选0.5～20重量％。如果少于0.5重量％，虽然黑烟量降低，但NOX量增大，如果超过20重量％，NOX量降低，但黑烟量增大。
上述陶瓷催化剂和铂催化剂中如果同时使用作为催化助剂的磁铁，可以大幅度降低黑烟量和NOX量。只采用陶瓷催化剂和铂，不能大幅度降低NOX的量。
本发明所使用的磁铁可以使用永久磁铁和电磁铁。磁铁的使用比例优选是总重量(陶瓷催化剂、铂催化剂和磁铁的总量)的25～35重量％。
如果磁铁的使用量太小，NOX的量减小得不足，如果太多，黑烟量增加。
在使用永久磁铁时，在填充本发明的催化剂的管道外侧缠上线圈，给线圈通电，就会起到磁铁的作用。
本发明的催化剂陶瓷，吸水率(JIS R2205)可为1.0％以下，压缩强度(JIS A5210)可为6000kg/cm2以上，磨耗减量(JIS A 52097.8)可为0.1以下。
如果吸水率太高，则催化能力减弱，所以吸水率应尽可能接近零。
如果催化剂陶瓷如上所述，搭载到车辆上时，可以减少相对于行走中的振动、冲击的碎片和磨耗等的损伤，可以长期稳定并且经济地使用催化剂陶瓷。
催化剂陶瓷如果长时间与燃料接触，会发生燃料组分从陶瓷本身具有的气孔浸润到内部的现象。为了发挥催化剂作用，陶瓷的表面积大、多孔质的为好，但是燃料组分的浸入也是陶瓷的组织变脆弱，表面剥离和碎裂的原因。
将陶瓷颗粒在燃料中浸渍720个小时，这前后的压缩强度试验的结果，根据JIS R 2205测定的陶瓷颗粒的吸水率超过1％时，会引起强度变劣。
催化剂陶瓷的损伤(例如，车辆行走中振动引起的陶瓷的碎裂和磨耗等)不仅是由陶瓷寿命缩短引起的经济损失，由其碎片产生的颗粒和微粉末浸入燃烧室部分，是造成发动机部分损伤的原因，或者阻塞过滤器等的原因，其影响极大。
对于催化剂陶瓷的耐磨耗性，将耐磨耗性不同的陶瓷填充到金属容器中，在车辆(卡车)上装载约一个月时间，行走150小时之后，根据这前后的陶瓷颗粒的减量进行测定。
其结果是根据JIS A52097.8(陶瓷器质砖)，采用落砂式磨耗试验机测定的测定值(磨耗减量)超过0.2克的样品，可以认为只有少许磨耗的痕迹，在0.1克以下时，可以认为完全没有磨耗痕迹。
下面，举出实施例，对本发明进一步进行说明，但是，本发明并不限于这些实施例。
实施例1
将酸性粘土15重量份、ThO2 22重量份、CeO2 32重量份、ZnO 2.5重量份、SnO2 2.5重量份和CoO 0.7重量份混合，粉碎至粒度为12微米。
往上述混合物中加入水混和，成形，在还原炉中还原烧结。烧结条件如图1所示，升温到1500℃用3个小时，在1500℃左右烧结8个小时，从1500℃到1250℃用30分钟降下，烧结5个小时，用30分钟升温到1500℃，烧结8个小时，用30分钟降下到1300℃，烧结5小时，用30分钟升温到1500℃，烧结8个小时，用30分钟降低到1350℃，烧结5个小时，升温到1500℃，烧结8个小时。
这样制得的陶瓷催化剂可以制成多种形状使用。可以将蜂窝状大小的形状和球状、圆柱状等适当的形状的0.5～50毫米程度的直径(或者纵、横的长度)的催化剂可以一起使用。
实施例2
如上述制造的陶瓷催化剂(蜂窝形状5约300克，直径或者长、宽为5毫米～10毫米的多种形状的催化剂6约300克)和永久磁铁的小球7(300克)一起使用。如图2所示，车辆(行走完约22万公里的五十铃(株)的柴油机车(4吨车))的油箱1和发动机2之间的配管3上连接的容器4中填充催化剂。另外，将颗粒状铂-铼催化剂100克在放置催化剂的金属制网状容器8的一端形成涂层9。行走30公里后，测定黑烟量、NOX量、CO量、HC量。
为了进行比较，除了在下面的条件下进行之外，与上述实施例同样，测定黑烟量和NOX量，结果作为比较例1～7，一并列于下面的表1。
比较例1一点都不使用催化剂。
比较例2混合2克铂-铼催化剂。
比较例3混合180克铂-铼催化剂。
比较例4不使用铂催化剂。
比较例5不使用磁铁。
比较例6混合200克磁铁。
比较例7混合400克磁铁。
表1
| 实施例与比较例 | 黑烟量(％) | NOX量(ppm) | CO量(％) | HC量(ppm) |
| 实施例1 | 6 | 21 | 0.03 | 0.07 |
| 比较例1 | 72 | 113 | 2.92-3.44 | 2.21-2.92 |
| 比较例2 | 43 | 78 | 2.03-2.45 | 1.11-1.06 |
| 比较例3 | 69 | 47 | 1.05-1.12 | 2.03-2.11 |
| 比较例4 | 23 | 87 | 1.86-1.91 | 2.17-2.20 |
| 比较例5 | 27 | 92 | 1.92-2.11 | 1.86-2.05 |
| 比较例6 | 18 | 35 | 0.78-0.90 | 0.96-1.22 |
| 比较例7 | 29 | 27 | 0.45-0.42 | 0.27-0.35 |
实施例3
制备陶瓷催化剂，除了使用下面的表2中记载的组成的催化剂之外，与实施例2相同，测定黑烟量和NOX量。结果作为实施例3～7，列于下面的表3。
表2
| 实施例 | 酸性粘土 | ThO2 | CeO2 | ZnO | SnO2 | CoO |
| 3 | 30 | 30 | 30 | 2 | 5 | 3 |
| 4 | 35 | 20 | 40 | 3 | 1 | 1 |
| 5 | 30 | 30 | 30 | 10 | 0 | 0 |
| 6 | 30 | 30 | 30 | 0 | 10 | 0 |
| 7 | 30 | 30 | 30 | 0 | 0 | 10 |
表3
| 实施例No. | 黑烟量(％) | NOX量(g/km) |
| 3 | 16 | 1.21 |
| 4 | 22 | 1.81 |
| 5 | 41 | 1.10 |
| 6 | 56 | 1.12 |
| 7 | 52 | 1.03 |
实施例8
带盖的玻璃瓶中加入1/3程度的实施例1记载的陶瓷催化剂，加入轻油至瓶的2/3，在盖上开钉子孔大小的孔，放置在日照良好的窗侧。15天左右后，如果日光照射，玻璃瓶内的温度上升，轻油溢出，从钉子孔以雾状喷射出来。为了进行比较，除了不使用陶瓷催化剂之外，在同样条件下的玻璃瓶未观察到有任何变化。
由此可推断：化石燃料(轻油)由于陶瓷催化剂的催化效果，可分解成低分子量的挥发性成分。
本发明效果的原因在理论上还不十分明确，但是，从上述实施例8可以推断：本发明的陶瓷催化剂可以使化石燃料成为低分子，由于燃烧容易进行，即使在氮难以被氧化的条件下，也几乎完全燃烧。
如上所述，根据本发明，通过燃烧前改性化石燃料，与其它催化剂同时使用，可具有同时显著减小黑烟量和NOX量的效果，达到迄今的催化剂完全没有的效果。
而且，本发明的陶瓷催化剂由于具有催化分解化石燃料的现有催化剂完全没有的作用，通过与其它催化剂组合，可以同时显著降低黑烟量和NOX量，获得迄今没有的效果。
Claims (6)
1.改性化石燃料的催化剂，是在化石燃料箱和发动机燃烧室之间设置的改性化石燃料的催化剂，其特征在于该催化剂含有粘土、铈、钍、锌、锡和钴，含有催化分解上述化石燃料的由上述原料还原烧结而得的陶瓷催化剂、铂催化剂或者含铂催化剂以及磁铁，所述陶瓷催化剂组成和含量以总量为100重量份计，为CeO2 30-40重量份、ThO2 20-30重量份、ZnO 2.0-3.0重量份、SnO2 1-5重量份、CoO 1-3重量份、其余为粘土。
2.权利要求1记载的催化剂，其中使用相对于上述陶瓷催化剂为0.5～20重量％的上述铂催化剂或者含铂催化剂。
3.权利要求2记载的催化剂，其中上述还原烧结在800～1500℃下进行。
4.权利要求3记载的催化剂，其中上述还原烧结在800～1500℃的温度范围内，使温度在100℃以上来回浮动数次，同时进行烧结。
5.权利要求4记载的催化剂，其中上述磁铁使用永久磁铁，该永久磁铁占催化剂总重量的25～35％重量。
6.催化分解化石燃料的陶瓷催化剂，其特征在于将CeO2 30-40重量份、ThO2 20-30重量份、ZnO 2.0-3.0重量份、SnO2 1-5重量份、CoO1-3重量份、其余为粘土的总重量为100重量份的混合物进行还原烧结。
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