KR20030033203A - 화석연료를 개질하는 촉매 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 배기 가스중의 NOx 량, 흑연량, 및 미립자량의 어느것도 저감시킬 수 있는 촉매를 제공한다.
화석연료 탱크와 엔진 연소실의 사이에 배치되는 화석연료를 개질하는 촉매로서, 상기 촉매는, 점토와 세륨 및 토륨을 주성분으로 하고 또한 칼슘 및/또는 스트론튬과 주석 및/또는 코발트를 함유하며, 이를 환원 소결한 상기 화석 연료를 접촉 분해하는 세라믹스 촉매와, 백금 촉매 또는 백금을 함유하는 촉매와, 자석을 갖는다.

Description

화석연료를 개질하는 촉매{Catalyst for reforming a fossil fuel}
본 발명은, 화석연료를 개질하여, 배기가스중의 NOx 량, 흑연량, 미립자(PM)량, CO 량, 및 HC 량을 대폭적으로 저감시키는 동시에 파워업시켜 연비도 향상시킨 신규 촉매에 관한 것이다.
신차 혹은 주행거리가 수만 km 이하인 차량에 대해서는, 엔진의 연소 효율이 좋으므로, 배기가스중의 유해 가스의 혼입량도 낮은 레벨이다.
그러나, 다년간 사용되어, 주행 거리가 증대해가면, 연소효율이 저하하고, 유해 가스의 발생량이 증가해 간다. 특히, 디젤 엔진차량에 있어서는, 배기 가스중의 흑연 및 미립자(PM) 혼입량이 증가하고, 이것이 대기 오염의 큰 원인의 하나로 되고 있다.
이들 문제를 해결하는 방법으로서, 종래로부터 몇개의 시험이 이루어져 왔으나, 대다수는 배기관의 일부에 장치를 장착하고, 주로 연소후의 배기 가스를 흡착 혹은 촉매에 의해 처리하는 것이며, 연료의 연소 효율의 개선과는 무관한 방법이었다.
연료의 연소 효율을 개선하는 방법으로서, 연료 탱크에 직접 투입하거나, 연료 탱크로부터 엔진의 연소실에 이르는 통로에 설치한 용기의 내부에 충진하여 사용되는 활성제 등도 사용되고 있으나, 활성제의 성능 및 물리 특성에 있어서 불완전하다는 등 해결해야할 문제점이 많고, 아직 실용성이 낮은 것이 현실이다.
배기 가스중의 흑연량을 저감시킬뿐이라면 용이하지만, 흑연량을 저감시키면 NOx 량이 증가하고, NOx 량을 저감시키면 흑연량이 증가하므로, 흑연량과 NOx 량의양쪽을 저감시키는 것은, 극히 곤란한 것이었다.
즉, 가솔린 중의 난연성 성분을 완전히 연소시키는 조건으로 하면, 흑연량은 감소하지만, 질소도 필연적으로 산화되므로, NOx 량도 증대하기 때문이다.
또한 흑연중에는 미립자(PM)가 혼입하고 있지만, 이 미립자는, NOx 량을 저감시키면 증가하고, 더우기 흑연량을 저감시켜도 흑연량 정도로는 저감할 수 없었기 때문에, NOx 량, 흑연량, 및 미립자 모두를 규정치 이하로 하는 것은, 극히 어려운 문제이며, 아직 이러한 작용을 하는 촉매는 전혀 알려져 있지 않다.
본 발명중 청구항 1 에 기재된 발명은, NOx 량, 흑연량 및 미립자량의 어느 것도 저감시킬 수 있는 신규 촉매를 제공하는 것을 목적으로 한다.
또한, 청구항 6 에 기재된 발명은, 화석 연료를 촉매 분해하고, 용이하게 연소할 수 있도록 개질하는 세라믹스 촉매를 제공하는 것을 목적으로 한다.
도 1 은 본 발명의 세라믹스 촉매를 환원 소결하는 온도 및 시간의 일예를 도시하는 선도.
도 2 는 본 발명에 의한 촉매를 차량에 사용하는 상태의 일예를 도시하는 개략도.
※ 도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명
1 : 차량의 탱크2 : 엔진
3 : 배관4 : 용기
5 : 하니콤 형상의 세라믹스 촉매
6 : 이종 형상의 세라믹스 촉매
7 : 영구 자석의 소구(小球)
8 : 망상 용기
9 : 백금-레늄 촉매의 코팅
상기 목적에 따른 본 발명중 청구항 1 에 기재된 발명은, 화석연료 탱크와 엔진 연소실의 사이에 배치되는 화석 연료를 개질하는 촉매로서, 상기 촉매는, 점토와 세륨 및 토륨을 주성분으로 하고 또한 칼슘 및/또는 스트론튬과, 주석 및/또는 코발트를 함유하며, 이것을 환원 소결한 상기 화석 연료를 접촉 분해하는 세라믹스 촉매와, 백금 촉매 또는 백금을 함유하는 촉매와, 자석을 갖는 것을 특징으로 한다.
또한, 청구항 6 에 기재된 발명은, 점토와 세륨 및 토륨을 주성분으로 하고 또한 칼슘 및/또는 스트론튬과 주석 및/또는 코발트를 함유하며, 이것을 환원 소결하는 것을 특징으로 한다.
실시예
다음으로, 본 발명의 실시형태를 설명한다.
본 발명에 사용되는 세라믹스 촉매는, 문헌 말미에 기재된 신규한 촉매라고 믿어지고 있지만, NOx 량을 저감시키는 매트릭스 성분으로서의 점토와 세륨 및 토륨을 주성분으로 하고, 주석 및 코발트와 같은 흑연을 저감시키는 원소와, 칼슘 및 스트론튬과 같은 미립자량을 저감시키는 원소를 함유하는 세라믹스 촉매이며, 화석연료를 접촉분해하는 작용을 한다. 그 결과, 흑연량, NOx 량, 및 미립자량의 어느 것도 저감시킬 수 있는 것이다.
세라믹스 촉매로서는, 점토와 세륨 및 토륨을 주성분으로 하고 또한 칼슘, 스트론튬, 주석 및 코발트를 함유하며, 이것을 환원 소결한 세라믹스 촉매가 바람직하다.
본 발명에 사용되는 세라믹스 촉매는, 화석 연료를 접촉 분해하고, 소분자(小分子)를 많이 함유하는 것으로 변화시키며, 엔진 연소실에서의 미소 연료적(滴) 분무와 그 공기와의 혼합을 용이하게 하고, 연료를 보다 완전하게 연소시킬 수 있도록 개질하는 작용을 한다.
본 발명에 사용하는 세라믹스 촉매가, 화석 연료를 접촉분해하는 것은, 본 발명의 촉매에 의해, 화석 연료의 휘발성 성분이 증대하기 때문으로 추정되고 있다.
상기 성분의 혼합 비율은, 바람직하게는, ThO2: 20 ~ 30 중량부, CeO2: 30~ 40 중량부, CaO : 0.5 ~ 2.0 중량부, SrO : 0.5 ~ 2.0 중량부, SnO2: 1 ~ 5 중량부, 및 CoO : 1 ~ 3 중량부, 나머지가 산성 점토이다.
산성 점토가 너무 적으면, 촉매의 압축 강도 및 마모 감량이 감소되고, 너무 많으면 촉매 효과가 감소된다.
토륨 및 세륨의 양은, 너무 적으면 NOx 저감이 불충분해지고, 너무 많으면 흑연량이 증가한다.
주석 및 코발트는, 어느 것이나 흑연량을 저감시키는 작용을 하는 것이므로, 적어도 어느 것이든 1종류 존재시키면 좋다. 그러나, 이렇게 2종 존재시키면, 흑연량을 현저히 저감시킬 수 있다.
칼슘 및 스트론튬은, 어느 것이나 미립자를 저감시키는 작용을 하는 것이므로, 적어도 어느 것이든 1종류 존재시키면 좋다. 그러나, 이렇게 2종 존재시키면, 미립자량을 현저히 저감시킬 수 있다.
상기 성분을 미세분말로 하고, 바람직하게는 입도(粒度) 10 내지 15 미크론으로서 혼합하고, 이것을 환원 소결하여, 본 발명의 세라믹스 촉매로 한다.
입도가 너무 가늘면, 취급이 불편해지고, 너무 크면 생성하는 세라믹스 촉매의 흡수율이 증가하여, 촉매 효과가 떨어지게 된다.
환원 소결은, 800 내지 1500 ℃ 에서 행하는 것이 바람직하다. 800℃ 미만에서는, 소결이 불충분해지므로 소정의 강도를 얻을 수 없게 되고, 1500℃를 초과하면, 저융점 물질이 반응하여 가스가 발생하고, 세라믹스 내부와 표면에 보어가 발생하여 강도가 저하된다.
환원 소결은, 800 내지 1500℃ 의 온도 범위내에서, 온도를 100℃ 이상 복수회 상하 이동시키면서, 소결시키는 것이 바람직하다. 구체적으로는, 800 에서 1500 ℃ 로 상승시켜 소결한 후, 1500℃ 에서 1200℃로 온도를 강하시켜 소결하고, 또한 1500℃로 상승시켜 소결하듯이, 1500℃와 1200~1400℃ 사이에서, 복수회 상하 이동시켜 소결하는 것이, 성능이 우수한 촉매가 얻어지므로 바람직하다. 또한, 온도를 상하 이동시키는 폭을 서서히 적게 하는 것이 좋다.
상기 세라믹스 촉매와, 백금 촉매 또는 백금을 함유하는 촉매를 함께 사용한다.
본 발명에 사용하는 백금을 함유하는 촉매로서는, Pt-Re 촉매, Pt-Pd-Re 촉매 등이 거론되지만, Pt 를 함유하는 것이라면 좋고, 특별히 한정되지 않는다.
백금 촉매는, 입상(粒狀)으로서 본 발명의 세라믹스 촉매에 혼합 사용해도, 혹은 용기에 따로따로 수용하여 사용해도 좋다. 또한, 촉매를 수용하는 용기의 망상부(網狀部) 등에 백금을 코팅해도 좋다.
세라믹스 촉매에 대한 백금 촉매 또는 백금을 함유하는 촉매의 혼합 비율은, 0.5 내지 20 중량% 가 바람직하다. 0.5 중량% 보다 소량이면 흑연량, 미립자량은 저하하지만 NOx 량은 증대하고, 20 중량% 보다 너무 많으면 NOx 량은 저하하지만 흑연량, 미립자량은 증대한다.
상기 세라믹스 촉매와 백금 촉매에, 다시 보조 촉매로서 자석을 병용하면, 흑연량, NOx 량 및 미립자량의 어느 것이든 대폭적으로 저하시킬 수 있다. 세라믹스 촉매와 백금만으로는, NOx 량을 대폭으로는 감소시킬 수 없다.
본 발명에 사용되는 자석으로는, 영구 자석도 전자석도 사용할 수 있다. 자석의 사용 비율은, 총중량(세라믹스 촉매, 백금 촉매 및 자석의 합계량)의 25 내지 35 중량% 사용하는 것이 바람직하다.
자석의 사용량이 너무 적으면, NOx 량이 충분히 감소하지 않으며, 너무 많으면 흑연량 및 미립자량이 증가한다.
영구자석을 사용하는 경우는, 본 발명의 촉매를 충진한 파이프의 외측에 코일을 감아붙이고, 코일에 통전하여 자석의 작용을 나타내도록 하면 좋다.
본 발명의 촉매 세라믹스는, 흡수율(JIS R2205 에 의한)이 1.0 % 이하, 압축강도(JIS A5210 에 의한)가 6,000 kg/㎠ 이상,마모 감량(JIS A5209 7.8에 의한)이 0.1 g 이하라면 좋다.
흡수율이 많아지면, 촉매 능력이 감소하므로, 가능한한 제로에 근접하는 것이 바람직하다.
또한, 촉매 세라믹스를 상기와 같이 하면, 차량에 탑재했을 때의 주행중의 진동, 충격에 대해 파괴나 마모 등의 손상을 적게 할 수 있으며, 촉매 세라믹스를 장기에 걸쳐 안정적으로 또한 경제적으로 사용할 수 있다.
촉매 세라믹스는, 장시간 연료와 접촉하고 있으면, 세라믹스 본체가 갖는 기공(氣孔)으로부터 연료 성분이 내부로 침윤하는 현상이 발생한다. 촉매 기능을 발휘시키기 위해서는, 세라믹스의 표면적이 크고, 다공질 쪽이 바람직하지만, 연료 성분의 침윤은, 세라믹스의 조직을 취약화시켜 표면 박리 및 파괴의 원인이 된다.
연료중에 세라믹스 입자를 720 시간 침지시키고, 그 전후의 압축 강도 시험의 결과, JIS R2205 에 의한 세라믹스 입자의 흡수율이 1%를 초과하는 것에서는, 강도 열화가 초래되는 것이 판명되었다.
촉매 세라믹스의 손상(예를 들어, 차량 주행중의 진동에 의한 세라믹스의 파괴 및 마모등)은, 세라믹스의 수명 단축에 의한 경제적 손실만이 아니고, 그 파괴에 의해 발생하는 입자 및 미분말이 연소실 부분에 침입하여 엔진 부분의 손상 원인으로 되거나, 필터 막힘 등의 원인으로 되고, 그 영향은 극히 크다.
촉매 세라믹스의 내마모성에 대해서는, 내마모성이 다른 세라믹스를 금속 용기에 충진하며, 차량(트랙)에 탑재되어 약 1개월, 약 150 시간 주행한 후, 그 전후의 세라믹스 입자의 감량에 기초하여 측정하였다.
그 결과, JIS A5209 7.8(도자기질 타일)에 의한 낙사식(落砂式) 마모 시험기에서 측정한 측정치(마모 감량)에서 0.2 g 을 초과하는 샘플은, 근소하지만 마모의 흔적이 보였지만, 0.1 g 이하에서는 마모의 흔적이 전혀 보이지 않았다.
다음으로, 실시예를 들어 본 발명을 다시 설명하지만, 본 발명은 이들 실시예에 한정되지 않는다.
실시예 1
산성 점토 15 중량부, ThO222 중량부, CeO232중량부, CaO 2.5중량부, SrO 2.5 중량부, SnO22.5중량부, CoO 0.7중량부를 혼합하여, 입도 12 미크론으로 분쇄하였다.
상기 혼합물에 물을 첨가하여 혼련, 성형하고, 환원로(爐)중에서 환원 소결하였다. 소성 조건은, 도 1 에 도시하듯이, 1500℃까지 온도상승시키는데 3시간, 1500℃ 부근에서 8시간, 1500℃ 에서 1250℃로 30분간 강하시켜 5시간, 1500℃로 30분간 온도상승시켜 8시간, 1300℃로 30분간 강하시켜 5시간, 1500℃로 30분간 온도상승시켜 8시간, 1350℃로 30분간 강하시켜 5시간, 1500℃로 온도상승시켜 8시간 소결하였다.
이렇게 하여 얻어진 세라믹스 촉매는, 여러 종류의 형상으로 하여 사용할 수 있다. 하니콤 형상의 큰 형상의 것과, 구형상, 원주상 등의 적당한 형상에서 0.5 내지 50 mm 정도의 직경(또는 종, 횡의 길이)의 것을 함께 사용하는 것이 좋다.
실시예 2
상기와 같이 하여 제조한 세라믹스 촉매(하니콤 형상5 약 300g, 직경 또는 종,횡 5 mm 내지 10 mm 의 다종 형상의 촉매6 약 300g)와 영구 자석의 소구 (7)(300g)를 사용하였다. 도 2 에 도시하듯이, 차량(약 22만 km 주행 완료의 이스즈(주)의 디젤엔진차(4t차))의 탱크(1)와 엔진(2) 사이의 배관(3)에 연결한 용기(4)에 촉매를 충진하였다. 또한 입상 백금-레늄 촉매(100g)는, 촉매를 수용한 금속제의 망상 용기(8)의 선단에 코팅(9)하였다. 30 Km 주행후에, 흑연량, 미립자량, NOx 량, CO 량, HC 량을 측정하였다.
또한 비교를 위해 하기 조건에서 행하는 이외는, 상기 실시예와 마찬가지로 행하고, 흑연량, 미립자량 및 NOx 량을 측정하여, 결과를 비교예 1 내지 7 로서, 다음 표 1 에 병기하였다.
비교예 1 촉매를 전혀 사용하지 않는다.
비교예 2 백금-레늅 촉매를 2g 혼합하였다.
비교예 3 백금-레늄 촉매를 180g 혼합하였다.
비교예 4 백금 촉매를 사용하지 않는다.
비교예 5 자석을 사용하지 않는다.
비교예 6 자석을 200 g 혼합하였다.
비교예 7 자석을 400 g 혼합하였다.
실시예 및비교예 흑연량(%) 미립자량(g/kw) NOx량(ppm) CO량(%) HC량(ppm)
실시예2 6 0.350 21 0.03 0.07
비교예1 72 1.006 113 2.92-3.44 2.21-2.92
비교예2 43 0.972 78 2.03-2.45 1.11-1.06
비교예3 69 0.767 47 1.05-1.12 2.03-2.11
비교예4 23 0.751 87 1.86-1.91 2.17-2.20
비교예5 27 0.969 92 1.92-2.11 1.86-2.05
비교예6 18 0.377 35 0.78-0.90 0.96-1.22
비교예7 29 0.369 27 0.45-0.42 0.27-0.75
실시예 3
세라믹스 촉매로서, 하기 표 2 에 기재한 조성의 촉매를 사용하는 이외는, 실시예 2 와 마찬가지로 하여, 흑연량, 미립자량 및 NOx 량을 측정하였다. 결과를 실시예 3 내지 7 로서, 하기 표 3 에 나타낸다.
실시예 산성점토 ThO2 CeO2 CoO SrO SnO2 CaO
3 30 30 30 0.8 1.2 5 3
4 35 20 40 1.0 2.0 1 1
5 30 30 30 2.5 7.5 0 0
6 30 30 30 0 0 10 0
7 30 30 30 0 0 0 10
실시예 흑연량(%) 미립자량(g/kw) NOx량(ppm)
3 16 0.416 1.21
4 22 0.398 1.81
5 41 0.625 1.10
6 56 0.799 1.12
7 52 0.911 1.03
실시예 3
뚜껑 부착 유리병에 실시예 1 에 기재한 세라믹스 촉매를 1/3 정도 넣고, 경유를 병의 2/3 까지 넣어 뚜껑에 못구멍(釘穴) 정도의 구멍을 개방하고, 햇빛이 잘 드는 창쪽에 방치해 둔다. 15일 정도 후에, 햇빛이 닿아서 유리병 내의 온도가 상승하면, 경유가 이동해나가고, 못구멍으로부터 안개상으로 분사해 나간다. 또한 비교를 위해, 세라믹스 촉매를 사용하지 않는 이외에는 동일 조건의 유리병으로부터는 어떠한 변화도 관찰되지 않았다.
이것으로부터, 화석연료(경유)가, 세라믹스 촉매의 촉매 효과에 의해, 저분자량의 휘발성 성분으로 분해된 것으로 추정된다.
본 발명의 효과의 원인은, 이론적으로 충분히 해명되어 있지는 않지만, 상기 실시예 3 으로부터 본 발명의 세라믹스 촉매에 의해, 화석 연료가 저분자로 되므로, 연소하기 쉬워져서, 질소가 산화되기 어려운 조건에서도 거의 완전 연소가 달성되기 때문이라고 추정된다.
이상과 같이, 본 발명중 청구항 1 에 기재한 발명에 의하면, 연소전의 화석연료를 개질하여, 흑연량, 미립자량, NOx 량의 어느 것도 현저히 감소시킬 수 있다는 이러한 종류의 종래의 촉매에는 전혀 볼 수 없는 절대적인 효과를 나타낸다.
또한, 청구항 6 에 기재한 발명은, 화석 연료를 접촉 분해한다고 하는 작용을 나타내므로, 다른 촉매와 조합시키므로써, 흑연량, 미립자량 및 NOx 량의 어느 것이나 현저히 감소시킬 수 있다고 하는 종래의 촉매에는 전혀 볼 수 없는 효과가 얻어진다.

Claims (7)

  1. 화석연료 탱크와 엔진 연소실의 사이에 배치되는 화석 연료를 개질하는 촉매로서, 상기 촉매는, 점토와 세륨 및 토륨을 주성분으로 하고 또한 칼슘 및/또는 스트론튬과 주석 및/또는 코발트를 함유하며, 이것을 환원 소결한 상기 화석 연료를 접촉 분해하는 세라믹스 촉매와, 백금 촉매 또는 백금을 함유하는 촉매와, 자석을 갖는 것을 특징으로 하는 화석연료를 개질하는 촉매.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 백금 촉매 또는 백금을 함유하는 촉매를, 상기 세라믹스 촉매에 대해, 0.5 내지 20 중량% 사용하여 이루어지는 것을 특징으로 하는 화석연료를 개질하는 촉매.
  3. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서, 상기 환원 소결을 800 내지 1500℃에서 행하는 것을 특징으로 하는 화석연료를 개질하는 촉매.
  4. 제 3 항에 있어서, 상기 환원 소결을 800 내지 1500℃의 온도 범위내에서 온도를 100℃ 이상 복수회 상하이동시키면서 소결시키는 것을 특징으로 하는 화석연료를 개질하는 촉매.
  5. 제 1 항 내지 제 4 항중 어느 한 항에 있어서, 상기 자석은 영구 자석이며,상기 영구자석을 촉매 총중량의 25 내지 35 중량% 사용하는 것을 특징으로 하는 화석연료를 개질하는 촉매.
  6. 점토와 세륨 및 토륨을 주성분으로 하고, 또한 칼슘 및/또는 스트론튬과 주석 및/또는 코발트를 함유하며, 이것을 환원 소결한 것을 특징으로 하는 화석연료를 접촉분해하는 세라믹스 촉매.
  7. 제 6 항에 있어서, 점토와 세륨 및 토륨을 주성분으로 하고, 또한 칼슘, 스트론튬, 주석 및 코발트를 함유하며, 이것을 환원 소결한 것을 특징으로 하는 화석연료를 접촉분해하는 세라믹스 촉매.
KR1020010064590A 2001-10-19 2001-10-19 화석연료를 개질하는 촉매 KR20030033203A (ko)

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